CN117595068A - 照明装置 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种照明装置，其包括用于发射初级光的光源和光转换单元，其由光转换元件形成或包括光转换元件，所述光转换元件具有前侧和后侧，其中所述光转换元件被设置为，在其前侧用初级光照射并且在其前侧发射波长与所述初级光不同的次级光，其中所述光转换元件包括具有光转换陶瓷材料的第一相和具有另外的陶瓷材料的第二相，其中所述第二相具有比所述第一相更高的热导率，并且其中，所述光转换元件包括多个孔隙。

Description

照明装置
技术领域
本发明涉及一种照明装置，其具有初级光源以及光转换元件，光转换元件被初级光照射并发出与初级光不同波长的次级光。
背景技术
光转换元件，特别是陶瓷转换器，通常包括特定材料作为荧光物质，例如掺杂Ce的钇铝石榴石(YAG)或掺杂Ce的镥铝石榴石(LuAG)。特定的荧光物质特别决定吸收和发射光谱，这又对光转换元件的热导率具有影响。
在荧光物质的量子效率因温度过高而大幅下降，使得光输出的进一步增加不会导致发射功率或亮度的任何进一步增加，即已经达到辐照度极限(“辐照度极限”)之前，转换器材料的热导率会影响激发光输出的高低，或者更准确地说激发光的亮度的高低。
经常使用和描述的掺Ce石榴石陶瓷的(室温下)热导率(取决于具体成分)大约在5至10W/mK范围内，并且因此与其他氧化物相比已经相对较高(许多氧化物或玻璃的热导率仅在1至2W/mK范围内)。
然而，与石榴石相比，有些氧化物的导热率明显更高。这些包括例如具有约30W/mK的Al2O3(特别是刚玉)、具有约40W/mK的MgO(氧化镁)或具有约300W/mK的BeO。应该指出的是，这些文献中的值适用于单晶材料，而陶瓷结构中的值可能要低得多。
如果将比掺Ce石榴石具有更高热导率的材料与它们结合形成混合陶瓷，则这种混合陶瓷在某些条件下可以实现比单相的、在相同条件下具有相同尺寸的相似陶瓷明显更高的“辐照度”或明显更高的“光输出”。
混合陶瓷在转换器元件中的使用通常从文献和专利申请中已知。有时使用具有转换器陶瓷的特定体积份额或晶粒尺寸、晶粒形状、晶粒边界长度等的特定转换器材料来进行描述。
然而，之前的文章通常针对透射式设计，例如LED照明领域的应用。
相反，本发明的目的在于，将混合陶瓷的优点用于具有反射设计的高效照明装置。
发明内容
为此目的，本发明公开了一种照明装置，其包括用于发射初级光的光源(特别设计为激光器或发光二极管，优选设计为激光器)和光转换单元。
光转换单元由具有前侧和后侧的光转换元件形成或包括具有前侧和后侧的光转换元件，其中该光转换元件被设置为，在其前侧用初级光照射并在其前侧发射具有与初级光不同波长的次级光。
可选地，光转换单元还包括直接或间接连接到光转换元件的背面并且优选地设计为散热器的基板。
基板优选完全或主要由热导率大于30W/mK、优选大于100W/mK、甚至更优选大于150W/mK、甚至更优选大于350W/mK的材料组成和/或包含至少一种陶瓷和/或至少一种金属和/或至少一种陶瓷金属复合材料。基板特别优选包含至少一种金属，优选选自Cu、Al、Fe或Ni，特别是Cu，例如Ni-P和/或Au涂覆的Cu。
还可选地，光转换单元还包括连接件，其位于光转换元件和基板之间并且优选地为有机粘合剂、玻璃、陶瓷粘合剂、无机粘合剂、烧结的烧结膏和/或金属焊料、优选地为金属焊料或烧结的烧结膏、优选地形成金属焊料(Lotverbindung)。
光转换元件包括具有光转换陶瓷材料的第一相和具有另一陶瓷材料的第二相，第二相具有比第一相更高的导热率。
光转换元件还包括多个孔隙。孔隙尤其起到散射光的作用。
光学散射的程度(散射系数)(与吸收系数一起)特别影响转换后的背散射(特别是蓝色)激发辐射的比例有多大，以及激发辐射在转换器内扩散多远直到它被完全吸收，以及转换后的光在转换器内扩散多远直到它作为有用光离开转换器。重要的关键数据，例如元件的效率或发射光斑的大小，都会受到散射的影响。反射(辐射和发射在同一侧)照明装置的目标是足够大的光学散射系数。
利用包括大量孔隙的光转换元件，可以有利的方式增加光转换元件中的光散射。这意味着混合陶瓷尤其可以在反射模式下有效使用，例如用于SSL(固态照明)。特别是在具有折射率偏差较小的相的混合陶瓷的情况下，由于孔隙而增加的散射是特别有利的。例如，Al2O3的折射率约为1.77，仅略小于YAG的折射率(约1.83)。因此，仅由混合陶瓷引起的光学散射效应较低，并且通过孔隙而显着增加。
