CN117107001A - 一种耦合碳捕集与原位转化的炼铁方法、系统及其应用 - Google Patents

一种耦合碳捕集与原位转化的炼铁方法、系统及其应用 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种耦合碳捕集与原位转化的炼铁方法、系统及其应用。所述方法采用了吸附催化双功能复合材料，所述复合材料包括吸附组分和催化组分，所述吸附组分为可再生的CO2吸附剂，所述催化组分为可催化加氢原位转化反应的催化剂；所述方法包括如下步骤：通过CO2吸附剂对煤气进行碳捕集，获得脱碳煤气；对CO2吸附剂进行再生处理，释放CO2，同时在催化剂作用下，对释放出来的CO2进行加氢原位转化，获得CO2转换气；将所述脱碳煤气与CO2转换气混合组成混合气，喷吹进入冶金反应炉中用于冶炼。本发明通过将CO2捕集与转化利用和炼铁系统相耦合，有效解决了CO2大规模消纳问题，实现炼铁系统碳循环与碳氢耦合还原，有效降低了炼铁系统的碳排放。

Description

一种耦合碳捕集与原位转化的炼铁方法、系统及其应用
技术领域
本发明涉及低碳炼铁技术领域，特别是涉及一种耦合碳捕集与原位转化的炼铁方法、系统及其应用。
背景技术
我国钢铁行业碳排放量占全国碳排放总量的15％左右，是制造业门类中碳排放量最大的行业。目前我国钢铁生产流程中，高炉-转炉长流程生产的粗钢占比约90％，发展面向以高炉为核心的长流程炼钢工艺的低碳技术对钢铁行业碳减排至关重要。同时，面向未来以氢气为主要能源物质的能源体系，发展气基直接还原竖炉新工艺同样具有重要意义。
碳捕集利用与封存(Carbon Capture,Utilization and Storage,CCUS)技术是最直接的碳减排手段，是大量使用煤和焦炭的高炉炼铁工艺实现碳中和的托底技术。对于气基竖炉工艺，由于炉料中含有碳元素，其顶煤气中也含有一定浓度的CO2，同样需要CCUS技术作为减碳技术的补充。尽管CCUS技术具有显著的碳减排能力，但较高的能耗限制了其在钢铁行业的应用。传统的醇胺法碳捕集技术需要先将含碳气源的温度降低进行CO2捕集，后升高温度进行解吸，这一技术造成了气体余热的浪费且增加了高额的解吸能耗。此外，受限于CO2本身及相关产品的市场规模，捕集分离得到的CO2仍缺乏有效的规模化利用途径，这进一步制约了CCUS技术在钢铁行业的发展。因此，发展钢铁企业含碳气体余热利用与CO2捕集相耦合的低能耗碳捕集技术，与规模化CO2利用技术相结合，是高炉-转炉长流程以及竖炉-电炉短流程碳减排的关键问题。
发明内容
鉴于以上所述现有技术的缺点，本发明的目的在于提供一种耦合碳捕集与原位转化的炼铁方法、系统及其应用，通过钢铁企业含碳气体余热利用与CO2捕集相耦合的低能耗碳捕集技术，与规模化CO2利用技术相结合，实现高炉-转炉、竖炉-电炉等流程的碳减排。
为实现上述目的及其他相关目的，本发明第一方面提供一种耦合碳捕集与原位转化的炼铁方法，所述方法采用吸附催化双功能复合材料进行碳捕集与原位转化，所述吸附催化双功能复合材料包括吸附组分和催化组分，所述吸附组分为可再生的CO2吸附剂，所述催化组分为可催化加氢原位转化反应的催化剂；所述方法包括如下步骤：
CO2吸附：通过CO2吸附剂对煤气进行碳捕集，获得脱碳煤气；
CO2转化：对吸附了CO2的CO2吸附剂进行再生处理，释放CO2，同时在所述催化剂作用下，对释放出来的CO2进行加氢原位转化，获得CO2转换气，所述CO2转换气含有CO和/或甲烷；
将所述脱碳煤气与CO2转换气混合组成混合气，所述混合气喷吹进入冶金反应炉中用于冶炼。
在一些实施例中，所述煤气选自高炉煤气、竖炉煤气、转炉煤气、焦炉煤气中的至少一种。
在一些实施例中，所述煤气从冶金反应炉中排出。
在一些实施例中，在采用CO2吸附剂对煤气进行碳捕集之前，所述方法还包括：对煤气进行除尘和/或脱硫净化处理，所述煤气除尘处理方式选自干法除尘，所述脱硫净化处理为中温脱硫净化处理，中温脱硫净化处理时，净化温度为150～200℃。采用干法除尘和中温脱硫净化处理，可以有效避免煤气余热损耗。
在一些实施例中，在采用CO2吸附剂对煤气进行碳捕集之前，所述方法还包括：对煤气进行加热，优选将煤气加热至200～800℃；更优选地，在对煤气进行除尘和/或脱硫净化处理之后，在采用CO2吸附剂对煤气进行碳捕集之前，对煤气进行加热处理。
在一些实施例中，在采用CO2吸附剂对煤气进行碳捕集之前，所述方法还包括：对煤气进行调压处理，优选将煤气压力调节至0.1～0.3MPa；更优选地，在对煤气进行除尘和/或脱硫净化处理之后，在采用CO2吸附剂对煤气进行碳捕集之前，对煤气进行调压处理。
在一些实施例中，所述调压处理方式为：将一部分煤气进行调压处理后再与另一部分煤气混合，并控制混合煤气压力为0.1～0.3MPa。
在一些实施例中，所述方法还包括：将一部分煤气进行碳捕集，其余煤气送入煤气管网中。进入到煤气管网中的煤气可供全厂使用。
在一些实施例中，所述方法还包括：采用至少两个并联设置的反应器，所述反应器中均装填有所述吸附催化双功能复合材料；各反应器交替通入煤气和氢气，进行碳捕集与原位转化。优选地，所述反应器的数量根据碳捕集与原位转化所需时间确定，并使碳捕集速度与转化速度保持相同，所述碳捕集速度为同一时间段内所有进行碳捕集的反应器所需的最大理论捕集时间之和除以所有进行碳捕集的反应器的数量，所述转化速度为同一时间段内所有进行原位转化的反应器所需的最大理论转化时间之和除以所有进行原位转化的反应器的数量。
