CN117255768A - 用于通过在存在空气的情况下使氢气燃烧生产包括氮气（n2）和氢气（h2）的气体的方法和系统 - Google Patents

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Abstract

本技术涉及用于在反应器的具有长度L的反应室中生产包括氮气(N2)和氢气(H2)的气体的方法和系统。该方法包括：向该反应器中注入空气并注入氢气，以及在存在相对于来自该空气的氧气的过量化学计量摩尔的氢气的情况下，在该反应室中使所注入氢气的一部分与来自该空气的该氧气燃烧。该燃烧由该空气的注入产生的具有速度v1的空气流产生的火焰保持，被该氢气的注入产生的具有速度v2的氢气流包围，其中速度v2大于速度v1。

Description

用于通过在存在空气的情况下使氢气燃烧生产包括氮气(N2) 和氢气(H2)的气体的方法和系统
技术领域
本申请涉及用于通过在存在空气的情况下使氢气燃烧生产包括氮气(N2)和氢气(H2)的气体的方法和系统。更具体地，该方法和系统可允许生产基于N2和H2的合成气体，该合成气体可用于生产氨。
背景技术
氨是生产各种化学产品的核心的基础产品。此外，目前正在考虑其作为燃料或能源载体的潜在用途。氨可通过公知的Haber-Bosch法生产，该方法基于以下反应：
(1)N2+3H2→2NH3
为了进行该反应，需要H2/N2摩尔比为3的氮气和氢气。反应所需的氮气和氢气的混合物构成了所谓的合成气体。
产生合成气体所需的氢气可以多种方式生产。在可持续发展的背景下，该氢气可通过具有可再生电力供应(例如水力、风力、太阳能)的水电解系统来生产。
另一方面，构成合成气体所需的氮气来自空气，其含有约79％的氮气和21％的氧气。各种方法已经被用来从空气中产生氮气。其中，氮气可通过低温、膜分离或物理吸附(变压吸附或“PSA”)来生产。
生产氮气的另选方法是在存在氢气的情况下，使空气中的氧气反应，从而根据以下反应将氧气转化为水蒸气：
(2)1/2O2+H2→H2O
足够量的氢气可燃烧以将空气中的氧气完全转化为水蒸气。然后，该水蒸气可被分离，例如通过冷凝，从而回收氮气。
为了生产用于氨生产的合成气体，可使用电解系统，该电解系统既可生产氨合成所需的氢气，又可生产需要燃烧以将空气中的氧气转化为水蒸汽以生产氨合成所需的氮气的氢气量。
然而，在存在空气的情况下使氢气燃烧导致氮氧化物(NOx)的形成，该氮氧化物是氧化分子，可与用于氨合成的催化剂(通常为铁基的)相互作用。因此，用于生产氨的合成气体必须不含大量的NOx。
特别关注了用于生产基于氢气和氮气的气体的方法，该气体可用于氨合成，例如通过在存在空气的情况下使氢气燃烧。通过在存在空气的情况下使氢气简单燃烧来生产基于氢气和氮气的气体的方法是有吸引力的，该方法可在简单设计的反应器中实施，同时允许限制NOx形成。该方法将在下文描述。
发明内容
根据第一方面，本发明技术涉及一种用于在反应器的具有长度L的反应室中生产包括氮气(N2)和氢气(H2)的气体的方法，该方法包括向该反应器中注入空气并注入氢气，以及在存在相对于来自该空气的氧气的过量化学计量摩尔的氢气的情况下，在该反应室中使所注入氢气的一部分与来自该空气的该氧气燃烧，其中：
该燃烧受到该空气的注入产生的具有速度v1的空气流产生的火焰的支持，被该氢气的注入产生的具有速度v2的氢气流包围，其中该速度v2大于该速度v1。
根据一个实施方案，该方法使得该速度v1是约1m/s至约200m/s。根据一个实施方案，该速度v1可为约5m/s至约150m/s。该速度v1也可为约10m/s至约100m/s。
根据另一个实施方案，该方法使得该速度v2是约2m/s至约220m/s。根据另一个实施方案，该速度v2可为约10m/s至约200m/s。该速度v2也可为约15m/s至约175m/s。
根据另一个实施方案，该方法使得以摩尔流速F1注入空气，以摩尔流速F2注入氢气，并且比率F1/F2介于约1.2与约3.5之间。根据另一个实施方案，比率F2/F1可介于约2与约3.5之间。比率F2/F1也可介于约2.8与约3.5之间。
根据另一个实施方案，该方法使得该反应室的该长度L使得该反应室的容积允许空气和氢气在该反应室内有最小驻留时间。根据另一个实施方案，该驻留时间可为0.001秒至1秒。该驻留时间也可为0.01秒至0.1秒。
根据另一个实施方案，该方法使得该反应室在该燃烧期间保持在介于约500℃与约1500℃之间的平均温度T。
根据另一个实施方案，该方法使得该反应室在该反应室中的第一区域中保持在温度T1，在该第一区域中，该空气流和该氢气流混合，其中T1介于约600℃与约1500℃之间。
根据另一个实施方案，该方法使得该反应室在靠近该反应室的出口的第二区域中保持在温度T2，其中T2介于约500℃与约1500℃之间。该温度T2也可介于约500℃与约1200℃之间。
根据另一个实施方案，该方法使得至少部分地通过将该火焰产生的热量耗散到该反应室外部来保持该反应室中的温度。