相反，在已知的情况下，特别是透射照明的情况下，孔隙率通常被有意地抑制。有时会提到如热压(HIP)或“火花等离子烧结”等方法，以实现高密度陶瓷。在透射几何结构的情况下，比反射照明装置的光散射更小的光散射有时已经充分地由其他外来组分引起。
可选地，所述光转换单元包括至少一个高反射涂层，其中所述高反射涂层优选为金属涂层和/或含金属涂层和/或介电涂层，特别优选为包含Ag涂层或Ag涂层。例如可以规定，光转换元件在其后侧上具有反射层，特别是金属反射层，优选地具有Ag或由Ag制成，特别使得光转换元件的后侧涂覆有反射层，并且其中反射层优选地通过气相沉积、溅射(薄膜)或印刷(厚膜)被施加在光转换元件的背面上。
在一个实施方式中，光转换元件具有反射层，其中其为薄层。薄层优选包含Ag或由Ag组成和/或具有50nm至500nm、优选100nm至350nm、更优选125nm至300nm、特别优选150nm至250nm的层厚度。在一些实施方式中，光转换元件具有包括Ag或由Ag组成的薄层以及包括Au或由Au组成的另一薄层。该另一薄层优选通过气相沉积或溅射来施加。包含Au或由Au组成的薄层优选具有50nm至500nm、优选100nm至350nm、进一步优选125nm至300nm、特别优选150nm至250nm的层厚度。包括Au或由Au组成的薄层可以用于，保护包括Ag或由Ag组成的反射层免受氧化反应，氧化反应尤其在较高温度下发生，例如当将光转换元件连接至基板时，例如通过烧结粘贴。
在一个实施方式中，光转换元件具有反射层，其中其为含有Ag的厚层。厚层优选具有1μm至25μm、优选5μm至20μm、特别优选10μm至15μm的层厚度。
替代地或附加地，光转换元件在其后侧上可以利用介电层系统进行镜面化，该介电层系统特别针对最大反射而被优化。
优选地，介电层系统可以在外部终止于金属镜面层。因此，层顺序是转换器元件-介电层系统-金属镜面层。
作为光转换元件后侧上的高反射涂层的替代或补充，光转换元件可以在后侧上连接到镜子，优选地连接到Ag镜子或镀银基板，其中镜子优选地是由基板形成或施加到基板上。
可以规定，光转换单元包括至少一层光学分离层，其优选位于至少一层高反射层和光转换元件的后侧之间，其中至少一层光学分离层优选是透明的和/或具有比光转换元件的折射率低的折射率，其中所述至少一个光学分离层优选包含SiO2或由SiO2组成。
光学分离层优选具有小于5μm、优选小于3μm、优选在0.5至1.5μm范围内、特别优选在0.8至1.2μm范围内的厚度。光学分离层可用于，将到达转换器后侧的次级光在转换器后侧的反射以及全反射(需要时)与穿过转换器后侧的次级光在高反射层、特别是在金属镜上的部分的反射分开。
可以规定，在至少一个高反射层、优选金属涂层或含金属涂层和光学分离层之间存在透明粘合促进剂层，优选包含选自由SnO2、TiO2、Y2O3和La2O3，优选Y2O3组成的组的一种或多种氧化物或由所选的一种或多种氧化物组成。粘合促进剂层优选具有1nm以上和/或小于100nm、优选小于75nm、更优选小于50nm、优选小于35nm并且特别优选小于20nm的厚度。
可选地包括的连接件(Verbinder)可以是至少一种有机粘合剂、至少一种玻璃、至少一种陶瓷粘合剂、至少一种无机粘合剂、至少一种烧结的烧结膏和/或至少一种金属焊料。
连接件尤其可以被设计为连接层。
在优选实施方式中，连接层由至少一种粘合剂形成。合适的粘合剂是有机粘合剂，其对于相应转换器的具体应用和具体结构具有合适的性质，例如关于耐温性、导热性、透明度和固化行为。
在优选实施方式中，这些是填充的和未填充的环氧树脂和硅酮。基于粘合剂的连接层通常具有5至70μm、优选10至60μm、更优选20至50μm并且特别优选30至50μm的层厚度。
在另一优选实施方式中，连接层是玻璃，优选选自焊料玻璃或薄玻璃。
焊料玻璃特别是具有小于或等于750℃、优选小于或等于560℃的相对低软化点的特殊玻璃。原则上，玻璃焊料可以以各种形式使用，例如作为粉末、作为液体介质中的膏或嵌入到施加到转换器基板或转换器部件上的基质中。可以通过施加线、通过丝网印刷、通过喷涂或以松散粉末形式来进行施加。然后组装转换器的各个部件。
在优选的实施方式中，使用包含玻璃粉末的浆料，例如基于PbO、Bi2O3、ZnO、SO3、B2O3或基于硅酸盐的玻璃，特别优选基于硅酸盐的玻璃。
本申请含义内的薄玻璃是最大厚度小于或等于50μm且软化点小于或等于750℃、优选小于或等于560℃的薄玻璃。这种玻璃可以放置在转换器部件和转换器基板之间并在足够高的温度和压力下压在一起。合适的薄玻璃特别包括硼硅酸盐玻璃，例如可从SCHOTT获得的
基于玻璃的连接层具有例如15至70μm、优选20至60μm、并且特别优选30至50μm的层厚度。