在一些实施例中，所述CO2吸附与CO2转化过程的温度均保持在200～800℃的某一定值，波动范围±20℃。
在一些实施例中，所述方法还包括：各反应器之间进行换热，利用CO2吸附过程放热为CO2转化过程吸热供能；优选地，所述反应器均由高导热性材料制成，各反应器之间紧挨在一起，通过高导热性材料进行换热，所述高导热性材料选自高导热金属类材料、石墨类材料、陶瓷类材料中的至少一种，所述高导热金属类材料选自铜、铝、铁及其合金中的任意一种，所述陶瓷类材料选自碳化硅(SiC)陶瓷、氮化硅(Si3N4)陶瓷中的至少一种。
在一些实施例中，所述方法还包括：在换热的同时，通过外部散热和/或加热补热的方式将各反应器的温度均保持在200～800℃的某一定值，波动范围±20℃。
在一些实施例中，所述CO2转化过程中，通入氢气作为CO2转化的还原剂，通入的氢气温度控制在200～800℃。
在一些实施例中，在所述混合气喷吹进入冶金反应炉之前，将混合气与氢气进行换热，提高氢气温度；若换热后氢气温度未达到200～800℃，再进一步加热氢气，使其温度提高至200～800℃。通过混合气与氢气换热的方式提高氢气温度，可回收利用高温混合气的余热，提高能源利用率。
在一些实施例中，通入的氢气由电解水产生；优选地，电解水产生氢气后，将氢气加热至200～800℃，再通入所述反应器中。
在一些实施例中，电解水制氢过程产生的氧气通入冶金反应炉中提供富氧条件，或用于钢铁企业内其它工艺环节。
在一些实施例中，在所述混合气喷吹进入冶金反应炉之前，将所述混合气储存在煤气存储设备中，这样可以起到维持还原气工况、成分及气量稳定的作用，避免对冶金反应炉稳定运行产生影响。
在一些实施例中，所述混合气经加压和/或加热处理后，再喷吹进入冶金反应炉中用于冶炼；优选地，所述混合气经加压处理后压力为0.6～0.8Mpa，所述混合气经加热处理后温度为950～1250℃。
在一些实施例中，所述冶金反应炉选自高炉、气基竖炉、流化床反应炉中的至少一种。
在一些实施例中，所述吸附催化双功能复合材料还包括用于负载吸附组分和催化组分的载体，所述载体选自Al2O3、MgO、铝镁水滑石[MgAl(OH)3CO3]中的至少一种。
在一些实施例中，所述吸附组分选自MgO、CaO中的至少一种。
在一些实施例中，所述催化组分选自Cu、Ni、Co、Ru中的至少一种。
在一些实施例中，所述吸附催化双功能复合材料的CO2捕集率≥90％，CO2转化率≥80％。
本发明第二方面提供一种耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统，包括碳捕集与转化反应装置、冶金反应炉，所述碳捕集与转化反应装置包括至少两个并联设置的反应器，所述反应器中均装填有吸附催化双功能复合材料，各反应器交替通入煤气和氢气，进行碳捕集与原位转化，形成脱碳煤气和CO2转换气；所述脱碳煤气与CO2转换气混合组成混合气，喷吹进入冶金反应炉中。
在一些实施例中，所述系统还包括煤气除尘装置和/或煤气净化装置，所述煤气除尘装置用于在煤气通入所述反应器之前，对煤气进行除尘处理，所述煤气净化装置用于在煤气通入所述反应器之前，对煤气进行脱硫净化处理。
在一些实施例中，所述系统还包括煤气加热装置，所述煤气加热装置用于在煤气通入所述反应器之前，对煤气进行加热；优选地，所述煤气加热装置设置在所述煤气除尘装置与所述碳捕集与转化反应装置之间，或者，所述煤气加热装置设置在所述煤气净化装置与所述碳捕集与转化反应装置之间。
在一些实施例中，所述系统还包括煤气管网，所述煤气由冶金反应炉排出，所述冶金反应炉排出的煤气一部分进入所述碳捕集与转化反应装置中，另一部分送入煤气管网中。
在一些实施例中，所述系统还包括调压装置，所述调压装置用于在煤气通入所述反应器之前，对煤气进行调压处理。优选地，所述调压装置包括煤气进口和第一煤气出口，所述煤气进口与所述煤气除尘装置的煤气出口端相连，或者，所述煤气进口与所述煤气净化装置的煤气出口端相连；所述第一煤气出口与所述煤气加热装置的煤气进口端相连。更优选地，所述调压装置还包括第二煤气出口，所述第二煤气出口与所述煤气管网的煤气进口端相连。
在一些实施例中，所述系统还包括换热装置，所述换热装置为所述混合器与氢气进行换热，以提高氢气温度的场所；优选地，所述换热装置设置在所述换热装置和所述碳捕集与转化反应装置之间。
在一些实施例中，所述系统还包括氢气加热装置，所述氢气加热装置用于加热氢气；优选地，所述氢气加热装置设置在所述换热装置和所述碳捕集与转化反应装置之间。
在一些实施例中，所述系统还包括电解水装置，所述电解水装置用于电解水制氢；优选地，所述电解水装置包括氢气出口，所述氢气出口与所述换热装置的氢气进口端相连。
在一些实施例中，所述电解水装置还包括氧气出口，所述氧气出口与所述冶金反应炉相连，以将电解水产生的氧气通入冶金反应炉中提供富氧条件。
在一些实施例中，所述系统还包括气体输送装置，所述气体输送装置用于向所述反应器输送气体，以及控制输送给每个反应器的气体类型，所述气体包括煤气和氢气；优选地，所述气体输送装置包括煤气进口、氢气进口和若干个出气口，所述煤气进口与所述煤气加热装置的出气端相连，所述氢气进口与所述换热装置或所述氢气加热装置的出气端相连。
