CN117518320A - 一种用于辐射制冷的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜及其制备方法 - Google Patents
一种用于辐射制冷的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜及其制备方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开一种用于辐射制冷的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜及其制备方法,属于超材料与辐射制冷制备技术领域。该薄膜由下层的有机聚合物薄膜层以及上层的小孔结构层构成,有机聚合物薄膜层的下表面均布有三棱镜结构,三棱镜结构平行排列,底边长度为45~55um,高度为20~25um,顶角为85°~95°,小孔结构层由有机聚合物及介电微球颗粒混合而成,孔径范围为0.1~10um。由于三棱镜结构的增强反射和介电微球颗粒的共振,薄膜在紫外‑可见‑近红外波段表现出高的反射,同时在中红外上表现出高发射率,可以有效实现日间辐射冷却。实验结果表明,所述辐射制冷薄膜能够反射大部分太阳光,并通过发射中远红外线向外发射热量,实现散热,制备简单,可进行大规模生产。
Description
技术领域
本发明属于超材料与辐射制冷制备技术领域,具体涉及一种用于辐射制冷的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜及其制备方法。
背景技术
随着全球气候变暖和极端天气的加剧,特别是在夏季,制冷需求持续增长,预计到2050年将增长10倍。传统的制冷设备,如冰箱和空调,在运行过程中消耗大量的能源和资源,并产生额外的热量,带来温室效应和城市热岛效应以及有害气体,加剧了全球变暖和空气污染。据统计,我国建筑能耗占全国能源消耗总量的45%,建筑物由于受到太阳光的照射,表面吸收太阳光热量,温度上升并通过热传导到建筑墙体,墙体加热内部空气,造成建筑物内部空气温度升高。根据国际制冷研究机构的数据统计,目前世界上使用空调和冰箱制冷所消耗的电能约占全球电能损耗的20%,且大量的使用空调、冰箱等制冷电器使得耗电量剧增,超负荷用电又经常引发停电事故。因此,实现无能耗主动降温是生产领域节能降碳的重要目标。
为了实现高性能的辐射制冷,要求冷却器在白天具有高的太阳反射率以减少能量输入,在大气透明窗口具有高的中红外发射率以尽可能多地释放热量。目前的辐射制冷材料主要有无机或金属多孔结构材料、金属聚合物层状涂层、聚合物复合材料和多孔聚合物材料等。近年来,尽管辐射制冷技术取得很大的发展,但制造工艺复杂、易被污染、成本高等问题限制了其实际应用。基于以上问题,本发明提供了一种用于辐射制冷的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜及其制备方法,该材料在没有添加任何金属反射器的情况下,通过设计的三棱镜结构的增强反射,在紫外-可见-近红外波段表现出高的反射,同时通过介电微球颗粒的共振,在中红外上表现出高发射率,可以有效实现日间辐射冷却,是极具应用优势的辐射制冷薄膜。
发明内容
本发明的目的在于针对现有技术存在的缺点和不足之处,提供一种用于辐射制冷的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜及其制备方法。本发明所制备的薄膜是一种辐射制冷薄膜,能够反射大部分太阳光,并通过发射中远红外线向外发射热量,实现散热,兼具有高反射和高发射特性,可实现低成本无能耗制冷防晒,制备简单,可进行大规模生产。
为了实现上述发明目的,本发明采用如下技术方案:
本发明的目的之一是提供一种用于辐射制冷的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜的制备方法,所述的方法包括如下步骤:
(1)将有机聚合物加入到一侧带有三棱柱结构槽的双辊之中,经过辊压形成一侧带有三棱镜结构的薄膜A;
(2)将有机聚合物加入到有机溶剂和水的混合溶液中,水浴磁力搅拌得到溶液A;
(3)将介电微球颗粒加入到溶液A中水浴磁力搅拌至分布均匀得到溶液B;
(4)将溶液B滴铸在原先制备好的薄膜A上无三棱镜结构的一侧,得到双层膜;