在另一实施方式中，光转换元件经由陶瓷粘合剂连接至基板。
这种陶瓷粘合剂通常基本上不含有机成分并且具有耐高温性。优选地选择陶瓷粘合剂，使得所得连接层的热膨胀系数和机械性能(例如杨氏模量)适配于基板和/或转换器的相应性能。
合适的陶瓷粘合剂例如由无机、优选粉状固体和液体介质、优选水制备。无机固体可以是例如基于MgO、SiO2、TiO2、ZrO2和/或Al2O3的固体。固体优选为基于SiO2和/或基于Al2O3的固体，特别优选基于Al2O3的固体。粉状固体还可包含其他粉状组分，其例如支持陶瓷粘合剂的凝固。这可以是例如硼酸、硼酸盐或碱金属硅酸盐、例如硅酸钠。
例如，陶瓷粘合剂可以在使用前直接将粉状固体和水混合并在室温下固化。
固体的平均粒径d50优选为1μm至100μm，更优选为10μm至50μm。陶瓷粘接剂的热膨胀系数优选为5-15×10-6 1/K、特别优选为6-10×10-6 1/K。合适的陶瓷粘合剂例如由Resbond 920或Resbond 940HT(Polytec PT GmbH)制成。
基于陶瓷粘合剂的连接层具有例如50至500μm、优选100至350μm、并且特别优选150至300μm的层厚度。
在有利的实施方式中，连接件是金属焊接件，优选地包括由两种或更多种金属组成的合金。合适的金属焊料具有低于光转换单元的各个组成部分的熔点和/或分解点和/或高于光转换元件在操作期间在焊料上达到的最高温度的熔点。金属焊料的熔点优选为150℃至450℃、更优选为180℃至320℃、特别优选为200℃至300℃。合适的金属焊料例如是银焊料和金焊料、优选Ag/Sn、Ag/Au和Au/Sn焊料、特别优选Au/Sn焊料，例如AuSn8020。
连接件还可以是烧结的烧结膏的形式，优选地是含有Ag的烧结膏的形式。
烧结的烧结膏优选具有1μm至50μm、优选5μm至40μm、优选10μm至30μm、特别优选15μm至25μm的层厚度。
烧结后的烧结膏优选具有至少50W/mK、优选至少100W/mK、特别优选至少150W/mK的导热率。
特别是在连接件是烧结的烧结膏的实施方式中，有利的是，彼此连接的光转换元件的表面和基板的表面具有涂层。光转换元件优选设置有含Ag的薄层，可选地另外设置有含Au的薄层(Dünnschicht)，或者涂覆有含Cu的薄层或含Ag的厚层。含Ag薄层和含Au薄层以及含Ag厚层的优选实施方式在上面给出并且相应地适用于此。在有利的实施方式中，基板的表面具有涂层，其中该涂层优选为含有Au的涂层和/或NiP涂层。基板的表面优选设置有NiP层，其中NiP层优选具有1μm至10μm、优选3μm至7μm的层厚度和/或其中Au层优选具有50nm至500nm、优选100nm至400nm、优选150nm至300nm的层厚度。
在连接件是烧结的烧结膏的实施方式中，光转换元件和基板的连接根据以下步骤进行：
a)提供基板和光转换元件；
b)将烧结膏施加到基板的至少部分表面和/或光转换元件的至少部分表面；
c)使基板的表面和光转换元件的表面接触，其中基板的表面的至少一部分和/或光转换元件的表面的至少一部分被烧结膏覆盖；以及
d)烧结步骤c)中获得的复合材料的。
在该方法的步骤a)中，提供基板和光转换元件。基板和/或光转换元件的表面优选具有上面更详细描述的涂层。
在步骤b)中，将烧结膏施加到基板的至少部分表面和/或至少到光转换元件的部分表面。优选将烧结膏涂敷到基板的至少一部分上。通常，以这样的方式计量烧结膏的量，使得在烧结步骤d)之后，烧结的烧结膏具有1μm至50μm、优选5μm至40μm、优选10μm至30μm、特别优选15μm至25μm的层厚度。
在步骤c)中，使基板的表面和光转换元件的表面彼此接触，其中基板的表面的至少一部分和/或光转换元件的表面的至少一部分被烧结膏覆盖。优选使光转换元件的表面与基板表面的一部分接触，其中基板表面的一部分至少部分地被烧结膏覆盖。有利地，接触通过施加压力进行，优选至少15mN/mm2、优选大于30mN/mm2、特别优选大于60mN/mm2。
在步骤d)中，对步骤d)中获得的复合材料进行烧结。烧结可以在含氧气氛下或在空气中或在保护气体气氛下、特别是在N2或Ar气氛下进行。烧结发生在180℃至300℃的温度范围内。