在一些实施例中，所述系统还包括煤气柜，所述煤气柜设置在所述碳捕集与转化反应装置与冶金反应炉之间，用于储存所述脱碳煤气和CO2转换气。煤气柜一方面可以储存混合气，另一方面可以作为缓冲区域，起到维持还原气工况、成分及气量稳定的作用，避免对冶金反应炉稳定运行产生影响。
在一些实施例中，所述系统还包括喷吹装置，所述喷吹装置用于将混合气喷吹进入冶金反应炉中；优选地，所述喷吹装置设置在所述煤气柜与冶金反应炉之间。
在一些实施例中，所述喷吹装置包括加压装置和/或混合气加热装置，所述加压装置用于对混合气进行加压处理，所述混合气加热装置用于对混合气进行加热处理。
本发明第三方面提供根据第一方面所述的方法和/或根据第二方面所述的系统在炼铁领域中的应用。
如上所述，本发明的耦合碳捕集与原位转化的炼铁方法、系统及其应用，具有以下有益效果：
1、本发明通过将CO2捕集与转化利用系统和炼铁系统相耦合，有效解决了CO2大规模消纳问题，实现炼铁系统碳循环与碳氢耦合还原，有效降低了炼铁系统的碳排放。
2、本发明将煤气余热利用与碳捕集结合，通过在中高温(200～800℃)条件进行碳捕集，有效利用了煤气余热，同时避免了常规醇胺溶液法脱碳工艺需降温吸收后升温解吸造成的能量损耗。
3、本发明通过运用吸附催化双功能复合材料，能将CO2捕集与转化过程集成于同一反应器，极大地简化了碳捕集与利用工艺流程；通过设置多个并联设置的反应器，并相互换热，能将捕集过程放热与转化过程吸热相匹配，提高了能量利用效率。
附图说明
图1显示为本发明一实施例方式中耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统的布置示意图。
图2显示为本发明另一实施例方式中耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统的布置示意图。
图3显示为本发明另一实施例方式中耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统的布置示意图。
图4显示为本发明另一实施例方式中耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统的布置示意图。
图5显示为本发明另一实施例方式中耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统的布置示意图。
图6显示为本发明另一实施例方式中耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统的布置示意图。
图7显示为本发明另一实施例方式中耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统的布置示意图。
图8显示为本发明另一实施例方式中耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统的布置示意图。
图9显示为本发明另一实施例方式中耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统的布置示意图。
图10显示为本发明另一实施例方式中耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统的布置示意图。
图11显示为本发明另一实施例方式中耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统的布置示意图。
图12显示为本发明实施例1中耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统的布置示意图。
图13显示为本发明实施例2中耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统的布置示意图。
图14显示为本发明实施例3中耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统的布置示意图。
附图标记说明：煤气除尘装置1、煤气净化装置2、调压装置3、煤气管网4、煤气加热装置5、气体输送装置6、氢气加热装置7、碳捕集与转化反应装置8、换热装置9、电解水装置10、煤气柜11、喷吹装置12、冶金反应炉13。
具体实施方式
以下通过特定的具体实例说明本发明的实施方式，本领域技术人员可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点与功效。本发明还可以通过另外不同的具体实施方式加以实施或应用，本说明书中的各项细节也可以基于不同观点与应用，在没有背离本发明的精神下进行各种修饰或改变。需要说明的是，以下实施例中所提供的图仅以示意方式说明本发明的基本构想，在不冲突的情况下，以下实施例及实施例中的特征可以相互组合。
其中，附图仅用于示例性说明，表示的仅是示意图，而非实物图，不能理解为对本发明的限制；为了更好地说明本发明的实施例，附图某些部件会有省略、放大或缩小，并不代表实际产品的尺寸；对本领域技术人员来说，附图中某些公知结构及其说明可能省略是可以理解的。
