CN117613355A - 一种电化学装置和电子装置 - Google Patents

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Abstract

本申请提供了一种电化学装置和电子装置。电化学装置包括负极极片，负极极片包括负极集流体和位于负极集流体至少一个表面上的负极活性材料层，负极活性材料层包括负极活性材料和粘结剂，负极活性材料包括硅基负极材料和石墨材料，粘结剂包括粘结剂A和粘结剂B，粘结剂A包括含羧酸根、磺酸根官能团的阴离子型聚合物，粘结剂B包括阳离子型聚合物。通过上述设置，可使粘结剂兼具高强度和高柔韧性的优势，改善电化学装置循环性能、膨胀性能及加工性能。

Description

一种电化学装置和电子装置
技术领域
本申请涉及电化学技术领域，特别是涉及一种电化学装置和电子装置。
背景技术
锂离子电池(电化学装置)具有高能量密度、长循环寿命及无记忆效应等优点，被广泛应用于消费电子、动力电池和储能电池等领域。
硅材料理论比容量高达4200mAh/g，并且具有低成本，自然界储存量丰富等优点，是极具潜能的高比能锂离子电池负极材料。然而，硅材料在锂离子电池充放电过程中，随着锂离子的嵌入和脱出，会发生巨大体积效应，体积膨胀率高达300％，高膨胀率容易造成活性材料颗粒破裂，进而破坏极片的结构稳定性，严重影响锂离子电池的循环寿命。
目前，为缓解硅材料所造成的体积膨胀现象，一般是混合石墨材料作为锂离子电池负极材料使用，但石墨和硅的表面特点不同，使得粘结剂在石墨和硅颗粒表面分布不均匀，且粘结剂粘结力弱，柔韧性较差，对锂离子电池的膨胀性能、循环性能及加工性能产生影响。
发明内容
本申请的目的在于提供一种电化学装置和电子装置，以改善电化学装置的膨胀性能、循环性能及加工性能。
需要说明的是，在以下内容中，以锂离子电池作为电化学装置的例子来解释本申请，但是本申请的电化学装置并不仅限于锂离子电池。具体技术方案如下：
本申请的第一方面提供了一种电化学装置，其包括负极极片，负极极片包括负极集流体和位于所述负极集流体至少一个表面上的负极活性材料层，负极活性材料层包括负极活性材料和粘结剂，负极活性材料包括硅基负极材料和石墨材料，粘结剂包括粘结剂A和粘结剂B；粘结剂A包括含羧酸根、磺酸根官能团的阴离子型聚合物，粘结剂B包括阳离子型聚合物；粘结剂A的红外光谱包括3351±5cm-1、1724±5cm-1、1670±5cm-1、1570±5cm-1、1450±5cm-1、1409±5cm-1的特征峰的一个或多个，所述粘结剂B的红外光谱包括3349±5cm-1、3281±5cm-1、1649±5cm-1、1592±5cm-1、1552±5cm-1、1462±5cm-1的特征峰的一个或多个，所述粘结剂A和B混合后的红外光谱包括3260±5cm-1、1650至1600cm-1、1548±5cm-1的特征峰。上述粘结剂A和粘结剂B均具有大量的极性基团，可以有效粘结硅基负极材料和石墨材料，提高负极极片的粘结力。并且粘结剂A和粘结剂B之间存在协同作用，使得两者交联形成的粘结剂具有分子间静电和氢键作用。如图1所示，1为粘结剂A，2为粘结剂B，3为粘结剂A和粘结剂B交联形成的氢键作用，4为负极活性材料颗粒。使粘结剂兼具高粘结强度和高韧性的优点，可进一步提高负极极片的粘结力且具有可逆耗散应力的作用。将上述粘结剂应用于电化学装置，一方面，可使负极活性材料颗粒在发生膨胀过程中，该粘结剂能够有效释放应力，保持分子网络的完整性，改善电化学装置的循环性能和膨胀性能。另一方面，上述粘结剂具有高柔韧性，使得负极极片在辊压过程中具有加工优势，降低过压、脱碳、边缘掉料等加工问题，从而改善电化学装置的加工性能。
在本申请的一种实施方案中，硅基负极材料的颗粒表面包括粘结剂A，石墨材料颗粒表面包括粘结剂B，从硅基负极材料的颗粒表面至石墨材料的颗粒表面，粘结剂A的含量逐渐减小，粘结剂B的含量逐渐增大。将硅基负极材料和粘结剂A提前预混，制成硅基负极材料预分散液；将石墨材料和粘结剂B提前预混，制成石墨材料预分散液；再将上述硅基负极材料预分散液和石墨材料预分散液进行混合，即可获得满足上述条件的负极活性材料层。具有上述特征的负极活性材料层应用于电化学装置，可改善电化学装置的循环性能和膨胀性能。
在本申请的一种实施方案中，阳离子型聚合物的重均分子量为5万至50万。将阳离子聚合物的重均分子量调控在上述范围内，可使得粘结剂A和粘结剂B的各基团间最大程度形成交联基团，更有利于获得更高强度和韧性的粘结剂。在负极活性材料颗粒发生膨胀过程中，该粘结剂能够有效释放应力，保持分子网络的完整性。将该粘结剂应用于电化学装置，可改善电化学装置的循环性能和膨胀性能。
在本申请的一种实施方案中，粘结剂A包括聚丙烯酸钠盐、锂盐及其改性聚合物、聚磺酸盐、聚丙烯酸、聚丙烯酸钠、聚苯磺酸或聚苯磺酸锂中的至少一种。上述范围内的粘结剂A含有大量的极性基团，与石墨材料和硅基负极材料具有很好的粘结作用，且更有利于获得更高强度和韧性的粘结剂。将该粘结剂应用于电化学装置，可改善电化学装置的循环性能和膨胀性能。