烧结膏的烧结温度优选不超过300℃、优选不超过280℃、优选不超过250℃。优选通过将复合材料加热至所需的烧结温度来进行烧结，其中有利地在第一步骤中以优选至少0.5K/min、优选至少0.75K/min和/或不超过3K/min、优选不超过2K/min的速度加热至第一温度。优选地，第一温度在70℃至120℃、优选80℃至105℃的范围内。优选地，在达到第一温度后，保持该温度1分钟至60分钟、优选5分钟至45分钟、优选20分钟至40分钟。在第二步骤中，优选随后将复合材料以优选至少1.0K/min、优选至少1.5K/min和/或不超过3.5K/min、优选不超过3K/min的速度加热至第二温度。第二温度优选在180℃至300℃、优选200℃至280℃的范围内，并且对应于烧结温度。在达到第二温度或烧结温度之后，该温度优选保持至少10分钟、优选至少20分钟或至少30分钟和/或不超过60分钟、优选不超过50分钟或40分钟。然后将复合材料冷却至优选室温。
在其中光转换元件在后侧连接到镜子、优选地连接到Ag镜子或镀银基板的实施方式中(其中该镜子优选地由基板形成或施加到基板上)可以规定，连接件，优选地具有比光转换元件的折射率低的折射率的光学透明的有机粘合剂位于镜子或镜面基板与光转换元件之间，优选地具有或由光学透明的有机或无机粘合剂制成和/或由折射率比光转换元件的折射率低的透明材料制成，其中连接件优选地具有在不大于30μm的范围内、优选地在10至20μm的范围内的厚度。
可以规定，光转换元件的面向入射光的表面部分或完全设置有单层或多层抗反射涂层。
在本发明的一个优选实施方式中，光转换元件具有至少0.5％、优选至少1.5％、特别优选至少3％、甚至更优选3％至7％的孔隙率，特别是基于孔隙体积相对于光转换元件的总体积的比例。
替代地或附加地，光转换元件在横截面中可以具有每平方毫米至少200个孔隙、优选地具有每平方毫米至少300个孔隙、特别优选地具有每平方毫米至少400个孔隙。
光转换元件的横截面尤其可以通过扫描电子显微镜(SEM)来检查。穿过光转换元件的这种横截面也可以被研磨。然后，特别是可以在研磨横截面(研磨截面)中看到研磨孔隙，并且这些孔隙又可以特别通过SEM来确定。例如，可以在横截面中观察和评估61800μm2的面积。
特别地，至少20,000个孔隙/cm2、优选至少30,000个孔隙/cm2、特别优选至少40,000个孔隙/cm2可以位于横截面中，例如横截面的61800μm2的面积上。替代地或附加地，横截面中每cm2可以有20,000至200,000个孔隙，优选每cm230,000至150,000个孔隙，特别优选每cm2 40,000至120,000个孔隙。
孔隙、特别是位于横截面中的孔隙的直径的中值可以为100nm至3000nm、优选300nm至1500nm、特别优选400nm至1200nm。
中值将数据集、随机样本或分布(在本例中，例如横截面中的孔隙直径或微晶直径)划分为大小相等的两部分，使得数值(即孔径)的一半不大于中值，而另一半不小于中值。
光转换元件的第一相可以包含大量微晶，其中这些微晶的直径中值优选在300nm和5000nm之间、特别优选在500nm和3000nm之间。
光转换元件的第二相可以包含大量微晶，其中这些微晶的直径中值优选在300nm和5000nm之间、特别优选在500nm和3000nm之间。
可以规定，所述孔隙、特别是位于横截面中的孔隙的直径的中值与所述第一和/或第二相的微晶，特别是第一相和/或第二相的在横截面中的微晶的直径的中值的比率在0.02和10之间、优选在0.06和5之间、特别优选在0.13和2.4之间。
此外，可以规定，优选至少1％、优选至少5％的孔隙、特别是位于横截面中的孔隙被封闭在第一相中，使得这些孔隙仅与第一相的材料邻接。
优选地，至少1％、优选至少5％的孔隙，特别是位于横截面中的孔隙可以被封闭在第二相中，使得这些孔隙仅与第二相的材料邻接。
优选地，至少1％、优选至少5％的孔隙，特别是位于横截面中的孔隙，可以布置在第一相和第二相之间，使得这些孔隙既与第一相的材料邻接又与第二相的材料邻接。
给出的百分比值分别尤其与在横截面中确定的特定孔隙的数量相对于在横截面中确定的孔隙的总数相关。
孔隙优选在烧结过程期间形成，其中优选不使用成孔隙剂并且特别是随后例如通过选择性蚀刻不引入成孔隙剂。
特别是在横截面中的孔隙率、特别是在横截面中每平方毫米的孔隙的数量和/或特别是在横截面中光转换元件中的孔隙的直径的中值预选均匀地形成在光转换元件中和/或在所述光转换元件的表面上是相同的或与穿过所述光转换元件的内部的横截面相比最多相差10％。
光转换元件的第一相在500nm处可以具有大于或等于1.8、特别是在1.8和1.9之间的折射率。
光转换元件的第二相在500nm处可以具有小于或等于1.8、特别是在1.7和1.8之间的折射率。
光转换元件的第一相在500nm处的折射率优选大于或等于光转换元件的第二相在500nm处的折射率。光转换元件的第一相和第二相在500nm下的折射率优选相差不大于0.15、优选不大于0.1、特别优选不大于0.7、进一步优选不大于0.5。