根据另一个实施方案，该方法使得至少部分地通过用热传递流体回收该火焰产生的热量来保持该反应室中的温度。该热传递流体可为液体、油或气体。该热传递流体也可为用于产生过热蒸汽的适当品质的水。根据一个实施方案，可将所产生的蒸汽再循环，以便发电或至少部分地提供该方法或另一方法中所需的该热量。根据一个实施方案，在存在空气的情况下可通过对流进行该热量的耗散。
根据另一个实施方案，该方法使得该反应室中的压力是至少1atm。根据另一个实施方案，该反应室中的压力可为1atm至约10atm。
根据另一个实施方案，该方法使得氢气来自水电解反应。
根据另一个实施方案，该方法还包括干燥所生产的包括氮气(N2)和氢气(H2)的气体以及回收水。根据一个实施方案，干燥可包括冷却冷凝。
根据另一方面，本发明技术涉及通过根据本说明书所述的方法生产的包括氮气(N2)和氢气(H2)的气体在合成氨中的用途。
根据另一方面，本发明技术涉及一种系统，该系统包括至少一个反应器，该至少一个反应器用于生产包括氮气(N2)和氢气(H2)的气体，其中所述反应器包括：
反应室，该反应室包括壁以及分开距离L的第一端部和第二端部，其中通过在存在相对于来自空气的氧气的过量化学计量摩尔的氢气的情况下，使所注入氢气的一部分与来自该空气的该氧气燃烧生产该气体；
至少一个第一部件，该至少一个第一部件用于在该反应室的该第一端部处向该室供应具有速度v1的空气流；
至少一个第二部件，该至少一个第二部件用于在该反应室的该第一端部处向该室供应具有速度v2的氢气流，该速度v2大于该速度v1；供应该空气流的该第一部件和供应该氢气流的该第二部件被布置为使得该燃烧期间该空气流被该氢气流包围。
根据一个实施方案，该系统使得该速度v1是约1m/s至约200m/s。根据一个实施方案，该速度v1可为约5m/s至约150m/s。该速度v1也可为约20m/s至约100m/s。
根据另一个实施方案，该系统使得该速度v2是约2m/s至约220m/s。根据另一个实施方案，该速度v2是约10m/s至约200m/s。该速度v2也可为约30m/s至约175m/s。
根据另一个实施方案，该系统使得以摩尔流速F1供应空气，以摩尔流速2供应氢气，并且比率F2/F1介于约1.2与约3.5之间。根据另一个实施方案，比率F2/F1可介于约2与约3.5之间。比率F2/F1也可介于约2.8与约3.5之间。
根据另一个实施方案，该系统使得该反应室的该长度L使得该反应室的容积允许空气和氢气在该反应室内有最小驻留时间。根据另一个实施方案，该驻留时间是0.001秒至1秒。该驻留时间也可为0.01秒至0.1秒。
根据另一个实施方案，该系统被设计为使该反应室在该燃烧期间保持在介于约500℃与约1500℃之间的平均温度T。
根据另一个实施方案，该系统被设计为使该反应室的第一区域保持在介于约600℃与约1500℃之间的温度T1，在该第一区域中气体流混合。
根据另一个实施方案，该系统被设计为使靠近该反应室的出口的第二区域保持在介于约500℃与约1500℃之间的温度T2。根据另一个实施方案，该温度T2介于约500℃与约1200℃之间。
根据另一个实施方案，该系统使得该反应室的该壁包括非绝热材料，以允许至少部分地通过将该燃烧产生的热量耗散到该反应室的外部来保持该反应室中的温度。根据另一个实施方案，该非绝热材料是金属材料。
根据另一个实施方案，该系统还包括使热传递流体在其中循环以回收所耗散热量的装置。根据另一个实施方案，该热传递流体是液体、油或气体。根据另一个实施方案，该热传递流体是用于产生过热蒸汽的适当品质的水。根据另一个实施方案，将所产生的蒸汽再循环，以便发电或至少部分地提供该方法或另一方法中所需的该热量。根据另一个实施方案，在存在空气的情况下通过对流进行该热量的耗散。
根据另一个实施方案，该系统使得该反应室中的压力是至少1atm。根据另一个实施方案，该反应室中的压力是1atm至约10atm。
根据另一个实施方案，该系统使得用于供应该空气流的该第一部件包括具有外径和外壁的管，该空气从第一端部流动通过该管到达第二端部。
根据另一个实施方案，该系统使得该空气流通过其进入该反应室的该管的该第二端部位于该反应室的该第一端部的高度处。
根据另一个实施方案，该系统使得用于供应该氢气流的该第二部件包括由用于供应该空气流的该管的该外径限定的空间，该空间从该管的该外壁垂直延伸到该反应室的内壁。
根据另一个实施方案，该系统使得该反应室是圆柱形的，并且用于供应该氢气流的该第二部件包括由用于供应该空气流的该管的该外径界定的环形空间，该环形空间从该管的该外壁垂直延伸到该反应室的内壁。
根据另一个实施方案，该系统使得：
用于供应该空气流的该第一部件包括具有外径和外壁的第一管，该空气从该第一管的第一端部流动通过该第一管到达该第一管的第二端部，并且
用于供应该氢气流的该第二部件包括具有内径和内壁的第二管，该氢气从该第二管的第一端部流动通过该第二管到达该第二管的第二端。
根据另一个实施方案，该系统使得空气通过其进入该反应室的该第一管的该第二端部和氢气通过其进入该反应室的该第二管的该第二端部都位于该反应室的该第一端部处。
根据另一个实施方案，该系统使得通过由该第一管的该外径界定的空间将该氢气流供应到该反应室，该空间从该第一管的该外壁垂直延伸到该第二管的该内壁。