在本申请的一种实施方案中，粘结剂B包括聚3-(甲基丙烯酰氨基)丙基-三甲基氯化铵、聚丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵或聚乙烯亚胺中的至少一种。上述范围内的粘结剂B含有大量的极性基团，与石墨材料和硅基负极材料具有很好的粘结作用，且更有利于获得更高强度和韧性的粘结剂。将该粘结剂应用于电化学装置，可改善电化学装置的循环性能和膨胀性能。
在本申请的一种实施方案中，粘结剂A的重均分子量为50万至150万。例如，粘结剂A的重均分子量可以为50万、80万、100万、120万、150万或为其中任意两个数值组成的范围。粘结剂A的重均分子量直接影响交联结构网络的完整性和韧性。将粘结剂A的重均分子量控制在上述范围内，更有利于获得更高强度和韧性的粘结剂。将该粘结剂应用于电化学装置，可改善电化学装置的循环性能和膨胀性能。
在本申请的一种实施方案中，粘结剂A与所述粘结剂B的质量比为(0.2～5):1。例如，粘结剂A和粘结剂B的质量比可以为0.2:1、0.5:1、1:1、2:1、3:1、4:1、5:1或为其中任意两个数值组成的范围，粘结剂A与粘结剂B质量比大于此范围时，粘结剂的应力耗散作用弱，达不到抑制负极活性材料膨胀的作用，不利于改善电化学装置的循环性能和膨胀性能。粘结剂A与粘结剂B质量比小于此范围时，粘结剂强度偏低，极片偏软，不利于改善电化学装置的膨胀性能。将粘结剂A和粘结剂B的质量比控制在上述范围内时，有利于获得更高强度和韧性的粘结剂。将该粘结剂应用于电化学装置，可改善电化学装置的循环性能和膨胀性能。
在本申请的一种实施方案中，电化学装置满足以下条件中的至少一者：(1)基于所述石墨材料的质量，所述粘结剂B的质量百分含量为0.4％至2.7％；(2)基于所述硅基负极材料的质量，所述粘结剂A的质量百分含量为5％至50％；(3)基于所述负极活性材料层的质量，所述粘结剂的质量百分含量为1％至4％；(4)基于所述负极活性材料层的质量，所述硅基负极材料的质量百分含量为1％至20％。当电化学装置满足上述特征(1)至(4)中的至少一种，均有利于改善电化学装置的循环性能和膨胀性能。
本申请对硅基负极材料的种类没有特别限制，例如硅基负极材料可以包括但不限于含有LiF、AlF3、Li2CO3、无定形碳、石墨化碳或有机聚合物等包覆层的硅纳米颗粒、硅纳米线、微米硅、硅氧材料(SiOw，0＜w≤2)、硅-碳复合材料(SiC)或硅基合金材料，硅基合金材料可以包括但不限于硅锡合金、硅镁合金、硅铝合金、硅铁合金等，有机聚合物可以包括但不限于聚苯胺、聚吡咯、聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸、聚马来酸等。采用上述种类的硅基负极材料应用于电化学装置，有利于提高电化学装置的能量密度。
在本申请的一种实施方案中，负极极片的粘结力为10N/m至60N/m。负极极片的粘结力在上述范围内，表明负极活性材料层与负极集流体之间具有良好的粘结力，更有利于提高负极极片的结构稳定性，将该负极极片应用于电化学装置，可改善电化学装置的循环性能和膨胀性能。
本申请对负极集流体没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，负极集流体可以包含铜箔、铝箔、镍箔、不锈钢箔、钛箔、泡沫镍、泡沫铜或覆有导电金属的聚合物基底等。其中，导电金属包括但不限于铜、镍或钛，聚合物基底的材料包括但不限于聚乙烯、聚丙烯、乙烯丙烯共聚物、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对萘二甲酸乙二醇酯或聚对苯二甲酰对苯二胺中的至少一种。在本申请中，对负极集流体和负极活性材料层的厚度没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，负极集流体的厚度为4μm至12μm，单面负极活性材料层的厚度为30μm至160μm。在本申请中，负极活性材料层可以设置于负极集流体厚度方向上的一个表面上，也可以设置于负极集流体厚度方向上的两个表面上。需要说明，这里的“表面”可以是负极集流体的全部区域，也可以是负极集流体的部分区域，本申请没有特别限制，只要能实现本申请目的即可。本申请中的负极活性材料层还可以包括负极导电剂和负极分散剂。本申请对负极导电剂和负极分散剂的种类没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，导电剂可以包括但不限于乙炔黑、导电炭黑(Super P)、碳纳米管(CNTs)、碳纤维、鳞片石墨、科琴黑或石墨烯中的至少一种。负极分散剂可以包括但不限于羧甲基纤维素或羧甲基纤维素钠中的至少一种。