本发明实施例的附图中相同或相似的标号对应相同或相似的部件；在本发明的描述中，需要理解的是，若有术语“上”、“下”、“左”、“右”、“前”、“后”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此附图中描述位置关系的用语仅用于示例性说明，不能理解为对本发明的限制，对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语的具体含义。
本发明一实施方式提供了一种耦合碳捕集与原位转化的炼铁方法，采用吸附催化双功能复合材料进行碳捕集与原位转化，吸附催化双功能复合材料包括吸附组分和催化组分，吸附组分为可再生的CO2吸附剂，催化组分为可催化加氢原位转化反应的催化剂；所述方法包括如下步骤：
CO2吸附：通过CO2吸附剂对煤气进行碳捕集，获得脱碳煤气；
CO2转化：对吸附了CO2的CO2吸附剂进行再生处理，释放CO2，同时在催化剂作用下，对释放出来的CO2进行加氢原位转化，获得CO2转换气，CO2转换气含有CO和/或甲烷；
将脱碳煤气与CO2转换气混合组成混合气，混合气喷吹进入冶金反应炉中用于冶炼。
在一具体实施方式中，煤气从冶金反应炉中排出，冶金反应炉包括但不局限于高炉、气基竖炉、流化床反应炉等，煤气包括但不局限于高炉煤气、竖炉煤气、转炉煤气、焦炉煤气等。
本发明实施例中的加氢原位转化反应为二氧化碳甲烷化反应和/或逆水煤气变换反应。其中，二氧化碳甲烷化反应是指在催化剂存在下，用氢气还原二氧化碳生成甲烷和水的反应，其化学方程式为：CO2+4H2→CH4+2H2O；采用逆水煤气变换反应是为了将CO2转换为CO，其涉及的化学方程式为：CO2+H2→CO+H2O，一般来说，此反应需在高温及催化剂作用下才能进行。上述两种CO2转化反应类型所得产物不同，可采用其中一种或两种组合，具体根据冶金反应炉类型及其冶炼需求选择确定。
在一具体实施方式中，吸附催化双功能复合材料还包括用于负载吸附组分和催化组分的载体，载体包括但不局限于Al2O3、MgO、铝镁水滑石[MgAl(OH)3CO3]等。
在一具体实施方式中，吸附组分包括但不局限于MgO、CaO等，催化组分包括但不局限于Cu、Ni、Co、Ru等。
在一具体实施方式中，吸附催化双功能复合材料的CO2捕集率≥90％，CO2转化率≥80％。
在一具体实施方式中，CO2吸附与CO2转化过程的温度均保持在200～800℃的某一定值，波动范围±20℃。
上述实施方式中，煤气先进行CO2吸附，待CO2吸附剂吸附一定量的CO2最好是吸附饱和后，再进行CO2吸附剂再生，在CO2脱附过程同时进行CO2转化；脱碳煤气与CO2转化气混合，喷吹进入冶金反应炉用于冶炼。本发明将煤气余热利用与碳捕集结合，通过在中高温条件进行碳捕集，对煤气余热进行了有效利用；通过运用吸附催化双功能复合材料，能将CO2捕集与转化过程集成于同一反应器，极大地简化了碳捕集与利用工艺流程；通过将CO2捕集与转化利用和炼铁系统相耦合，有效解决了CO2大规模消纳问题，实现炼铁系统碳循环与碳氢耦合还原，有效降低了炼铁系统的碳排放。
于本发明的另一实施方式中，在采用CO2吸附剂对煤气进行碳捕集之前，方法还包括：对煤气进行除尘和/或脱硫净化处理。其中除尘处理是指脱除高炉煤气中的灰尘，脱硫净化处理是指脱除高炉煤气中的有机硫、无机硫。优选地，经除尘处理的煤气气体含尘量≤1mg/m3；当煤气中总硫含量>10mg/m3时，对煤气进行脱硫净化处理，脱硫处理后煤气中总硫含量≤10mg/m3。进一步地，煤气除尘处理方式选自干法除尘，以避免煤气余热损耗，具体除尘方式包括但不限于旋风除尘、静电除尘、陶瓷高温除尘、介质过滤除尘等；脱硫净化处理为中温脱硫净化处理，中温脱硫净化处理时，净化温度为150～200℃，以避免煤气余热损耗。
于本发明的另一实施方式中，若煤气温度未达到进行碳捕集与转化的预设温度，在采用CO2吸附剂对煤气进行碳捕集之前，所述方法还包括：对煤气进行加热，优选将煤气加热至200～800℃；更优选地，在对煤气进行除尘和/或脱硫净化处理之后，在采用CO2吸附剂对煤气进行碳捕集之前，对煤气进行加热处理，以使煤气温度升至碳捕集与转化所需的温度。由于上述二氧化碳甲烷化反应和逆水煤气变换反应所需反应温度不同，因此具体反应温度根据CO2转化反应类型确定。
于本发明的另一实施方式中，在采用CO2吸附剂对煤气进行碳捕集之前，所述方法还包括：对煤气进行调压处理，优选将煤气压力调节至0.1～0.3MPa；更优选地，在对煤气进行除尘和/或脱硫净化处理之后，在采用CO2吸附剂对煤气进行碳捕集之前，对煤气进行调压处理。
在一具体实施方式中，所述调压处理方式为：将一部分煤气进行调压处理后再与另一部分煤气混合，并控制混合煤气压力为0.1～0.3MPa。
于本发明的另一实施方式中，所述方法还包括：将一部分煤气进行碳捕集，其余煤气送入煤气管网中。进入到煤气管网中的煤气可供全厂使用。