根据另一个实施方案，该系统使得该反应室是圆柱形的，并且通过由该第一管的该外径界定的环形空间将该氢气流供应到该反应室，该环形空间从该第一管的该外壁垂直延伸到该第二管的该内壁。
根据另一个实施方案，该系统使得该氢气来自水电解反应。
根据另一个实施方案，该系统还包括用于干燥所生产的包括(N2)和氢气(H2)的气体并且用于回收水的装置。根据另一个实施方案，用于干燥并且用于回收水的装置包括冷却冷凝单元。
附图说明
图1示出了可用于实施根据一个实施方案的方法的反应器的示意性垂直剖面图。
图2示出了可用于实施根据另一个实施方案的方法的反应器的示意性垂直剖面图。
图3示出了包括若干根据图1的反应器的系统的示意性垂直剖面图，这些若干反应器可用于实施根据另一个实施方案的方法。
图4示出了包括若干根据图2的反应器的系统的示意性垂直剖面图，这些若干反应器可用于实施根据另一个实施方案的方法。
图5示出了可用于实施根据另一个实施方案的方法的反应器的示意性垂直剖面图。
具体实施方式
本文使用的所有科技术语和表达与本发明技术的本领域技术人员通常理解的含义相同。然而，下文提供了所使用的某些术语和表达的定义。
在本文档中使用的术语“约”意味着近似、在其范围内和大约。当术语“约”与数值结合使用时，其修饰该数值，例如，与标称值相比，上下变化10％。该术语也可考虑例如测量装置的实验误差或值的舍入。
当在本申请中提到值的区间时，除非另外指明，该区间的下限和上限总是包括在定义中。因此，当值的范围被指示为“在X与Y之间”或“在约X与约Y之间”时，值X和Y被包括在定义中。
在本说明书中，术语“合成气体”用于标识至少包括氢气(H2)和氮气(N2)的气体混合物。在一些实施方案中，合成气体可包括水蒸气(H2O)。
术语“流动”用于描述在反应室内进行合成气体生产反应所包括的各种气流。如下文将更详细描述的，该反应包括含有氢气(H2)的气流和含有氧气(O2)和氮气(N2)的空气流，它们将反应形成合成气体。
因此，本文档提出了一种用于在反应器的反应室中生产包括氮气(N2)和氢气(H2)的气体的创新方法和系统。该方法包括向反应器中注入空气并注入氢气，并在反应室中使所注入氢气的一部分与来自空气的氧气燃烧。该反应在存在相对于空气中的氧气的过量化学计量摩尔的氢气的情况下发生。反应室中的燃烧是由空气的注入产生的具有速度v1的空气流产生的火焰支持的，被氢气的注入产生的具有速度v2的氢气流包围，其中速度v2大于速度v1。
因此，形成气体的反应是在存在相对于空气中的氧气的过量化学计量摩尔的氢气的情况下进行的。“过量化学计量摩尔的氢气”，理解为注入到反应器中的氢气(H2)的量一方面必须足以根据等式(2)与来自空气的氧气进行燃烧反应，消耗所有注入氧气，另一方面必须确保所注入氢气的一部分没有被燃烧，并且可在产生的合成气体中找到。因此，相对于氧气的过量化学计量摩尔的氢气意味着H2与O2的摩尔比必然大于2，优选地至少为5.8。根据一些实施方案，H2与O2摩尔比至多为16.7。
因此，在反应室中，在存在过量化学计量摩尔的氢气的情况下，氢气的燃烧通过由氢气流包围的空气流产生的火焰来实现。可使用点火装置来引发燃烧，诸如电弧、白炽金属丝、火花塞或任何其他已知的能源。在反应室中，空气流，并且因此火焰因此被封闭在由氢气流形成的一种包层中。由于i)进入反应室的空气和氢气流的速度差，氢气流的速度v2大于空气流的速度v1，以及ii)气体(即空气和氢气)进入反应室的入口的几何形状，可形成围绕空气流的氢气的包层。
现在将参考附图提供方法和系统的一些特定实施方案的更详细描述，在该方法和系统中可实施该方法和系统。
图1示出了在某些实施方案中可用于生产基于氢气和氮气的合成气体的反应器的一般操作原理。该反应器可包括长度为L的至少一个反应室，该至少一个反应室设有壁，用于供应空气的至少一个第一部件和用于供应氢气的至少一个第二部件。用于向反应室供应空气流和氢气流的第一部件和第二部件位于室的第一端部处，在图1中，该第一端部位于反应室的底部处。此外，用于供应氢气流和空气流的部件被布置成使得在燃烧期间空气流能够被氢气流包围，即使得氢气流能够形成围绕空气流的包层。以这种方式，用于供应空气流和氢气流的部件的布置在反应室中提供了具有周围氢气流的中心空气流。
根据一些实施方案，用于供应空气流的第一部件可包括具有外径和外壁的管，空气从第一端部流动通过管到达第二端部。根据一个实施方案，空气流通过其进入反应室的管的第二端部可大致位于反应室的第一端部的高度处。在另一个实施方案中，空气流通过其进入反应室的管的第二端部可位于从反应室的第一端部开始的室的高度的前三分之一内。用于供应氢气流的第二部件可包括由用于供应空气流的管的外径限定的空间，该空间从管的外壁垂直延伸到反应室的内壁。
根据另一种可能的布置，反应室可为圆柱形的，并且用于供应氢气流的第二部件可包括由用于供应空气流的管的外径界定的环形空间，该环形空间从管的外壁垂直延伸到反应室的内壁。
在一个实施方案中，反应器本身可由两个同心管组成，形成如图1更具体所示的布置。在图1所示的管布置中，外管既形成反应室的壁，又界定了环形空间，氢气流是通过该环形空间馈送的。内管用于注入空气，并且从内管的外壁延伸到外管的内壁的空间形成用于供应氢气流的环形空间。
