CN117550555A - 含碳物质气化制氢耦合液态二氧化碳捕集的系统及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种含碳物质气化制氢耦合液态二氧化碳捕集的系统及方法，在高压气化反应器高温、高压水中通过调控有机物质气化、一氧化碳变换以及低碳烃类蒸汽重整反应，将煤、生物质、有机固废等含碳物质转化为氢气含量较高的高压富氢气体，在高压多相分离器依据富氢气体、液态二氧化碳、水的密度差异实现分离以及二氧化碳的液态捕集，有效地降低了二氧化碳的分离能耗。在高压下变压吸附提纯氢气，吸附剂容量大，吸附塔的处理能力高，获得较高压力的产品氢气，能够节约投资和降低能耗。

Description

含碳物质气化制氢耦合液态二氧化碳捕集的系统及方法
技术领域
本发明属于氢能制备技术领域，具体而言，涉及一种含碳物质气化制氢耦合液态二氧化碳捕集的系统及方法。
背景技术
氢能以其所具有的单位质量热值高和燃烧洁净性受到越来越多的重视，氢气燃烧透平发电及燃料电池发电是目前效率最高、污染最小的发电方式，燃氢汽车可以满足高效、零排放的要求，从可持续发展的眼光来看，氢能是人类未来的理想能源。氢能广泛利用需要解决的关键问题之一是氢气的大规模制备，我国的石油和天然气资源相对匮乏，煤炭储量较为丰富，能源禀赋决定了以煤炭为原料规模化制取氢气。中国是目前世界上唯一大规模采用煤炭制取氢气的国家，2020年中国约有三分之二的氢产自煤制氢工厂。
传统煤制氢是先将煤炭与氧气发生燃烧反应，进而与水发生反应，得到以氢气(H2)和一氧化碳(CO)为主要成分的气态产品(合成气)，粗合成气中氢气相对含量较少，粉煤气化工艺合成气的H2/CO比为0.4～0.5，水煤浆气化工艺合成气的H2/CO比为0.7～1.1。为了生成更多的氢气，粗合成气经过脱硫净化，继续与水蒸气发生变换反应，一氧化碳和水生成二氧化碳和氢气。以煤炭为原料制取氢气，在制氢过程中会排放大量温室气体，制备1吨氢气排放CO2 20.02吨，考虑减排CO2的煤气化制氢系统总投资将增加6％～7％，氢气成本增幅高达29％～33％，CO2的减排成本约为170～183元/吨。氢能产业大规模发展必须以全生命周期低碳为目标，因此，以何种方式制取氢气同时捕集二氧化碳成为氢能大规模发展需要解决的关键问题。
发明内容
本发明要解决的技术问题是提供一种含碳物质气化制氢耦合液态二氧化碳捕集的系统及方法，以实现在制氢同时捕集二氧化碳的目的。
为实现上述目的，根据本发明的一个方面，提供一种含碳物质气化制氢耦合液态二氧化碳捕集的系统，包括：
——高压气化反应器，包括金属烧结微孔管、反应壳体和保温层；金属烧结微孔管同轴设置于反应壳体内部，金属烧结微孔管的外壁与反应壳体的内壁之间形成环形间隙；保温层包裹于反应壳体外部；
反应壳体的上端面处设置有端盖，端盖中心固定有原料浆进料管；原料浆进料管的下端贯穿端盖并延伸至金属烧结微孔管内腔的上部，氧气分布管设置于原料浆进料管中且氧气分布管的下端延伸至金属烧结微孔管内腔的中部，氧气分布管与氧气输入管道连接；
反应壳体的下部设置有产物排出管，产物排出管贯穿保温层并延伸至保温层的外部；金属烧结微孔管的底部设置有排渣管，排渣管由内向外依次贯穿反应壳体、保温层并延伸至保温层的外部；
——高压管道混合器，高压管道混合器第一进口连接含碳物质浆液输入管道，第二进口连接蒸汽输入管道；高压管道混合器出口连接原料浆进料管；
——热能回收换热器，包括壳体和安装于壳体内部的换热管；壳体两端分别设置热流体进口和热流体出口，换热管两端分别为冷流体进口和冷流体出口；