于本发明的另一实施方式中，所述方法还包括：采用至少两个并联设置的反应器，反应器中均装填有吸附催化双功能复合材料；各反应器交替通入煤气和氢气，进行碳捕集与原位转化。优选地，反应器的数量根据碳捕集与原位转化所需时间确定，并使碳捕集速度与转化速度保持相同，碳捕集速度为同一时间段内所有进行碳捕集的反应器所需的最大理论捕集时间之和除以所有进行碳捕集的反应器的数量，转化速度为同一时间段内所有进行原位转化的反应器所需的最大理论转化时间之和除以所有进行原位转化的反应器的数量。示例性的，在各反应器装填有组成相同且装填量相同的吸附催化双功能复合材料前提下，每个反应器进行碳捕集的最大理论捕集时间相同，且每个反应器进行原位转化的最大理论转化时间也相同，此时，当最大理论捕集时间与最大理论转化时间相等时，反应器的数量为2的倍数，一半的反应器与另一半的反应器交替进行碳捕集与原位转化；当最大理论捕集时间为最大理论转化时间的2倍时，反应器的数量为3的倍数，三分之二的反应器与另外三分之一的反应器交替进行碳捕集与原位转化。其中，最大理论捕集时间为某一反应器中装填的吸附催化双功能复合材料吸附的CO2量达到饱和时所需的时间，最大理论转化时间为某一反应器中装填的吸附催化双功能复合材料将吸附的CO2完全释放并完全转化时所需的时间。
在一具体实施方式中，反应器中吸附催化双功能复合材料的装填方式可选择双床模式、多层床模式、物理混合模式及一体化集成模式。
于本发明的另一实施方式中，所述方法还包括：各反应器之间进行换热，利用CO2吸附过程放热为CO2转化过程吸热供能；优选地，反应器均由高导热性材料制成，各反应器之间紧挨在一起(可参照图1至图14)，通过高导热性材料进行换热，高导热性材料包括但不局限于高导热金属类材料、石墨类材料、陶瓷类材料等，高导热金属类材料包括但不局限于铜、铝、铁及其合金等，陶瓷类材料包括但不局限于碳化硅(SiC)陶瓷、氮化硅(Si3N4)陶瓷等；更优选地，反应器的侧壁均由高导热性材料制成，这样各反应器挨在一起时，即可通过高导热性材料制成的侧壁相互换热。
上述实施例中，将捕集过程放热与转化过程吸热相匹配，能有效提高能量利用效率。
于本发明的另一实施方式中，所述方法还包括：在换热的同时，通过外部散热和/或加热补热的方式将各反应器的温度均保持在200～800℃的某一定值，波动范围±20℃。
于本发明的另一实施方式中，CO2转化过程中，通入氢气作为CO2转化的还原剂，通入的氢气温度控制在200～800℃。
于本发明的另一实施方式中，在混合气喷吹进入冶金反应炉之前，将混合气与氢气进行换热，提高氢气温度；若换热后氢气温度未达到200～800℃，再进一步加热氢气，使其温度提高至200～800℃。通过混合气与氢气换热的方式提高氢气温度，可回收利用高温混合气的余热，提高能源利用率。
在一具体实施方式中，通入的氢气由电解水产生；优选地，电解水产生氢气后，将氢气加热至200～800℃，再通入反应器中。另外，电解水制氢过程产生的氧气可通入冶金反应炉中提供富氧条件，或用于钢铁企业内其它工艺环节。
于本发明的另一实施方式中，在混合气喷吹进入冶金反应炉之前，将混合气储存在煤气存储设备中，这样可以起到维持还原气工况、成分及气量稳定的作用，避免对冶金反应炉稳定运行产生影响。
于本发明的另一实施方式中，混合气经加压和/或加热处理后，再喷吹进入冶金反应炉中用于冶炼；优选地，混合气经加压处理后压力为0.6～0.8Mpa，混合气经加热处理后温度为950～1250℃。
结合图1所示，本发明一实施方式提供了一种耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统，包括碳捕集与转化反应装置8、冶金反应炉13，碳捕集与转化反应装置8包括至少两个并联设置的反应器，反应器中均装填有吸附催化双功能复合材料，各反应器交替通入煤气和氢气，进行碳捕集与原位转化，形成脱碳煤气和CO2转换气；脱碳煤气与CO2转换气混合组成混合气，喷吹进入冶金反应炉13中。
结合图2所示，于本发明的另一实施方式中，在上述实施方式的基础之上，所述系统还包括煤气除尘装置1和/或煤气净化装置2，煤气除尘装置1用于在煤气通入反应器之前，对煤气进行除尘处理，煤气净化装置2用于在煤气通入反应器之前，对煤气进行脱硫净化处理。
结合图3所示，于本发明的另一实施方式中，在上述实施方式的基础之上，所述系统还包括煤气加热装置5，煤气加热装置5用于在煤气通入反应器之前，对煤气进行加热；优选地，煤气加热装置5设置在煤气除尘装置1与碳捕集与转化反应装置8之间，或者，煤气加热装置5设置在煤气净化装置2与碳捕集与转化反应装置8之间。
结合图4所示，于本发明的另一实施方式中，在上述实施方式的基础之上，所述系统还包括煤气管网4，煤气由冶金反应炉13排出，冶金反应炉13排出的煤气一部分进入碳捕集与转化反应装置8中，另一部分送入煤气管网4中。
结合图5所示，于本发明的另一实施方式中，在上述实施方式的基础之上，所述系统还包括调压装置3，调压装置3用于在煤气通入反应器之前，对煤气进行调压处理。优选地，调压装置3包括煤气进口和第一煤气出口，煤气进口与煤气除尘装置1的煤气出口端相连，或者，煤气进口与煤气净化装置2的煤气出口端相连；第一煤气出口与煤气加热装置5的煤气进口端相连。更优选地，调压装置3还包括第二煤气出口，第二煤气出口与煤气管网4的煤气进口端相连。
结合图6所示，于本发明的另一实施方式中，在上述实施方式的基础之上，所述系统还包括换热装置9，换热装置9为混合器与氢气进行换热，以提高氢气温度的场所；优选地，换热装置9设置在换热装置9和碳捕集与转化反应装置8之间。
结合图7所示，于本发明的另一实施方式中，在上述实施方式的基础之上，所述系统还包括氢气加热装置7，氢气加热装置7用于加热氢气；优选地，氢气加热装置7设置在换热装置9和碳捕集与转化反应装置8之间。