在另外的实施方案中，反应器本身可由三根管组成，形成如图2中更具体所示的布置。根据该实施方案，反应器可包括用于空气注入的第一管、用于H2注入的第二管以及最后限定反应室壁的第三管。在图2所示的布置中，氢气被注入到由空气注入管的外径和氢气注入管的内径限定的环形空间。如图2所示，氢气注入管的上部端部终止于限定反应室壁的管的下部端部。同样如图2所示，空气注入管和氢气注入管的上端可基本上对齐，其中空气流和氢气流在相同的高度处进入反应室。
根据一个实施方案，根据本发明技术，用于生产基于氮气和氢气的合成气体的系统可包括多个并联的反应器，例如如图3和图4所示。因此，该系统可包括含有多个反应器的外壳，其中每个反应器(可为图1所示类型或图2所示类型)接收空气流和氢气流。一方面空气和另一方面氢气可通过每种气体的公共入口供应到系统。然后将每种气体馈送到每个反应器中。然后，在每个反应器中产生的合成气体可被聚集并经由公共出口从系统中排出。
在另外的实施方案中，根据本发明技术，用于生产基于氮气和氢气的合成气体的系统可包括如图5所示的反应器，该反应器被设计为在存在过量化学计量摩尔的情况下，在单个反应室内，通过来自空气的氧气产生氢气的多个燃烧反应。因此，反应器可被布置成接收主空气流和主氢气流，主流中的每个主流分成若干二次流。对于进入反应室的二次空气流和氢气流的每个组合，二次空气流的速度v1低于二次氢气流的速度v2。因此，在反应室中，每个二次空气流最终形成一种由相关联的二次氢气流形成的包层。由二次空气流和氢气流的每种组合产生的火焰也被相关联的二次氢气流包围。二次空气流和氢气流的每种组合产生的合成气体可在反应器出口的总合成气流中回收。
根据一个实施方案，设计用于生产合成气体的反应器，使得反应器的反应室中的温度保持在一定水平，以限制NOx的产生。因此，根据一些实施方案，系统被设计为使反应室在燃烧期间保持在约500℃与约1500℃之间的平均温度T。燃烧期间反应室中的平均温度T可例如保持在约500℃、600℃、700℃、800℃、900℃、1000℃、1100℃、1200℃、1300℃、1400℃或1500℃，或可为介于这些温度之间的任何值。此外，在一些实施方案中，可以控制反应室的端部处的区域中的温度，以保持那里的特定温度。例如，该系统可被设计为在气体流混合的反应室入口附近的区域保持温度T1在约600℃与约1500℃之间。因此，温度T1可保持在约600℃、700℃、800℃、900℃、1000℃、1100℃、1200℃、1300℃、1400℃或1500℃，或以介于这些温度之间的任何值。在其他实施方案中，该系统可被设计为将反应室出口附近区域的温度T2保持在约500℃与约1500℃之间。在一些情况下，反应室出口附近区域的温度T2可被控制在介于约500℃至约1200℃之间。因此，温度T2可保持在约500℃、600℃、700℃、800℃、900℃、1000℃、1100℃、1200℃、1300℃、1400℃或1500℃或介于这些温度之间的任何值。温度控制可以多种不同的方式进行，其细节在下文给出。还应当指出的是，如上所述的反应室的温度可根据进行温度测量的确切位置而变化。此外，应当指出的是，上述温度值可不同于反应本身的最高温度，其可达到1500℃以上的温度。事实上，氢氧火焰的高度处的温度甚至可达到高于2000℃的值。
根据一些实施方案，除了控制和保持反应室中的特定温度之外，还可以控制压力以促进燃烧。根据实施方案，反应室中的压力被控制为至少1atm。反应室中的压力可例如在约1atm与10atm之间变化。因此，压力可为1atm、2atm、3atm、4atm、5atm、6atm、7atm、8atm、9atm、10atm或这些值之间的任何压力。
如先前所述，空气流和氢气流在反应室内必须具有不同的速度，其中氢气流的速度大于空气流的速度。在一些实施方案中，空气被注入到反应器中，以便在反应室内以速度v1形成中心流。该速度v1是由反应室中的温度T1和压力校正的供应空气的体积流速计算的，该流速除以垂直于空气注入管流动的表面积。根据一些实施方案，速度v1可为约1m/s至约200m/s。例如，速度v1可为约5m/s至约150m/s，或为约10m/s至约100m/s。因此，中心空气流的速度v1可为1m/s、5m/s、10m/s、20m/s、30m/s、40m/s、50m/s、60m/s、70m/s、80m/s、90m/s、100m/s、110m/s、120m/s、130m/s、140m/s、150m/s、160m/s、170m/s、180m/s、190m/s、200m/s、或这些值之间的任何速度。
根据一些实施方案，速度v2可为约2m/s至约220m/s。例如，速度v2可为约10m/s至约200m/s，或为约15m/s至约175m/s。因此，氢气流的速度v2可为2m/s、5m/s、10m/s、20m/s、30m/s、40m/s、50m/s、60m/s、70m/s、80m/s、90m/s、100m/s、110m/s、120m/s、130m/s、140m/s、150m/s、160m/s、170m/s、180m/s、190m/s、200m/s、210m/s、220m/s这些值之间的任何速度，只要其大于空气流速度v1。