光转换元件的第一相和第二相的折射率可以例如通过椭圆光度法对两侧已抛光且具有已知厚度的相应材料的样本来确定。
在本发明的一种实施方式中，所述光转换元件对于600nm波长的散射系数大于150cm-1、优选大于300cm-1，并且特别优选在300cm-1和1200cm-1之间。
散射系数通过拟合V.Hagemann、A.Seidl、G.Weidmann来确定：用于数字投影和特种照明的高功率高亮度SSL光源的静态陶瓷荧光物质组件，Proc SPIE第11302卷113021N-11，SPIE OPTO，旧金山，2020年，在600nm处实际测量的背散射的描述的模型。
在本发明的一种实施方式中，所述第一相可以用组成(A1-yRy)3B5O12来描述，其中A包括来自镧系元素组的一种或更多种元素以及Y，R包括来自镧系元素组的一种或更多种元素，B包含来自Al、Ga、In组的一种或更多种元素，其中y描述晶格的A位上的R原子的比例，且0<y<0.02、优选0<y<0.012、特别优选0.001<y<0.009。
在一种前述实施方式中，A是Y、Gd、Lu中的一种或多种，并且B是Al、Ga、In中的一种或多种。
在本发明的一种实施方式中规定，光转换元件的第二相包含氧化铝或由氧化铝组成。
所述第二相的体积份额z可以为:0.05<z<0.95、优选0.3<z<0.7、特别优选0.45<z<0.7。
在一种实施方式中，光转换元件包括以下体系中的一种或更多种：[(Y1-yCey)3Al5O12]1-z[Al2O3]z、[(Lu1-yCey)3Al5O12]1-z[Al2O3]z、[(Y1-x-yGdxCey)3Al5O12]1-z[Al2O3]z、[(Lu1-yCey)3(Al1-w Gaw)3O12]1-z[Al2O3]z，特别地0<x<0.2且0<w<0.3。
可以规定，所述光转换元件在室温下的热导率大于10W/mK、优选地大于12W/mK、特别优选地大于14W/mK。
本发明还涉及一种光转换单元，其由具有前侧和后侧的光转换元件形成或包括具有前侧和后侧的光转换元件，其中该光转换元件被设置为，在其前侧用初级光照射并在其前侧发射具有与初级光不同的至少一个波长的次级光。
光转换单元可选地包括直接或间接连接到光转换元件的后侧并且优选地被设计为散热器的基板，以及可选地位于光转换元件和基板之间并且优选地为有机粘合剂、玻璃、陶瓷粘合剂、无机粘合剂、烧结的烧结膏和/或金属焊料、优选地为金属焊料或烧结的烧结膏、优选地形成金属焊料。
光转换元件包括具有光转换陶瓷材料的第一相和具有另一陶瓷材料的第二相，第二相具有比第一相更高的导热率。
光转换元件包括大量孔隙，其特别用于光散射。
上述照明装置或光转换单元可以例如在“动态”应用(色轮)或“静态”应用(散热器上的管芯)的背景下使用。
附图说明
下面参考附图更详细地解释本发明。附图中：
图1示出了在不同孔隙率的情况下添加和不添加Al2O3的转换器陶瓷的实验确定的反射光谱，
图2示出了在不同孔隙率的情况下添加和不添加Al2O3的转换器陶瓷的根据测量的反射率计算出的散射系数，
图3示出了组成为[(Y0.993Ce0.007)3Al5O12]0.46[Al2O3]0.54的混合陶瓷的SEM图像，其中光相：YAG，暗相：Al2O3和孔隙，
图4示出了表2中材料在20℃时的热导率(对于这种级别大小的孔隙率，热导率随着孔隙率的增加而线性下降；混合陶瓷的热导率明显高于纯相YAG陶瓷)，
图5示出了组成为[(Y0.989Ce0.011)3Al5O12]0.65[Al2O3]0.35的混合陶瓷的SEM图像，其中光相：(Y0.989Ce0.011)3Al5O12，暗相：Al2O3，一些可见的孔隙(非常暗)被示例性标记，
图6示出了组成为[(Lu0.9937Ce0.008)3Al5O12]0.5[Al2O3]0.5的混合陶瓷的SEM图像，
图7示出了组成为[(Y0.9937Ce0.008)3Al5O12]0.5[Al2O3]0.5的混合陶瓷的SEM图像，具有存在的可见孔(非常暗)的提示，其中光相：(Y0.9937Ce0.008)3Al5O12，暗相：Al2O3，
图8示出了根据测量的反射率计算出的表3中转换器陶瓷的散射系数，以及
图9示出了横截面(研磨截面)中孔径的分布，其中直径以nm表示。
具体实施方式
对于具有包括混合陶瓷的光转换元件的高效反射照明装置，特别是SSL(固态照明)，通过孔隙能够实现足够大的散射(足够大的散射系数)。这尤其适用于材料Al2O3和YAG。
Al2O3和YAG材料的折射率没有显着差异：Al2O3的折射率约为1.77，YAG的折射率约为1.83。因此，在没有孔隙的情况下，单独的混合陶瓷的光学散射效应可以被评估为相对较低。
