CN117362929A - 一种微纳颗粒共混的导热材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及导热材料技术领域，具体为一种微纳颗粒共混的导热材料及其制备方法。具体包括以下步骤：步骤一：采用溶胶凝胶法制备由纳米氧化铝颗粒表面修饰微米氧化铝颗粒的微纳颗粒A；步骤二：采用机械法制备由纳米氧化铝颗粒表面修饰亚微米氧化铝纤维的微纳颗粒B；步骤三：将微纳颗粒A、微纳颗粒B、纳米氧化铝颗粒混合，得到导热填充颗粒；步骤四：将聚合物基体、导热填充颗粒、分散剂搅拌混合、固化，得到微纳颗粒共混的导热材料；该导热材料包括以下组分，按重量份数计：聚合物基体45～55份、微纳颗粒A 5～25份、微纳颗粒B 1～5份、纳米氧化铝颗粒1～5份、分散剂0.1～0.5份。
Description
技术领域
本发明涉及导热材料技术领域，具体为一种微纳颗粒共混的导热材料及其制备方法。
背景技术
随着电子产品向小型化、高性能化及高度集成方向发展，电子产品散热能力差的缺点也就日益突出。聚合物基热界面材料是解决电子产品散热问题的重要部分。
对于大多数的聚合物固体，由于没有可以自由移动的电子，其热传导主要依靠晶格简谐振动产生的声子。由于非晶区链段的无规缠结以及存在晶界和晶区缺陷，造成声子在聚合物内部散射严重，导致其导热能力差。因此，提升聚合物内部结构的有序性，对减弱声子散射、延长声子传播的平均自由导程，进而提升聚合物的导热性能有着重要意义。故与之相关的分子链结构、聚集态结构以及分子间作用力等都是重要的影响因素。
通过研究发现影响聚合物基复合材料导热性能的因素主要有两种：(1)填料之间的界面作用力，填料之间作用力越强，接触越充分，填料之间形成的导热通路就越多，散热效率就越高；(2)填料的取向，填料之间形成层层堆叠的微观结构可以在单向形成散热途径，提高散热效率。有效的结合这两个因素可以制备出具有高导热性能的聚合物基界面材料。
导热填料的几何形状和尺寸各不相同，其中填料尺寸的差异以不同的方式影响最终聚合物复合材料的值。例如，形状、填料的厚度会影响填料之间的接触类型。接触面积由接触类型决定，而接触类型又影响其接触热阻，最终影响最终聚合物复合材料的导热性。与球形填料相比，纤维状和片层状填料可以在填料与基体之间形成更大的接触面积，为声子传输提供更宽的路径，并通过降低界面接触热阻来提高复合材料的值。然而，填料的高纵横比过高意味着填料在某一尺寸上的尺寸相当大，从而增加了复合材料中出现缺陷的可能性，从而对复合材料的整体性能产生不利影响。
氧化铝颗粒作为性价比较高的材料是较为广泛的选择，其微米颗粒、纳米颗粒甚至纤维等多种形态有助于导热方案的设计。目前较多的是单种或者多种形态的物理混合使用。但微米颗粒填充量不能过大，纳米颗粒不容易分散等问题造成无法获得更佳的导热效果。因此选择合适的导热填料、构建合适的导热网络是其中一个主攻方向。
发明内容
本发明的目的在于提供一种微纳颗粒共混结构的导热材料的制备方法，通过对微米颗粒和纳米颗粒的空间结构设计，规避两种颗粒各自填充的缺陷，实现更优的导热界面状态，提高填充量实现更好的导热效果，以解决上述背景技术中提出的问题。
为了解决上述技术问题，本发明提供以下技术方案：采用溶胶凝胶法制备出由纳米氧化铝颗粒表面修饰微米氧化铝颗粒的微纳颗粒A；采用机械法制备由纳米氧化铝颗粒表面修饰亚微米氧化铝纤维的微纳颗粒B；最后将微纳颗粒A、微纳颗粒B、纳米氧化铝颗粒混合形成导热填充颗粒，再将其与聚合物基体、硅烷偶联剂搅拌混合、固化，得到一种微纳颗粒共混的导热材料。