本申请对正极极片没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，正极极片包含正极集流体和设置在正极集流体至少一个表上的正极活性材料层。本申请对正极集流体没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，正极集流体可以包含铝箔或铝合金箔等。本申请的正极活性材料层包含正极活性材料。本申请对正极活性材料的种类没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如正极活性材料可以包含镍钴锰酸锂(NCM811、NCM622、NCM523、NCM111)、镍钴铝酸锂、磷酸铁锂、富锂锰基材料、钴酸锂(LiCoO2)、锰酸锂、磷酸锰铁锂或钛酸锂等中的至少一种。在本申请中，对正极集流体和正极活性材料层的厚度没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，正极集流体的厚度为5μm至20μm，优选为6μm至18μm。单面正极活性材料层的厚度为30μm至120μm。在本申请中，正极活性材料层可以设置于正极集流体厚度方向上的一个表面上，也可以设置于正极集流体厚度方向上的两个表面上。需要说明，这里的“表面”可以是正极集流体的全部区域，也可以是正极集流体的部分区域，本申请没有特别限制，只要能实现本申请目的即可。本申请的正极活性材料层还可以包含正极导电剂和正极粘结剂。任选地，正极极片还可以包含导电层，导电层位于正极集流体和正极活性材料层之间。
上述正极导电剂和正极粘结剂没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，导电剂可以包括导电炭黑(Super P)、碳纳米管(CNTs)、碳纳米纤维、鳞片石墨或石墨烯等中的至少一种。粘结剂可以包括聚丙烯醇、聚丙烯酸钠、聚丙烯酸钾、聚丙烯酸锂、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、丁苯橡胶(SBR)、聚乙烯醇(PVA)、聚偏氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)、水性丙烯酸树脂、羧甲基纤维素(CMC)或羧甲基纤维素钠(CMC-Na)等中的至少一种。
本申请的电化学装置还包括隔离膜，用以分隔正极极片和负极极片，防止电化学装置内部短路，允许电解质离子自由通过，且不影响电化学充放电过程的进行。本申请对隔离膜没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，隔离膜可以包括基材层和表面处理层。基材层可以为具有多孔结构的无纺布、膜或复合膜，基材层的材料可以包括聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯或聚酰亚胺等中的至少一种。任选地，可以使用聚丙烯多孔膜、聚乙烯多孔膜、聚丙烯无纺布、聚乙烯无纺布或聚丙烯-聚乙烯-聚丙烯多孔复合膜。任选地，基材层的至少一个表面上设置有表面处理层，表面处理层可以是聚合物层或无机物层，也可以是混合聚合物与无机物所形成的层。例如，无机物层包括无机颗粒和粘结剂，无机颗粒没有特别限制，例如，可以选自氧化铝、氧化硅、氧化镁、氧化钛、二氧化铪、氧化锡、二氧化铈、氧化镍、氧化锌、氧化钙、氧化锆、氧化钇、碳化硅、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化钙或硫酸钡等中的至少一种。粘结剂没有特别限制，例如可以选自聚偏氟乙烯、聚偏氟乙烯-六氟丙烯、聚四氟乙烯、聚六氟丙烯、聚酰胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸钠、聚丙烯酸钾、聚丙烯酸锂、聚乙烯吡咯烷酮、聚乙烯醚或聚甲基丙烯酸甲酯中的至少一种。聚合物层中包含聚合物，聚合物的材料包括聚酰胺、聚丙烯腈、丙烯酸酯聚合物、聚丙烯酸、聚丙烯酸钠、聚丙烯酸钾、聚丙烯酸锂、聚乙烯吡咯烷酮、聚乙烯醚、聚偏氟乙烯或聚偏氟乙烯-六氟丙烯等中的至少一种。在本申请中，隔离膜的厚度没有特别限制，只要能实现本申请的目的即可，例如隔离膜的厚度可以为5μm至500μm。
本申请的电化学装置还包括电解液，电解液可以包括锂盐和有机溶剂。本申请对锂盐的种类没有特别限制，只要能实现本申请的目的即可，例如锂盐可以包括但不限于六氟磷酸锂(LiPF6)、四氟硼酸锂(LiBF4)、二氟磷酸锂(LiPO2F2)、双三氟甲烷磺酰亚胺锂(LiTFSI)、双(氟磺酰)亚胺锂(LiFSI)、双草酸硼酸锂(LiBOB)或二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)中的至少一种。本申请对锂盐在电解液中的含量不做限定，只要能实现本申请的目的即可。本申请对上述有机溶剂的种类没有特别限制，只要能实现本申请的目的即可，例如可以包括但不限于碳酸酯化合物、羧酸酯化合物、醚化合物或其它有机溶剂中的至少一种。上述碳酸酯化合物可以包括但不限于链状碳酸酯化合物或环状碳酸酯化合物中的至少一种。上述链状碳酸酯化合物可以包括但不限于碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丙酯、碳酸甲丙酯、碳酸乙丙酯或碳酸甲乙酯中的至少一种。上述环状碳酸酯化合物可以包括但不限于碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸亚丁酯或碳酸乙烯亚乙酯中的至少一种。