WO2022198328A1 - Procédé et système pour produire un gaz comprenant de l'azote (n2) et de l'hydrogène (h2) par combustion d'hydrogène en présence d'air - Google Patents

Procédé et système pour produire un gaz comprenant de l'azote (n2) et de l'hydrogène (h2) par combustion d'hydrogène en présence d'air Download PDF

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Michel Vienneau
Germain LAROCQUE
Ali SHEKARI
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Definitions

  • the present application relates to a process and a system for producing a gas comprising nitrogen (N2) and hydrogen (H2) by combustion of hydrogen in the presence of air. More particularly, the process and the system can make it possible to produce a synthesis gas based on N2 and H2 which can be used to produce ammonia.
  • Ammonia is a commodity that is central to the production of a broad spectrum of chemicals. In addition, its potential use as a fuel - or energy carrier - is currently being considered. Ammonia can be produced by the well-known Haber-Bosch process, which is based on the following reaction:
  • the hydrogen required to generate syngas can be produced in different ways.
  • this hydrogen can be produced by means of water electrolysis systems with a power supply from a renewable source (e.g., hydraulic, wind, solar).
  • a renewable source e.g., hydraulic, wind, solar.
  • nitrogen required to make syngas comes from air which contains about 79% nitrogen and about 21% oxygen.
  • nitrogen can be produced by cryogenics, by membrane separation or by physical adsorption (Pressure Swing Adsorption or "PSA").
  • An alternative approach to producing nitrogen consists in reacting the oxygen in the air, in the presence of hydrogen, so as to transform this oxygen into water vapor according to the reaction:
  • Sufficient hydrogen can be burned to completely convert the oxygen in the air into water vapour. Subsequently, this water vapor can be separated, for example by condensation, in order to recover the nitrogen.
  • an electrolysis system can be used which can both produce the hydrogen required for the synthesis of ammonia and also the quantity of hydrogen which must be burned. to transform into water vapor the oxygen contained in the air used to produce the nitrogen required for the synthesis of ammonia.
  • NOx nitrogen oxides
  • a process for the production of a gas based on hydrogen and nitrogen, useful for example for the synthesis of ammonia, by combustion of hydrogen in the presence of air is of particular interest.
  • a process for the production of a gas based on hydrogen and nitrogen, by simple combustion of hydrogen in the presence of air, which can be implemented in a reactor of simple design, while making it possible to limit the formation of NOx is attractive. Such a method will be described in the following.
  • the present technology relates to a method for producing a gas comprising nitrogen (N2) and hydrogen (H2) in a reaction chamber of length L of a reactor, comprising the injection of air and the injection of hydrogen into the reactor and the combustion of part of the hydrogen injected with the oxygen of the air into the reaction chamber in the presence of a superstoichiometric molar excess of hydrogen per relative to the oxygen in the air, in which: the combustion is supported by a flame produced by an air flow having a speed vi resulting from the injection of air, surrounded by a hydrogen flow having a speed V2 resulting from the injection of hydrogen, with speed V2 which is greater than vi.
  • the method is such that the speed vi is from around 1 m/s to around 200 m/s.
  • the speed vi can be from about 5 m/s to about 150 m/s.
  • the speed vi can also be from about 10 m/s to about 100 m/s.
  • the method is such that the speed V2 is from around 2 m/s to around 220 m/s.
  • the speed V2 can be from around 10 m/s to around 200 m/s.
  • the speed V2 can also be from about 15 m/s to about 175 m/s.
  • the method is such that the air is injected with a molar flow F1, the hydrogen is injected with a molar flow F2, and the F1/F2 ratio is between approximately 1.2 and approximately 3 ,5.
  • the F2/F1 ratio can be between about 2 and about 3.5.
  • the F2/F1 ratio can also be between about 2.8 and 3.5.
  • the method is such that the length L of the reaction chamber is such that the volume of the reaction chamber allows a minimum residence time of air and hydrogen, inside of the reaction chamber.
  • the residence time can be from 0.001 to 1 second.
  • the residence time can also be 0.01 to 0.1 seconds.
  • the method is such that the reaction chamber is maintained at an average temperature T of between about 500°C and about 1500°C during combustion.
  • the method is such that the reaction chamber is maintained at a temperature Ti in a first region where the air and hydrogen flows mix in the reaction chamber, with Ti between approximately 600 °C and about 1500 °C.
  • the method is such that the reaction chamber is maintained at a temperature T2 in a second region close to an outlet of the reaction chamber, with T2 ranging between about 500°C and about 1500°C .
  • the temperature T2 can also be between about 500°C and about 1200°C.
  • the method is such that the temperature is maintained in the reaction chamber at least in part by dissipating the heat produced by the flame outside the reaction chamber.
  • the method is such that the temperature is maintained in the reaction chamber at least in part by recovery of the heat produced by the flame, by a heat transfer fluid.
  • the heat transfer fluid can be a liquid, an oil or a gas.
  • the heat transfer fluid can also be water of the quality required for the generation of superheated steam.
  • the steam generated can be recycled to provide at least part of the heat required in the process or in another process or to generate electricity.
  • heat dissipation can take place by convection, in the presence of air.
  • the method is such that the pressure in the reaction chamber is at least 1 atm. According to another embodiment, the pressure in the reaction chamber can be from 1 atm to about 10 atm. According to another embodiment, the method is such that the hydrogen comes from an electrolysis reaction of water.
  • the method further comprises drying of the gas comprising the nitrogen (N2) and the hydrogen (H2) produced, and recovery of water.
  • the drying may comprise condensation by cooling.
  • the present technology relates to the use of a gas comprising nitrogen (N2) and hydrogen (H2) produced by the process as defined in the present description, for the synthesis of ammonia.
  • the present technology relates to a system comprising at least one reactor for producing a gas comprising nitrogen (N2) and hydrogen (H2), in which said reactor comprises: a reaction chamber comprising a wall and a first end and a second end separated by a distance L, in which the gas is produced by combustion of part of the hydrogen injected with the oxygen of the air in the presence of a molar over-stoichiometric excess of hydrogen versus oxygen in the air; at least a first means for supplying the reaction chamber with an air flow at a speed vi at the first end of the chamber; at least one second means for supplying the reaction chamber with a flow of hydrogen at a speed V2 at the first end of the chamber, the speed V2 being greater than vi; the first means supplying the air flow and the second means supplying the hydrogen flow are arranged so that the air flow is surrounded by the hydrogen flow during combustion.
  • N2 nitrogen
  • H2 hydrogen
  • the system is such that the speed vi is from around 1 m/s to around 200 m/s.
  • the speed vi can be from about 5 m/s to about 150 m/s.
  • the speed vi can also be from about 20 m/s to about 100 m/s.
  • the system is such that the speed V2 is from around 2 m/s to around 220 m/s.
  • the speed V2 is from around 10 m/s to around 200 m/s.
  • the speed V2 can also be from about 30 m/s to about 175 m/s.
  • the system is such that the air is supplied with a molar flow rate Fi, the hydrogen is supplied with a molar flow rate F2 and the ratio F2/F1 is between approximately 1.2 and approximately 3, 5.
  • the F2/F1 ratio can be between about 2 and about 3.5.
  • the F2/F1 ratio can also be between about 2.8 and about 3.5.
  • the system is such that the length L of the reaction chamber is such that the volume of the reaction chamber allows a minimum residence time for air and hydrogen, inside the reaction chamber.
  • the residence time is 0.001 to 1 second.
  • the residence time can also be 0.01 to 0.1 seconds.
  • the system is designed to maintain the reaction chamber at an average temperature T of between about 500°C and about 1500°C during combustion.
  • the system is designed to maintain a temperature T1 of between about 600°C and about 1500°C in a first region of the reaction chamber where the gas streams mix.
  • the system is designed to maintain a temperature T2 of between approximately 500°C and approximately 1500°C in a second region close to an outlet of the reaction chamber.
  • the temperature I2 is between approximately 500°C and approximately 1200°C.
  • the system is such that the wall of the reaction chamber comprises a thermally non-insulating material to allow the temperature to be maintained in the reaction chamber at least in part by dissipation of the heat produced by the combustion to the exterior of the reaction chamber.
  • the non-thermally insulating material is a metallic material.
  • the system further comprises a device in which a heat transfer fluid circulates to recover the dissipated heat.
  • the heat transfer fluid is a liquid, an oil or a gas.
  • the heat transfer fluid is water of the quality required for the generation of superheated steam.
  • the steam generated is recycled to provide at least part of the heat required in the process or in another process or to generate electricity.
  • heat dissipation takes place by convection, in the presence of air.
  • the system is such that the pressure in the reaction chamber is at least 1 atm. According to another embodiment, the pressure in the reaction chamber is from 1 atm to about 10 atm.
  • the system is such that the first means for supplying the air flow comprises a tube having an external diameter and an external wall, the air flowing through the tube from a first end towards a second end.
  • the system is such that the second end of the tube through which the air flow enters the reaction chamber is located at the level of the first end of the reaction chamber.
  • the system is such that the second means for supplying the hydrogen flow comprises a space delimited by the external diameter of the air flow supply tube and extending perpendicularly from the wall outer tube to the inner wall of the reaction chamber.
  • the system is such that the reaction chamber is cylindrical in shape and the second means for supplying the hydrogen flow comprises an annular space delimited by the external diameter of the flow supply tube of air and extending perpendicularly from the outer wall of the tube to the inner wall of the reaction chamber.
  • the system is such that: the first means for supplying the air flow comprises a first tube having an external diameter and an external wall, the air circulating through the first tube from a first end from the first tube to a second end of the first tube, and the second means for supplying the flow of hydrogen comprises a second tube having an internal diameter and an internal wall, the hydrogen flowing through the second tube from a first end of the second tube to a second end of the second tube.
  • the system is such that the second end of the first tube through which the air enters the reaction chamber and the second end of the second tube through which the hydrogen enters the reaction chamber are all both located at the first end of the reaction chamber.
  • the system is such that the flow of hydrogen is fed into the reaction chamber by a space delimited by the external diameter of the first tube and extending perpendicularly from the external wall of the first tube to 'to the inner wall of the second tube.
  • the system is such that the reaction chamber is cylindrical in shape and the flow of hydrogen is fed into the reaction chamber by an annular space delimited by the outer diameter of the first tube and extending perpendicularly from the outer wall of the first tube to the inner wall of the second tube.
  • the system is such that the hydrogen comes from an electrolysis reaction of water.
  • the system further comprises a device for drying the gas comprising the nitrogen (N2) and the hydrogen (H2) produced and for recovering of water.
  • the device for drying and recovering water comprises a device for condensation by cooling.
  • Figure 1 shows a schematic view in section along the vertical of a reactor which can be used to carry out the method according to one embodiment.
  • Figure 2 shows a schematic cross-sectional view along the vertical of a reactor which can be used to carry out the method according to another embodiment.
  • Figure 3 shows a schematic view in section along the vertical of a system comprising several reactors according to Figure 1 which can be used to carry out the method according to another embodiment.
  • Figure 4 shows a schematic view in section along the vertical of a system comprising several reactors according to Figure 2 which can be used to carry out the method according to another embodiment.
  • Figure 5 shows a schematic cross-sectional view along the vertical of a reactor which can be used to carry out the method according to yet another embodiment.
  • synthesis gas is used to identify a gaseous mixture comprising at least hydrogen (hte) and nitrogen (N2).
  • the syngas may include water vapor (H2O).
  • reaction involves a stream containing hydrogen (H2) and an air stream containing oxygen (O2) and nitrogen (N2) which will react together to form syngas.
  • H2 hydrogen
  • O2 oxygen
  • N2 nitrogen
  • This document therefore presents an innovative method and system for the production of a gas comprising nitrogen (N2) and hydrogen (H2) in a reaction chamber of a reactor.