一种微纳颗粒共混的导热材料，所述导热材料包括以下组分，按重量份数计：聚合物基体45～55份、导热填充颗粒7～35份、分散剂0.1～0.5份。
较为优化地，所述导热填充颗粒包括以下组分：按重量份数计：微纳颗粒A5～25份、微纳颗粒B1～5份、纳米氧化铝颗粒1～5份。
较为优化地，所述聚合物基体包括但不限于环氧树脂、酚醛树脂、聚氨酯、丙烯酸树脂中的一种或多种的组合。
较为优化地，所述微纳颗粒A、微纳颗粒B、纳米氧化铝颗粒质量比为6:1:1。
较为优化地，所述纳米氧化铝颗粒的粒径为10～100nm。
较为优化地，所述分散剂为硅烷偶联剂。
较为优化地，所述微纳颗粒A的制备方法为：(1)在无水乙醇中加入一定量的异丙醇铝，于50～60℃下，机械搅拌30～60min，得到溶液A；(2)在40～50℃下，将微米氧化铝颗粒放入稀盐酸溶液中，处理1～3min，经过滤、清洗、干燥后，加入至无水乙醇中，进行低速球磨，配制得到20～30wt％的氧化铝乙醇分散液；(3)将氧化铝乙醇分散液加入到溶液A中，混合得到溶液B，并加入一定量的聚乙二醇作为分散剂，机械搅拌1～2h，使其充分混合，再搅拌干燥，直至容器内无水乙醇挥发干净，得到复合粉末；其中，搅拌干燥过程中，持续搅拌并快速加热使乙醇挥发干净，完成粉末干燥；由于分散剂的修饰，使得稀薄的膜层不同区域实现浸润接触角的不同，致使氧化铝表面形成了不同区域的膜厚；而膜的形成是通过多种金属离子水解缩聚形成的(O-H7C3)3Al-O-Al-(O-H7C3)3凝胶膜；分散剂的引入是为了提供强分散态；(4)将复合粉末置于热压烧结炉内，在10～15Mpa的压力下，以10℃/min的升温速度升温至1100℃，进行预热20～60min，再以相同升温速度升温至1100～1550℃，热处理1～3h，待凝胶膜转变为氧化铝纳米颗粒包覆态，经筛网过滤，得到微纳颗粒A。
较为优化地，所述溶液A中异丙醇铝的浓度为2～8wt％；进一步的较优参数为：异丙醇铝的浓度为4～6wt％；该过程中对浓度的限制，是为了控制纳米颗粒的修饰面积，通过控制铝源在溶剂中的比例，控制纳米氧化铝溶胶在微米颗粒表面的分布厚度，进而控制干燥后的纳米颗粒的修饰面积在10～30％之间；且由于方案中以聚乙二醇作为分散剂，其对纳米氧化铝进行修饰，使得稀薄的膜层在不同区域实现浸润接触角的不同，致使氧化铝表面形成了不同区域的膜厚，对纳米氧化铝存在的表面缺陷进行了修复，使得表面纳米结晶更为致密。
较为优化地，所述微米氧化铝颗粒的粒径为1～10μm。
较为优化地，所述溶液B为氧化铝乙醇分散液和溶液A以体积比(0.2～0.3):1混合得到。
较为优化地，所述聚乙二醇包括但不限于PEG200、PEG1000、PEG2000、PEG5000中的任一种，添加量为溶液B的体积的2～7％；进一步的较优参数为：所述聚乙二醇为PEG1000，添加量为溶液B的体积的5％。
较为优化地，所述热处理温度1250～1350℃，热处理时长2～2.5h；对热处理过程的进一步限定是为了进一步构建微不同晶体结构的微纳颗粒A；微米球和纳米球的颈部结合状态导致结合处的晶体界面缺陷程度不同，从而影响声子自由程的长短，进而影响导热通道的完整性。过大的结合面积导致无法形成较多的纳米球，过小的结合面积导致纳米球容易在机械运动中剥离，并且界面晶体缺陷大，声子散射严重。通过热处理时间调控和熔接助剂的使用，以制备出完整的晶界。