如图1所示和如先前所解释的，根据一个实施方案，氢气可在用于供应空气的管的外壁与反应器的内壁之间形成的空间中馈送到反应器中，例如当反应器壁是圆柱形时，该空间是环形的。以这种方式，注入到反应室的氢气构成了氢气流，其速度v2必须大于空气流的速度(v1)。进入反应室的氢气流的速度v2由注入氢气的体积流速计算，该体积流速被校正到反应器中的温度T1和压力，该流速除以垂直于注入氢气循环的空间流动的表面积，该空间优选地为如上所述的环形。
如图2所示和如先前所解释的，根据另一个实施方案，通过注入到在用于供应空气的管的外壁与用于供应氢气的管的内壁之间形成的空间中，将氢气馈送到反应器中，例如，当用于供应氢气的管的壁是圆柱形时，该空间是环形的。以这种方式，注入到反应室的氢气构成了氢气流，其速度v2必须大于空气流的速度(v1)。进入反应室的氢气流的速度v2由注入氢气的体积流速计算，该体积流速被校正到反应器中的温度T1和压力，该流速除以垂直于注入氢气循环的空间流动的表面积，该空间优选地为如上所述的环形。
空气和氢气以一定的摩尔流速被馈送到反应器中，以支持氢气与来自空气的氧气之间的燃烧反应，同时具有过量化学计量摩尔的氢气。根据一些实施方案，空气以摩尔流速F1供应到反应器，并且氢气以摩尔流速F2供应，并且比率F2/F1在约1.2与约3.5之间。根据另一个实施方案，氢气与空气摩尔流速F2/F1可在约2与约3之间，或可在约2.8与约3.5之间。因此，F2/F1比率可为约1.2或1.5或2或2.5或3或3.5或这些值之间的任何比率。根据一些实施方案，F2/F1比率可为约3，并且更具体地为约2.8，这对应于用于生产合成气体的理论摩尔比，该合成气体含有根据反应(2)制造氨所需的H2和N2的比例，同时允许含有在注入空气中的氧气完全转化成H2O。
如前所述，其中生产合成气体的反应器的反应室的长度L可基本上对应于其中反应室中氢气流和空气流混合的区域(例如，在室的下部端部处)与靠近反应室另一端部处的反应室出口的区域(例如，在反应室的上部端部处)之间的距离。反应室的长度L可使得反应室的体积允许空气和氢气在反应室内的最小驻留时间。
根据一个实施方案，长度L使得气体在反应室中的驻留时间t为0.001秒至1秒。根据另一个实施方案，驻留时间为0.01秒至0.1秒。
驻留时间定义如下：
(3)t＝V/((Q2+Q1)*(T+273)/298/P)*K
其中V是反应室的体积，Q2是供应的H2的标准体积流速(25℃和1atm)，Q1是供应的空气的标准体积流速(25℃和1atm)，T是反应室的平均温度(℃)，并且最后，P是反应器内的压力(atm)。最后，K是单位常数。对于空气流和氢气流中的每一者，分别对于空气和氢气，摩尔流速与标准体积流速之间的关系由以下等式定义：
(4)Q1＝F1*R*(T+273)/P
以及(5)Q2＝F2*R*(T+273)/P
其中R是气体常数。
因此，反应室中的驻留时间t可为0.001秒至1秒。在另一个实施方案中，驻留时间t可为0.01秒至0.1秒。因此，驻留时间t可为0.001秒或0.002秒或0.005秒或0.01或0.015秒或0.02秒或0.03秒或0.04秒或0.05秒或0.06秒或0.07秒或0.08秒或0.09秒或0.1秒或0.2秒或0.3秒或0.4秒或0.5秒或0.6秒或0.7秒或0.8秒或0.9秒或1秒，或介于这些值之间的任何时间。
根据一些实施方案，但不限于这些值，反应室的长度L可包括在大约0.10m与3m之间。可确定长度L以达到系统容量，从而保持期望的转化效率。
如上所述，在合成气体的燃烧和生产期间，反应室中的温度可保持在最低温度与最高温度之间的某个值。通过在反应室中保持一定的温度，可限制NOx的产生。控制温度使其保持在某个值的一种方法是在反应室中进行燃烧，该反应室的壁由非绝热材料制成。以这种方式，反应室中来自空气的氧气燃烧氢气所释放的热量可至少部分地通过非绝热壁材料耗散到反应室外(参见图1)。此类非绝热材料可为例如金属材料，诸如金属合金。该材料还优选地为耐腐蚀的。例如，诸如或另一种等效材料等金属可用于形成反应室的壁。
在一些实施方案中，在存在空气的情况下，燃烧通过反应室壁释放的热量可通过对流耗散。以这种方式，在燃烧期间，空气可在反应器周围连续地循环，以保持反应室内的一定温度。在其他实施方案中，通过反应室的壁耗散的热量可通过热传递流体在其中循环的装置来回收。可使用其中热传递流体是液体、油或气体的热交换装置。此类装置可例如包括围绕反应器的夹套，热传递流体通过该夹套循环。在一个实施方案中，通过反应室的壁耗散的热量可用于加热在室周围的装置中循环的水，从而产生蒸汽。回收由反应器释放的热量对于利用在热交换装置中循环的适当品质的水产生过热蒸汽可能是特别值得关注的。此外，在一些实施方案中，如此产生的蒸汽可被再循环以便发电或至少部分地提供该方法或另一方法中所需的热量。例如，产生的过热蒸汽可用于驱动用于发电的蒸汽涡轮机。