高压气化反应器产物排出管与热能回收换热器热流体进口连接，热能回收换热器热流体出口与高压多相分离器产物进口连接；
——高压多相分离器，包括罐体，罐体侧壁上设置有产物进口，罐体内部靠近所述产物进口设置有进口挡板；产物进口下方的罐体内壁上固定设置隔板，隔板上设置有降液管和连通管；隔板下方的罐体侧壁上设置液态二氧化碳出口，罐体内部靠近液态二氧化碳出口设置有堰板；罐体顶部和底部分别固定有产气出口和水出口；
高压多相分离器底部水出口与热能回收换热器冷流体进口直接或间接连接，热能回收换热器冷流体出口与高压管道混合器的蒸汽输入管道连接；
——高压变压吸附装置，用于分离高纯氢气和解吸气；高压变压吸附装置的气体进口与高压多相分离器顶部的产气出口连接。
进一步地，所述金属烧结微孔管侧壁上微孔的孔径为0.5～5微米。
进一步地，所述氧气分布管为不锈钢烧结网滤筒，过滤精度为100～300微米。
进一步地，所述高压多相分离器顶部设置有捕雾器。
进一步地，所述高压多相分离器底部水出口、水储罐和第一给水泵顺次相连；第一给水泵出口与热能回收换热器冷流体进口连接。
进一步地，高压气化反应器底部排渣管与第一固体收集罐相连，第一固体收集罐内部布置有受热面，软化水储罐、第二给水泵和所述受热面进口顺次相连，受热面出口与高压管道混合器的蒸汽输入管道连接。
根据本发明的另一方面，提供一种含碳物质气化制氢耦合液态二氧化碳捕集的方法，采用以上所述的系统；
含碳物质浆液加压至8-18MPa后，经原料浆进料管输入高压气化反应器；氧气加压至8-18MPa后，通过氧气分布管进入高压气化反应器；高压气化反应器中气化反应产生的混合物透过金属烧结微孔管管身到金属烧结微孔管和反应壳体之间的环形间隙中，从反应壳体下部的产物排出管流出高压气化反应器进入热能回收换热器；在热能回收换热器中等压减温至温度低于二氧化碳的临界温度，然后进入高压多相分离器；
气液混合物在高压多相分离器进口挡板作用下气体和液体预分离，预分离后的水和液态二氧化碳通过降液管落入集液区，经过重力沉降作用，液态二氧化碳聚结上浮形成液态二氧化碳层，水滴聚结沉降形成水层，上层的液态二氧化碳溢过堰板后从液态二氧化碳出口排出，进入二氧化碳液体储罐；
在高压多相分离器中预分离后的气体经产气出口排出至高压变压吸附装置，产出高纯氢气和解吸气。
进一步地，在高压多相分离器中，集液区中的下层水从高压多相分离器底部水出口流至水储罐，经过第一给水泵从冷流体进口进入热能回收换热器，吸收气化反应产物的热量后，从热能回收换热器的冷流体出口排出，再经过高压管道混合器后进入高压气化反应器。
进一步地，原料中的无机矿物质和未完全反应固体颗粒从高压气化反应器底部排渣管排出，进入第一固体收集罐。
进一步地，软化水经第二给水泵加压，进入布置在第一固体收集罐内的受热面，吸收气化残渣的热量后，通过高压管道混合器进入高压气化反应器。
本发明在高温、高压水中通过调控有机物质气化、一氧化碳变换以及低碳烃类蒸汽重整反应，将煤、生物质、有机固废等含碳物质转化为氢气含量较高的高压富氢气体，产品气分离后得到高压纯氢和液态二氧化碳。在高压多相分离器依据富氢气体、液态二氧化碳、水的密度差异实现分离以及二氧化碳的液态捕集，有效地降低了二氧化碳的分离能耗。
附图说明
图1是本发明所描述的含碳物质气化制氢耦合液态二氧化碳捕集系统的工艺流程图；
图2是本发明所描述的高压气化反应器的结构示意图；
图3是本发明中所描述的高压管道混合器的结构示意图。