这一事实也可以通过自己的工作实验证明。由Ce:LuAG生产不同孔隙率(即具有不同散射特性)的转换器陶瓷，有些不添加氧化铝，有些添加氧化铝。由理论密度ρ1(此处：由Lu3Al5O12)和ρ2(此处：Al2O3)，以及质量m1和m2确定混合陶瓷的理论密度ρth：
测量生产的烧结体的密度ρ，得出烧结体中的孔隙率P：
由不同孔隙率的烧结体制备厚度在100μm至250μm之间的一定厚度的样本(双面抛光)。测量是在绿-红光谱范围内(因为这里的吸收可以忽略不计)的反射率。这样确定的反射率包括菲涅尔反射和背散射。
使用了一个模型，其解释如下：V哈格曼、A塞德尔、G魏德曼：用于数字投影和特种照明的高功率高亮度SSL光源的静态陶瓷荧光组件。Proc.SPIE第11302卷113021N-11，SPIEOPTO，旧金山，2020年。
使用提到的模型，可以模拟这些实验条件。由于该光谱范围内的吸收可以忽略不计，因此反射强度取决于两面抛光的板材的折射率、其厚度和散射系数。由于(可能是平均)折射率和厚度已知，因此可以根据此类测量计算散射系数。
图1示出了以这种方式测量的9个示例性样本的反射光谱。
表1总结了测量和模拟的结果。
表1：在不同孔隙率的情况下添加和不添加Al2O3的转换器陶瓷的实验确定的反射率和由此计算出的散射系数。
一方面，图2表明，所测材料的散射系数大致与孔隙率成正比，这是可以预料的(散射系数始终与散射中心的数量成正比)。然而，最重要的是，可以看出，即使具有非常高比例的Al2O3，该材料也不会比不含Al2O3的材料显示更多的散射。
在光射到光转换元件的前侧并且次级光也从该前侧发射的反射几何结构中，取决于应用，介于约150和约1200cm-1之间的散射系数是优选的。为了实现这样的散射系数，优选提供至少1％的孔隙率，而不管材料中是否存在Al2O3。
反射照明装置尤其具有包括孔隙的混合陶瓷。换言之，混合陶瓷可以制造为多孔混合陶瓷。由此能够以此方式将散射系数设定在150cm-1至1200cm-1的范围内。光转换元件的第二相可以优选地包含Al2O3。
这种多孔混合陶瓷可以通过多种方式生产。
一种方法是，根据所需的组成和化学计量混合纯氧化物氧化钇、氧化镥、氧化铝、氧化镓、氧化钆和氧化铈的粉末。“超过化学计量”添加的氧化铝导致基质中的Al2O3相，其余部分为所需的石榴石相。添加乙醇(或水或其他流体)、分散助剂和压制助剂后，将粉浆与研磨球混合，并使用滚筒组在桶中精细研磨。然后将粉浆干燥并压制成生坯。生坯在超过约500℃的温度下脱脂(entbindert)，然后在空气、氧气或真空中在超过约1400℃的足够高的温度下进行反应烧结，直至达到所需的密度或孔隙率。如果孔隙率仍然太高，则可以增加一次或更多次进一步的烧结，直到达到目标值。
另一种方法是，将具有所需组成的预合成石榴石粉末与Al2O3粉末混合。如果石榴石粉末尚不含Ce，也可以添加所需量的氧化铈粉末。添加乙醇(或水或其他流体)、分散助剂和压制助剂后，将粉浆与研磨球混合，并使用滚筒组在桶中精细研磨。然后将粉浆干燥并压制成生坯。生坯在超过约500℃的温度下脱脂，然后在空气、氧气或真空中在超过1400℃的足够高的温度下进行反应烧结，直至达到所需的密度或孔隙率。如果孔隙率仍然太高，则可以增加一次或更多次进一步的烧结，直到达到目标值。
这可以对根据描述[(A1-yRy)3B5O12]1-z[Al2O3]z的任何组合物进行，其中A包含来自镧系元素组的一种或更多种元素以及Y，R包含一种或更多种来自镧系元素的元素，B包含一种或更多种来自Al、Ga、In的元素，其中y描述R的原子在晶格的A位上的比例，并且z描述Al2O3在陶瓷基体固体中的体积比例(即不考虑孔隙)，其中0<y<0.02，0.05<z<0.95。
A优选由元素Y、Gd、Lu中的一种或多种组成，并且B由元素Al、Ga中的一种或多种组成，并且0<y<0.012且0.3<z<0.7。
特别优选，对于系统[(Y1-yCey)3Al5O12]1-z[Al2O3]z、[(Lu1-yCey)3Al5O12]1-z[Al2O3]z、[(Y1-x-yGdxCey)3Al5O12]1-z[Al2O3]z、[(Lu1-yCey)3(Al1-w Gaw)3O12]1-z[Al2O3]z，0.001<y<0.009且0.45<z<0.7，0<x<0.2且0<w<0.3。