  • the method includes injecting air and injecting hydrogen into the reactor and combusting some of the injected hydrogen with oxygen from the air in the reaction chamber.
  • the reaction takes place in the presence of an over-stoichiometric molar excess of hydrogen relative to the oxygen in the air.
  • Combustion in the reaction chamber is supported by a flame produced by a flow of air having a speed vi resulting from the injection of air, surrounded by a flow of hydrogen having a speed V2 resulting from the injection of hydrogen, with the speed V 2 which is greater than the speed vi.
  • the reaction to form the gas is therefore carried out in the presence of a superstoichiometric molar excess of hydrogen relative to the oxygen in the air.
  • superstoichiometric molar excess of hydrogen it will be understood that the quantity of hydrogen (hte) injected into the reactor must be sufficient on the one hand to allow the combustion reaction with the oxygen in the air according to equation (2) by consuming all the oxygen injected, and on the other hand to allow that part of the hydrogen injected is not burned and can end up in the synthesis gas produced.
  • an over-stoichiometric molar excess of hydrogen relative to oxygen implies a molar ratio Fte to O2 necessarily greater than 2, preferably at least 5.8. According to some embodiments, the H2 to O2 molar ratio is at most 16.7.
  • the combustion of hydrogen in the presence of the over-stoichiometric excess of hydrogen is therefore carried out with a flame which is produced by the flow of air surrounded by the flow of hydrogen, in the reaction chamber.
  • Combustion can be initiated using an ignition device, such as an electric arc, glowing wire, candle, or any other known energy source.
  • an ignition device such as an electric arc, glowing wire, candle, or any other known energy source.
  • the air flow, and therefore the flame is therefore found in a kind of envelope formed by the flow of hydrogen.
  • This envelope of hydrogen around the air flow can be formed thanks to i) the difference in speed of the air and hydrogen flows entering the reaction chamber, the speed V2 of the hydrogen flow being greater than the velocity vi of the air flow, and ii) the geometry of the entry of the gases, ie air and hydrogen, into the reaction chamber.
  • Figure 1 presents the general principle of operation of a reactor which can be used to produce synthesis gas based on hydrogen and nitrogen according to certain embodiments.
  • the reactor may comprise at least one reaction chamber of length L provided with a wall, at least one first air supply means and at least one second hydrogen supply means.
  • the first and second means for supplying the reaction chamber with the air flow and the hydrogen flow are located at a first end of the chamber, which, in Figure 1, is located at the bottom of the chamber. of reaction.
  • the hydrogen flow supply means and air are arranged to allow the flow of air to be surrounded by the flow of hydrogen during combustion, that is to say so that the flow of hydrogen can form an envelope around the flow of air .
  • the arrangement of the means for supplying the air and hydrogen flows makes it possible to have a central air flow with the hydrogen flow which surrounds it in the reaction chamber.
  • the first means for supplying the air flow may comprise a tube having an external diameter and an external wall, the air flowing through the tube from a first end towards a second end.
  • the second end of the tube through which the air flow enters the reaction chamber can be located approximately at the level of the first end of the reaction chamber.
  • the second end of the tube through which the air flow enters the reaction chamber can be located inside the first third of the height of the reaction chamber starting from the first end of the chamber .
  • the second means for supplying the flow of hydrogen may comprise a space delimited by the external diameter of the supply tube of the air flow and extending perpendicularly from the external wall of the tube to the internal wall of the reaction chamber.
  • the reaction chamber can be cylindrical in shape and the second means for supplying the hydrogen flow can comprise an annular space delimited by the external diameter of the air flow supply tube and extending perpendicularly from the outer wall of the tube to the inner wall of the reaction chamber.
  • the reactor itself may consist of two concentric tubes forming an arrangement as shown more particularly in FIG.
  • the outer tube is found both to form the wall of the reaction chamber and to delimit the annular space through which the flow of hydrogen is fed.
  • the inner tube is used to inject the air and the space extending between the outer wall of the inner tube to the inner wall of the outer tube forms the annular space for supplying the hydrogen flow.
  • the reactor itself may consist of three tubes forming an arrangement as shown more particularly in Figure 2.
  • the reactor may comprise a first tube for injecting air, a second tube for the injection of H2, and finally, a third tube defining the wall of the reaction chamber.
  • hydrogen is injected into the annular space defined by the outer diameter of the air injection tube and the inner diameter of the hydrogen injection tube.
  • the hydrogen injection tube ends, in its upper part, at the level of the lower end of the tube defining the wall of the reaction chamber.
  • the upper ends of the air injection and hydrogen injection tubes can be substantially aligned, thus the air and hydrogen flows entering the reaction chamber at the same level. .
  • the system for producing the synthesis gas based on nitrogen and hydrogen can comprise several reactors in parallel as represented for example in FIGS. 3 and 4.
  • the system can comprise an enclosure containing a multitude of reactors where each reactor, which may be of the type shown in Figure 1 or of the type shown in Figure 2, receives a flow of air and a flow of hydrogen.
  • Air on the one hand and hydrogen on the other hand can be supplied to the system by means of a common inlet for each gas.
  • Each of the gases is then fed into each reactor.
  • the syngas produced in each of the reactors can then be assembled and discharged from the system through a common outlet.
  • the system for producing the synthesis gas based on nitrogen and hydrogen can comprise a reactor as shown in Figure 5 designed to produce several hydrogen combustion reactions by atmospheric oxygen, in the presence of a superstoichiometric excess, inside a single reaction chamber.
  • the reactor can be arranged to receive a main flow of air and a main flow of hydrogen, each of the main flows separating into several secondary flows.
  • the velocity vi of the secondary flow of air is lower than the velocity V2 of the secondary flow of hydrogen.
  • each secondary flow of air is found in a sort of envelope formed by the secondary flow of associated hydrogen.
  • the flame produced by each combination of air and hydrogen secondary streams is also enveloped by the related hydrogen secondary stream.
  • the synthesis gas produced for each combination of secondary air and hydrogen streams can be recovered in an overall synthesis gas stream at the outlet of the reactor.
  • a reactor for producing synthesis gas is designed so that the temperature in the reaction chamber of the reactor is maintained at a certain level in order to limit the production of NOx.
  • the system is designed to maintain the reaction chamber at an average temperature T of between approximately 500° C. and approximately 1500° C. during combustion.
  • the average temperature T in the reaction chamber during combustion can be maintained at around 500°C, 600°C, 700°C, 800°C, 900°C, 1000°C, 1100°C, 1200°C. C, 1300°C, 1400°C or 1500°C or can be any value between these temperatures.
  • the system can be designed to maintain a temperature Ti in a region near the inlet of the reaction chamber where the gas streams mix, between about 600°C and about 1500°C.
  • the temperature Ti can therefore be maintained at approximately 600°C, 700°C, 800°C, 900°C, 1000°C, 1100°C, 1200°C, 1300°C, 1400°C or 1500°C or at any value between these temperatures.
  • the system can be designed to maintain a temperature ⁇ 2 in a region near the outlet of the reaction chamber between about 500°C and about 1500°C.
  • the temperature in the region near the outlet of the reaction chamber can be controlled to be between about 500°C and about 1200°C.
  • the temperature T2 can therefore be maintained at approximately 500°C, 600°C, 700°C, 800°C, 900°C, 1000°C, 1100°C, 1200°C, 1300°C, 1400°C or 1500°C or any what value between these temperatures.
  • Temperature control can be done in different ways and more details on this will be provided below.
  • the temperature of the reaction chamber as mentioned above can vary depending on the exact place where the temperature measurement is taken.
  • the temperature values mentioned above can be different from the maximum temperature of the reaction itself which can reach temperatures above 1500°C. Indeed, the temperature at the level of the hydrogen-oxygen flame can even reach values of more than 2000°C.
  • the pressure in the reaction chamber is controlled to be at least 1 atm.
  • the pressure in the reaction chamber can for example vary between approximately 1 atm and 10 atm. So the pressure can be 1 atm, 2 atm, 3 atm, 4 atm, 5 atm, 6 atm, 7 atm, 8 atm, 9 atm, 10 atm or any pressure in between.
  • the airflow and the hydrogen flow must have different velocities in the reaction chamber, with the velocity of the hydrogen flow being greater than that of the airflow.
  • the air is injected into the reactor so as to constitute a central flow inside the reaction chamber at the speed vi.
  • This speed vi is calculated from the volume flow rate of supplied air corrected for the temperature Ti and pressure in the reaction chamber, this flow rate being divided by the surface perpendicular to the flow of the air injection pipe.
  • the speed vi can be from approximately 1 m/s to approximately 200 m/s.
  • the speed vi can be from about 5 m/s to about 150 m/s or else from about 10 m/s to about 100 m/s.
  • the velocity vi of the central air flow can be 1 m/s, 5 m/s, 10 m/s, 20 m/s, 30 m/s, 40 m/s, 50 m/s, 60 m/s, 70m/s, 80m/s, 90 m/s, 100 m/s, 110 m/s, 120 m/s, 130 m/s, 140 m/s, 150 m/s, 160 m/s, 170 m/s, 180 m/s, 190 m/s, 200 m/s, or any speed in between.
  • the speed V2 can be from about 2 m/s to about 220 m/s.
  • the speed V2 can be from about 10 m/s to about 200 m/s or even from about 15 m/s to about 175 m/s.
  • the speed V2 of the hydrogen flow can be 2 m/s, 5 m/s, 10 m/s, 20 m/s, 30 m/s, 40 m/s, 50 m/s, 60 m /s, 70m/s, 80m/s, 90m/s, 100m/s, 110m/s, 120m/s, 130m/s, 140m/s, 150m/s, 160m /s, 170 m/s, 180 m/s, 190 m/s, 200 m/s, 210 m/s, 220 m/s or any speed between these values as long as it is greater than the speed vi of the air flow.
  • hydrogen can be fed into the reactor in the space formed between the outer wall of the air supply tube and the inner wall of the reactor, this space being for example annular when the wall of the reactor is cylindrical.
  • the hydrogen which is injected into the reaction chamber constitutes a hydrogen flow whose speed V2 must be greater than that of the air flow (vi).
  • the speed V2 of the flow of hydrogen entering the reaction chamber is calculated from the volume flow of hydrogen injected corrected for the temperature Ti and pressure in the reactor, this flow being divided by the surface perpendicular to the flow of the hydrogen. space where the injected hydrogen circulates, this space preferably being annular as explained above.
  • the hydrogen is fed into the reactor by injection into the space formed between the outer wall of the air supply tube and the inner wall of the air supply tube. hydrogen supply, this space being for example annular when the wall of the hydrogen injection tube is cylindrical in shape.
  • the hydrogen which is injected into the reaction chamber constitutes a hydrogen flow whose speed V2 must be greater than that of the air flow (vi).
  • the speed V2 of the flow of hydrogen entering the reaction chamber is calculated from the volume flow rate of hydrogen injected corrected for the temperature Ti and pressure in the reactor, this flow rate being divided by the surface perpendicular to the flow of the space where the injected hydrogen circulates, this space being preferentially annular as explained above.
  • Air and hydrogen are fed into the reactor with certain molar flow rates to support the combustion reaction between hydrogen and oxygen in the air, while having an over-stoichiometric excess of hydrogen.
  • the air is fed into the reactor with a molar flow rate Fi and the hydrogen is fed with a molar flow rate F2 and the ratio F2/F1 is between about 1.2 and about 3.5.
  • the ratio between the molar flow rates of hydrogen and air F2/F1 can be between about 2 and about 3 or can be between about 2.8 and about 3.5.