图中，1-原料浆储罐，2-高压泵，3-液氧储罐，4-液氧汽化器，5-氧气压缩机，6-软化水储罐，7-第二给水泵，8-高压气化反应器，9-氧气分布管，10-原料浆进料管，11-反应壳体，12-金属烧结微孔管，13-保温层，14-产物排出管，15-排渣管，16-第一固体收集罐，17-高压管道混合器，18-热能回收换热器，19-第二固体收集罐，20-第一给水泵，21-高压多相分离器，22-产气出口，23-捕雾器，24-进口挡板，25-产物进口，26-连通管，27-降液管，28-液态二氧化碳出口，29-堰板，30-水出口，31-水储罐，32-二氧化碳液体储罐，33-高压变压吸附装置，34-高压氢气储罐，35-高压富甲烷气体储罐，36-芯管，37-外壳，38-第一进口，39-第二进口。
具体实施方式
本发明一种典型的实施方式提供的含碳物质气化制氢耦合液态二氧化碳捕集的系统，如图1所示，主要包括高压气化反应器8、高压管道混合器17、热能回收换热器18、高压多相分离器21和高压变压吸附装置33。
其中，所述的高压气化反应器8包括金属烧结微孔管12、反应壳体11和保温层13。金属烧结微孔管12同轴设置于反应壳体11内部，金属烧结微孔管12的外壁与反应壳体11的内壁之间形成环形间隙；保温层13包裹于反应壳体11外部。
以上所述反应壳体11的材质为无缝不锈钢管。保温层13的材质为硅酸铝纤维毡。
以上所述金属烧结微孔管12优选采用不锈钢烧结金属微孔管，例如以316L不锈钢粉末为原料，通过轧制、等静压成型、挤压、模压等压制成型方法形成具有特定形状的坯体，然后，将压制成型的坯体在保护气氛高温炉或者真空炉中烧结，使颗粒间发生扩散、再结晶、化合等一系列物理化学过程，形成内部含有大量连通或半连通孔隙结构的产品。侧壁上微孔的孔径为0.5～5微米。金属烧结微孔管作为过滤介质，渗透性好、强度高、孔隙稳定、过滤精度高，能够高效去除气化产物中的悬浮物和微粒。本实施方式中，金属烧结微孔管12侧壁上微孔的孔径为0.5～5微米，利用其在线过滤除去气化产物中的无机矿物质和未完全反应固体颗粒，不磨损高压气化反应器的承压面。
反应壳体11的上端面处设置有端盖，端盖中心固定有原料浆进料管10；原料浆进料管10的下端贯穿端盖并延伸至金属烧结微孔管12内腔的上部，氧气分布管9设置于原料浆进料管10中且氧气分布管9的下端延伸至金属烧结微孔管12内腔的中部，氧气分布管9与氧气输入管道连接；氧气分布管9的外壁与金属烧结微孔管12的内壁之间形成环形间隙。
以上所述氧气分布管9为不锈钢烧结网滤筒，过滤精度为100～300微米。氧化剂通过氧气分布管9分布在高压气化反应器8内，氧化剂分布均匀，避免局部热点产生。
相对具体地，向高压气化反应器8中输入氧化剂的设备包括顺次连接的液氧储罐3、液氧汽化器4和氧气压缩机5，氧气压缩机5通过氧气输入管道连接至高压气化反应器8。
反应壳体11的下部设置有产物排出管14，产物排出管14贯穿保温层13并延伸至保温层13的外部。
本实施方式中所述的含碳物质为煤、生物质、有机固废等。含碳物质浆液加压至8-18MPa后，经原料浆进料管10输入高压气化反应器8；氧气加压至8-18MPa后，通过氧气分布管9进入高压气化反应器8；高压气化反应器8中气化反应产生的混合物透过金属烧结微孔管12管身到金属烧结微孔管12和反应壳体11之间的环形间隙中，从反应壳体11下部的产物排出管14流出高压气化反应器8后进入热能回收换热器18。本发明反应体系中水/碳比较高，有利于水煤气变换反应向生成氢气的方向进行，产品气中氢气的体积分数高。
所述金属烧结微孔管12的底部设置有排渣管15，排渣管15由内向外依次贯穿反应壳体11、保温层13并延伸至保温层13的外部。原料中的无机矿物质和未完全反应固体颗粒从高压气化反应器8底部排渣管15排出。