上述羧酸酯化合物可以包括但不限于甲酸甲酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸叔丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、γ-丁内酯、癸内酯、戊内酯或己内酯中的至少一种。上述醚化合物可以包括但不限于乙二醇二甲醚、二丁醚、四甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、1,2-二甲氧基乙烷、1,2-二乙氧基乙烷、1-乙氧基-1-甲氧基乙烷、2-甲基四氢呋喃或四氢呋喃中的至少一种。上述其它有机溶剂可以包括但不限于二甲亚砜、1,2-二氧戊环、环丁砜、甲基环丁砜、1,3-二甲基-2-咪唑烷酮、N-甲基-2-吡咯烷酮、二甲基甲酰胺、乙腈、磷酸三甲酯、磷酸三乙酯或磷酸三辛酯中的至少一种。
本申请的电化学装置还包括包装袋，用于容纳正极极片、隔膜、负极极片和电解液，以及二次电池中本领域已知的其它部件，本申请对上述其它部件没有特别限制。本申请对包装袋没有特别限制，可以为本领域公知的包装袋，只要能够实现本申请目的即可。例如，可采用铝塑膜包装袋。
本申请的电化学装置没有特别限制，其可以包括发生电化学反应的任何装置。在本申请的一种实施方案中，电化学装置可以包括但不限于：锂离子电池、钠离子电池、锂聚合物二次电池或锂离子聚合物二次电池等。
本申请的电化学装置的制备过程为本领域技术人员所熟知的，本申请没有特别的限制，例如，可以包括但不限于以下步骤：将正极极片、隔膜和负极极片按顺序堆叠，并根据需要将其卷绕、折叠等操作得到卷绕结构的电极组件，将电极组件放入包装袋内，将电解液注入包装袋并封口，得到电化学装置；或者，将正极极片、隔膜和负极极片按顺序堆叠，然后用胶带将整个叠片结构的四个角固定好得到叠片结构的电极组件，将电极组件置入包装袋内，将电解液注入包装袋并封口，得到电化学装置。此外，也可以根据需要将防过电流元件、导板等置于包装袋中，从而防止电化学装置内部的压力上升、过充放电。
本申请第二方面提供了一种电子装置，其包括前述任一实施方案中的电化学装置。该电子装置具有良好的循环性能和膨胀性能。
本申请的电子装置没有特别限定，其可以是用于现有技术中已知的任何电子装置。在一些实施例中，所述电子装置可以包括但不限于，笔记本电脑、笔输入型计算机、移动电脑、电子书播放器、便携式电话、便携式传真机、便携式复印机、便携式打印机、头戴式立体声耳机、录像机、液晶电视、手提式清洁器、便携CD机、迷你光盘、收发机、电子记事本、计算器、存储卡、便携式录音机、收音机、备用电源、电机、汽车、摩托车、助力自行车、自行车、照明器具、玩具、游戏机、钟表、电动工具、闪光灯、照相机、家庭用大型蓄电池和锂离子电容器等。
本申请的有益效果：
本申请提供了一种电化学装置和电子装置，电化学装置包括负极极片，负极极片包括负极集流体和位于负极集流体至少一个表面上的负极活性材料层，负极活性材料层包括负极活性材料和粘结剂，负极活性材料包括硅基负极材料和石墨材料，粘结剂包括粘结剂A和粘结剂B；粘结剂A包括含羧酸根、磺酸根官能团的阴离子型聚合物，粘结剂B包括阳离子型聚合物；粘结剂A的红外光谱包括3351±5cm-1、1724±5cm-1、1670±5cm-1、1570±5cm-1、1450±5cm-1、1409±5cm-1的特征峰的一个或多个，粘结剂B的红外光谱包括3349±5cm-1、3281±5cm-1、1649±5cm-1、1592±5cm-1、1552±5cm-1、1462±5cm-1的特征峰的一个或多个，粘结剂A和B混合后的红外光谱包括3260±5cm-1、1650至1600cm-1、1548±5cm-1的特征峰。将具有上述特征的负极极片应用于电化学装置，能够改善电化学装置的循环性能和膨胀性能。并且本申请的粘结剂具有高柔韧性，使得负极极片在辊压过程中具有加工优势，降低过压、脱碳、边缘掉料等加工问题，从而改善电化学装置的加工性能。
当然，实施本申请的任一产品或方法并不一定需要同时达到以上所述的所有优点。
附图说明
为了更清楚地说明本申请实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本申请的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，还可以根据这些附图获得其他的实施例。
图1为本申请粘结剂A聚丙烯酸(PAA)和粘结剂B聚乙烯亚胺(PEI)分子间作用示意图；其中标示“1”为粘结剂A分子结构示意图，标示“2”为粘结剂B分子结构示意图，标示“3”为粘结剂A、B之间的相互作用示意图，标示“4”为负极活性材料颗粒。
图2为粘结剂A聚丙烯酸(PAA)、粘结剂B聚乙烯亚胺(PEI)、聚丙烯酸(PAA)+聚乙烯亚胺(PEI)混合物的红外光谱图。
具体实施方式
为使本申请的目的、技术方案、及优点更加清楚明白，以下参照附图并举实施例，对本申请进一步详细说明。显然，所描述的实施例仅仅是本申请一部分实施例，而不是全部的实施例。本领域普通技术人员基于本申请中的实施例所获得的所有其他实施例，都属于本申请保护的范围。