  • the F2/F1 ratio can therefore be around 1.2 or 1.5 or 2 or 2.5 or 3 or 3.5 or any ratio between these values.
  • the F2/F1 ratio may be approximately 3 and more particularly approximately 2.8, which corresponds to the theoretical molar ratio for producing a synthesis gas containing the proportions of H2 and N2 required to manufacture ammonia according to reaction (2), while allowing the complete transformation, into H2O, of the oxygen contained in the injected air.
  • the reaction chamber of the reactor in which the synthesis gas is produced can have a length L corresponding substantially to a distance between a region where the flow of hydrogen and the flow of air mix in the reaction chamber. (e.g., at the lower end of the chamber) and a region near the outlet of the reaction chamber at the other end of the reaction chamber (e.g., at the upper end of the chamber).
  • the length L of the reaction chamber can be such that the volume of the reaction chamber allows a minimum residence time of air and hydrogen inside the reaction chamber.
  • the length L is such that the residence time t of the gases in the reaction chamber is from 0.001 to 1 second.
  • the residence time is 0.01 to 0.1 seconds.
  • the residence time is defined as follows:
  • the residence time t in the reaction chamber can be 0.001 to 1 second.
  • the residence time t can be from 0.01 to 0.1 second.
  • the residence time t can therefore be 0.001 or 0.002 or 0.005 or 0.01 or 0.015 or 0.02 or 0.03 or 0.04 or 0.05 or 0.06 or 0.07 or 0.08 or 0 .09 or 0.1 or 0.2 or 0.3 or 0.4 or 0.5 or 0.6 or 0.7 or 0.8 or 0.9 or 1 second, or any time between these values.
  • the length L of the reaction chamber can be between approximately 0.10 m and 3 m.
  • the length L can be determined to achieve an ability of the system to maintain a desired conversion efficiency.
  • the temperature in the reaction chamber can be maintained at a certain value between a minimum temperature and a maximum temperature during the combustion and the production of the synthesis gas. By maintaining a certain temperature in the reaction chamber, it is thus possible to limit the production of NOx.
  • One way to control the temperature so that it remains at a certain value is to carry out the combustion in a reaction chamber whose wall is made of a non-thermally insulating material.
  • the heat given off by the combustion of hydrogen by the oxygen in the air in the reaction chamber can, at least in part, be dissipated through the non-insulating material of the wall towards the outside of the chamber. reaction (see Figure 1).
  • a non-thermally insulating material may for example be a metallic material such as a metal alloy.
  • the material is also preferably corrosion resistant.
  • a metal of the Inconel® type or other equivalent material can for example be used to form the wall of the reaction chamber.
  • the heat given off by the combustion through the wall of the reaction chamber can be dissipated by convection, in the presence of air.
  • the heat which is dissipated through the wall of the reaction chamber can be recovered by a device in which a heat transfer fluid circulates.
  • a heat exchange device in which the heat transfer fluid is a liquid, an oil or a gas can be used.
  • Such a device can for example comprise a jacket surrounding the reactor, in which the heat transfer fluid circulates.
  • the heat dissipated through the wall of the reaction chamber can be used to heat water circulating in a device surrounding the chamber so as to generate water vapor.
  • the recovery of the heat given off by the reactor can be particularly advantageous for generating superheated water vapor with the water of suitable quality circulating in the heat exchange device.
  • the water vapor thus generated can be recycled to provide at least part of the heat required in the process, in another process or to generate electricity.
  • the superheated steam produced can be used to power a steam turbine used to generate electricity.
  • the synthesis gas produced by the system described previously and which leaves the reactor therefore comprises nitrogen (N2) and hydrogen (H2), and also a certain water vapor content.
  • the gas leaving the reactor is therefore a wet raw gas which can then be dried to recover a dry gas.
  • the raw gas can be dried by known means of steam separation.
  • the raw gas drying and water recovery device may include a cooling condenser apparatus. It is also possible, if necessary, to use other means for separating water vapor such as for example a drying medium by adsorption.
  • the water which is recovered during the drying of the crude synthesis gas can then be reused in the process, as will be explained below, for example to produce the hydrogen which will be fed into the reactor.
  • the hydrogen used for the production of syngas be produced by a water electrolysis system with a power supply from a renewable source (hydraulic, wind, or solar).
  • the water electrolysis system can use electricity produced, at least in part, from the superheated water vapor obtained by recovering the heat given off by the reactor as mentioned above.
  • the water used to obtain hydrogen by water electrolysis can come, at least in part, from the water recovered during the drying of the synthesis gas at the outlet of the reactor, as detailed above.
  • the water recovered during the drying of the synthesis gas can be used, at least in part, as a coolant in the device for recovering the heat released by the reactor as explained above.
  • the synthesis gas obtained by the present technology which comprises nitrogen and hydrogen, can be used in various industrial processes for which these two gases are required. Even if such an industrial process preferably includes the production of ammonia, other industrial processes using H2/N2 mixtures with molar ratios different from that required for the synthesis of ammonia can also use the synthesis gas produced by the present technology.
  • the ratio between the molar flow rate of hydrogen injected and the molar flow rate of air injected may preferably be between 2.8 and 3, 5, more particularly around 3, more particularly around 2.8.
  • the technology described in this document has several advantages. It offers a process that is simple to implement and relatively inexpensive for producing synthesis gases based on hydrogen and nitrogen, in particular a synthesis gas which can be used to synthesize ammonia.
  • the production of synthesis gas according to the present technology is therefore conducive to a "green" ammonia production process, that is to say ammonia production with a life cycle with no - or practically no - emission of greenhouse gases (GHG).
  • GHG greenhouse gases
  • a small size reactor was fabricated so as to define an arrangement as shown in Figure 2.
  • This reactor was constructed from Inconel 600TM tubing.
  • thermocouple located at a vertical distance of 32.37 mm from the nozzle, makes it possible to measure a proximity temperature level, ie Ti.
  • a second thermocouple located near the outlet of the reactor, ie at a vertical distance of nearly 340 mm from the nozzle, makes it possible to measure the temperature level T2.
  • the NO content is measured directly and continuously, using an analysis device dedicated to this purpose. The part of the gas leaving the reactor and which happens to circulate inside the analyzer is found to be at a temperature of nearly 28°C. NO is considered representative of nitrogen oxides.
  • the airflow velocity vi is calculated from the perpendicular surface defined by the internal diameter of the air injection tube and from the corrected air volume flow at a temperature T1 and at the pressure in the reaction chamber.
  • the H2 flow velocity (V2) is calculated from the area of the annular space bounded by the inner diameter of the hydrogen injection tube and the outer diameter of the air injection tube, and from the volume flow rate of H2 corrected at a temperature T1 and at the pressure in the reaction chamber.
  • the NO content of the gas obtained in each of the tests does not vary significantly.
  • a statistical analysis gives an average value of 10.54 ppm with a confidence interval of +/- 0.61 ppm (based on the Student factor for a probability of 95%).
  • Increasing the input flow rate (Q1 and Q2) causes the residence time to vary from 0.095 to 0.041 seconds, but this has no significant effect on the NO content of the outgoing gas.

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Abstract

La technologie concerne un procédé et un système pour produire un gaz comprenant de l'azote (N2) et de l'hydrogène (H2) dans une chambre de réaction de longueur L d'un réacteur. Le procédé comprend l'injection d'air et l'injection d'hydrogène dans le réacteur et la combustion d'une partie de l'hydrogène injecté avec l'oxygène de l'air dans la chambre de réaction, en présence d'un excès sur-stœchiométrique molaire d'hydrogène par rapport à l'oxygène de l'air. La combustion est soutenue par une flamme produite par un flux d'air ayant une vitesse v1 résultant de l'injection d'air, entouré d'un flux d'hydrogène ayant une vitesse v2 résultant de l'injection d'hydrogène, avec la vitesse v2 qui est supérieure à v1.

Description

PROCÉDÉ ET SYSTÈME POUR PRODUIRE UN GAZ COMPRENANT DE L’AZOTE (N2) ET DE L’HYDROGÈNE (H2) PAR COMBUSTION D’HYDROGÈNE
EN PRÉSENCE D’AIR
DOMAINE TECHNIQUE
La présente demande se rapporte à un procédé et un système pour produire un gaz comprenant de l’azote (N2) et de l’hydrogène (H2) par combustion d’hydrogène en présence d’air. Plus particulièrement, le procédé et le système peuvent permettre de produire un gaz de synthèse à base de N2 et H2 utilisable pour produire de l’ammoniac.
ÉTAT DE LA TECHNIQUE
L’ammoniac est un produit de base qui est au cœur de la production d’un large spectre de produits chimiques. De plus, son utilisation potentielle en tant que combustible - ou vecteur énergétique - est considérée à l’heure actuelle. L’ammoniac peut être produit par le procédé bien connu Haber-Bosch, lequel est basé sur la réaction suivante :
(1 ) N2 + 3H2 - 2NH3
Pour réaliser cette réaction, on a besoin d’azote et d’hydrogène selon un rapport molaire H2/N2 égal à 3. Le mélange d’azote et d’hydrogène requis pour la réaction constitue ce que l’on appelle un gaz de synthèse.
L’hydrogène requis pour générer le gaz de synthèse peut être produit de différentes manières. Dans un contexte de développement durable, cet hydrogène peut être produit par le moyen de systèmes d’électrolyse de l’eau avec une alimentation électrique de source renouvelable (e.g., hydraulique, éolien, solaire).
D’un autre côté, l’azote requis pour constituer le gaz de synthèse provient de l’air qui contient environ 79% d’azote et environ 21 % d’oxygène. Différentes approches sont déjà utilisées pour la production d’azote à partir de l’air. Entre autres, l’azote peut être produit par cryogénie, par séparation membranaire ou encore par adsorption physique (Pressure Swing Adsorption ou « PSA »).
Une approche alternative pour produire de l’azote consiste à faire réagir l’oxygène de l’air, en présence d’hydrogène, de manière à transformer cet oxygène en vapeur d’eau selon la réaction :
Figure imgf000004_0001
De l’hydrogène en quantité suffisante peut être brûlé pour convertir complètement, en vapeur d’eau, l’oxygène présent dans l’air. Par la suite, cette vapeur d’eau peut être séparée, par exemple par condensation, pour ainsi récupérer l’azote.
Pour produire un gaz de synthèse destiné à la production d’ammoniac, on peut utiliser un système d’électrolyse qui puisse à la fois produire l’hydrogène requis pour la synthèse de l’ammoniac et aussi la quantité d’hydrogène qui doit être brûlée pour transformer en vapeur d’eau l’oxygène contenu dans l’air utilisé pour produire l’azote requis pour la synthèse de l’ammoniac.
Cependant, la combustion de l’hydrogène en présence d’air engendre la formation d’oxydes d’azote (NOx) qui sont des molécules oxydantes qui peuvent interagir avec le catalyseur, généralement à base de fer, utilisé pour la synthèse de l’ammoniac. Le gaz de synthèse utilisé pour produire de l’ammoniac ne doit donc pas contenir une quantité significative de NOx.
Un procédé pour la production d’un gaz à base d’hydrogène et d’azote, utile par exemple pour la synthèse d’ammoniac, par combustion d’hydrogène en présence d’air est particulièrement intéressant. Un procédé pour la production d’un gaz à base d’hydrogène et d’azote, par simple combustion d’hydrogène en présence d’air, pouvant être mise en place dans un réacteur de conception simple, tout en permettant de limiter la formation de NOx est attrayante. Un tel procédé va être décrit dans ce qui suit. SOMMAIRE
Selon un premier aspect, la présente technologie concerne un procédé pour produire un gaz comprenant de l’azote (N2) et de l’hydrogène (H2) dans une chambre de réaction de longueur L d’un réacteur, comprenant l’injection d’air et l’injection d’hydrogène dans le réacteur et la combustion d’une partie de l’hydrogène injecté avec l’oxygène de l’air dans la chambre de réaction en présence d’un excès sur- stœchiométrique molaire d’hydrogène par rapport à l’oxygène de l’air, dans lequel : la combustion est soutenue par une flamme produite par un flux d’air ayant une vitesse vi résultant de l’injection d’air, entouré d’un flux d’hydrogène ayant une vitesse V2 résultant de l’injection d’hydrogène, avec la vitesse V2 qui est supérieure à vi.