结合图8所示，于本发明的另一实施方式中，在上述实施方式的基础之上，所述系统还包括电解水装置10，电解水装置10用于电解水制氢；优选地，电解水装置10包括氢气出口，氢气出口与换热装置9的氢气进口端相连。
结合图8所示，于本发明的另一实施方式中，在上述实施方式的基础之上，所述电解水装置10还包括氧气出口，氧气出口与冶金反应炉13相连，以将电解水产生的氧气通入冶金反应炉13中提供富氧条件。
结合图9所示，于本发明的另一实施方式中，在上述实施方式的基础之上，所述系统还包括气体输送装置6，气体输送装置6用于向反应器输送气体，以及控制输送给每个反应器的气体类型，气体包括煤气和氢气；优选地，气体输送装置6包括煤气进口、氢气进口和若干个出气口，煤气进口与煤气加热装置5的出气端相连，氢气进口与换热装置9或氢气加热装置7的出气端相连。
结合图10所示，于本发明的另一实施方式中，在上述实施方式的基础之上，所述系统还包括煤气柜11，煤气柜11设置在碳捕集与转化反应装置8与冶金反应炉13之间，用于储存脱碳煤气和CO2转换气。煤气柜11一方面可以储存混合气，另一方面可以作为缓冲区域，起到维持还原气工况、成分及气量稳定的作用，避免对冶金反应炉13稳定运行产生影响。
结合图11所示，于本发明的另一实施方式中，在上述实施方式的基础之上，所述系统还包括喷吹装置12，喷吹装置12用于将混合气喷吹进入冶金反应炉13中；优选地，喷吹装置12设置在煤气柜11与冶金反应炉13之间。
在一具体实施方式中，喷吹装置12包括加压装置和/或混合气加热装置，加压装置用于对混合气进行加压处理，混合气加热装置用于对混合气进行加热处理。
下面以具体实施例对本发明做进一步说明。同样应理解，以下实施例只用于对本发明进行具体的说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据本发明的上述内容作出的一些非本质的改进和调整均属于本发明的保护范围。下述示例具体的工艺参数等也仅是合适范围中的一个示例，即本领域技术人员可以通过本文的说明做合适的范围内选择，而并非要限定于下文示例的具体数值。
实施例1
基于高炉煤气自循环及中温甲烷化反应的炼铁方法与系统
本实施例以1座1400m3高炉为例进行说明。表1～表2所示分别为高炉原料条件及高炉主要技术指标。
表1高炉矿石入炉品位
FeO Fe2O3 TFe 其它
7.14％ 74.35％ 57.60％ 18.51％
表2高炉主要技术指标
焦比 煤比 燃料比 风温 鼓风富氧率
342kg/thm 165kg/thm 507kg/thm 1200℃ 5％
如图12所示，本实施例采用的一种耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统，在常规高炉系统的基础上，新增一套碳捕集与原位转化系统，包括：煤气除尘装置1、调压装置3、煤气加热装置5、气体输送装置6、氢气加热装置7、碳捕集与转化反应装置8、换热装置9、电解水装置10、煤气柜11、喷吹装置12、冶金反应炉13，冶金反应炉13为高炉，煤气为高炉煤气，由于高炉煤气中硫含量较高，加装煤气净化装置2。现结合表1～表2常规高炉的原料条件及主要技术指标与上述系统，对耦合碳捕集与原位转化的炼铁方法进行具体说明。
高炉煤气从高炉中排出后，经过煤气除尘装置1除尘后含尘量≤1mg/m3，再进入煤气净化装置2中进行脱硫净化，净化温度150～200℃，净化后煤气总硫含量≤10mg/m3。高炉产生的高炉煤气经过煤气除尘装置1及煤气净化装置2后的组成如表3所示。
表3净化后高炉煤气组成
CO CO2 H2 N2
25.7％ 25.2％ 3.2％ 45.9％
净化后的高炉煤气温度约150℃，部分直接进入到煤气加热装置5，另一部分进入到调压装置3进行调压，调压后的高炉煤气与直接进入到煤气加热装置5的高炉煤气混合，混合后高炉煤气压力维持在0.2MPa，气量为1.8万Nm3/h。煤气加热装置5将高炉煤气加热至240℃。加热后的高炉煤气通入碳捕集与转化反应装置8的反应器中，反应器中的吸附组分将高炉煤气中的CO2吸附，脱碳效率96％。待吸附饱和后，气体输送装置6切换气路，将2.61万Nm3/h由氢气加热装置7加热到240℃的H2通入到吸附饱和的反应器中，通过甲烷化反应将CO2转化成甲烷，转化率95％，选择性99％。碳捕集与转化反应装置8为两个并联设置的反应器，交替进行吸附和转化过程，保证气体的连续处理，反应器温度维持在240±20℃，压力维持在0.2MPa。两个反应器产生的脱碳煤气与CO2转化气混合后进入到换热装置9进行余热回收，将温度降低至70℃，随后进入到煤气柜11中。脱碳煤气、CO2转化气及混合气的组成如表4所示。
表4脱碳煤气、CO2转化气及混合气组成
CO CO2 H2 N2 CH4
脱碳煤气(13599Nm3/h) 33.7％ 1.3％ 4.2％ 60.8％ --
CO2转化气(13981Nm3/h) 0.6％ 1.6％ 68.5％ -- 29.3％
混合气(27580Nm3/h) 16.9％ 1.4％ 36.8％ 30.0％ 14.9％
煤气柜11中的混合气经过喷吹装置12的加压和加热，压力上升至0.7MPa，温度上升至950℃，随后喷吹进入高炉。电解水装置10产生的13064Nm3/h的O2通入高炉为冶炼提供富氧条件。喷吹进入的混合气在高炉中替代部分焦炭和煤，降低高炉燃料比，从而有效减少高炉炼铁系统的碳排放。