以下，基于实施例对本申请进行具体地说明，但本申请并不限于这些实施例。需要说明的是，本申请的具体实施方式中，以锂离子电池作为电化学装置的例子来解释本申请，但是本申请的电化学装置并不仅限于锂离子电池。
在下述实施例、对比例中，所使用到的试剂、材料以及仪器如没有特殊的说明，均可商购获得。
实施例
以下，举出实施例及对比例来对本申请的实施方式进行更具体地说明。各种的试验及评价按照下述的方法进行。另外，只要无特别说明，“份”、“％”为质量基准。
测试方法和设备：
红外测试：
通过傅里叶变换红外光谱仪，红外光谱测试。
测试步骤：将粘结剂水溶液置于模具中，在105℃下烘干，制备得到4cm×4cm的待测试样品。将上述测试样品置于测试台上进行测试，波谱范围为7800～350cm-1，分辨率为0.4cm-1，灵敏度为45000：1，波谱精度为0.01cm-1。图2示出了粘结剂A聚丙烯酸(PAA)、粘结剂B聚乙烯亚胺(PEI)、聚丙烯酸(PAA)和聚乙烯亚胺(PEI)混合物的红外光谱图。粘结剂A聚丙烯酸(PAA)红外光谱包括3351cm-1、1724cm-1、1670cm-1、1570cm-1、1450cm-1、1409cm-1的特征峰，粘结剂B聚乙烯亚胺(PEI)的红外光谱包括3349cm-1、3281cm-1、1649cm-1、1592cm-1、1552cm-1、1462cm-1的特征峰，聚丙烯酸(PAA)和聚乙烯亚胺(PEI)混合物的红外光谱包括3260cm-1、1613cm-1、1548cm-1的特征峰。
粘结力测试：
将负极极片在60℃烘箱中进行15h烘干，裁切成1.5cm×110cm长条，进行180°剥离测试。
测试步骤：使用双面胶将裁切后的极片粘贴在3cm×15cm钢板上，小棍辊压7次至8次，使用拉力机进行180°剥离测试，将钢板固定在下夹具中，上夹具夹住极片，以恒定速率50mm/min拉伸50mm，得到应力与位移数据。负极活性材料层与负极集流体的粘结力＝应力/位移。
循环膨胀性能测试：
将锂离子电池在25℃下静止5分钟，然后以0.7C的电流恒流充电至4.45V，再以4.45V的恒压充电至0.05C，静置5分钟，使用螺旋万分尺测试锂离子电池极耳和极片焊接处任意三个位置点的厚度，取平均值记为MMC0。然后将锂离子电池以0.5C的电流恒流放电至3.0V，静止5分钟，记录首次循环的放电容量。重复上述充放电循环400圈，记录第400圈循环的放电容量，测试锂离子电池极耳和极片连接处任意三个位置点的厚度，取平均值MMC400，
400圈循环容量保持率＝(第400圈循环的放电容量/首次循环的放电容量)×100％
400圈电池膨胀率＝(MMC400-MMC0)/MMC0×100％。
实施例1
<负极极片的制备>
1)石墨预分散液的制备：以石墨作为活性物质，将石墨、粘结剂B、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比为267.3：1.2：0.3进行混合，然后加入去离子水作为溶剂，调配成固含量为62wt％的石墨浆料，并搅拌均匀备用。
2)硅预分散液的制备：以硅负极材料作为活性物质，将硅材料、粘结剂A、导电剂导电炭黑(Super P)、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比为24：6：0.3：0.9进行混合，然后加入去离子水作为溶剂，调配成固含量为5wt％的硅浆料，并搅拌均匀备用。
3)将上述步骤中的石墨预分散液和硅预分散液按照质量比为66：95进行混合并搅拌均匀后得到负极浆料。将负极浆料均匀涂布在厚度为10μm的负极集流体铜箔的一个表面上，110℃条件下烘干，得到涂层厚度为150μm的单面涂布负极活性物质层的负极极片，然后在该负极极片的另一个表面上重复以上步骤，得到双面涂布有负极活性物质层的负极极片。涂布完成后，将负极极片冷压，裁切成规格为76.6mm×875mm的片材待用。其中，冷压压力为22.5吨，负极极片的压实密度为1.7g/cm3。
<正极极片的制备>
将正极活性物质钴酸锂(LiCoO2)、正极粘结剂聚偏氟乙烯(PVDF)、正极导电剂Super P按照质量比97:1.6:1.4进行混合，加入N-甲基吡咯烷酮(NMP)作为溶剂，调配成固含量为75wt％的浆料，并搅拌均匀。将正极浆料均匀涂覆在厚度为10μm的正极集流体铝箔的一个表面上，110℃条件下烘干，得到正极活性物质层厚度为110μm的单面涂布正极活性物质的正极极片。之后，在该正极极片的另一个表面上重复以上步骤，即得到双面涂布正极活性物质的正极极片。涂布完成后，将正极极片冷压，裁切成规格为74mm×867mm的片材待用。其中，冷压压力为22.5吨，正极极片的压实密度为4.15g/cm3。
<电解液的制备>
在干燥氩气气氛手套箱中，将有机溶剂碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸二乙酯(DEC)和丙酸乙酯(EP)以质量比EC:PC:DEC:EP＝3:1:3:3混合，然后向有机溶剂中加入锂盐六氟磷酸锂(LiPF6)溶解并混合均匀，得到锂盐的浓度为1mol/L的电解液。
<隔膜>
采用厚度为15μm的聚乙烯薄膜(Celgard公司提供)。