(5)将步骤4中得到到双层膜放置在固定环境下静置干燥,待溶液挥发结束后便获得所述高反射高发射棱镜光子超材料薄膜。
优选的,所形成的棱镜结构等间距平行排列,每个棱镜结构截面三角的底边长度为45~55um,高度为20~25um,顶角角度范围为85°~95°。
优选的,所述有机聚合物、有机溶剂和水的混合溶液的搅拌时间为90~120min,直至形成均匀澄清的溶液A,搅拌速率优选为100~200r/min,其中,有机聚合物、有机溶剂和水的质量比为0.8~1.2:8~11:0.5~2。水浴温度为50~60℃。
优选的,介电微球颗粒缓慢加入溶液A中,水浴磁力搅拌均匀,搅拌转速为100~200r/min,搅拌时间为30~60min,得到溶液B,介电微球的粒径为4~8um,其中介电微球颗粒的质量分数为10%~20%。水浴温度为50~60℃。
优选的,所述有机聚合物选自聚二甲基硅氧烷、聚甲基丙烯酸甲酯、聚偏氟乙烯-六氟丙烯、聚氧化乙烯、聚乳酸的至少一种。
优选的,有机溶剂选自N-甲基吡咯烷酮、N,N-二甲基甲酰胺、甲苯、四氢呋喃、丙酮的至少一种;
优选的,介电微球颗粒选自二氧化钛、三氧化二铝、二氧化硅、或者硫酸钡的至少一种;
优选的,溶液B滴铸在原先制备好的薄膜A上,滴铸量为0.08~0.24ml/cm2,使其分布均匀。
优选的,所制备的双层膜放置在20~30℃环境下等有机溶剂和水溶剂挥发,溶剂挥发时间为24~36h,表面形成的小孔孔径范围为0.1~10um。
本发明的目的之二是提供一种上述任一制备方法制备得到高反射高发射棱镜光子超材料薄膜,该薄膜由下层的有机聚合物薄膜层以及上层的小孔结构层构成,所述有机聚合物薄膜层的下表面均布有三棱镜结构,所述三棱镜结构平行排列,每个三棱镜结构截面三角的底边长度为45~55um,高度为20~25um,顶角为85°~95°,所述小孔结构层由有机聚合物及介电微球颗粒混合而成,孔径范围为0.1~10um。
本发明的目的之三是提供一种上述任一制备方法制备得到的薄膜在辐射制冷领域的应用。所述辐射制冷领域包括汽车、建筑、服装等表面需要降温的领域。
与现有技术相比,本发明有益效果在于:
(1)本发明制备的薄膜中设置有三棱镜结构,由于全内反射,可以增强反射效果,在太阳的直接照射下,辐射制冷薄膜可实现大于6℃的降温效果。
(2)本发明制备的辐射制冷膜具有良好的柔性和疏水性,扩大了应用范围。
(3)本发明制备的辐射制冷薄膜,粒径可控的介电微球其选择性辐射能力为薄膜位于大气窗口(8~13μm)处带来的良好辐射性能。
(4)本发明所用材料均为工业级材料,获取方式容易,成本低廉,操作工艺简单易行,可以大规模、大批量进行制备,具有良好的工业前景。
附图说明
图1为实施例1所制备的三棱镜结构示意图。
图2为实施例1所制备的薄膜SEM图,图2a为实物图,图2b和图2c为薄膜上层小孔结构SEM图,图2d、图2e和图2f为薄膜底层三棱镜结构SEM图。
图3为实施例1-5所制备的薄膜在太阳光谱区域(0.3~2.5μm)的反射率图谱。
图4为实施例1制备的薄膜和对比例1制备的薄膜在太阳光谱区域(0.3~2.5μm)反射率曲线对比图。
图5为实施例1制备的薄膜和对比例1制备的薄膜在中红外(2.5-16μm)发射率曲线对比图。
图6为实施例1所制备的薄膜中介电颗粒二氧化硅的电场图。
图7为实施例1制备的薄膜和对比例1制备的薄膜在户外测试的制冷数据图,图7a是制冷效果图,图7b为测试时的太阳功率,图7c为温差图。
图8a为实施例1制备的薄膜的疏水角图。图8b应力应变曲线图。
具体实施方式
下面对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述。显而易见,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
实施例1
将100g聚偏氟乙烯-六氟丙烯加入到一侧带有三棱镜结构的双辊之中,辊轮温度设置为165℃,优选转速为20r/min,经过辊压后形成了一侧带有三棱镜结构的薄膜A,形成的棱镜结构等间距平行排列,底边长度为50um,高度为25um,顶角为90°。
将2g聚偏氟乙烯-六氟丙烯加入到18g丙酮和2g水的混合溶液中,水浴磁力搅拌90min,直至形成均匀澄清的溶液A,搅拌速率为150r/min,水浴温度优选为55℃。