Selon un mode de réalisation, le procédé est tel que la vitesse vi est d’environ 1 m/s à environ 200 m/s. Selon un autre mode de réalisation, la vitesse vi peut être d’environ 5 m/s à environ 150 m/s. La vitesse vi peut aussi être d’environ 10 m/s à environ 100 m/s.
Selon un autre mode de réalisation, le procédé est tel que la vitesse V2 est d’environ 2 m/s à environ 220 m/s. Selon un autre mode de réalisation, la vitesse V2 peut être d’environ 10 m/s à environ 200 m/s. La vitesse V2 peut aussi être d’environ 15 m/s à environ 175 m/s.
Selon un autre mode de réalisation, le procédé est tel que l’air est injecté avec un débit molaire F1, l’hydrogène est injecté avec un débit molaire F2, et le rapport F1/F2 est compris entre environ 1 ,2 et environ 3,5. Selon un autre mode de réalisation, le rapport F2/F1 peut être compris entre environ 2 et environ 3,5. Le rapport F2/F1 peut aussi être compris entre environ 2,8 et 3,5.
Selon un autre mode de réalisation, le procédé est tel que la longueur L de la chambre de réaction est telle que le volume de la chambre de réaction permet un temps de séjour minimal de l’air et de l’hydrogène, à l’intérieur de la chambre de réaction. Selon un autre mode de réalisation, le temps de séjour peut être de 0,001 à 1 seconde. Le temps de séjour peut aussi être de 0,01 à 0,1 seconde. Selon un autre mode de réalisation, le procédé est tel que la chambre de réaction est maintenue à une température moyenne T comprise entre environ 500 °C et environ 1500 °C pendant la combustion.
Selon un autre mode de réalisation, le procédé est tel que la chambre de réaction est maintenue à une température Ti dans une première région où les flux d’air et d’hydrogène se mélangent dans la chambre de réaction, avec Ti comprise entre environ 600 °C et environ 1500 °C.
Selon un autre mode de réalisation, le procédé est tel que la chambre de réaction est maintenue à une température T2 dans une deuxième région proche d’une sortie de la chambre de réaction, avec T2 comprise entre environ 500 °C et environ 1500 °C. La température T2 peut aussi être comprise entre environ 500 °C et environ 1200 °C.
Selon un autre mode de réalisation, le procédé est tel que la température est maintenue dans la chambre de réaction au moins en partie par dissipation de la chaleur produite par la flamme vers l’extérieur la chambre de réaction.
Selon un autre mode de réalisation, le procédé est tel que la température est maintenue dans la chambre de réaction au moins en partie par récupération de la chaleur produite par la flamme, par un fluide caloporteur. Le fluide caloporteur peut être un liquide, une huile ou un gaz. Le fluide caloporteur peut aussi être de l’eau de qualité requise pour la génération de vapeur surchauffée. Selon un mode de réalisation, la vapeur générée peut être recyclée pour fournir au moins en partie la chaleur requise dans le procédé ou dans un autre procédé ou pour générer de l’électricité. Selon un mode de réalisation, la dissipation de chaleur peut se faire par convection, en présence d’air.
Selon un autre mode de réalisation, le procédé est tel que la pression dans la chambre de réaction est d’au moins 1 atm. Selon un autre mode de réalisation, la pression dans la chambre de réaction peut être de 1 atm à environ 10 atm. Selon un autre mode de réalisation, le procédé est tel que l’hydrogène provient d’une réaction d’électrolyse de l’eau.
Selon un autre mode de réalisation, le procédé comprend en outre un séchage du gaz comprenant l’azote (N2) et l’hydrogène (H2) produit, et récupération d’eau. Selon un mode de réalisation, le séchage peut comprendre une condensation par refroidissement.
Selon un autre aspect, la présente technologie concerne l’utilisation d’un gaz comprenant de l’azote (N2) et l’hydrogène (H2) produit par le procédé tel que défini dans la présente description, pour la synthèse d’ammoniac.
Selon un autre aspect, la présente technologie concerne un système comprenant au moins un réacteur pour produire un gaz comprenant de l’azote (N2) et l’hydrogène (H2), dans lequel ledit réacteur comprend: une chambre de réaction comprenant une paroi et une première extrémité et une deuxième extrémité séparées par une distance L, dans laquelle le gaz est produit par combustion d’une partie de l’hydrogène injecté avec l’oxygène de l’air en présence d’un excès sur-stœchiométrique molaire d’hydrogène par rapport à l’oxygène de l’air; au moins un premier moyen pour alimenter la chambre de réaction avec un flux d’air à une vitesse vi au niveau de la première extrémité de la chambre; au moins un second moyen pour alimenter la chambre de réaction avec un flux d’hydrogène à une vitesse V2 au niveau de la première extrémité de la chambre, la vitesse V2 étant supérieure à vi; le premier moyen alimentant le flux d’air et le deuxième moyen alimentant le flux d’hydrogène sont agencés pour que le flux d’air soit entouré du flux d’hydrogène lors de la combustion.
Selon un mode de réalisation, le système est tel que la vitesse vi est d’environ 1 m/s à environ 200 m/s. Selon un autre mode de réalisation, la vitesse vi peut être d’environ 5 m/s à environ 150 m/s. La vitesse vi peut aussi être d’environ 20 m/s à environ 100 m/s. Selon un autre mode de réalisation, le système est tel que la vitesse V2 est d’environ 2 m/s à environ 220 m/s. Selon un autre mode de réalisation, la vitesse V2 est d’environ 10 m/s à environ 200 m/s. La vitesse V2 peut aussi être d’environ 30 m/s à environ 175 m/s.
Selon un autre mode de réalisation, le système est tel que l’air est alimenté avec un débit molaire Fi, l’hydrogène est alimenté avec un débit molaire F2 et le rapport F2/F1 est compris entre environ 1 ,2 et environ 3,5. Selon un autre mode de réalisation, le rapport F2/F1 peut être compris entre environ 2 et environ 3,5. Le rapport F2/F1 peut aussi être compris entre environ 2,8 et environ 3,5.
Selon un autre mode de réalisation, le système est tel que longueur L de la chambre de réaction est telle que le volume de la chambre de réaction permet un temps de séjour minimal de l’air et de l’hydrogène, à l’intérieur de la chambre de réaction. Selon un autre mode de réalisation, le temps de séjour est de 0,001 à 1 seconde. Le temps de séjour peut aussi être de 0,01 à 0,1 seconde.
Selon un autre mode de réalisation, le système est conçu pour maintenir la chambre de réaction à une température moyenne T comprise entre environ 500 °C et environ 1500 °C pendant la combustion.
Selon un autre mode de réalisation, le système est conçu pour maintenir une température T1 comprise entre environ 600 °C et environ 1500 °C dans une première région de la chambre de réaction où les flux de gaz se mélangent.
Selon un autre mode de réalisation, le système est conçu pour maintenir une température T2 comprise entre environ 500 °C et environ 1500 °C dans une deuxième région proche d’une sortie de la chambre de réaction. Selon un autre mode de réalisation, la température Ï2 est comprise entre environ 500 °C et environ 1200 °C.
Selon un autre mode de réalisation, le système est tel que la paroi de la chambre de réaction comprend un matériau non isolant thermiquement pour permettre le maintien de la température dans la chambre de réaction au moins en partie par dissipation de la chaleur produite par la combustion vers l’extérieur de la chambre de réaction. Selon un autre mode de réalisation, le matériau non isolant thermiquement est un matériau métallique.
Selon un autre mode de réalisation, le système comprend en outre un dispositif dans lequel circule un fluide caloporteur pour récupérer la chaleur dissipée. Selon un autre mode de réalisation, le fluide caloporteur est un liquide, une huile ou un gaz. Selon un autre mode de réalisation, le fluide caloporteur est de l’eau de qualité requise pour la génération de vapeur surchauffée. Selon un autre mode de réalisation, la vapeur générée est recyclée pour fournir au moins en partie la chaleur requise dans le procédé ou dans un autre procédé ou pour générer de l’électricité. Selon un autre mode de réalisation, la dissipation de chaleur se fait par convection, en présence d’air.
Selon un autre mode de réalisation, le système est tel que la pression dans la chambre de réaction est d’au moins 1 atm. Selon un autre mode de réalisation, la pression dans la chambre de réaction est de 1 atm à environ 10 atm.
Selon un autre mode de réalisation, le système est tel que le premier moyen pour alimenter le flux d’air comprend un tube ayant un diamètre externe et une paroi externe, l’air circulant à travers le tube d’un premier bout vers un second bout.
Selon un autre mode de réalisation, le système est tel que le second bout du tube par lequel le flux d’air entre dans la chambre de réaction est situé au niveau de la première extrémité de la chambre de réaction.
Selon un autre mode de réalisation, le système est tel que le second moyen pour alimenter le flux d’hydrogène comprend un espace délimité par le diamètre externe du tube d’alimentation du flux d’air et s’étendant perpendiculairement à partir de la paroi externe du tube jusqu’à la paroi interne de la chambre de réaction.
Selon un autre mode de réalisation, le système est tel que la chambre de réaction est de forme cylindrique et le second moyen pour alimenter le flux d’hydrogène comprend un espace annulaire délimité par le diamètre externe du tube d’alimentation du flux d’air et s’étendant perpendiculairement à partir de la paroi externe du tube jusqu’à la paroi interne de la chambre de réaction.
Selon un autre mode de réalisation, le système est tel que : le premier moyen pour alimenter le flux d’air comprend un premier tube ayant un diamètre externe et une paroi externe, l’air circulant à travers le premier tube d’un premier bout du premier tube vers un second bout du premier tube, et le second moyen pour alimenter le flux d’hydrogène comprend un second tube ayant un diamètre interne et une paroi interne, l’hydrogène circulant à travers le second tube d’un premier bout du second tube vers un second bout du second tube.
Selon un autre mode de réalisation, le système est tel que le second bout du premier tube par lequel l’air entre dans la chambre de réaction et le second bout du second tube par lequel l’hydrogène entre dans la chambre de réaction, sont tous les deux situés au niveau de la première extrémité de la chambre de réaction.
Selon un autre mode de réalisation, le système est tel que le flux d’hydrogène est alimenté dans la chambre de réaction par un espace délimité par le diamètre externe du premier tube et s’étendant perpendiculairement à partir de la paroi externe du premier tube jusqu’à la paroi interne du second tube.
Selon un autre mode de réalisation, le système est tel que la chambre de réaction est de forme cylindrique et le flux d’hydrogène est alimenté dans la chambre de réaction par un espace annulaire délimité par le diamètre externe du premier tube et s’étendant perpendiculairement à partir de la paroi externe du premier tube jusqu’à la paroi interne du second tube.
Selon un autre mode de réalisation, le système est tel que l’hydrogène provient d’une réaction d’électrolyse de l’eau.
Selon un autre mode de réalisation, le système comprend en outre un dispositif de séchage du gaz comprenant l’azote (N2) et l’hydrogène (H2) produit et de récupération d’eau. Selon un autre mode de réalisation, le dispositif de séchage et de récupération d’eau comprend un appareil de condensation par refroidissement.