<锂离子电池的制备>
将上述制备的正极极片、隔膜、负极极片按顺序叠好，使隔膜处于正极极片和负极极片中间，然后卷绕得到电极组件。焊接极耳后将电极组件装入铝塑膜包装壳中，放置在85℃真空烘箱中干燥12小时脱去水分，注入上述配好的电解液，经过真空封装、静置、化成(0.02C恒流充电至3.5V，再以0.1C恒流充电至3.9V)、整形、容量测试等工序得到锂离子电池。
实施例2至实施例3
除了按表1调整粘结剂种类以外，其余与实施例1相同。
实施例4
除了按照表1调整粘结剂A和粘结剂B质量百分含量，分散剂羧甲基纤维素(CMC)质量百分含量随之改变以外，其余与实施例1相同。
具体调整方式为：
石墨预分散液：将石墨、粘结剂B、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比267.3：2.4：0.3制备。
硅预分散液比例：将硅材料、粘结剂A、导电剂导电炭黑(Super P)、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比24:4.8:0.3:0.9制备。
石墨预分散液和硅预分散液按照质量比45：62的比例混合。
实施例5
除了按照表1调整粘结剂A和粘结剂B质量百分含量，分散剂羧甲基纤维素(CMC)质量百分含量随之改变以外，其余与实施例1相同。
具体调整方式为：
石墨预分散液：将石墨、粘结剂B、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比267.3：3.6：0.3制备。
硅预分散液比例：将硅材料、粘结剂A、导电剂导电炭黑(Super P)、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比24：3.6：0.3：0.9制备。
石墨预分散液和硅预分散液按照质量比60：79的比例混合。
实施例6
除了按照表1调整粘结剂A和粘结剂B质量百分含量，分散剂羧甲基纤维素(CMC)质量百分含量随之改变以外，并将石墨预分散液中的粘结剂调整为粘结剂A，硅预分散液中的粘结剂调整为粘结剂B，其余与实施例1相同。
具体调整方式为：
石墨预分散液：将石墨、粘结剂A、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比267.3：3.6：0.3制备。
硅预分散液比例：将硅材料、粘结剂B、导电剂导电炭黑(Super P)、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比24：3.6：0.3：0.9制备。
石墨预分散液和硅预分散液按照质量比60：79的比例混合。
实施例7
除了按照表1调整粘结剂A和粘结剂B质量百分含量，分散剂羧甲基纤维素(CMC)质量百分含量随之改变以外，其余与实施例1相同。
具体调整方式为：
石墨预分散液：将石墨、粘结剂A、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比267.3：4.8：0.3制备。
硅预分散液：将硅材料、粘结剂B、导电剂导电炭黑(Super P)、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比24：2.4：0.3：0.9制备。
石墨预分散液和硅预分散液按照质量比39：49的比例混合。
实施例8
除了按照表1调整粘结剂A和粘结剂B质量百分含量，分散剂羧甲基纤维素(CMC)质量百分含量随之改变以外，其余与实施例1相同。
具体调整方式为：
石墨预分散液：将石墨、粘结剂B、分散剂羧甲基纤维素CMC按照质量比267.3：6：0.3制备。
硅预分散液：将硅材料、粘结剂A、导电剂导电炭黑(Super P)、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比24：1.2：0.3：0.9制备。
石墨预分散液和硅预分散液按照质量比56：67的比例混合。
实施例9
除了按照表1调整粘结剂A和粘结剂B质量百分含量，分散剂羧甲基纤维素(CMC)质量百分含量随之改变以外，其余与实施例1相同。
具体调整方式为：
石墨预分散液：将石墨、粘结剂B、分散剂羧甲基纤维素CMC按照质量比271.5：1.5：0.3制备。
硅预分散液：将硅材料、粘结剂A、导电剂导电炭黑(Super P)、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比24：1.5：0.3：0.9制备。
石墨预分散液和硅预分散液按照质量比52：63的比例混合。
实施例10
除了按照表1调整粘结剂A和粘结剂B质量百分含量，分散剂羧甲基纤维素(CMC)质量百分含量随之改变以外，其余与实施例1相同。
具体调整方式为：
石墨预分散液：将石墨、粘结剂B、分散剂羧甲基纤维素CMC按照质量比262.5：6：0.3制备。
硅预分散液：将硅材料、粘结剂A、导电剂导电炭黑(Super P)、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比24：6：0.3：0.9制备。