其中，微纳颗粒A的制备过程中，基于清洗后的α-Al2O3微米球表面，纳米球的生长以其作为种晶层，在1100℃时先形成γ-Al2O3，然后升温到1250℃，开始转变为α-Al2O3；优化的，温度在1300℃时，保温2h，生长出的颈部的接触面积是纳米球最大截面的1/3-1/4其综合性能最佳；而保温时间超过3h，晶体质量尽管会提高，但颈部界面过大，造成接触角过大，损失纳米比表面积大的效果；温度较低、保温时间较短时容易形成过渡晶体和较小的纳米球，颈部结合力差、声子散射强并且导热通道窄；另外，异丙醇铝水解形成的凝胶膜还可以修复微米氧化铝颗粒的晶界缺陷，制备出良好的表面纳米结晶致密层。
较为优化地，所述微纳颗粒B的制备方法为：在异丙醇中加入亚微米氧化铝纤维，机械搅拌均匀，得到10～30wt％的亚微米氧化铝纤维分散液，再将纳米氧化铝颗粒加入到亚微米氧化铝纤维分散液中，并加入分散剂，使用行星式球磨机进行第一次球磨混合，混合后，经烘干，再进行第二次球磨混合，得到微纳颗粒B；所述微纳颗粒B的制备过程中，亚微米氧化铝纤维提供线性导热通道，同时纳米级别的尺寸保障在基材中的高填充能力和界面接触概率，但由于溶胶凝胶法无法在其表面制备良好的纳米修饰颗粒层，所以本发明采用机械法开展填充物B的制备，其界面结合状态次于溶胶凝胶法，但通过较强的机械法，能够实现简单快速的制备；同时为了保障制备效果，采用湿法球磨制备。
较为优化地，所述亚微米氧化铝纤维直径200～400nm，长度10～30μm。
较为优化地，所述纳米氧化铝颗粒的粒径为10～100nm，加入量为亚微米氧化铝质量的1～5％。
较为优化地，所述分散剂加入量为亚微米氧化铝纤维质量的0.1～0.3％。
较为优化地，所述第一次球磨混合：设置公转速度300～400r/min，自转速度800～1500r/min，工作时长2～4h；第二次球磨混合：设置公转速度50～100r/min，自转速度300～400r/min，工作时长30～60min。
与现有技术相比，本发明所达到的有益效果是：本申请通过两种方法分别修饰了微米氧化铝颗粒和亚微米氧化铝纤维的表面状态，得到微纳颗粒A和微纳颗粒B；将微纳颗粒A和微纳颗粒B与纳米氧化铝颗粒形成导热填充颗粒，以其作为导热填充材料；实现导热填充材料的微纳结构重构，实现聚合物导热材料的三维结构优化，通过结构的优化，实现纳米颗粒的使用量降低，和纤维材料的填充量增加，进一步保障了聚合物材料在固态下的机械性能。
相较于纯聚合物基体，微米颗粒的填充一般对导热性能的提升在50～200％，纳米颗粒的提升在30～50％。而本发明制备的微纳颗粒A对导热性能的提升相对于普通微球填充物提高了32％，因为由于纳米颗粒的修饰造成与基体的界面接触面增大，但较常规微米颗粒较低，所以方案中通过微纳颗粒B和纳米氧化铝颗粒的共混，纳米颗粒修饰后的表面增加了微纳颗粒和纳米颗粒的接触几率，提升了导热通道的构建几率；同时微纳颗粒修饰替代了部分纳米氧化铝颗粒的使用，降低了纳米颗粒的使用量和分散难度，尤其是纳米颗粒与微米颗粒的直连形成的面接触改善了原来的点接触导热界面缺点，从而使得声子散热通道更为稳定；其次纳米颗粒围绕微米颗粒进行的修饰阻碍电流击穿的路径，通过纳米颗粒的触突分散了电流击穿强度，改善了聚合物填充导热材料后带来的绝缘性能降低的问题。
附图说明
附图用来提供对本发明的进一步理解，并且构成说明书的一部分，与本发明的实施例一起用于解释本发明，并不构成对本发明的限制。在附图中：
图1是导热填充颗粒的共混示意图；
图2是微纳颗粒A单颗微球的结构示意图，其中1为纳米球1，2为纳米膜；3为微米球；
图3是A2型微纳颗粒的颈部结合状态示意图；
图4是A1型微纳颗粒的颈部结合状态示意图；
图5是A3型微纳颗粒的颈部结合状态示意图；
图6是微纳颗粒A的透射电镜图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