BRÈVE DESCRIPTION DES FIGURES
La Figure 1 représente une vue schématique en coupe selon la verticale d’un réacteur qui peut être utilisé pour réaliser le procédé selon un mode de réalisation.
La Figure 2 représente une vue schématique en coupe selon la verticale d’un réacteur qui peut être utilisé pour réaliser le procédé selon un autre mode de réalisation.
La Figure 3 représente une vue schématique en coupe selon la verticale d’un système comprenant plusieurs réacteurs selon la Figure 1 qui peuvent être utilisés pour réaliser le procédé selon un autre mode de réalisation.
La Figure 4 représente une vue schématique en coupe selon la verticale d’un système comprenant plusieurs réacteurs selon la Figure 2 qui peuvent être utilisés pour réaliser le procédé selon un autre mode de réalisation.
La Figure 5 représente une vue schématique en coupe selon la verticale d’un réacteur qui peut être utilisé pour réaliser le procédé selon encore un autre mode de réalisation.
DESCRIPTION DÉTAILLÉE
Tous les termes et expressions techniques et scientifiques utilisés ici ont la même signification que celle généralement comprise par la personne versée dans l’art de la présente technologie. La définition de certains termes et expressions utilisés est néanmoins fournie ci-dessous.
Le terme « environ » tel qu'utilisé dans le présent document signifie approximativement, dans la région de, et autour de. Lorsque le terme « environ » est utilisé en lien avec une valeur numérique, il la modifie, par exemple, au-dessus et en dessous par une variation de 10% par rapport à la valeur nominale. Ce terme peut aussi tenir compte, par exemple, de l'erreur expérimentale d'un appareil de mesure ou de l’arrondissement d’une valeur.
Lorsqu'un intervalle de valeurs est mentionné dans la présente demande, les bornes inférieures et supérieures de l'intervalle sont, à moins d'indications contraires, toujours incluses dans la définition. Ainsi, lorsqu’une gamme de valeurs est indiquée sous la forme « compris entre X et Y » ou « compris entre environ X et environ Y », les valeurs X et Y sont incluses dans la définition.
Dans la présente description, le terme « gaz de synthèse » est utilisé pour identifier un mélange gazeux comprenant au moins de l’hydrogène (hte) et de l’azote (N2). Dans certaines réalisations, le gaz de synthèse peut comprendre de la vapeur d’eau (H2O).
Le terme « flux » est utilisé pour décrire les différents flux gazeux qui sont mis en jeu pour effectuer la réaction de production du gaz de synthèse, à l’intérieur de la chambre de réaction. Comme cela va être décrit plus en détail ci-dessous, la réaction implique un flux contenant de l’hydrogène (H2) et un flux d’air contenant de l’oxygène (O2) et de l’azote (N2) qui vont réagir entre eux pour former un gaz de synthèse.
Le présent document présente donc un procédé et un système innovants pour la production d’un gaz comprenant de l’azote (N2) et de l’hydrogène (H2) dans une chambre de réaction d’un réacteur. Le procédé comprend l’injection d’air et l’injection d’hydrogène dans le réacteur et la combustion d’une partie de l’hydrogène injecté avec l’oxygène de l’air dans la chambre de réaction. La réaction s’effectue en présence d’un excès sur-stœchiométrique molaire d’hydrogène par rapport à l’oxygène de l’air. La combustion dans la chambre de réaction est soutenue par une flamme produite par un flux d’air ayant une vitesse vi résultant de l’injection d’air, entouré d’un flux d’hydrogène ayant une vitesse V2 résultant de l’injection d’hydrogène, avec la vitesse V2 qui est supérieure à la vitesse vi.
La réaction pour former le gaz est donc réalisée en présence d’un excès sur- stœchiométrique molaire d’hydrogène par rapport à l’oxygène de l’air. Par « excès sur- stœchiométrique molaire d’hydrogène », on comprendra que la quantité d’hydrogène (hte) injecté dans le réacteur doit être suffisante pour d’une part permettre la réaction de combustion avec l’oxygène de l’air selon l’équation (2) en consommant tout l’oxygène injecté, et d’autre part pour permettre qu’une partie de l’hydrogène injecté ne soit pas brûlée et puisse se retrouver dans le gaz de synthèse produit. Ainsi, un excès sur-stœchiométrique molaire d’hydrogène par rapport à l’oxygène implique un rapport molaire Fte sur O2 nécessairement supérieur à 2, de préférence d’au moins 5,8. Selon certaines réalisations, le rapport molaire H2 sur O2 est d’au plus 16,7.
La combustion de l’hydrogène en présence de l’excès sur-stœchiométrique d’hydrogène est donc réalisée avec une flamme qui est produite par le flux d’air entouré du flux d’hydrogène, dans la chambre de réaction. La combustion peut être initiée à l’aide d’un dispositif d’allumage, comme par exemple un arc électrique, un fil incandescent, une bougie, ou toute autre source d’énergie connue. Dans la chambre de réaction, le flux d’air, et donc la flamme, se retrouve donc dans une sorte d’enveloppe formée du flux d’hydrogène. Cette enveloppe d’hydrogène autour du flux d’air peut être formée grâce à i) la différence de vitesse des flux d’air et d’hydrogène entrant dans la chambre de réaction, la vitesse V2 du flux d’hydrogène étant supérieure à la vitesse vi du flux d’air, et ii) la géométrie de l’entrée des gaz, soit de l’air et de l’hydrogène, dans la chambre de réaction.
Une description plus détaillée de certaines réalisations particulières du procédé et du système dans lequel il peut être implémenté va être maintenant fournie en référant aux figures.
La Figure 1 présente le principe général de fonctionnement d’un réacteur qui peut être utilisé pour produire le gaz de synthèse à base d’hydrogène et d’azote selon certaines réalisations. Le réacteur peut comprendre au moins une chambre de réaction de longueur L munie d’une paroi, d’au moins un premier moyen d’alimentation d’air et au moins un second moyen d’alimentation d’hydrogène. Les premier et second moyens pour alimenter la chambre de réaction avec le flux d’air et le flux d’hydrogène se situent au niveau d’une première extrémité de la chambre, qui, sur la Figure 1 , se situe au bas de la chambre de réaction. En outre, les moyens d’alimentation des flux d’hydrogène et d’air sont agencés pour permettre que le flux d’air soit entouré du flux d’hydrogène lors de la combustion, c’est-à-dire pour que le flux d’hydrogène puisse former une enveloppe autour du flux d’air. Ainsi, l’agencement des moyens d’alimentation des flux d’air et d’hydrogène permet d’avoir un flux d’air central avec le flux d’hydrogène qui l’entoure dans la chambre de réaction.
Selon certaines réalisations, le premier moyen pour alimenter le flux d’air peut comprendre un tube ayant un diamètre externe et une paroi externe, l’air circulant à travers le tube d’un premier bout vers un second bout. Selon une réalisation, le second bout du tube par lequel le flux d’air entre dans la chambre de réaction peut être situé environ au niveau de la première extrémité de la chambre de réaction. Selon une autre réalisation, le second bout du tube par lequel le flux d’air entre dans la chambre de réaction peut être situé à l’intérieur du premier tiers de la hauteur de la chambre de réaction en partant de la première extrémité de la chambre. Le second moyen pour alimenter le flux d’hydrogène peut comprendre un espace délimité par le diamètre externe du tube d’alimentation du flux d’air et s’étendant perpendiculairement à partir de la paroi externe du tube jusqu’à la paroi interne de la chambre de réaction.
Selon un autre agencement possible, la chambre de réaction peut être de forme cylindrique et le second moyen pour alimenter le flux d’hydrogène peut comprendre un espace annulaire délimité par le diamètre externe du tube d’alimentation du flux d’air et s’étendant perpendiculairement à partir de la paroi externe du tube jusqu’à la paroi interne de la chambre de réaction.
Selon une réalisation, le réacteur lui-même peut être constitué de deux tubes concentriques formant un agencement tel que représenté plus particulièrement sur la Figure 1 . Dans l’agencement de tubes représenté sur la Figure 1 , le tube extérieur se trouve à la fois à former la paroi de la chambre de réaction et à délimiter l’espace annulaire par lequel le flux d’hydrogène est alimenté. Le tube intérieur est utilisé pour injecter l’air et l’espace s’étendant entre la paroi externe du tube intérieur jusqu’à la paroi interne du tube extérieur forme l’espace annulaire d’alimentation du flux d’hydrogène. Selon une autre réalisation, le réacteur lui-même peut être constitué de trois tubes formant un agencement tel que représenté plus particulièrement sur la Figure 2. Selon cette réalisation, le réacteur peut comprendre un premier tube pour l’injection d’air, un second tube pour l’injection de H2, et enfin, un troisième tube définissant la paroi de la chambre de réaction. Dans l’agencement représenté sur la Figure 2, l’hydrogène est injecté dans l’espace annulaire défini par le diamètre externe du tube d’injection d’air et le diamètre interne du tube d’injection d’hydrogène. Comme montré sur la Figure 2, le tube d’injection d’hydrogène se termine, dans sa partie supérieure, au niveau de l’extrémité inférieure du tube définissant la paroi de la chambre de réaction. Comme le montre également la Figure 2, les extrémités supérieures des tubes d’injection d’air et d’injection d’hydrogène peuvent être substantiellement alignées, les flux d’air et d’hydrogène entrant ainsi au même niveau dans la chambre de réaction.
Selon une réalisation, le système pour produire le gaz de synthèse à base d’azote et d’hydrogène, selon la présente technologie, peut comprendre plusieurs réacteurs en parallèle comme représenté par exemple sur les Figures 3 et 4. Ainsi, le système peut comprendre une enceinte contenant une multitude de réacteurs où chaque réacteur, qui peut être du type de celui représenté la Figure 1 ou du type de celui représenté sur la Figure 2, reçoit un flux d’air et un flux d’hydrogène. L’air d’une part et l’hydrogène d’autre part peuvent être fournis au système au moyen d’une arrivée commune pour chaque gaz. Chacun des gaz est ensuite alimenté dans chaque réacteur. Le gaz de synthèse produit dans chacun des réacteurs peut ensuite être assemblé et évacué du système par une sortie commune.
Selon une autre réalisation, le système pour produire le gaz de synthèse à base d’azote et d’hydrogène, selon la présente technologie, peut comprendre un réacteur comme représenté sur la Figure 5 conçu pour produire plusieurs réactions de combustion de l’hydrogène par l’oxygène de l’air, en présence d’un excès sur- stœchiométrique, à l’intérieur d’une seule chambre de réaction. Ainsi, le réacteur peut être agencé pour recevoir un flux principal d’air et un flux principal d’hydrogène, chacun des flux principaux se séparant en plusieurs flux secondaires. Pour chaque combinaison de flux secondaires d’air et d’hydrogène entrant dans la chambre de réaction, la vitesse vi du flux secondaire d’air est inférieure à la vitesse V2 du flux secondaire d’hydrogène. Ainsi, dans la chambre de réaction, chaque flux secondaire d’air se retrouve dans une sorte d’enveloppe formée du flux secondaire d’hydrogène associé. La flamme produite par chaque combinaison de flux secondaires d’air et d’hydrogène se retrouve aussi enveloppée par le flux secondaire d’hydrogène afférent. Le gaz de synthèse produit pour chaque combinaison de flux secondaires d’air et d’hydrogène peut être récupéré dans un flux de gaz de synthèse global en sortie du réacteur.