石墨预分散液和硅预分散液按照质量比66：95的比例混合。
实施例11
除了按照表1调整粘结剂A和粘结剂B质量百分含量，分散剂羧甲基纤维素(CMC)质量百分含量随之改变以外，其余与实施例1相同。
具体调整方式为：
石墨预分散液：将石墨、粘结剂B、分散剂羧甲基纤维素CMC按照质量比292.5：1.5：0.3制备。
硅预分散液：将硅材料、粘结剂A、导电剂导电炭黑(Super P)、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比3：1.5：0.3：0.9制备。
石墨预分散液和硅预分散液按照质量比475：114的比例混合。
实施例12
除了按照表1调整粘结剂A和粘结剂B质量百分含量，分散剂羧甲基纤维素(CMC)质量百分含量随之改变以外，其余与实施例1相同。
具体调整方式为：
石墨预分散液：将石墨、粘结剂B、分散剂羧甲基纤维素CMC按照质量比225.3：6：0.3制备。
硅预分散液：将硅材料、粘结剂A、导电剂导电炭黑(Super P)、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比60：6：1.5：0.9制备。
石墨预分散液和硅预分散液按照质量比3：11的比例混合。
实施例13
除了按照表1调整粘结剂A和粘结剂B的分子量以外，其余与实施例1相同。
实施例14
除了按照表1调整粘结剂A和粘结剂B的分子量以外，其余与实施例1相同。
对比例1
除了采用下述<负极极片的制备>过程制得负极极片以外，其余与实施例1相同。
<负极极片的制备>
将石墨、硅材料、粘结剂A、粘结剂B、导电剂导电炭黑(Super P)、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比为89.1：8：2.0：0.4：0.1：0.4进行混合，然后加入去离子水作为溶剂，调配成固含量为40wt％的负极浆料，并搅拌均匀。将负极浆料均匀涂布在厚度为10μm的负极集流体铜箔的一个表面上，110℃条件下烘干，得到涂层厚度为150μm的单面涂布负极活性物质层的负极极片，然后在该负极极片的另一个表面上重复以上步骤，得到双面涂布有负极活性物质层的负极极片。涂布完成后，将负极极片冷压，裁切成规格为76.6mm×875mm的片材待用。其中，冷压压力为22.5吨，负极极片的压实密度为1.7g/cm3。
对比例2
除了采用下述<负极极片的制备>过程制得负极极片以外，其余与实施例1相同。
<负极极片的制备>
将石墨、硅材料、粘结剂A、导电剂导电炭黑(Super P)、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比为89.1：8：2.4：0.1：0.4进行混合，然后加入去离子水作为溶剂，调配成固含量为40wt％的负极浆料，并搅拌均匀。将负极浆料均匀涂布在厚度为10μm的负极集流体铜箔的一个表面上，110℃条件下烘干，得到涂层厚度为150μm的单面涂布负极活性物质层的负极极片，然后在该负极极片的另一个表面上重复以上步骤，得到双面涂布有负极活性物质层的负极极片。涂布完成后，将负极极片冷压，裁切成规格为76.6mm×875mm的片材待用。其中，冷压压力为22.5吨，负极极片的压实密度为1.7g/cm3。
对比例3
除了采用下述<负极极片的制备>过程制得负极极片以外，其余与实施例1相同。
<负极极片的制备>
将石墨、硅材料、粘结剂B、导电剂导电炭黑(Super P)、分散剂羧甲基纤维素(CMC)按照质量比为89.1：8：2.4：0.1：0.4进行混合，然后加入去离子水作为溶剂，调配成固含量为40wt％的负极浆料，并搅拌均匀。将负极浆料均匀涂布在厚度为10μm的负极集流体铜箔的一个表面上，110℃条件下烘干，得到涂层厚度为150μm的单面涂布负极活性物质层的负极极片，然后在该负极极片的另一个表面上重复以上步骤，得到双面涂布有负极活性物质层的负极极片。涂布完成后，将负极极片冷压，裁切成规格为76.6mm×875mm的片材待用。其中，冷压压力为22.5吨，负极极片的压实密度为1.7g/cm3。
各实施例和对比例的制备参数和性能参数如表1所示。
从实施例1至实施例14、对比例1至对比例3可以看出，将本申请提供的粘结剂应用于负极极片，其粘结力得到明显提升。发明人认为，粘结剂A与粘结剂B之间存在协同作用，粘结剂A和粘结剂B交联形成的混合粘结剂具有分子间静电和氢键作用，如图1所示，1为粘结剂A，2为粘结剂B，3为粘结剂A和粘结剂B交联形成的氢键作用，4为负极活性材料颗粒。使得获得的粘结剂兼具高强度和高韧性的优势。采用该粘结剂的负极极片应用于锂离子电池，可明显改善其循环性能和膨胀性能。
粘结剂A和粘结剂B的种类通常会影响锂离子电池的循环性能和膨胀性能。从实施例1至实施例3可以看出，粘结剂A和粘结剂B种类在本申请的范围内，制备得到的负极极片均具有较高的粘结力。采用该负极极片的锂离子电池具有良好的循环性能和膨胀性能。