需要说明的是，本发明所有涉及的原料的购买厂家没有任何特殊的限制示例性地包括：以下实施例中：
异丙醇铝由上海阿拉丁生化科技股份有限公司提供；
无水乙醇由上海阿拉丁生化科技股份有限公司提供；
KH550硅烷偶联剂由上海阿拉丁生化科技股份有限公司提供；
双酚A型环氧树脂由上海阿拉丁生化科技股份有限公司提供；
普通氧化铝微球由上海阿拉丁生化科技股份有限公司提供；
斯德谦FA196分散剂由上海阿拉丁生化科技股份有限公司提供；
亚微米氧化铝纤维直径200～400nm，长度10～30μm；
微米氧化铝颗粒的粒径1～10μm；
纳米氧化铝颗粒的粒径10～10nm。
基础实验1：微纳颗粒A的制备：(1)在5L的无水乙醇中加入异丙醇铝，50℃下，机械搅拌60min，得到异丙醇铝浓度为3或5或7wt％的溶液A；(2)将粒径为3μm的微米氧化铝颗粒放入稀盐酸溶液，于40℃下，处理2min，经过滤、清洗、干燥后，加入至无水乙醇中，进行低速球磨，配制得到5L的30wt％的氧化铝乙醇分散液；(3)将2L的氧化铝乙醇分散液加入到溶液A中，混合得到溶液B；再加入0.35L的PEG1000，机械搅拌2h，使其充分混合，再于搅拌下进行干燥，直至容器内无水乙醇挥发干净，得到复合粉末；(4)置于热压烧结炉内，在12Mpa的压力下，以10℃/min的升温速度升温至1100℃进行预热30min，再升温至一定热处理温度，设置热处理时间，待凝胶膜转变为氧化铝纳米颗粒包覆态，最后经筛网过滤，得到微纳颗粒A；
通过设置不同参数，构建三种不同类型微纳颗粒A；记为A1、A2、A3，具体如下表1、表2所示：
表1不同颈部结构的微纳颗粒A的制备参数
表2A1、A2、A3类型微纳颗粒A的各向性能差异对比
由表1和表2可知：A1型微纳颗粒A具有优异的性能，对其再进行细化研究，进行基础实验2；具体如下：
基础实验2：通过使用不同类型和不同量的聚乙二醇，对A1型微纳颗粒A进行优化，分别记为：A1,1、A1,2、A1,3、A1,4、A1,5、A1,6、A1,7、A1,8；实验中树脂为双酚A型环氧树脂，将双酚A型环氧树脂52份、微纳颗粒A13份，经混合，于常压下，固化1h，得到导热材料，进行性能验证；
热导率：测试时，将导热材料涂覆在一个热源和一个热散源之间，用热导仪测量它们之间的温度差；通过测量的温度差和热源的功率，可以计算出导热硅脂的热导率；
固化后材料击穿强度：LJC-100KV击穿电压测试仪：测量导热材料击穿电压；
流动性：采用导流网、导流毡各一层，在真空压力0.086MPa条件下，测量60min流动距离；
实验过程的参数如下表3所示：
表3不同聚乙二醇类型/浓度的性能
由表3可知，当聚乙二醇为5wt％的PEG1000时，A1,2型微纳颗粒A为最优；
综上所述，由表1、表2、表3确定制备微纳颗粒A过程中，当溶液A中异丙醇铝的浓度为5wt％时，分散剂为PEG1000，添加量为5％时，制备得到的微纳颗粒A性能最优，为最优方案，以此进行以下导热材料制备。
实施例1：一种微纳颗粒共混的导热材料的制备方法：
S1：微纳颗粒A的制备：(1)在5L无水乙醇中加入称量好的异丙醇铝，50℃下，机械搅拌60min，得到异丙醇铝浓度为5wt％的溶液A；(2)将粒径为3μm的微米氧化铝颗粒放入10wt％稀盐酸溶液，于40℃下，处理2min，经过滤、清洗、干燥后，加入无水乙醇中，进行低速球磨，配制得到5L的30wt％的氧化铝乙醇分散液；(3)将2L氧化铝乙醇分散液加入到溶液A中，并加入0.35L的PEG1000，机械搅拌2h，使其充分混合，再于搅拌下进行干燥，直至容器内无水乙醇挥发干净，得到复合粉末；(4)置于热压烧结炉内，在12Mpa的压力下，以10℃/min的升温速度升温至1100℃预热30min，再升温至1300℃，设置热处理时间2h，待凝胶膜转变为氧化铝纳米颗粒包覆态，最后经筛网过滤，得到微纳颗粒A；