Selon une réalisation, un réacteur pour produire le gaz de synthèse est conçu de manière à ce que la température dans la chambre de réaction du réacteur soit maintenue à un certain niveau afin de limiter la production de NOx. Ainsi, selon certaines réalisations, le système est conçu pour maintenir la chambre de réaction à une température moyenne T comprise entre environ 500 °C et environ 1500 °C pendant la combustion. La température moyenne T dans la chambre de réaction pendant la combustion, peut par exemple être maintenue à environ 500 °C, 600 °C, 700 °C, 800 °C, 900 °C, 1000 °C, 1100 °C, 1200 °C, 1300 °C, 1400 °C ou 1500 °C ou peut être n’importe quelle valeur comprise entre ces températures. De plus, il est possible dans certaines réalisations de contrôler la température dans les régions aux extrémités de la chambre de réaction pour y maintenir une certaine température. Par exemple, le système peut être conçu pour maintenir une température Ti dans une région proche de l’entrée de la chambre de réaction où les flux de gaz se mélangent, comprise entre environ 600 °C et environ 1500 °C. La température Ti peut donc être maintenue à environ 600 °C, 700 °C, 800 °C, 900 °C, 1000 °C, 1100 °C, 1200 °C, 1300 °C, 1400 °C ou 1500 °C ou à n’importe quelle valeur comprise entre ces températures. Dans d’autres réalisations, le système peut être conçu pour maintenir une température Ï2 dans une région proche de la sortie de la chambre de réaction comprise entre environ 500 °C et environ 1500 °C. Dans certains cas, la température Ï2dans la région proche de la sortie de la chambre de réaction peut être contrôlée pour être comprise entre environ 500 °C et environ 1200 °C. La température T2 peut donc être maintenue à environ 500 °C, 600 °C, 700 °C, 800 °C, 900 °C, 1000 °C, 1100 °C, 1200 °C, 1300 °C, 1400 °C ou 1500 °C ou à n’importe quelle valeur comprise entre ces températures. Le contrôle de la température peut être effectué de différentes manières et plus de détails à ce sujet vont être fournis ci-après. Il est aussi à noter que la température de la chambre de la réaction telle que mentionnée ci-dessus peut varier selon l’endroit exact où est prise la mesure de température. De plus, il est à noter que les valeurs de températures mentionnées ci-dessus peuvent être différentes de la température maximale de la réaction elle-même qui peut atteindre des températures au-dessus de 1500 °C. En effet, la température au niveau de la flamme hydrogène-oxygène peut même atteindre des valeurs de plus de 2000 °C.
Selon certaines réalisations, en plus de contrôler et maintenir une certaine température dans la chambre de réaction, il est possible de contrôler la pression pour faciliter la combustion. Selon des réalisations, la pression dans la chambre de réaction est contrôlée pour être d’au moins 1 atm. La pression dans la chambre de réaction peut par exemple varier entre environ 1 atm et 10 atm. Ainsi, la pression peut être de 1 atm, 2 atm, 3 atm, 4 atm, 5 atm, 6 atm, 7 atm, 8 atm, 9 atm, 10 atm ou n’importe quelle pression entre ces valeurs.
Comme mentionné précédemment, le flux d’air et le flux d’hydrogène doivent avoir des vitesses différentes dans la chambre de réaction, avec la vitesse du flux d’hydrogène étant plus grande que celle du flux d’air. Dans certaines réalisations, l’air est injecté dans le réacteur de manière à constituer un flux central à l’intérieur de la chambre de réaction à la vitesse vi. Cette vitesse vi est calculée à partir du débit volumique d’air alimenté corrigé à la température Ti et pression dans la chambre de réaction, ce débit étant divisé par la surface perpendiculaire à l’écoulement de la tubulure d’injection d’air. Selon certaines réalisations, la vitesse vi peut être d’environ 1 m/s à environ 200 m/s. Par exemple, la vitesse vi peut être d’environ 5 m/s à environ 150 m/s ou encore d’environ 10 m/s à environ 100 m/s. Ainsi, la vitesse vi du flux d’air central peut être de 1 m/s, 5 m/s, 10 m/s, 20 m/s, 30 m/s, 40 m/s, 50 m/s, 60 m/s, 70 m/s, 80 m/s, 90 m/s, 100 m/s, 110 m/s, 120 m/s, 130 m/s, 140 m/s, 150 m/s, 160 m/s, 170 m/s, 180 m/s, 190 m/s, 200 m/s, ou n’importe quelle vitesse entre ces valeurs.
Selon certaines réalisations, la vitesse V2 peut être d’environ 2 m/s à environ 220 m/s. Par exemple, la vitesse V2 peut être d’environ 10 m/s à environ 200 m/s ou encore d’environ 15 m/s à environ 175 m/s. Ainsi, la vitesse V2 du flux d’hydrogène peut être de 2 m/s, 5 m/s, 10 m/s, 20 m/s, 30 m/s, 40 m/s, 50 m/s, 60 m/s, 70 m/s, 80 m/s, 90 m/s, 100 m/s, 110 m/s, 120 m/s, 130 m/s, 140 m/s, 150 m/s, 160 m/s, 170 m/s, 180 m/s, 190 m/s, 200 m/s, 210 m/s, 220 m/s ou n’importe quelle vitesse entre ces valeurs tant qu’elle est supérieure à la vitesse vi du flux d’air.
Comme montré sur la Figure 1 et expliqué précédemment, selon une réalisation, l’hydrogène peut être alimenté dans le réacteur dans l’espace formé entre la paroi externe du tube d’alimentation d’air et la paroi interne du réacteur, cet espace étant par exemple annulaire lorsque la paroi du réacteur est cylindrique. Ainsi, l’hydrogène qui est injecté dans la chambre de réaction constitue un flux d’hydrogène dont la vitesse V2 doit être supérieure à celle du flux d’air (vi). La vitesse V2 du flux d’hydrogène entrant dans la chambre de réaction est calculée à partir du débit volumique d’hydrogène injecté corrigé à la température Ti et pression dans le réacteur, ce débit étant divisé par la surface perpendiculaire à l’écoulement de l’espace où circule l’hydrogène injecté, cet espace étant préférentiellement annulaire comme expliqué ci- dessus.
Comme montré sur la Figure 2 et expliqué précédemment, selon une autre réalisation, l’hydrogène est alimenté dans le réacteur par injection dans l’espace formé entre la paroi externe du tube d’alimentation d’air et la paroi interne du tube d’alimentation d’hydrogène, cet espace étant par exemple annulaire lorsque la paroi du tube d’injection d’hydrogène est de forme cylindrique. Ainsi, l’hydrogène qui est injecté dans la chambre de réaction constitue un flux d’hydrogène dont la vitesse V2 doit être supérieure à celle du flux d’air (vi). La vitesse V2 du flux d’hydrogène entrant dans la chambre de réaction est calculée à partir du débit volumique d’hydrogène injecté corrigé à la température Ti et pression dans le réacteur, ce débit étant divisé par la surface perpendiculaire à l’écoulement de l’espace où circule l’hydrogène injecté, cet espace étant préférentiellement annulaire comme expliqué ci-dessus.
L’air et l’hydrogène sont alimentés dans le réacteur avec certains débits molaires pour soutenir la réaction de combustion entre l’hydrogène et l’oxygène de l’air, tout en ayant un excès sur-stœchiométrique d’hydrogène. Selon certaines réalisations, l’air est alimenté dans le réacteur avec un débit molaire Fi et l’hydrogène est alimenté avec un débit molaire F2 et le rapport F2/F1 est compris entre environ 1 ,2 et environ 3,5. Selon une autre réalisation, le rapport entre les débits molaires d’hydrogène et d’air F2/F1 peut être compris entre environ 2 et environ 3 ou peut être compris entre environ 2,8 et environ 3,5. Le rapport F2/F1 peut donc être d’environ 1 ,2 ou 1 ,5 ou 2 ou 2,5 ou 3 ou 3,5 ou n’importe quel rapport entre ces valeurs. Selon certaines réalisations, le rapport F2/F1 peut être d’environ 3 et plus particulièrement d’environ 2,8 ce qui correspond au rapport molaire théorique pour produire un gaz de synthèse contenant les proportions de H2 et N2 requises pour fabriquer de l’ammoniac selon la réaction (2), tout en permettant la transformation complète, en H2O, de l’oxygène contenu dans l’air injecté.
Comme indiqué précédemment, la chambre de réaction du réacteur dans laquelle le gaz de synthèse est produit peut avoir une longueur L correspondant substantiellement à une distance entre une région où le flux d’hydrogène et le flux d’air se mélangent dans la chambre de réaction (e.g., à l’extrémité inférieure de la chambre) et une région proche de la sortie de la chambre de réaction à l’autre extrémité de la chambre de réaction (e.g., à l’extrémité supérieure de la chambre). La longueur L de la chambre de réaction peut être telle que le volume de la chambre de réaction permet un temps de séjour minimal de l’air et de l’hydrogène, à l’intérieur de la chambre de réaction.
Selon un mode de réalisation, la longueur L est telle que le temps de séjour t des gaz dans la chambre de réaction est de 0,001 à 1 seconde. Selon un autre mode de réalisation, le temps de séjour est de 0,01 à 0,1 seconde. Le temps de séjour est défini comme suit :
(3) t = V/((Q2+QI ) * (T+273)/298/P) * K où V est le volume de la chambre de réaction, Q2 est le débit volumique standard (25 °C et 1 atm) du H2 alimenté, Qi est le débit volumique standard (25 °C et 1 atm) de l’air alimenté, T est la température moyenne (°C) dans la chambre de réaction et enfin, P est la pression (atm) à l’intérieur du réacteur. Enfin, K est une constante d’unités. Pour chacun des flux d’air et d’hydrogène, le lien entre le débit molaire et le débit volumique standard est défini, respectivement pour l’air et l’hydrogène, par les équations suivantes :
(4) Qi=Fi * R * (T+273)/P et (5) Q2=F2 * R * (T+273)/P où R est la constante des gaz.
Ainsi, le temps de séjour t dans la chambre de réaction peut être de 0,001 à 1 seconde. Selon une autre réalisation, le temps de séjour t peut être de 0,01 à 0,1 seconde. Le temps de séjour t peut donc être de 0,001 ou 0,002 ou 0,005 ou 0,01 ou 0,015 ou 0,02 ou 0,03 ou 0,04 ou 0,05 ou 0,06 ou 0,07 ou 0,08 ou 0,09 ou 0,1 ou 0,2 ou 0,3 ou 0,4 ou 0,5 ou 0,6 ou 0,7 ou 0,8 ou 0,9 ou 1 seconde, ou n’importe quel temps compris entre ces valeurs.
Selon certaines réalisations, sans toutefois se limiter à ces valeurs, la longueur L de la chambre de réaction peut être comprise entre 0,10 m et 3 m environ. La longueur L peut être déterminée pour atteindre une capacité du système à maintenir une efficacité de conversion désirée.
Comme mentionné ci-dessus, la température dans la chambre de réaction peut être maintenue à une certaine valeur entre une température minimum et une température maximum pendant la combustion et la production du gaz de synthèse. En maintenant une certaine température dans la chambre de réaction, il est ainsi possible de limiter la production de NOx. Une façon de contrôler la température pour qu’elle reste à une certaine valeur est de réaliser la combustion dans une chambre de réaction dont la paroi est faite d’un matériau non isolant thermiquement. Ainsi, la chaleur dégagée par la combustion de l’hydrogène par l’oxygène de l’air dans la chambre de réaction peut, au moins en partie, être dissipée à travers le matériau non isolant de la paroi vers l’extérieur de la chambre de réaction (voir la Figure 1 ). Un tel matériau non isolant thermiquement peut être par exemple un matériau métallique tel qu’un alliage de métaux. Le matériau est aussi de préférence résistant à la corrosion. Un métal de type Inconel® ou autre matériau équivalent peut par exemple être utilisé pour former la paroi de la chambre de réaction.