特别是对于纯氧化物的合成路线可能的是，并非所有组分R的氧化物都并入到石榴石晶格中，而是保留为在陶瓷基体中(具有非常小的体积份额)仅次于氧化铝的第二氧化物。Al2O3的体积份额z越高，并非所有R进入石榴石的可能性就越高。尽管镧系元素在Al2O3中的溶解度可以忽略不计，但微量的组分R可能保留在第二相(例如Al2O3)的体积份额内，并且没有并入第一相(例如YAG)中。在计算要称重的氧化物时可能必须考虑到这一点。例如，为了在陶瓷中在石榴石晶格中获得期望的比例y，必须添加比假设完全掺入的计算结果多一点的CeO2。
以这种方式生产的陶瓷体被进一步加工成照明装置的部件，例如SSL元件。
实施例1:
将292.0g Y2O3、715.0g Al2O3和3.0g CeO2以上述方式混合并烧结以形成不同孔隙率的陶瓷体。该数量比在计算方面对应于组成[(Y0.993Ce0.007)3Al5O12]0.46[Al2O3]0.54，假设Ce完全掺入。
图3示出了以此方式获得的陶瓷的基质(在此作为示例，样本1-4的测量的孔隙率为2％)。
表2列出了所生产的变体和在它们上测量的热导率，以及在不添加Al2O3的情况产生的参考。Al2O3的添加使热导率增加约60％。这也在图3中示出。
表2:[(Y0.993Ce0.007)3Al5O12]0.46[Al2O3]0.54类型的不同孔隙率的样本及其导热率；一些没有添加氧化铝的参考的用于比较的测量数据：
*假设：所有Ce都在YAG中。
实施例2:
将716.8g Y2O3、1270.4g Al2O3和12.8g CeO2按上述方式混合并烧结以形成不同孔隙率的陶瓷体。该数量比计算方面对应于组成[(Y0.989Ce0.011)3Al5O12]0.65[Al2O3]0.35，假设Ce完全掺入。
图5示出了以此方式获得的陶瓷的基质(在此作为示例，样本2.3的测量的孔隙率为7％)。一些可见的孔隙用圆圈标记。
实施例3:
将482.9g Lu2O3、617.1g Al2O3和3.3g CeO2按上述方式混合并烧结以形成不同孔隙率的陶瓷体。该数量比在计算方面对应于组成[(Lu0.992Ce0.008)3Al5O12]0.5[Al2O3]0.5，假设Ce完全掺入。
图6和7示出了以此方式获得的陶瓷的基质(在此作为示例，样本3.4的测量的孔隙率为4％)。
图8和表3示出了所产生的变体和在它们上测量的散射系数(也参见发明内容(Problemstellung)部分)，以及在不添加Al2O3的情况下进行参考。在多孔陶瓷的情况下，Al2O3的添加对散射系数没有显着影响。
表3:[(Lu0.9937Ce0.008)3Al5O12]0.5[Al2O3]0.5类型的不同孔隙率的样本及其散射系数；一些没有添加氧化铝的参考的用于比较的测量数据。
*假设：所有Ce都在YAG中。
实施例4:
创建光转换元件的横截面(研磨截面)的SEM图像。放大倍数设置为2000倍，创建4个图像，每个图像尺寸为105μm*150μm。这相当于每幅图像0.01575mm2。
通过图像分析确定孔隙面积并由此进行孔隙分布的评估。为此，每个孔隙都被指定了与圆形孔隙区域相对应的直径。
图9示出了以nm为单位的孔径分布。附加数据如下表所示：
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注意这种分布的中值，取决于工艺控制和所用起始粉末的粒度分布，孔径的优选中值在100nm和3000nm之间、特别优选在300nm和1500nm之间、甚至更优选地在400nm和1200nm之间。YAG、LuAG和Al2O3的晶粒尺寸具有相似的数量级，但具有范围更广的分布和有时略高的中值。

Claims (15)

1.一种照明装置，包括：
用于发射初级光的光源，特别设计为激光器或发光二极管，以及
光转换单元，所述光转换单元由以下部分形成或包括以下部分：
具有前侧和后侧的光转换元件，其中所述光转换元件被设置为，在其前侧用初级光照射并且在其前侧发射波长与所述初级光不同的次级光，
可选的基板，其直接或间接连接至光转换元件的后侧并且优选设计为散热器，以及
可选的连接件，其位于所述光转换元件和所述基板之间，
其中，所述光转换元件包括具有光转换陶瓷材料的第一相和具有另外的陶瓷材料的第二相，其中所述第二相具有比所述第一相更高的热导率，并且
其中，所述光转换元件包括多个孔隙。
2.根据前一权利要求所述的照明装置，
其中，所述光转换元件具有至少0.5％、优选具有至少1.5％、特别优选具有至少3％、甚至更优选地在3％与7％之间的孔隙率，和/或
其中，所述光转换元件在横截面中具有每平方毫米至少200个孔隙、优选具有每平方毫米至少300个孔隙、特别优选具有每平方毫米至少400个孔隙。
3.根据前权利要求中任一项所述的照明装置，
其中，所述孔隙、特别是位于横截面中的孔隙的直径的中值在100nm与3000nm之间、优选在300nm与1500nm之间、特别优选在400nm至1200nm之间和/或