优选的实施方式中，高压气化反应器8底部排渣管15与第一固体收集罐16相连，第一固体收集罐16内部布置有受热面，软化水储罐6、第二给水泵7和所述受热面进口顺次相连，受热面出口与所述的高压管道混合器17的蒸汽输入管道连接。所述第一固体收集罐16后端与第二固体收集罐19连接。
从高压气化反应器8底部排渣管15排出的无机矿物质和未完全反应固体颗粒，依次进入第一固体收集罐16和第二固体收集罐19。软化水经第二给水泵7加压，进入布置在第一固体收集罐16内的受热面，软化水吸收气化残渣的热量后，通过高压管道混合器17进入高压气化反应器8。
其中，如图3所示，所述高压管道混合器17由芯管36和外壳37组成，芯管36为喇叭形，芯管壁有很多斜孔，芯管36中间部分是混合加热区，芯管36与外壳37之间是蒸汽区。高压管道混合器17的第一进口38连接含碳物质浆液输入管道，第二进口39连接蒸汽输入管道，高压管道混合器出口连接高压气化反应器8的原料浆进料管10。
相对具体地，输入原料浆液的设备包括原料浆储罐1和高压泵2，高压泵2出口端通过含碳物质浆液输入管道连接至所述高压管道混合器17的第一进口38，来自水储罐31的水吸收气化反应产物的热量后变成蒸汽，从所述高压管道混合器17的第二进口39进入，经芯管斜孔高速喷入混合区，在高压管道混合器17中原料浆液和蒸汽充分混合，再通过管道从原料浆进料管10输入高压气化反应器8。
其中，所述热能回收换热器18包括壳体和安装于壳体内部的换热管；壳体两端分别设置热流体进口和热流体出口，换热管两端分别为冷流体进口和冷流体出口。
高压气化反应器产物排出管14与热能回收换热器18的热流体进口连接，在热能回收换热器18中等压回收气化产物的热量。
热能回收换热器18的热流体出口与高压多相分离器21的产物进口连接。高压气化反应器8流出的混合物，在热能回收换热器18中等压减温至温度低于二氧化碳的临界温度，然后进入高压多相分离器21。
其中，所述高压多相分离器21包括罐体，罐体侧壁上设置有产物进口25，罐体内部靠近所述产物进口25设置有进口挡板24；产物进口25下方的罐体内壁上固定设置隔板，隔板上设置有降液管27和连通管26；隔板下方的罐体侧壁上设置液态二氧化碳出口28，罐体内部靠近液态二氧化碳出口28设置有堰板29，高压多相分离器液态二氧化碳出口28与二氧化碳液体储罐32连接。罐体顶部和底部分别固定有产气出口22和水出口30。
如图1所示，进口挡板24和堰板29均为截面为L型的挡板。降液管27垂直于隔板向下设置，连通管26垂直于隔板向上设置。
进入高压多相分离器的气液混合物在进口挡板24作用下气体和液体预分离，预分离后的水和液态二氧化碳通过降液管27落入集液区，经过重力沉降作用，液态二氧化碳聚结上浮形成液态二氧化碳层，水滴聚结沉降形成水层，上层的液态二氧化碳溢过堰板29后从液态二氧化碳出口28排出，进入二氧化碳液体储罐32。
在高压低温下二氧化碳以液体的状态存在，本实施方式利用以上所述的高压多相分离器，依据富氢气体、液态二氧化碳、水的密度差异实现分离以及二氧化碳的液态捕集，有效地降低二氧化碳的分离能耗。
优选的实施方式中，所述高压多相分离器21顶部设置有捕雾器23，预分离后的气体经过捕雾器23除去较小的液滴。
高压多相分离器21底部水出口30与热能回收换热器18的冷流体进口直接或间接连接，热能回收换热器18的冷流体出口与高压管道混合器17的蒸汽输入管道连接。
相对具体地，所述高压多相分离器底部水出口30、水储罐31和第一给水泵20顺次相连；第一给水泵20出口与热能回收换热器的冷流体进口连接。