对于本实施例的1400m3高炉，吨铁混合气喷吹量为189Nm3/t，喷吹混合气后高炉焦比316kg/t铁，煤比126kg/t铁，燃料比442kg/t铁。
因此，采用耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统，可实现固体燃料比降低65kg/t铁，直接减碳比例12.8％，吨铁降低碳排放约181kg。
实施例2
基于转炉煤气循环及高温逆水煤气变换反应的炼铁方法与系统
本实施例以1座1400m3高炉为例进行说明，高炉原料条件及高炉主要技术指标与实施例1一致。如图13所示，本实施例采用的一种耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统，在常规高炉系统的基础上，新增一套碳捕集与原位转化系统，包括：煤气除尘装置1、调压装置3、煤气加热装置5、气体输送装置6、氢气加热装置7、碳捕集与转化反应装置8、换热装置9、电解水装置10、煤气柜11、喷吹装置12、冶金反应炉13，冶金反应炉13为高炉，煤气为转炉煤气。现结合表1～表2常规高炉的原料条件及主要技术指标与上述系统，对耦合碳捕集与原位转化的炼铁方法进行具体说明。
煤气除尘处理方式与实施例1相同，除尘后转炉煤气组成如表5所示。
表5除尘后转炉煤气组成
CO CO2 H2 N2
45.5％ 18.8％ 1.5％ 34.2％
除尘后转炉煤气温度约400℃，部分直接进入到煤气加热装置5，另一部分进入到调压装置3进行调压，调压后的转炉煤气与直接进入到煤气加热装置5的转炉煤气混合，混合后转炉煤气压力维持在0.1MPa，气量为1.8万Nm3/h。煤气加热装置5将转炉煤气加热至800℃。加热后的转炉煤气通入碳捕集与转化反应装置8的一个反应器中，反应器中的吸附组分将CO2吸附，脱碳效率97％。待吸附饱和后，将1.64万Nm3/h由氢气加热装置7加热到800℃的H2通入到吸附饱和的反应器中，通过逆水煤气变换反应将CO2转化成CO，转化率80％，选择性95％。碳捕集与转化反应装置8为两个并联设置的反应器，交替进行吸附和转化过程，保证气体的连续处理，反应器温度维持在温度维持在800±20℃，压力维持在0.1MPa。两个反应器产生的脱碳煤气与CO2转化气经混合及换热装置9将温度降低至70℃后进入到煤气柜11中。脱碳煤气、CO2转化气及混合气的组成如表6所示。
表6脱碳煤气、CO2转化气及混合气组成
CO CO2 H2 N2 CH4
脱碳煤气(14636Nm3/h) 55.4％ 0.7％ 1.8％ 42.1％ --
CO2转化气(16757Nm3/h) 15.4％ 3.9％ 79.9％ -- 0.8％
混合气(31393Nm3/h) 34.0％ 2.4％ 43.5％ 19.7％ 0.4％
煤气柜11中的混合气的加热及加压处理方式与实施例1相同。电解水装置10产生的8206Nm3/h的O2通入高炉为冶炼提供富氧条件。
对于本实施例的1400m3高炉，吨铁混合气喷吹量为215Nm3/t，喷吹混合气后高炉焦比322kg/t铁，煤比135kg/t铁，燃料比457kg/t铁。
因此，采用耦合中高温碳捕集与原位转化的高炉炼铁系统，可实现固体燃料比降低50kg/t铁，直接减碳比例9.9％，吨铁降低碳排放约140kg。
实施例3
基于竖炉顶煤气自循环及高温逆水煤气变换反应的炼铁方法与系统
本实施例以1座年产50万吨直接还原铁的气基竖炉为例进行说明。如图14所示，本实施例采用的一种耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统，包括：煤气除尘装置1、调压装置3、煤气加热装置5、气体输送装置6、氢气加热装置7、碳捕集与转化反应装置8、换热装置9、电解水装置10、煤气柜11、喷吹装置12、冶金反应炉13，冶金反应炉13为竖炉，煤气为竖炉顶煤气。现结合上述系统，对耦合碳捕集与原位转化的炼铁方法进行具体说明。
煤气除尘处理方式与实施例1相同，除尘后竖炉顶煤气组成如表7所示。
表7除尘后竖炉顶煤气组成
CO CO2 H2 CH4 N2
36.9％ 31.1％ 14.3％ 1.3％ 16.4％
除尘后竖炉顶煤气温度约280℃，部分直接进入到煤气加热装置5，另一部分进入到调压装置3进行调压，调压后的转炉煤气与直接进入到煤气加热装置5的转炉煤气混合，混合后竖炉顶煤气压力维持在0.2MPa，气量为1.8万Nm3/h。煤气加热装置5将竖炉顶煤气加热至800℃。加热后的竖炉顶煤气通入碳捕集与转化反应装置8的一个反应器中，反应器中的吸附组分将CO2吸附，脱碳效率97％。待吸附饱和后，将2.72万Nm3/h由氢气加热装置7加热到800℃的H2通入到吸附饱和的反应器中，通过逆水煤气变换反应将CO2转化成CO，转化率82％，选择性95％。碳捕集与转化反应装置8为两个并联设置的反应器，交替进行吸附和转化过程，保证气体的连续处理，反应器温度维持在温度维持在800±20℃，压力维持在0.2MPa。两个反应器产生的脱碳煤气与CO2转化气经混合及换热装置9将温度降低至70℃后进入到煤气柜11中。脱碳煤气、CO2转化气及混合气的组成如表8所示。
表8脱碳煤气、CO2转化气及混合气组成
CO CO2 H2 N2 CH4
脱碳煤气(12504Nm3/h) 52.6％ 1.3％ 20.6％ 23.6％ 1.9％