因此，由上述系统产生并离开反应器的合成气体包括氮气(N2)和氢气(H2)，以及一定含量的水蒸气。因此，反应器出口处的气体是湿原始气体，然后可将其干燥以回收干燥气体。原始气体可通过已知的水蒸气分离方法进行干燥。在一些实施方案中，原始气体干燥和水回收装置可包括冷却冷凝单元。如果需要，也可以使用其他水蒸气分离方法，诸如例如吸附干燥介质。在原始合成气体干燥期间回收的水然后可在该方法中重新使用，如下文将解释的，例如用于生产将供应给反应器的氢气。
在可持续发展的背景下，建议用于生产合成气体的氢气由水电解系统生产，该水电解系统由来自可再生资源(水力、风力或太阳能)的电力提供动力。在特定实施方案中，水电解系统可使用至少部分地由过热蒸汽产生的电力，该过热蒸汽通过回收由如上所述的反应器释放的热量而获得。此外，如上文所详述的，用于通过水的电解获得氢气的水可至少部分地来自在干燥离开反应器的合成气体期间回收的水。另选地，如上所述，在合成气体干燥期间回收的水可至少部分地用作回收反应器释放的热量的装置中的热传递流体。
通过本发明技术获得的包括氮气和氢气的合成气体可用于需要这两种气体的各种工业方法中。尽管此类工业方法优选地包括氨的生产，但是使用摩尔比不同于氨合成所需摩尔比的H2/N2混合物的其他工业方法也可使用由本发明技术生产的合成气体。
为了获得旨在用于氨生产的合成气体，注入氢气的摩尔流速与注入空气的摩尔流速之间的比率可优选地在2.8与3.5之间，更具体地在3左右，更具体地在2.8左右。当使用注入氢气的摩尔流速与注入空气的摩尔流速之间的比率为2.8时，因此预期使用本发明技术在反应器出口处获得具有以下摩尔组成的合成气体：
·N2：22.0％
·H2：66.3％
·H2O：11.7％
·NOx：痕量。
应当指出的是，尽管优选使用2.8与3.5之间的H2/空气摩尔比向反应器馈送，以生产可直接用于氨生产的合成气体，但也绝对可以使用小于2.8的H2/空气比，只要相比于来自空气的氧气以过量化学计量注入氢气。因此，将获得H2/N2摩尔比低于直接氨合成所需的H2/N2摩尔比的合成气体，但是添加必要量的氢气(例如电解氢气)来调节H2/N2比就足够了。
本文描述的技术具有若干优点。其提供了一种易于实施且相对廉价的方法，用于生产基于氢气和氮气的合成气体，特别是可用于合成氨的合成气体。因此，根据本发明技术的合成气体的生产有助于生产“绿色”氨的方法，即氨生产的生命周期中没有或实际上没有温室气体(GHG)排放。
实施例
建造小规模反应器，以便限定如图2所示的布置。该反应器由铬镍铁合金600TM管构造而成。对于管中的每根管，其具有如下尺寸：
·空气喷射管： O.D.＝6.39mm，I.D.＝4.12mm
·H2注入管： O.D.＝12.7mm，I.D.＝8.75mm
·外管： O.D.＝19.05mm，I.D.＝13.71mm具有I.D.＝内径和O.D.＝外径。
外管限定了反应器的反应室的壁，其中长度L＝347mm。基于外管的内径和该长度L，这给出了等于51.29cm3的内部体积V。
位于距喷嘴32.37mm垂直距离处的第一热电偶允许测量邻近温度水平，即T1。第二热电偶位于反应器出口附近，与喷嘴的垂直距离约为340mm，可测量温度水平T2。使用专用分析仪直接且连续地测量NO含量。离开反应器并循环进入分析仪的气体部分的温度约为28℃。NO被认为是氮氧化物的代表。
进行了一系列测试，改变空气流速和H2流速(分别在Q1和Q2)。下表呈现了9项测试所获得的主要结果。在这些测试中，Q1和Q2的流速是变化的，同时保持Q2/Q1比总是等于3.50。这产生了基于N2和H2的合成气体，其中H2/N2摩尔比等于3.90。
空气流速v1是由空气注入管内径所限定的垂直表面和在温度T1下校正的空气体积流速以及反应室中的压力来计算的。H2流速(v2)是由氢气注入管的内径和空气注入管的外径所限定的环形空间的表面积，以及由H2校正到温度T1的体积流速和反应室中的压力来计算的。
反应器中的驻留时间t是由反应室的体积除以体积流速Q1+Q2(它们是在25℃(298K)和1atm下的标准流速)的总和计算的，考虑平均温度(T1+T2)/2并考虑反应器中的压力水平P(1atm)，根据以下等式：
t＝V/((Q1+Q2)*1000/60*((T1+T2)/2+273)/298/P
如表中所示，在每个测试中获得的气体的NO含量没有显著变化。统计分析给出的平均值为10.54ppm，其中置信区间为+/-0.61ppm(基于95％概率的学生比率)。增加输入(Q1和Q2)的流速导致驻留时间从0.095秒变化到0.041秒，但对排出气体的NO含量没有显著影响。
尽管上面已经描述了该技术的某些实施方案，但是该技术不限于这些单独的实施方案。在不脱离本发明技术的范围的情况下，可对上述实施方案中的一个或另一个进行若干修改。

Claims (66)

1.一种用于在反应器的具有长度L的反应室中生产包括氮气(N2)和氢气(H2)的气体的方法，所述方法包括向所述反应器中注入空气并注入氢气，以及在存在相对于来自所述空气的氧气的过量化学计量摩尔的氢气的情况下，在所述反应室中使所注入氢气的一部分与来自所述空气的所述氧气燃烧，其中：