在高压多相分离器21中，集液区中的下层水从高压多相分离器底部水出口30流至水储罐31，经过第一给水泵20从冷流体进口进入热能回收换热器18，吸收气化反应产物的热量后，从热能回收换热器18的冷流体出口排出，再经过高压管道混合器17后进入高压气化反应器8。
其中，所述高压变压吸附装置33的气体进口与高压多相分离器顶部的产气出口22连接。
在高压多相分离器21中预分离后的气体经产气出口22排出至高压变压吸附装置33，在高压变压吸附装置33中产出高纯氢气和解吸气。高压变压吸附装置33产气出口与高压氢气储罐34连接，高压变压吸附装置33解吸气出口与高压富甲烷气体储罐35连接。
在高压下变压吸附提纯氢气，吸附剂容量大，吸附塔的处理能力高，获得较高压力的产品氢气，能够节约投资和降低能耗。
下面提供一个相对具体的实施例，对本发明要求保护的技术方案做相对具体的说明。
在本实施例中，将质量分数为40％的木屑浆由高压泵2加压至16MPa后，进入高压管道混合器17，与过热蒸汽混合后进入高压气化反应器8，液氧汽化后，经氧气压缩机5加压至16MPa后，通过氧气分布管9进入高压气化反应器8。
气化反应产生氢气/甲烷/低碳烃/一氧化碳/二氧化碳/水混合物，参数为700℃/16MPa，气化产物透过金属烧结微孔管12管身到金属烧结微孔管12和反应壳体11之间的环形间隙中，从反应壳体11下部的产物排出管14流出反应器，进入热能回收换热器18，整个过程控制金属烧结微孔管12管内流体的压力比环形间隙中流体的压力高0.5MPa。
气化产物经过热能回收换热器18等压减温至30℃，从热能回收换热器18的热流体出口进入高压多相分离器21，与高压多相分离器21的进口挡板24相互作用，气体和液体预分离，预分离后的水和液态二氧化碳通过降液管27落入集液区，经过重力沉降作用，液态二氧化碳聚结上浮形成液态二氧化碳层，水滴聚结沉降形成水层，上层液态二氧化碳溢过堰板29，从液态二氧化碳出口28排出，进入二氧化碳液体储罐32。下层水从高压多相分离器底部水出口30流入水储罐31，经过第一给水泵20从冷流体入口进入热能回收换热器18，回热达到600℃/16MPa的热力状态后，从热能回收换热器18的冷流体出口排出，经过高压管道混合器17，进入高压气化反应器8，为气化过程提供能量和气化剂。
在高压多相分离器21中预分离后的气体经过捕雾器23除去较小的液滴，由压力控制阀控制排出至高压变压吸附装置33，产出的高纯氢气进入高压氢气储罐34，解吸气进入高压富甲烷气体储罐35。
原料中的无机矿物质和未完全反应固体颗粒从高压气化反应器底部排渣管15排出，依次进入第一固体收集罐16和第二固体收集罐19中进行收集储存。软化水进入布置在第一固体收集罐16内的受热面，加热到600℃/16MPa的热力状态后，通过高压管道混合器17进入高压气化反应器8，为气化过程提供能量和气化剂。

Claims (10)

1.一种含碳物质气化制氢耦合液态二氧化碳捕集的系统，其特征在于，包括：
——高压气化反应器，包括金属烧结微孔管、反应壳体和保温层；金属烧结微孔管同轴设置于反应壳体内部，金属烧结微孔管的外壁与反应壳体的内壁之间形成环形间隙；保温层包裹于反应壳体外部；
反应壳体的上端面处设置有端盖，端盖中心固定有原料浆进料管；原料浆进料管的下端贯穿端盖并延伸至金属烧结微孔管内腔的上部，氧气分布管设置于原料浆进料管中且氧气分布管的下端延伸至金属烧结微孔管内腔的中部，氧气分布管与氧气输入管道连接；
反应壳体的下部设置有产物排出管，产物排出管贯穿保温层并延伸至保温层的外部；金属烧结微孔管的底部设置有排渣管，排渣管由内向外依次贯穿反应壳体、保温层并延伸至保温层的外部；