S2：微纳颗粒B的制备：(1)在异丙醇中加入10份直径为300nm，长度为20μm的亚微米氧化铝纤维，机械搅拌均匀，得到20wt％的亚微米氧化铝纤维分散液；(2)将0.4份粒径为20nm的纳米氧化铝颗粒加入到亚微米氧化铝纤维分散液中，并加入0.02份斯德谦FA196分散剂，使用行星式球磨机进行球磨混合，设置公转速度350r/min，自转速度1000r/min，工作3h后，倒出烘干，最后再加入到行星式球磨机中进行搅拌混合，设置公转速度80r/min，自转速度350r/min，继续工作60min，得到微纳颗粒B；
S3：将微纳颗粒A、微纳颗粒B、纳米氧化铝颗粒混合，得到导热填充颗粒；
S4：导热材料的制备：将双酚A型环氧树脂、导热填充颗粒、KH550硅烷偶联剂加入到搅拌器内，搅拌混合均匀，得到导热材料；
所述导热材料包括以下组分，按重量份数计：双酚A型环氧树脂52份、微纳颗粒A9.75份、微纳颗粒B1.625份、纳米氧化铝颗粒1.625份、KH550硅烷偶联剂0.3份。
对比例1：导热填充颗粒中不加入纳米氧化铝颗粒；所述导热材料包括以下组分，按重量份数计：双酚A型环氧树脂52份、微纳颗粒A9.75份、微纳颗粒B3.25份、KH550硅烷偶联剂0.3份，其它同实施例1；
对比例2：使用普通氧化铝微球代替微纳颗粒A；所述导热材料包括以下组分，按重量份数计：双酚A型环氧树脂52份、普通氧化铝微球9.75份、微纳颗粒B1.625份、纳米氧化铝颗粒1.625份、KH550硅烷偶联剂0.3份；其它同实施例1；
对比例3：使用普通氧化铝微球代替微纳颗粒A、微纳颗粒B、纳米氧化铝颗粒；所述导热材料包括以下组分，按重量份数计：双酚A型环氧树脂52份、普通氧化铝微球13份、KH550硅烷偶联剂0.3份；其它同实施例1；
对比例4：仅加入微纳颗粒A；所述导热材料包括以下组分，按重量份数计：双酚A型环氧树脂52份、微纳颗粒A13份、KH550硅烷偶联剂0.3份；其它同实施例1。
性能测试：对实施例1和对比例1～4制备得到的导热材料进行性能测试，其导热率等参数如下表4所述：
表4不同实施例和对比例得到的导热材料性能对比
结果分析：本申请通过两种方法分别修饰了微米颗粒和亚微米纤维的表面状态，实现导热填充材料的微纳结构重构，实现聚合物导热材料的三维结构优化，通过结构的优化，实现纳米颗粒的使用量降低，和纤维材料的填充量增加，进一步保障了聚合物材料在固态下的机械性能。尤其是实施例1制备得到的导热材料，导热性能优异，具有更好的机械强度。
需要说明的是，在本文中，诸如第一和第二等之类的关系术语仅仅用来将一个实体或者操作与另一个实体或操作区分开来，而不一定要求或者暗示这些实体或操作之间存在任何这种实际的关系或者顺序。而且，术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含，从而使得包括一系列要素的过程、方法、物品或者设备不仅包括那些要素，而且还包括没有明确列出的其他要素，或者是还包括为这种过程、方法、物品或者设备所固有的要素。
最后应说明的是：以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，对于本领域的技术人员来说，其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种微纳颗粒共混的导热材料，其特征在于，所述导热材料包括以下组分，按重量份数计：聚合物基体45～55份、导热填充颗粒7～35份、分散剂0.1～0.5份；