将二氧化硅缓慢加入溶液A中,得到溶液B,水浴磁力搅拌均匀,搅拌转速为150r/min,搅拌时间为90min,球形二氧化硅的粒径为5um,其中二氧化硅的质量分数为20%。
将溶液B滴铸在原先制备好的薄膜A上无棱镜结构一侧,滴铸量为0.24ml/cm2,使其分布均匀。将所制备的双层膜放置在25℃环境下等丙酮溶剂和水溶剂挥发,溶剂挥发时间为24h。
本实施例得到的薄膜在太阳光谱范围(波长300至2500nm)的反射率为96.4%,在大气窗口波长范围内(波长2.5至16μm)的红外发射率为97.2%,孔径范围主要呈双峰分布,其中微米孔孔径主要为3um,纳米孔孔径主要为0.3um。所得薄膜的结构如图1、2所示。
实施例2
将100g聚偏氟乙烯-六氟丙烯加入到一侧带有三棱镜结构的双辊之中,辊轮温度设置为165℃,优选转速为20r/min,经过辊压后形成了一侧带有三棱镜结构的薄膜A,形成的棱镜结构等间距平行排列,底边长度为50um,高度为25um,顶角为90°。
将2g聚偏氟乙烯-六氟丙烯加入到18g丙酮和2g水的混合溶液中,水浴磁力搅拌90min,直至形成均匀澄清的溶液A,搅拌速率为150r/min,水浴温度优选为55℃。
将二氧化硅缓慢加入溶液A中,得到白色溶液B,水浴磁力搅拌均匀,搅拌转速为150r/min,搅拌时间为90min,球形二氧化硅的粒径为5um,其中二氧化硅的质量分数为20%。
将溶液B滴铸在原先制备好的薄膜A上无棱镜结构一侧,滴铸量为0.20ml/cm2,使其分布均匀。将所制备的双层膜放置在25℃环境下等丙酮溶剂和水溶剂挥发,溶剂挥发时间为24h。
本实施例得到的薄膜在太阳光谱范围(波长300至2500nm)的反射率为95.4%,在大气窗口波长范围内(波长2.5至16μm)的红外发射率为97%,孔径范围主要呈双峰分布,其中微米孔孔径主要为4um,纳米孔孔径主要为0.3um。
实施例3
将100g聚偏氟乙烯-六氟丙烯加入到一侧带有三棱镜结构的双辊之中,辊轮温度设置为165℃,优选转速为20r/min,经过辊压后形成了一侧带有三棱镜结构的薄膜A,形成的棱镜结构等间距平行排列,底边长度为50um,高度为25um,顶角为90°。
将2g聚偏氟乙烯-六氟丙烯加入到18g丙酮和2g水的混合溶液中,水浴磁力搅拌90min,直至形成均匀澄清的溶液A,搅拌速率为150r/min,水浴温度优选为55℃。
将二氧化硅缓慢加入溶液A中,得到白色溶液B,水浴磁力搅拌均匀,搅拌转速为150r/min,搅拌时间为90min,球形二氧化硅的粒径为5um,其中二氧化硅的质量分数为20%。
将溶液B滴铸在原先制备好的薄膜A上无棱镜结构一侧,滴铸量为0.16ml/cm2,使其分布均匀。将所制备的双层膜放置在25℃环境下等丙酮溶剂和水溶剂挥发,溶剂挥发时间为24h。
本实施例得到的薄膜在太阳光谱范围(波长300至2500nm)的反射率为92.8%,在大气窗口波长范围内(波长2.5至16μm)的红外发射率为96.4%,孔径范围主要呈双峰分布,其中微米孔孔径主要为3um,纳米孔孔径主要为0.4um。
实施例4
将100g聚偏氟乙烯-六氟丙烯加入到一侧带有三棱镜结构的双辊之中,辊轮温度设置为165℃,优选转速为20r/min,经过辊压后形成了一侧带有三棱镜结构的薄膜A,形成的棱镜结构等间距平行排列,底边长度为50um,高度为25um,顶角为90°。
将2g聚偏氟乙烯-六氟丙烯加入到18g丙酮和2g水的混合溶液中,水浴磁力搅拌90min,直至形成均匀澄清的溶液A,搅拌速率为150r/min,水浴温度优选为55℃。
将二氧化硅缓慢加入溶液A中,得到白色溶液B,水浴磁力搅拌均匀,搅拌转速为150r/min,搅拌时间为90min,球形二氧化硅的粒径为5um,其中二氧化硅的质量分数为20%。
将溶液B滴铸在原先制备好的薄膜A上无棱镜结构一侧,滴铸量为0.12ml/cm2,使其分布均匀。将所制备的双层膜放置在25℃环境下等丙酮溶剂和水溶剂挥发,溶剂挥发时间为24h。
本实施例得到的薄膜在太阳光谱范围(波长300至2500nm)的反射率为91.6%,在大气窗口波长范围内(波长2.5至16μm)的红外发射率为95.4%,孔径范围主要呈双峰分布,其中微米孔孔径主要为4um,纳米孔孔径主要为0.2um。
实施例5