所述燃烧受到所述空气的注入产生的具有速度v1的空气流产生的火焰的支持，被所述氢气的注入产生的具有速度v2的氢气流包围，其中所述速度v2大于所述速度v1。
2.根据权利要求1所述的方法，其中所述速度v1是约1m/s至约200m/s。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其中所述速度v1是约5m/s至约150m/s。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的方法，其中所述速度v1是约10m/s至约100m/s。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的方法，其中所述速度v2是约2m/s至约220m/s。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的方法，其中所述速度v2是约10m/s至约200m/s。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的方法，其中所述速度v2是约15m/s至约175m/s。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的方法，其中以摩尔流速F1注入空气，以摩尔流速F2注入氢气，并且比率F1/F2介于约1.2与约3.5之间。
9.根据权利要求8所述的方法，其中所述比率F2/F1介于约2与约3.5之间。
10.根据权利要求8所述的方法，其中所述比率F2/F1介于约2.8与约3.5之间。
11.根据权利要求1至10中任一项所述的方法，其中所述反应室的所述长度L使得所述反应室的容积允许空气和氢气在所述反应室内有最小驻留时间。
12.根据权利要求11所述的方法，其中所述驻留时间是0.001秒至1秒。
13.根据权利要求11或12所述的方法，其中所述驻留时间是0.01秒至0.1秒。
14.根据权利要求1至13中任一项所述的方法，其中所述反应室在所述燃烧期间保持在介于约500℃与约1500℃之间的平均温度T。
15.根据权利要求1至14中任一项所述的方法，其中所述反应室在所述反应室中的第一区域中保持在温度T1，在所述第一区域中，所述空气流和所述氢气流混合，其中T1介于约600℃与约1500℃之间。
16.根据权利要求1至15中任一项所述的方法，其中所述反应室在靠近所述反应室的出口的第二区域中保持在温度T2，其中T2介于约500℃与约1500℃之间。
17.根据权利要求16所述的方法，其中所述温度T2介于约500℃与约1200℃之间。
18.根据权利要求14至17中任一项所述的方法，其中至少部分地通过将所述火焰产生的热量耗散到所述反应室外部来保持所述反应室中的温度。
19.根据权利要求14至18中任一项所述的方法，其中至少部分地通过用热传递流体回收所述火焰产生的热量来保持所述反应室中的温度。
20.根据权利要求19所述的方法，其中所述热传递流体是液体、油或气体。
21.根据权利要求19所述的方法，其中所述热传递流体是用于产生过热蒸汽的适当品质的水。
22.根据权利要求21所述的方法，其中将所产生的蒸汽再循环，以便发电或至少部分地提供所述方法或另一方法中所需的所述热量。
23.根据权利要求18所述的方法，其中在存在空气的情况下通过对流进行所述热量的耗散。
24.根据权利要求1至23中任一项所述的方法，其中所述反应室中的压力是至少1atm。
25.根据权利要求1至24中任一项所述的方法，其中所述反应室中的压力是1atm至约10atm。
26.根据权利要求1至25中任一项所述的方法，其中氢气来自水电解反应。
27.根据权利要求1至26中任一项所述的方法，所述方法还包括干燥所生产的包括氮气(N2)和氢气(H2)的气体以及回收水。
28.根据权利要求27所述的方法，其中干燥包括冷却冷凝。
29.通过根据权利要求1至28中任一项所述的方法生产的包括氮气(N2)和氢气(H2)的气体在合成氨中的用途。
30.一种系统，所述系统包括至少一个反应器，所述至少一个反应器用于生产包括氮气(N2)和氢气(H2)的气体，其中所述反应器包括：
反应室，所述反应室包括壁以及分开距离L的第一端部和第二端部，其中通过在存在相对于来自空气的氧气的过量化学计量摩尔的氢气的情况下，使所注入氢气的一部分与来自所述空气的所述氧气燃烧生产所述气体；
至少一个第一部件，所述至少一个第一部件用于在所述反应室的所述第一端部处向所述室供应具有速度v1的空气流；
至少一个第二部件，所述至少一个第二部件用于在所述反应室的所述第一端部处向所述室供应具有速度v2的氢气流，所述速度v2大于所述速度v1；
供应所述空气流的所述第一部件和供应所述氢气流的所述第二部件被布置为使得在所述燃烧期间所述空气流被所述氢气流包围。
31.根据权利要求30所述的系统，其中所述速度v1是约1m/s至约200m/s。
32.根据权利要求30或31所述的系统，其中所述速度v1是约5m/s至约150m/s。
33.根据权利要求30至32中任一项所述的系统，其中所述速度v1是约20m/s至约100m/s。