所述导热填充颗粒包括以下组分：按重量份数计：微纳颗粒A 5～25份、微纳颗粒B1～5份、纳米氧化铝颗粒1～5份；
所述微纳颗粒A为由纳米氧化铝颗粒表面修饰微米氧化铝颗粒的微纳颗粒；
所述微纳颗粒B为由纳米氧化铝颗粒表面修饰亚微米氧化铝纤维的微纳颗粒。
2.根据权利要求1所述的一种微纳颗粒共混的导热材料，其特征在于：所述微纳颗粒A的制备方法为：
(1)在无水乙醇中加入异丙醇铝，于50～60℃下，机械搅拌30～60min，得到溶液A；
(2)在40～50℃下，将微米氧化铝颗粒放入稀盐酸溶液中处理1～3min，经过滤、清洗、干燥后，加入至无水乙醇中，进行低速球磨，配制得到20～30wt％的氧化铝乙醇分散液；
(3)将氧化铝乙醇分散液加入到溶液A中，混合得到溶液B；并加入聚乙二醇，机械搅拌1～2h，再进行搅拌干燥，得到复合粉末；
(4)在10～15Mpa的压力下，以10℃/min的升温速度升温至1100℃，进行预热20～60min，再升温至1100～1550℃，热处理1～3h，最后经筛网过滤，得到微纳颗粒A。
3.根据权利要求2所述的一种微纳颗粒共混的导热材料，其特征在于：所述溶液A中异丙醇铝的浓度为2～8wt％；所述微米氧化铝的粒径为1～10μm；所述溶液B为氧化铝乙醇分散液和溶液A以体积比(0.2～0.3):1混合得到；所述聚乙二醇包括PEG200、PEG1000、PEG2000、PEG5000中的任一种，添加量为溶液B体积的2～7％；所述热处理温度1250～1350℃，热处理时长2～2.5h。
4.根据权利要求3所述的一种微纳颗粒共混的导热材料，其特征在于：所述异丙醇铝的浓度为4～6wt％；所述聚乙二醇为PEG1000，添加量为溶液B体积的5％。
5.根据权利要求1所述的一种微纳颗粒共混的导热材料，其特征在于：所述微纳颗粒B的制备方法为：在异丙醇中加入亚微米氧化铝纤维，机械搅拌均匀，得到10～30wt％的亚微米氧化铝纤维分散液，再将纳米氧化铝颗粒加入到亚微米氧化铝纤维分散液中，并加入分散剂，使用行星式球磨机进行第一次球磨混合，混合后，经烘干，再进行第二次球磨混合，得到微纳颗粒B。
6.根据权利要求5所述的一种微纳颗粒共混的导热材料，其特征在于：所述亚微米氧化铝纤维直径200～400nm，长度10～30μm；所述纳米氧化铝颗粒粒径10～100nm，加入量为亚微米氧化铝质量的1～5％；所述分散剂加入量为亚微米氧化铝纤维质量的0.1～0.3％。
7.根据权利要求5所述的一种微纳颗粒共混的导热材料，其特征在于：所述第一次球磨混合：设置公转速度300～400r/min，自转速度800～1500r/min，工作时长2～4h；第二次球磨混合：设置公转速度50～100r/min，自转速度300～400r/min，工作时长30～60min。
8.根据权利要求1所述的一种微纳颗粒共混的导热材料，其特征在于：所述导热填充颗粒中微纳颗粒A、微纳颗粒B、纳米氧化铝颗粒质量比为6:1:1，其中纳米氧化铝颗粒的粒径为10～100nm。
9.根据权利要求1所述的一种微纳颗粒共混的导热材料，其特征在于：所述聚合物基体包括环氧树脂、酚醛树脂、聚氨酯、丙烯酸树脂中的一种或多种的组合；所述分散剂为硅烷偶联剂。
10.根据权利要求1～9中任一项所述的一种微纳颗粒共混的导热材料的制备方法，其特征在于：该方法为：将聚合物基体、导热填充颗粒、硅烷偶联剂搅拌混合、固化，得到导热材料。
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