粘结剂A和粘结剂B在硅基负极材料和石墨材料表面的附着状态通常也会影响锂离子电池的循环性能和膨胀性能。从实施例5和实施例6，实施例1和对比例1至对比例3可以看出，通过调控粘结剂A和粘结剂B在硅基负极材料和石墨材料表面状态在本申请范围内，即硅基负极材料表面主要包括粘结剂A，石墨材料表面主要包括粘结剂B时，可使得负极极片具有更高的粘结力，采用该负极极片的锂离子电池具有更好的循环性能和膨胀性能。
粘结剂A和粘结剂B的质量比通常会影响锂离子电池的循环性能和膨胀性能。从实施例1实施例14、对比例1至对比例3可以看出，通过调控粘结剂A和粘结剂B的质量比在本申请的范围内，可使得负极极片具有更高的粘结力，采用该负极极片的锂离子电池具有更好的循环性能和膨胀性能。
粘结剂在负极活性材料层中的质量百分含量通常会影响锂离子电池的循环性能和膨胀性能。从实施例5、实施例9和实施例10可以看出，通过调控负极活性材料层中粘结剂的质量百分含量在本申请的范围内，可使得负极极片具有更高的粘结力，采用该负极极片的锂离子电池具有更好的循环性能和膨胀性能。
粘结剂A和粘结剂B的重均分子量通常会影响锂离子电池的循环性能和膨胀性能。从实施例1至实施例14可以看出，通过调控粘结剂A和粘结剂B的重均分子量在本申请的范围内，可获得更高强度和韧性的粘结剂，使得负极极片具有更高的粘结力，采用该负极极片的锂离子电池具有更好的循环性能和膨胀性能。
在负极活性材料层中，粘结剂B质量和石墨材料的质量比与粘结剂A质量和硅基负极材料的质量比通常影响锂离子电池的循环性能和膨胀性能。从实施例1至实施例14可以看出，通过调控粘结剂B质量和石墨材料的质量比与粘结剂A质量和硅基负极材料的质量比在本申请范围内，负极极片具有更高的粘结力，采用该负极极片的锂离子电池具有更好的循环性能和膨胀性能。
硅基负极材料在负极活性材料层中的质量百分含量通常也会影响锂离子电池的循环性能和膨胀性能。从实施例1至实施例14可以看出，通过调控硅基负极材料在负极活性材料层中的质量百分含量在本申请的范围内，可使锂离子电池具有更好的循环性能和膨胀性能。
以上所述仅为本申请的较佳实施例，并不用以限制本申请，凡在本申请的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请保护的范围之内。

Claims (10)

1.一种电化学装置，其包括负极极片，所述负极极片包括负极集流体和位于所述负极集流体至少一个表面上的负极活性材料层，所述负极活性材料层包括负极活性材料和粘结剂，所述负极活性材料包括硅基负极材料和石墨材料，所述粘结剂包括粘结剂A和粘结剂B；
所述粘结剂A包括含羧酸根、磺酸根官能团的阴离子型聚合物，所述粘结剂B包括阳离子型聚合物；
所述粘结剂A的红外光谱包括3351±5cm-1、1724±5cm-1、1670±5cm-1、1570±5cm-1、1450±5cm-1、1409±5cm-1的特征峰的一个或多个，所述粘结剂B的红外光谱包括3349±5cm-1、3281±5cm-1、1649±5cm-1、1592±5cm-1、1552±5cm-1、1462±5cm-1的特征峰的一个或多个，所述粘结剂A和B混合后的红外光谱包括3260±5cm-1、1650至1600cm-1、1548±5cm-1的特征峰。
2.根据权利要求1所述的电化学装置，所述硅基负极材料的颗粒表面包括粘结剂A，所述石墨材料颗粒表面包括粘结剂B，从所述硅基负极材料的颗粒表面至所述石墨材料的颗粒表面，所述粘结剂A的含量逐渐减小，粘结剂B的含量逐渐增大。
3.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述阳离子型聚合物的重均分子量为5万至50万。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的电化学装置，其中，所述粘结剂A包括聚丙烯酸钠盐、聚丙烯酸锂盐及其改性聚合物、聚磺酸盐、聚丙烯酸、聚苯磺酸或聚苯磺酸锂中的至少一种。
5.根据权利要求1至3中任一项所述的电化学装置，其中，所述粘结剂B包括聚3-(甲基丙烯酰氨基)丙基-三甲基氯化铵、聚丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵或聚乙烯亚胺中的至少一种。
6.根据权利要求1至3中任一项所述的电化学装置，其中，所述粘结剂A的重均分子量为50万至150万。
7.根据权利要求1至3中任一项所述的电化学装置，其中，所述粘结剂A与所述粘结剂B的质量比为(0.2～5):1。
8.根据权利要求1至3中任一项所述的电化学装置，其中，所述电化学装置满足以下条件中的至少一者：
(1)基于所述石墨材料的质量，所述粘结剂B的质量百分含量为0.4％至2.7％；
(2)基于所述硅基负极材料的质量，所述粘结剂A的质量百分含量为5％至50％；
(3)基于所述负极活性材料层的质量，所述粘结剂的质量百分含量为1％至4％；
(4)基于所述负极活性材料层的质量，所述硅基负极材料的质量百分含量为1％至20％。
9.根据权利要求1至3中任一项所述的电化学装置，其中，所述负极极片的粘结力为10N/m至60N/m。
10.一种电子装置，其包括权利要求1至9中任一项所述的电化学装置。
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