Selon certaines réalisations, la chaleur dégagée par la combustion à travers la paroi de la chambre de réaction peut être dissipée par convection, en présence d’air. Ainsi, il est possible de faire circuler de l’air autour du réacteur en continu pendant la combustion pour maintenir une certaine température dans la chambre de réaction. Selon d’autres réalisations, la chaleur qui est dissipée à travers la paroi de la chambre de réaction peut être récupérée par un dispositif dans lequel circule un fluide caloporteur. Un dispositif d’échange de chaleur dans lequel le fluide caloporteur est un liquide, une huile ou un gaz peut être utilisé. Un tel dispositif peut par exemple comprendre une jaquette entourant le réacteur, dans laquelle circule le fluide caloporteur. Dans une réalisation, la chaleur dissipée à travers la paroi de la chambre de réaction peut servir à chauffer de l’eau circulant dans un dispositif entourant la chambre de manière à générer de la vapeur d’eau. La récupération de la chaleur dégagée par le réacteur peut être particulièrement intéressante pour générer de la vapeur d’eau surchauffée avec l’eau de qualité appropriée circulant dans le dispositif d’échange de chaleur. En outre, dans certaines réalisations, la vapeur d’eau ainsi générée peut être recyclée pour fournir au moins en partie la chaleur requise dans le procédé, dans un autre procédé ou pour générer de l’électricité. Par exemple, la vapeur surchauffée produite peut servir à alimenter une turbine à vapeur servant à la production d’électricité. Le gaz de synthèse produit par le système décrit précédemment et qui sort du réacteur comprend donc de l’azote (N2) et l’hydrogène (H2), et aussi une certaine teneur en vapeur d’eau. Le gaz en sortie de réacteur est donc un gaz brut humide que l’on peut ensuite sécher pour récupérer un gaz sec. Le gaz brut peut être séché par des moyens connus de séparation de vapeur d’eau. Dans certaines réalisations, le dispositif de séchage du gaz brut et de récupération d’eau peut comprendre un appareil de condensation par refroidissement. Il est aussi possible, au besoin, d’utiliser d’autres moyens de séparation de vapeur d’eau tel que par exemple un milieu asséchant par adsorption. L’eau qui est récupérée lors du séchage du gaz de synthèse brut peut ensuite être réutilisée dans le procédé, comme cela va être expliqué ci-dessous, par exemple pour produire l’hydrogène qui va être alimenté dans le réacteur.
Dans un contexte de développement durable, il est proposé que l’hydrogène utilisé pour la production du gaz de synthèse soit produit par un système d’électrolyse de l’eau avec une alimentation électrique de source renouvelable (hydraulique, éolien, ou solaire). Dans une réalisation particulière, le système d’électrolyse de l’eau peut utiliser de l’électricité produite, au moins en partie, à partir de la vapeur d’eau surchauffée obtenue par récupération de la chaleur dégagée par le réacteur comme mentionné ci- dessus. En outre, l’eau utilisée pour l’obtention d’hydrogène par électrolyse d’eau peut provenir, au moins en partie, de l’eau récupérée lors du séchage du gaz de synthèse en sortie du réacteur, comme détaillé plus haut. Alternativement, l’eau récupérée lors du séchage du gaz de synthèse peut être utilisée, au moins en partie, comme fluide caloporteur dans le dispositif de récupération de la chaleur dégagée par le réacteur comme expliqué auparavant.
Le gaz de synthèse obtenu par la présente technologie, qui comprend de l’azote et de l’hydrogène, peut être utilisé dans différents procédés industriels pour lesquels sont requis ces deux gaz. Même si un tel procédé industriel comprend préférentiellement la production d’ammoniac, d’autres procédés industriels utilisant des mélanges H2/N2 avec des rapports molaires différents de celui requis pour la synthèse de l’ammoniac peuvent aussi utiliser le gaz de synthèse produit par la présente technologie. Pour l’obtention d’un gaz de synthèse destiné à être utilisé dans la production d’ammoniac, le rapport entre le débit molaire d’hydrogène injecté et le débit molaire d’air injecté peut être de préférence entre 2,8 et 3,5, plus particulièrement autour de 3, plus particulièrement d’environ 2,8. En utilisant un rapport entre le débit molaire d’hydrogène injecté et le débit molaire d’air injecté de 2,8, on s’attend donc à obtenir en utilisant la présente technologie, un gaz de synthèse avec la composition molaire suivante à la sortie du réacteur :
• N2 : 22,0%
• H2 : 66,3 %
• H20 : 11 ,7%
• NOx : trace.
Il est à noter que même s’il est préférable d’alimenter le réacteur en utilisant un rapport molaire H2/air pouvant se situer entre 2,8 et 3,5, pour produire un gaz de synthèse utilisable directement pour la fabrication d’ammoniac, il est aussi tout à fait possible d’utiliser un rapport H2/air qui soit inférieur à 2,8 tant que l’hydrogène est injecté en excès sur-stœchiométrique par rapport l’oxygène de l’air. Ainsi, on obtiendra un gaz de synthèse avec un rapport molaire H2/N2 inférieur au rapport molaire H2/N2 requis pour une synthèse directe d’ammoniac, mais il suffira d’ajouter la quantité nécessaire d’hydrogène (e.g., hydrogène électrolytique) pour ajuster le rapport H2/N2.
La technologie décrite dans le présent document présente plusieurs avantages. Elle offre un procédé simple à mettre en oeuvre et relativement peu coûteux pour produire des gaz de synthèse à base d’hydrogène et d’azote, notamment un gaz de synthèse pouvant être utilisé pour synthétiser de l’ammoniac. La production de gaz de synthèse selon la présente technologie est donc propice à un procédé de production d’ammoniac « vert », c’est-à-dire une production d’ammoniac avec un cycle de vie sans - ou pratiquement sans - émission de gaz à effet de serre (GES). EXEMPLE
Un réacteur de petite taille a été fabriqué de manière à définir un agencement tel que montré par la Figure 2. Ce réacteur a été construit à partir de tubes en Inconel 600™. Pour chacun des tubes, on a les dimensions suivantes :
• Tube injection d’air: D.E. = 6,39 mm, D.l. = 4,12 mm
• Tube d’injection de Fte: D.E. = 12,7 mm, D.l. = 8,75 mm
• Tube externe : D.E. = 19,05 mm, D.l. = 13,71 mm avec D.l. = diamètre interne et D.E. = diamètre externe.
Le tube externe définit la paroi de la chambre de réaction du réacteur, avec une longueur L = 347 mm. En se basant sur le diamètre intérieur du tube externe et sur cette longueur L, cela donne un volume interne V égal à 51 ,29 cm3.
Un premier thermocouple, localisé à une distance verticale de 32,37 mm par rapport à la buse, permet de mesurer un niveau de température de proximité, soit Ti. Un deuxième thermocouple, localisé près de la sortie du réacteur, soit à une distance verticale de près de 340 mm par rapport à la buse, permet de mesurer le niveau de température T2. La teneur en NO est mesurée directement et de façon continue, à l’aide d’un appareil d’analyse dédié à cette fin. La partie du gaz sortant du réacteur et qui se trouve à circuler à l’intérieur de l’analyseur se trouve à être à une température de près de 28 °C. Le NO est considéré comme représentatif des oxydes d’azote.
Une série d’essais a été réalisée en faisant varier les débits d’air et de H2 (respectivement Q1 et Q2). Le tableau ci-dessous présente les principaux résultats obtenus pour 9 essais. Pour ces essais, on fait varier les débits Q1 et Q2, mais en maintenant un rapport Q2/Q1 toujours égal à 3,50. Cela permet d’obtenir un gaz de synthèse à base de N2 et H2 pour le lequel le rapport molaire H2/N2 est égal à 3,90.
La vitesse du flux d’air vi est calculée à partir de la surface perpendiculaire définie par le diamètre interne du tube d’injection d’air et à partir du débit volumique d’air corrigé à une température T1 et à la pression dans la chambre de réaction. La vitesse du flux de H2 (V2) est calculée à partir de la surface de l’espace annulaire délimité par le diamètre interne du tube d’injection d’hydrogène et le diamètre externe du tube d’injection d’air, et à partir du débit volumique de H2 corrigé à une température T1 et à la pression dans la chambre de réaction.
Le temps de séjour t dans le réacteur est calculé à partir du volume de la chambre de réaction divisé par la somme des débits volumiques Q1+Q2 (lesquels sont des débits standards à 25 °C (298 K) et 1 atm), en considérant une température moyenne (T1+T2) / 2 et considérant le niveau de pression P dans le réacteur (1 atm), selon l’équation suivante : t = V / ((Q1 +Q2)*1000/60*((T 1 +T 2)/2+273)/298/P
Q2 Q1 Ti T2 Tmoy NO V2 V1 t
(sL/min) (sL/min) (°C) (°C) (°C) (ppm) (m/s) (m/s) (s)
10 2,86 875 85 480 10,79 22,9 13.8 0,0947
11 3,14 917 100 509 9,78 26,1 15,7 0,0830
12 3,42 956 117 537 9,96 29,4 17.6 0,0735
13 3,71 992 135 564 9,02 32,8 19.7 0,0656
14 4 1035 151 593 11,21 36,5 21.9 0,0588
15 4,29 1076 169 623 10,69 40,3 24,3 0,0531
16 4,57 1109 185 647 10,75 44,1 26,5 0,0485
17 4,86 1135 201 668 11,3 47,7 28.7 0,0446
18 5,14 1158 217 688 11,34 51,3 30.9 0,0413
Tel que montré par le tableau, la teneur en NO du gaz obtenu dans chacun des essais ne varie pas significativement. Une analyse statistique donne une valeur moyenne de 10,54 ppm avec un intervalle de confiance de +/- 0,61 ppm (basé sur le facteur de Student pour une probabilité de à 95 %). Le fait d’augmenter le débit des intrants (Q1 et Q2) fait en sorte que le temps de séjour varie de 0,095 à 0,041 seconde, mais cela n’a pas d’effet significatif sur la teneur en NO du gaz sortant. Bien que certaines réalisations de la technologie ont été décrites ci-dessus, la technologie n’est pas limitée à ces seules réalisations. Plusieurs modifications pourraient être effectuées à l’un ou l’autre des modes de réalisations décrits ci-dessus, et ce, sans sortir du cadre de la présente technologie.

Claims

REVENDICATIONS
1- Procédé pour produire un gaz comprenant de l’azote (N2) et de l’hydrogène (H2) dans une chambre de réaction de longueur L d’un réacteur, comprenant l’injection d’air et l’injection d’hydrogène dans le réacteur et la combustion d’une partie de l’hydrogène injecté avec l’oxygène de l’air dans la chambre de réaction en présence d’un excès sur-stœchiométrique molaire d’hydrogène par rapport à l’oxygène de l’air, dans lequel : la combustion est soutenue par une flamme produite par un flux d’air ayant une vitesse vi résultant de l’injection d’air, entouré d’un flux d’hydrogène ayant une vitesse V2 résultant de l’injection d’hydrogène, avec la vitesse V2 qui est supérieure à vi.
2- Le procédé selon la revendication 1 , dans lequel la vitesse vi est d’environ 1 m/s à environ 200 m/s.
3- Le procédé selon la revendication 1 ou 2, dans lequel la vitesse vi est d’environ 5 m/s à environ 150 m/s.
4- Le procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 3, dans lequel la vitesse vi est d’environ 10 m/s à environ 100 m/s.
5- Le procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 4, dans lequel la vitesse V2 est d’environ 2 m/s à environ 220 m/s.
6- Le procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 5, dans lequel la vitesse V2 est d’environ 10 m/s à environ 200 m/s.