34.根据权利要求30至33中任一项所述的系统，其中所述速度v2是约2m/s至约220m/s。
35.根据权利要求30至34中任一项所述的系统，其中所述速度v2是约10m/s至约200m/s。
36.根据权利要求30至35中任一项所述的系统，其中所述速度v2是约30m/s至约175m/s。
37.根据权利要求30至36中任一项所述的系统，其中以摩尔流速F1供应空气，以摩尔流速F2供应氢气，并且比率F2/F1介于约1.2与约3.5之间。
38.根据权利要求37所述的系统，其中所述比率F2/F1介于约2与约3.5之间。
39.根据权利要求37或38所述的系统，其中所述比率F2/F1介于约2.8与约3.5之间。
40.根据权利要求30至39中任一项所述的系统，其中所述反应室的所述长度L使得所述反应室的容积允许空气和氢气在所述反应室内有最小驻留时间。
41.根据权利要求40所述的系统，其中所述驻留时间是0.001秒至1秒。
42.根据权利要求40或41所述的系统，其中所述驻留时间是0.01秒至0.1秒。
43.根据权利要求30至42中任一项所述的系统，其中所述系统被设计为使所述反应室在所述燃烧期间保持在介于约500℃与约1500℃之间的平均温度T。
44.根据权利要求30至43中任一项所述的系统，其中所述系统被设计为使所述反应室的第一区域保持在介于约600℃与约1500℃之间的温度T1，在所述第一区域中气体流混合。
45.根据权利要求30至44中任一项所述的系统，其中所述系统被设计为使靠近所述反应室的出口的第二区域保持在介于约500℃与约1500℃之间的温度T2。
46.根据权利要求45所述的系统，其中所述温度T2介于约500℃与约1200℃之间。
47.根据权利要求43至46中任一项所述的系统，其中所述反应室的所述壁包括非绝热材料，以允许至少部分地通过将所述燃烧产生的热量耗散到所述反应室的外部来保持所述反应室中的温度。
48.根据权利要求47所述的系统，其中所述非绝热材料是金属材料。
49.根据权利要求47或48所述的系统，所述系统还包括使热传递流体在其中循环以回收所耗散热量的装置。
50.根据权利要求49所述的系统，其中所述热传递流体是液体、油或气体。
51.根据权利要求49所述的系统，其中所述热传递流体是用于产生过热蒸汽的适当品质的水。
52.根据权利要求51所述的系统，其中将所产生的蒸汽再循环，以便发电或至少部分地提供所述方法或另一方法中所需的所述热量。
53.根据权利要求47所述的系统，其中在存在空气的情况下通过对流进行所述热量的耗散。
54.根据权利要求30至53中任一项所述的系统，其中所述反应室中的压力是至少1atm。
55.根据权利要求30至54中任一项所述的系统，其中所述反应室中的压力是1atm至约10atm。
56.根据权利要求30至55中任一项所述的系统，其中用于供应所述空气流的所述第一部件包括具有外径和外壁的管，所述空气从第一端部流动通过所述管到达第二端部。
57.根据权利要求56所述的系统，其中所述空气流通过其进入所述反应室的所述管的所述第二端部位于所述反应室的所述第一端部的高度处。
58.根据权利要求56或57所述的系统，其中用于供应所述氢气流的所述第二部件包括由用于供应所述空气流的所述管的所述外径限定的空间，所述空间从所述管的所述外壁垂直延伸到所述反应室的内壁。
59.根据权利要求56或57所述的系统，其中所述反应室是圆柱形的，并且用于供应所述氢气流的所述第二部件包括由用于供应所述空气流的所述管的所述外径界定的环形空间，所述环形空间从所述管的所述外壁垂直延伸到所述反应室的所述内壁。
60.根据权利要求30至55中任一项所述的系统，其中：
用于供应所述空气流的所述第一部件包括具有外径和外壁的第一管，所述空气从所述第一管的第一端部流动通过所述第一管到达所述第一管的第二端部，并且
用于供应所述氢气流的所述第二部件包括具有内径和内壁的第二管，所述氢气从所述第二管的第一端部流动通过所述第二管到达所述第二管的第二端部。
61.根据权利要求60所述的系统，其中空气通过其进入所述反应室的所述第一管的所述第二端部和氢气通过其进入所述反应室的所述第二管的所述第二端部都位于所述反应室的所述第一端部处。
62.根据权利要求60或61所述的系统，其中通过由所述第一管的所述外径界定的空间将所述氢气流供应到所述反应室，所述空间从所述第一管的所述外壁垂直延伸到所述第二管的所述内壁。
63.根据权利要求60或61所述的系统，其中所述反应室是圆柱形的，并且通过由所述第一管的所述外径界定的环形空间将所述氢气流供应到所述反应室，所述环形空间从所述第一管的所述外壁垂直延伸到所述第二管的所述内壁。
64.根据权利要求30至63中任一项所述的系统，其中所述氢气来自水电解反应。
65.根据权利要求30至64中任一项所述的系统，所述系统还包括用于干燥所生产的包括氮气(N2)和氢气(H2)的气体并且用于回收水的装置。
66.根据权利要求65的系统，其中用于干燥并且用于回收水的所述装置包括冷却冷凝单元。
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