将100g聚偏氟乙烯-六氟丙烯加入到一侧带有三棱镜结构的双辊之中,辊轮温度设置为165℃,优选转速为20r/min,经过辊压后形成了一侧带有三棱镜结构的薄膜A,形成的棱镜结构等间距平行排列,底边长度为50um,高度为25um,顶角为90°。
将2g聚偏氟乙烯-六氟丙烯加入到18g丙酮和2g水的混合溶液中,水浴磁力搅拌90min,直至形成均匀澄清的前驱体溶液A,搅拌速率为150r/min,水浴温度优选为55℃。
将二氧化硅缓慢加入溶液A中,得到白色溶液B,水浴磁力搅拌均匀,搅拌转速为150r/min,搅拌时间为90min,球形二氧化硅的粒径为5um,其中二氧化硅的质量分数为20%。
将溶液B滴铸在原先制备好的薄膜A上无棱镜结构一侧,滴铸量为0.08ml/cm2,使其分布均匀。将所制备的双层膜放置在25℃环境下等丙酮溶剂和水溶剂挥发,溶剂挥发时间为24h。
本实施例得到的薄膜在太阳光谱范围(波长300至2500nm)的反射率为90.2%,在大气窗口波长范围内(波长2.5至16μm)的红外发射率为95.1%,孔径范围主要呈双峰分布,其中微米孔孔径主要为5um,纳米孔孔径主要为0.3um。
实施例6
将100g聚甲基丙烯酸甲酯加入到一侧带有三棱镜结构的双辊之中,辊轮温度设置为150℃,优选转速为20r/min,经过辊压后形成了一侧带有三棱镜结构的薄膜A,形成的棱镜结构等间距平行排列,底边长度为50um,高度为25um,顶角为90°。
将2g聚偏氟乙烯-六氟丙烯加入到18g N,N-二甲基甲酰和2g水的混合溶液中,水浴磁力搅拌90min,直至形成均匀澄清的溶液A,搅拌速率为150r/min,水浴温度优选为55℃。
将氧化铝缓慢加入溶液A中,得到白色溶液B,水浴磁力搅拌均匀,搅拌转速为150r/min,搅拌时间为90min,氧化铝的粒径为5um,其中氧化铝的质量分数为20%。
将溶液B滴铸在原先制备好的薄膜A上无棱镜结构一侧,滴铸量为0.24ml/cm2,使其分布均匀。将所制备的双层膜放置在25℃环境下等N,N-二甲基甲酰溶剂和水溶剂挥发,溶剂挥发时间为24h。
本实施例得到的薄膜在太阳光谱范围(波长300至2500nm)的反射率为94.6%,在大气窗口波长范围内(波长2.5至16μm)的红外发射率为94.3%,孔径范围主要呈双峰分布,其中微米孔孔径主要为5um,纳米孔孔径主要为0.4um。
实施例7
将100g聚氧化乙烯加入到一侧带有三棱镜结构的双辊之中,辊轮温度设置为90℃,优选转速为20r/min,经过辊压后形成了一侧带有三棱镜结构的薄膜A,形成的棱镜结构等间距平行排列,底边长度为50um,高度为25um,顶角为90°。
将2g聚偏氟乙烯-六氟丙烯加入到18g N-甲基吡咯烷酮和2g水的混合溶液中,水浴磁力搅拌90min,直至形成均匀澄清的溶液A,搅拌速率为150r/min,水浴温度优选为60℃。
将硫酸钡缓慢加入溶液A中,得到白色溶液B,水浴磁力搅拌均匀,搅拌转速为150r/min,搅拌时间为90min,硫酸钡的粒径为4um,其中硫酸钡的质量分数为20%。
将溶液B滴铸在原先制备好的薄膜A上无棱镜结构一侧,滴铸量为0.24ml/cm2,使其分布均匀。将所制备的双层膜放置在25℃环境下等N-甲基吡咯烷酮溶剂和水溶剂挥发,溶剂挥发时间为48h。
本实施例得到的薄膜在太阳光谱范围(波长300至2500nm)的反射率为94.3%,在大气窗口波长范围内(波长2.5至16μm)的红外发射率为95.3%,孔径范围主要呈双峰分布,其中微米孔孔径主要为4um,纳米孔孔径主要为0.4um。
对比例1
本对比例提供了一种没有三棱镜光子结构的薄膜
本对比例仅有上层小孔薄膜,且小孔薄膜的制备方法与实施例1的步骤二一致,将步骤二中的溶液以0.24ml/cm2加入干净的玻璃基板上,将所制备的薄膜放置在25℃环境下等丙酮溶剂和水溶剂挥发,溶剂挥发时间为24h,剥离,即可获得没有三棱镜结构的薄膜。
图4、5分别为上述实施例1及对比例1制备的薄膜在太阳光谱区域(0.3~2.5μm)反射率曲线对比图以及在中红外(2.5-16μm)发射率曲线对比图,可以看出本发明具有棱镜结构的双层薄膜同时兼具有更好的反射率和发射率。图6为仿真软件模拟得出的最佳二氧化硅粒径的电场分布图,最佳粒径的二氧化硅填料有助于薄膜在8-13um的发射率。图7为户外测试的制冷数据图,可以看出本发明具有棱镜结构的双层薄膜有更好的降温效果。图8为本发明辐射制冷薄膜的水接触角和应力应变曲线,可以看出所制备的辐射制冷薄膜不仅具有良好的户外降温能力,而且具备在极端天气下使用的潜力。