其中，所述第一相包含多个微晶，其中这些微晶的直径的中值优选在300nm至5000nm之间、特别优选在500nm至3000nm之间和/或
其中，所述第二相包含多个微晶，其中这些微晶的直径的中值优选为300nm至5000nm之间、特别优选500nm至3000nm。
4.根据前述权利要求中任一项所述的照明装置，其中，所述孔隙、特别是位于横截面中的孔隙的直径的中值与所述第一和/或第二相的微晶、特别是第一相和/或第二相的在横截面中的微晶的直径的中值的比率在0.02和10之间、优选在0.06和5之间、特别优选在0.13和2.4之间。
5.根据前述权利要求中任一项所述的照明装置，
其中优选地至少1％、优选地至少5％的孔隙、特别是位于横截面中的孔隙被封闭在第一相中，使得这些孔隙仅与所述第一相的材料邻接，和/或
其中优选地至少1％、优选地至少5％的孔隙、特别是位于横截面中的孔隙被封闭在第二相中，使得这些孔隙仅与所述第二相的材料邻接，和/或
其中优选地至少1％、优选地至少5％的孔隙、特别是位于横截面中的孔隙布置在第一相和第二相之间，使得这些孔隙既与所述第一相的材料又与所述第二相的材料邻接。
6.根据前述权利要求中任一项所述的照明装置，
其中所述孔隙是在烧结过程期间产生的并且特别地不是随后例如通过选择性蚀刻而引入的，和/或
其中所述孔隙率、每平方毫米的孔隙的数量和/或光转换元件中的孔隙的直径的中值均匀地形成和/或在所述光转换元件的表面上是相同的或与穿过所述光转换元件的内部的横截面相比最多相差10％。
7.根据前述权利要求中任一项所述的照明装置，
其中，所述第一相在500nm处具有大于或等于1.8、特别是在1.8与1.9之间的折射率，和/或
其中，所述第二相在500nm处具有小于或等于1.8、特别是在1.7和1.8之间的折射率。
8.根据前述权利要求中任一项所述的照明装置，
其中，所述光转换元件的第一相在500nm处的折射率大于或等于所述光转换元件的第二相在500nm处的折射率，
优选地所述光转换元件的第一相在500nm处的折射率与第二相在500nm处的折射率相差不超过0.15、优选不超过0.1、特别优选不超过0.7、进一步优选不超过0.5。
9.根据前述权利要求中任一项所述的照明装置，其中，所述光转换元件对于600nm波长的散射系数大于150cm-1、优选大于300cm-1、特别优选在300cm-1和1200cm-1之间。
10.根据前述权利要求中任一项所述的照明装置，其中，所述第一相可以用组成(A1- YRy)3B5O12来描述，其中A包括来自镧系元素组的一种或更多种元素以及Y，R包括来自镧系元素组的一种或更多种元素，B包含来自Al、Ga、In组的一种或更多种元素，其中y描述晶格的A位上的R原子的比例，且0<y<0.02、优选0<y<0.012、特别优选0.001<y<0.009；
优选地，其中A是Y、Gd、Lu中的一种或多种，并且B是Al、Ga、In中的一种或多种。
11.根据前述权利要求中任一项所述的照明装置，其中，所述第二相包含氧化铝或由氧化铝组成。
12.根据前述权利要求中任一项所述的照明装置，其中，所述第二相的体积份额z为0.05<z<0.95、优选0.3<z<0.7、特别优选0.45<z<0.7。
13.根据前述权利要求中任一项所述的照明装置，包括以下体系中的一种或更多种：[(Y1-yCey)3Al5O12]1-z[Al2O3]z、[(Lu1-yCey)3Al5O12]1-z[Al2O3]z、[(Y1-x-yGdxCey)3Al5O12]1-z[Al2O3]z、[(Lu1-yCey)3(Al1-wGaw)3O12]1-z[Al2O3]z，其中0<x<0.2且0<w<0.3。
14.根据前述权利要求中任一项所述的照明装置，其中，所述光转换元件在室温下的热导率大于10W/mK、优选地大于12W/mK、特别优选地大于14W/mK。
15.一种光转换单元，所述光转换单元由以下部分形成或包括以下部分：
具有前侧和后侧的光转换元件，其中所述光转换元件被设置为，在其前侧用初级光照射并且在其前侧发射波长与所述初级光不同的次级光，
可选的基板，其直接或间接连接至光转换元件的后侧并且优选设计为散热器，以及
可选的连接件，其位于所述光转换元件和所述基板之间，
其中，所述光转换元件包括具有光转换陶瓷材料的第一相和具有另外的陶瓷材料的第二相，其中所述第二相具有比所述第一相更高的热导率，并且
其中，所述光转换元件包括多个孔隙。
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