CO2转化气(27526Nm3/h) 15.6％ 3.6％ 80.0％ -- 0.8％
混合气(40030Nm3/h) 27.2％ 2.9％ 61.5％ 7.4％ 1.1％
煤气柜11中的混合气的加热及加压处理方式与实施例1相同，后喷吹进入竖炉作为部分还原气，其中H2/CO＝2.3。电解水装置10产生的13575Nm3/h的O2用于电炉炼钢、钢材加工等工序。
本实施例通过采用耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统，实现了竖炉顶煤气中还原性碳素资源CO、CH4以及非还原性碳素资源CO2的循环利用，降低了炼铁系统的碳排放。
上述实施例仅例示性说明本发明的原理及其功效，而非用于限制本发明。任何熟悉此技术的人士皆可在不违背本发明的精神及范畴下，对上述实施例进行修饰或改变。因此，举凡所属技术领域中具有通常知识者在未脱离本发明所揭示的精神与技术思想下所完成的一切等效修饰或改变，仍应由本发明的权利要求所涵盖。

Claims (10)

1.一种耦合碳捕集与原位转化的炼铁方法，其特征在于，所述方法采用吸附催化双功能复合材料进行碳捕集与原位转化，所述吸附催化双功能复合材料包括吸附组分和催化组分，所述吸附组分为可再生的CO2吸附剂，所述催化组分为可催化加氢原位转化反应的催化剂；所述方法包括如下步骤：
CO2吸附：通过CO2吸附剂对煤气进行碳捕集，获得脱碳煤气；
CO2转化：对吸附了CO2的CO2吸附剂进行再生处理，释放CO2，同时在所述催化剂作用下，对释放出来的CO2进行加氢原位转化，获得CO2转换气，所述CO2转换气含有CO和/或甲烷；
将所述脱碳煤气与CO2转换气混合组成混合气，所述混合气喷吹进入冶金反应炉中用于冶炼。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述方法还包括以下操作(Ⅰ)至(Ⅵ)中的至少一个：
(Ⅰ)在采用CO2吸附剂对煤气进行碳捕集之前，对煤气进行除尘和/或脱硫净化处理，所述煤气除尘处理方式选自干法除尘，所述脱硫净化处理为中温脱硫净化处理，中温脱硫净化处理时，净化温度为150～200℃；
(Ⅱ)在采用CO2吸附剂对煤气进行碳捕集之前，对煤气进行加热；
(Ⅲ)在采用CO2吸附剂对煤气进行碳捕集之前，对煤气进行调压处理；
(Ⅳ)将一部分煤气进行碳捕集，其余煤气送入煤气管网中；
(Ⅴ)在所述混合气喷吹进入冶金反应炉之前，将所述混合气储存在煤气存储设备中；
(Ⅵ)所述混合气经加压和/或加热处理后，再喷吹进入冶金反应炉中用于冶炼。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述方法还包括：采用至少两个并联设置的反应器，所述反应器中均装填有所述吸附催化双功能复合材料；各反应器交替通入煤气和氢气，进行碳捕集与原位转化。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述CO2吸附与CO2转化过程的温度均保持在200～800℃的某一定值，波动范围±20℃。
5.根据权利要求3所述的方法，其特征在于：所述方法还包括：各反应器之间进行换热，
利用CO2吸附过程放热为CO2转化过程吸热供能。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述CO2转化过程中，通入氢气作为CO2转化的还原剂。
7.根据权利要求6所述的方法，其特征在于：在所述混合气喷吹进入冶金反应炉之前，
将混合气与氢气进行换热，提高氢气温度。
8.一种耦合碳捕集与原位转化的炼铁系统，其特征在于：包括碳捕集与转化反应装置、冶金反应炉，所述碳捕集与转化反应装置包括至少两个并联设置的反应器，所述反应器中均装填有吸附催化双功能复合材料，各反应器交替通入煤气和氢气，进行碳捕集与原位转化，形成脱碳煤气和CO2转换气；所述脱碳煤气与CO2转换气混合组成混合气，喷吹进入冶金反应炉中。
9.根据权利要求8所述的系统，其特征在于，所述系统还包括以下设备中的至少一个：
煤气除尘装置、煤气净化装置、煤气加热装置、煤气管网、调压装置、换热装置、氢气加热装置、电解水装置、气体输送装置、煤气柜、喷吹装置
所述煤气除尘装置用于在煤气通入所述反应器之前，对煤气进行除尘处理，所述煤气净化装置用于在煤气通入所述反应器之前，对煤气进行脱硫净化处理；
所述煤气加热装置用于在煤气通入所述反应器之前，对煤气进行加热；
所述煤气由冶金反应炉排出，所述冶金反应炉排出的煤气一部分进入所述碳捕集与转化反应装置中，另一部分送入煤气管网中；
所述调压装置用于在煤气通入所述反应器之前，对煤气进行调压处理；
所述换热装置为所述混合器与氢气进行换热，以提高氢气温度的场所；
所述氢气加热装置用于加热氢气；
所述电解水装置用于电解水制氢；
所述气体输送装置用于向所述反应器输送气体，以及控制输送给每个反应器的气体类型，所述气体包括煤气和氢气；
所述煤气柜设置在所述碳捕集与转化反应装置与冶金反应炉之间，用于储存所述脱碳煤气和CO2转换气；
所述喷吹装置用于将混合气喷吹进入冶金反应炉中。
10.根据权利要求1～7任一项所述的方法和/或根据权利要求8～9任一项所述的系统在炼铁领域中的应用。
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