上述所描述的实施例是本发明的一部分实施例,而不是全部的实施例,并非对本发明作任何形式上的限制。本发明不限于上述实施例,还可以根据本发明的发明创造的目的做出多种变化。凡在本发明的原则范围内所做的任何修改、补充和等同替换等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种用于辐射制冷的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜,其特征在于,该薄膜由下层的有机聚合物薄膜层以及上层的小孔结构层构成,所述有机聚合物薄膜层的下表面均布有三棱镜结构,所述三棱镜结构平行排列,每个三棱镜结构截面三角的底边长度为45~55um,高度为20~25um,顶角为85°~95°,所述小孔结构层由有机聚合物及介电微球颗粒混合而成,孔径范围为0.1~10um。
2.根据权利要求1所述的用于辐射制冷的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜,其特征在于,所述的有机聚合物为聚二甲基硅氧烷、聚甲基丙烯酸甲酯、聚偏氟乙烯-六氟丙烯、聚氧化乙烯、聚乳酸中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的用于辐射制冷的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜,其特征在于,所述的介电微球颗粒选自二氧化钛、三氧化二铝、二氧化硅、或者硫酸钡中的至少一种,粒径为4~8um。
4.一种如权利要求1~3任一项所述的用于辐射制冷的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
(1)将有机聚合物加入一侧带有三棱镜柱结构槽的双辊之中,经过辊压形成一侧均布有三棱镜结构的薄膜A;
(2)将有机聚合物加入有机溶剂和水的混合溶液中,水浴磁力搅拌得到溶液A;
(3)将介电微球颗粒加入溶液A中,水浴磁力搅拌至分布均匀得到溶液B;
(4)将溶液B滴铸在制备好的薄膜A上无三棱镜结构的一侧,得到双层膜;
(5)将得到的双层膜静置干燥,待溶液挥发结束后得到所述高反射高发射棱镜光子超材料薄膜。
5.根据权利要求4所述的用于辐射制冷的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜的制备方法,其特征在于,(2)中有机聚合物、有机溶剂和水的质量比为0.8~1.2:8~11:0.5~2。
6.根据权利要求4所述的用于辐射制冷的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜的制备方法,其特征在于,(2)中将有机聚合物、有机溶剂和水的混合溶液水浴磁力搅拌90~120min,搅拌速率为100~200r/min,水浴温度为50~60℃。
7.根据权利要求4所述的用于辐射制冷的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜的制备方法,其特征在于,其特征在于,所述的有机溶剂选自N-甲基吡咯烷酮、N,N-二甲基甲酰胺、甲苯、四氢呋喃、丙酮的至少一种。
8.根据权利要求4所述的具有多层结构的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜的制备方法,其特征在于,(3)中搅拌转速为100~200r/min,搅拌时间为30~60min,水浴温度为50~60℃,溶液B中介电微球颗粒的质量分数为10%~20%。
9.根据权利要求4所述的具有多层结构的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜的制备方法,其特征在于,(4)中滴铸量为0.08~0.24ml/cm2,使其分布均匀,(5)中将双层膜放置在20~30℃环境下等有机溶剂和水挥发,挥发时间为24~36h。
10.如权利要求1-3任一项所述的具有多层结构的高反射高发射棱镜光子超材料薄膜的应用,其特征在于,所述薄膜作为辐射制冷膜用于制冷领域中。
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