7- Le procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 6, dans lequel la vitesse V2 est d’environ 15 m/s à environ 175 m/s.
8- Le procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 7, dans lequel l’air est injecté avec un débit molaire F1, l’hydrogène est injecté avec un débit molaire F2, et le rapport F1/F2 est compris entre environ 1 ,2 et environ 3,5. 9- Le procédé selon la revendication 8, dans lequel le rapport F2/F1 est compris entre environ 2 et environ 3,5.
10- Le procédé selon la revendication 8, dans lequel le rapport F2/F1 est compris entre environ 2,8 et 3,5.
11- Le procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 10, dans lequel la longueur L de la chambre de réaction est telle que le volume de la chambre de réaction permet un temps de séjour minimal de l’air et de l’hydrogène, à l’intérieur de la chambre de réaction.
12- Le procédé selon la revendication 11 , dans lequel le temps de séjour est de 0,001 à 1 seconde.
13- Le procédé selon les revendications 11 ou 12, dans lequel le temps de séjour est de 0,01 à 0,1 seconde.
14- Le procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 13, dans lequel la chambre de réaction est maintenue à une température moyenne T comprise entre environ 500 °C et environ 1500 °C pendant la combustion.
15- Le procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 14, dans lequel la chambre de réaction est maintenue à une température T1 dans une première région où les flux d’air et d’hydrogène se mélangent dans la chambre de réaction, avec T1 comprise entre environ 600 °C et environ 1500 °C.
16- Le procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 15, dans lequel la chambre de réaction est maintenue à une température T2 dans une deuxième région proche d’une sortie de la chambre de réaction, avec T2 comprise entre environ 500 °C et environ 1500 °C.
17- Le procédé selon la revendication 16, dans lequel la température T2 est comprise entre environ 500 °C et environ 1200 °C. 18- Le procédé selon l’une quelconque des revendications 14 à 17, dans lequel la température est maintenue dans la chambre de réaction au moins en partie par dissipation de la chaleur produite par la flamme vers l’extérieur la chambre de réaction.
19- Le procédé selon l’une quelconque des revendications 14 à 18, dans lequel la température est maintenue dans la chambre de réaction au moins en partie par récupération de la chaleur produite par la flamme, par un fluide caloporteur.
20- Le procédé selon la revendication 19, dans lequel le fluide caloporteur est un liquide, une huile ou un gaz.
21- Le procédé selon la revendication 19, dans lequel le fluide caloporteur est de l’eau de qualité requise pour la génération de vapeur surchauffée.
22- Le procédé selon la revendication 21 , dans lequel la vapeur générée est recyclée pour fournir au moins en partie la chaleur requise dans le procédé ou dans un autre procédé ou pour générer de l’électricité.
23- Le procédé selon la revendication 18, dans lequel la dissipation de chaleur se fait par convection, en présence d’air.
24- Le procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 23, dans lequel la pression dans la chambre de réaction est d’au moins 1 atm.
25- Le procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 24, dans lequel la pression dans la chambre de réaction est de 1 atm à environ 10 atm. 26- Le procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 25, dans lequel l’hydrogène provient d’une réaction d’électrolyse de l’eau.
27- Le procédé selon l’une quelconque des revendications 1 à 26, comprenant en outre un séchage du gaz comprenant l’azote (N2) et l’hydrogène (H2) produit, et récupération d’eau. 28- Le procédé selon la revendication 27, dans lequel le séchage comprend une condensation par refroidissement.
29- Utilisation d’un gaz comprenant de l’azote (N2) et l’hydrogène (H2) produit par le procédé tel que défini selon l’une quelconque des revendications 1 à 28, pour la synthèse d’ammoniac.
30- Un système comprenant au moins un réacteur pour produire un gaz comprenant de l’azote (N2) et l’hydrogène (H2), dans lequel ledit réacteur comprend: une chambre de réaction comprenant une paroi et une première extrémité et une deuxième extrémité séparées par une distance L, dans laquelle le gaz est produit par combustion d’une partie de l’hydrogène injecté avec l’oxygène de l’air en présence d’un excès sur-stœchiométrique molaire d’hydrogène par rapport à l’oxygène de l’air; au moins un premier moyen pour alimenter la chambre de réaction avec un flux d’air à une vitesse vi au niveau de la première extrémité de la chambre; au moins un second moyen pour alimenter la chambre de réaction avec un flux d’hydrogène à une vitesse V2 au niveau de la première extrémité de la chambre, la vitesse V2 étant supérieure à vi; le premier moyen alimentant le flux d’air et le deuxième moyen alimentant le flux d’hydrogène sont agencés pour que le flux d’air soit entouré du flux d’hydrogène lors de la combustion.
31- Le système selon la revendication 30, dans lequel la vitesse vi est d’environ 1 m/s à environ 200 m/s.
32- Le système selon la revendication 30 ou 31, dans lequel la vitesse vi est d’environ 5 m/s à environ 150 m/s.
33- Le système selon l’une quelconque des revendications 30 à 32, dans lequel la vitesse vi est d’environ 20 m/s à environ 100 m/s.
34- Le système selon l’une quelconque des revendications 30 à 33, dans lequel la vitesse V2 est d’environ 2 m/s à environ 220 m/s. 35- Le système selon l’une quelconque des revendications 30 à 34, dans lequel la vitesse V2 est d’environ 10 m/s à environ 200 m/s.
36- Le système selon l’une quelconque des revendications 30 à 35, dans lequel la vitesse V2 est d’environ 30 m/s à environ 175 m/s. 37- Le système selon l’une quelconque des revendications 30 à 36, dans lequel l’air est alimenté avec un débit molaire Fi, l’hydrogène est alimenté avec un débit molaire F2 et le rapport F2/F1 est compris entre environ 1 ,2 et environ 3,5.
38- Le système selon la revendication 37, dans lequel le rapport F2/F1 est compris entre environ 2 et environ 3,5. 39- Le système selon la revendication 37 ou 38, dans lequel le rapport F2/F1 est compris entre environ 2,8 et environ 3,5.
40- Le système selon l’une quelconque des revendications 30 à 39, dans lequel la longueur L de la chambre de réaction est telle que le volume de la chambre de réaction permet un temps de séjour minimal de l’air et de l’hydrogène, à l’intérieur de la chambre de réaction.
41 - Le système selon la revendication 40, dans lequel le temps de séjour est de 0,001 à 1 seconde.
42- Le système selon la revendication 40 ou 41 , dans lequel le temps de séjour est de 0,01 à 0,1 seconde. 43- Le système selon l’une quelconque des revendications 30 à 42, dans lequel le système est conçu pour maintenir la chambre de réaction à une température moyenne T comprise entre environ 500 °C et environ 1500 °C pendant la combustion.
44- Le système selon l’une quelconque des revendications 30 à 43, dans lequel le système est conçu pour maintenir une température T1 comprise entre environ 600 °C et environ 1500 °C dans une première région de la chambre de réaction où les flux de gaz se mélangent.
45- Le système selon l’une quelconque des revendications 30 à 44, dans lequel le système est conçu pour maintenir une température T2 comprise entre environ 500 °C et environ 1500 °C dans une deuxième région proche d’une sortie de la chambre de réaction.
46- Le système selon la revendication 45, dans lequel la température T2 est comprise entre environ 500 °C et environ 1200 °C.
47- Le système selon l’une quelconque des revendications 43 à 46, dans lequel la paroi de la chambre de réaction comprend un matériau non isolant thermiquement pour permettre le maintien de la température dans la chambre de réaction au moins en partie par dissipation de la chaleur produite par la combustion vers l’extérieur de la chambre de réaction.
48- Le système selon la revendication 47, dans lequel le matériau non isolant thermiquement est un matériau métallique.
49- Le système selon la revendication 47 ou 48, comprenant en outre un dispositif dans lequel circule un fluide caloporteur pour récupérer la chaleur dissipée.
50- Le système selon la revendication 49, dans lequel le fluide caloporteur est un liquide, une huile ou un gaz. 51- Le système selon la revendication 49, dans lequel le fluide caloporteur est de l’eau de qualité requise pour la génération de vapeur surchauffée.
52- Le système selon la revendication 51 , dans lequel la vapeur générée est recyclée pour fournir au moins en partie la chaleur requise dans le procédé ou dans un autre procédé ou pour générer de l’électricité. 53- Le système selon la revendication 47, dans lequel la dissipation de chaleur se fait par convection, en présence d’air.
54- Le système selon l’une quelconque des revendications 30 à 53, dans lequel la pression dans la chambre de réaction est d’au moins 1 atm.
55- Le système selon l’une quelconque des revendications 30 à 54, dans lequel la pression dans la chambre de réaction est de 1 atm à environ 10 atm.
56- Le système selon l’une quelconque des revendications 30 à 55, dans lequel le premier moyen pour alimenter le flux d’air comprend un tube ayant un diamètre externe et une paroi externe, l’air circulant à travers le tube d’un premier bout vers un second bout.
57- Le système selon la revendication 56, dans lequel le second bout du tube par lequel le flux d’air entre dans la chambre de réaction est situé au niveau de la première extrémité de la chambre de réaction.
58- Le système selon la revendication 56 ou 57, dans lequel le second moyen pour alimenter le flux d’hydrogène comprend un espace délimité par le diamètre externe du tube d’alimentation du flux d’air et s’étendant perpendiculairement à partir de la paroi externe du tube jusqu’à la paroi interne de la chambre de réaction.
59- Le système selon la revendication 56 ou 57, dans lequel la chambre de réaction est de forme cylindrique et le second moyen pour alimenter le flux d’hydrogène comprend un espace annulaire délimité par le diamètre externe du tube d’alimentation du flux d’air et s’étendant perpendiculairement à partir de la paroi externe du tube jusqu’à la paroi interne de la chambre de réaction.
60- Le système selon l’une quelconque des revendications 30 à 55, dans lequel : le premier moyen pour alimenter le flux d’air comprend un premier tube ayant un diamètre externe et une paroi externe, l’air circulant à travers le premier tube d’un premier bout du premier tube vers un second bout du premier tube, et le second moyen pour alimenter le flux d’hydrogène comprend un second tube ayant un diamètre interne et une paroi interne, l’hydrogène circulant à travers le second tube d’un premier bout du second tube vers un second bout du second tube.
61- Le système selon la revendication 60, dans lequel le second bout du premier tube par lequel l’air entre dans la chambre de réaction et le second bout du second tube par lequel l’hydrogène entre dans la chambre de réaction, sont tous les deux situés au niveau de la première extrémité de la chambre de réaction.
62- Le système selon la revendication 60 ou 61 , dans lequel le flux d’hydrogène est alimenté dans la chambre de réaction par un espace délimité par le diamètre externe du premier tube et s’étendant perpendiculairement à partir de la paroi externe du premier tube jusqu’à la paroi interne du second tube.
63- Le système selon la revendication 60 ou 61, dans lequel la chambre de réaction est de forme cylindrique et le flux d’hydrogène est alimenté dans la chambre de réaction par un espace annulaire délimité par le diamètre externe du premier tube et s’étendant perpendiculairement à partir de la paroi externe du premier tube jusqu’à la paroi interne du second tube.
64- Le système selon l’une quelconque des revendications 30 à 63, dans lequel l’hydrogène provient d’une réaction d’électrolyse de l’eau.
65- Le système selon l’une quelconque des revendications 30 à 64, comprenant en outre un dispositif de séchage du gaz comprenant l’azote (N2) et l’hydrogène (H2) produit et de récupération d’eau.
66- Le système selon la revendication 65, dans lequel le dispositif de séchage et de récupération d’eau comprend un appareil de condensation par refroidissement.
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