——高压管道混合器，高压管道混合器第一进口连接含碳物质浆液输入管道，第二进口连接蒸汽输入管道；高压管道混合器出口连接原料浆进料管；
——热能回收换热器，包括壳体和安装于壳体内部的换热管；壳体两端分别设置热流体进口和热流体出口，换热管两端分别为冷流体进口和冷流体出口；
高压气化反应器产物排出管与热能回收换热器热流体进口连接，热能回收换热器热流体出口与高压多相分离器产物进口连接；
——高压多相分离器，包括罐体，罐体侧壁上设置有产物进口，罐体内部靠近所述产物进口设置有进口挡板；产物进口下方的罐体内壁上固定设置隔板，隔板上设置有降液管和连通管；隔板下方的罐体侧壁上设置液态二氧化碳出口，罐体内部靠近液态二氧化碳出口设置有堰板；罐体顶部和底部分别固定有产气出口和水出口；
高压多相分离器底部水出口与热能回收换热器冷流体进口直接或间接连接，热能回收换热器冷流体出口与高压管道混合器的蒸汽输入管道连接；
——高压变压吸附装置，用于分离高纯氢气和解吸气；高压变压吸附装置的气体进口与高压多相分离器顶部的产气出口连接。
2.根据权利要求1所述的系统，其特征在于：所述金属烧结微孔管侧壁上微孔的孔径为0.5～5微米。
3.根据权利要求1或2所述的系统，其特征在于：所述氧气分布管为不锈钢烧结网滤筒，过滤精度为100～300微米。
4.根据权利要求3所述的系统，其特征在于：所述高压多相分离器顶部设置有捕雾器。
5.根据权利要求4所述的系统，其特征在于：所述高压多相分离器底部水出口、水储罐和第一给水泵顺次相连；第一给水泵出口与热能回收换热器冷流体进口连接。
6.根据权利要求5所述的系统，其特征在于：高压气化反应器底部排渣管与第一固体收集罐相连，第一固体收集罐内部布置有受热面，软化水储罐、第二给水泵和所述受热面进口顺次相连，受热面出口与高压管道混合器的蒸汽输入管道连接。
7.一种含碳物质气化制氢耦合液态二氧化碳捕集的方法，其特征在于：采用如权利要求6所述的系统；
含碳物质浆液加压至8-18MPa后，经原料浆进料管输入高压气化反应器；氧气加压至8-18MPa后，通过氧气分布管进入高压气化反应器；高压气化反应器中气化反应产生的混合物透过金属烧结微孔管管身到金属烧结微孔管和反应壳体之间的环形间隙中，从反应壳体下部的产物排出管流出高压气化反应器进入热能回收换热器；在热能回收换热器中等压减温至温度低于二氧化碳的临界温度，然后进入高压多相分离器；
气液混合物在高压多相分离器进口挡板作用下气体和液体预分离，预分离后的水和液态二氧化碳通过降液管落入集液区，经过重力沉降作用，液态二氧化碳聚结上浮形成液态二氧化碳层，水滴聚结沉降形成水层，上层的液态二氧化碳溢过堰板后从液态二氧化碳出口排出，进入二氧化碳液体储罐；
在高压多相分离器中预分离后的气体经产气出口排出至高压变压吸附装置，产出高纯氢气和解吸气。
8.根据权利要求7所述的方法，其特征在于：在高压多相分离器中，集液区中的下层水从高压多相分离器底部水出口流至水储罐，经过第一给水泵从冷流体进口进入热能回收换热器，吸收气化反应产物的热量后，从热能回收换热器的冷流体出口排出，再经过高压管道混合器后进入高压气化反应器。
9.根据权利要求7或8所述的方法，其特征在于：原料中的无机矿物质和未完全反应固体颗粒从高压气化反应器底部排渣管排出，进入第一固体收集罐。
10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于：软化水经第二给水泵加压，进入布置在第一固体收集罐内的受热面，吸收气化残渣的热量后，通过高压管道混合器进入高压气化反应器。
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