CN117085615A - 一种水下气泡放电等离子体固氮装置及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种水下气泡放电等离子体固氮装置及方法,所述固氮装置包括反应器、地电极和高压电极,地电极插装在反应器外壳的上半部分,高压电极插装在反应器外壳的下半部分,高压电极电性连接驱动电源,地电极接地,地电极和高压电极上下错位设置以形成极不均匀的电场;地电极和高压电极之间设有绝缘材质的多孔隔板将反应器的内腔分隔为上下两个电极室,工作时地电极、高压电极和多孔隔板均没入水中。本发明通过上下不对称的电极结构形成了极不均匀电场,并通过设置绝缘材质的多孔隔板使得通入水中的气泡在进入位于两电极中间的多孔隔板小孔时产生放电,降低了放电难度,同时提高了气液接触面积,使反应更加充分。
Description
技术领域
本发明涉及固氮技术领域,具体涉及一种水下气泡放电等离子体固氮装置及方法。
背景技术
氮作为一种重要的工农业生产必需元素,含氮产品的生产能力和生产效益对后续的工业生产流程有重要影响。传统的固氮方法包括生物固氮、H-B工艺固氮等,但这些方法都存在一定的局限性,例如生物固氮法适用于部分含有根瘤菌的豆科植物,可以将环境中的氮气还原为氨,进而转变为铵盐供植物吸收,该方法只适用于部分植物,且固氮的条件比较严苛,固氮产物不适用于工业流程;H-B法使用固体金属催化剂在高温高压下由N2和H2合成NH3,这是一个能源密集型的过程,需要燃烧大量天然气等化石能源,产生CO2等温室气体导致环境污染。
目前已有的利用等离子体固氮的装置按照放电位置的不同可分为气相放电和气液放电两种。
气相放电等离子体固氮从能量效率来看是最高效的固氮方法。以气相放电等离子体固氮的装置,如专利CN 115999484 A所提出的一种多通道滑动弧固氮的装置和方法,该装置通过多个滑动弧装置依次串联,采用交流电源激发产生滑动弧等离子体,处理空气生成NOx。但仅仅通过多个滑动弧串联增大产量,装置的成本也在增加,产率和能耗比起单个滑动弧没有太大优势,在密闭空间同时处理大量压缩气体容易产生安全隐患,此外没有循环装置,一次处理的效果不是很好。且固氮产物是气体,不方便存储,不能直接使用,需溶于水产生硝酸盐等固定氮才能使用。
气液两相放电等离子体固氮原料一般为水和氮气/空气,成本低廉,反应不需要密闭的空间,无爆炸风险,对应反应器的成本较气相放电等离子体固氮要低。如专利CN111389326 A中所述的利用降水膜介质阻挡放电固氮的装置和方法,通过利用氮气N2和水H2O为原料,在常温常压下直接反应固氮,生成硝酸根离子NO3 -和铵根离子NH4 +,但是该装置反应器复杂,且反应液体的温度要保持恒定、均匀以实现稳定放电;反应需要的电压在18kV-24kV,对电源的要求较高;以氮气为工作气体,生产成本较以空气为工作气体要高。如专利CN 115594257 A所提出的气泡放电固氮的装置和方法,该装置通过空气放电产生等离子体,等离子体伴随气通过反应器底部的气泡扩散器进入液体,通过采用气泡扩散器提高等离子体与水的接触时间,使得溶解更加充分。但是该装置放电产生气相固氮产物,然后通过气泡扩散器溶于水,放电等离子体无法与水直接反应;缺乏循环模块,处理的水容量有限,需要反复换水,固氮效率较低;专利CN 207951420 U提出一种水下射流等离子体制备液体氮肥的装置和方法,包括射流放电腔体和位于水下的等离子体射流喷枪,增压风机通过进气管道将风吹入到射流放电腔体中,在水下制备液态氮肥,活性粒子与水体作用时间较长,反应较为充分。但该液体中产物浓度受制于等离子体射流喷枪的数目,且高压电极没入水中在放电时极易腐蚀,射流喷枪更换复杂使得整个装置成本较高。
目前利用等离子体法固氮的装置主要分两大类,一类是以N2/H2混合气体或空气等气体为原料的气相放电等离子体固氮,由于都是气体,装置气密性要求较高,带来的问题是故障率的增加和生产成本的增加。且反应若涉及氢气H2和其他气体的混合气体,除了气体成本较高外,还容易发生爆炸,反应安全性差。通常需要增设冷却区,气体分离和分步反应来提高安全性。另一类是以水H2O和空气为原料的气液两相放电,气液两相放电通常包括两种形式,液面上方的气液两相放电和液体中的气泡放电。液面上方的气液两相放电固氮的装置较为简单,但是等离子体与液面的接触不够充分,只有部分活性粒子进入溶液中,固氮效率略低。液体中的气泡放电等离子体与液接触充分,反应效率高。但是已有装置存在等离子体无法与水直接反应或者装置成本高等缺点。
针对以上不足,本装置设计了一种利用水下气泡放电等离子固氮的装置及方法。
发明内容
1.所要解决的技术问题:
针对上述技术问题,本发明提供一种水下气泡放电等离子体固氮装置及方法。
2.技术方案:
一种水下气泡放电等离子体固氮装置,包括反应器、地电极和高压电极,地电极插装在反应器外壳的上半部分,高压电极插装在反应器外壳的下半部分,高压电极电性连接驱动电源,地电极接地,地电极和高压电极上下错位设置以形成极不均匀的电场;地电极和高压电极之间设有绝缘材质的多孔隔板将反应器的内腔分隔为上下两个电极室,工作时地电极、高压电极和多孔隔板均没入水中,反应器的底部设有多个进气口,通过进气口可向反应器中通入空气以形成气泡,反应器的顶部设有密封盖板,密封盖板上设有出气口,地电极上方的反应器外壳上设有出水口,反应器底部设有进水口。
进一步地,所述出水口通过进水管连通水箱,出气口通过进气管连通水箱,进气管的末端插入水箱内部水面以下,水箱通过出水管连接水泵,水泵连接文丘里管的进水端,文丘里管的出水端连接反应器底部的进水口,文丘里管上设有进气端,进气端连通大气。
进一步地,所述高压电极和地电极均为棒状电极,采用横向插装的方式固定在反应器的外壳上。优选的为钨棒或者不锈钢棒。
优选地,所述地电极和高压电极分别设置在反应器壳体的两侧。
进一步地,所述驱动电源包括纳秒脉冲电源、微秒脉冲电源和高频交流电源。
进一步地,所述驱动电源电性连接逆变器,逆变器连接太阳能收集模块。
进一步地,所述水箱内设有NOx -检测传感器。
一种水下气泡放电等离子体固氮方法,包括以下步骤:
S1:采用以下两种方式种的任意一种向反应器中加水以及形成气泡;
方式1:先往反应器的进气口持续通入空气,再通过水泵向反应器中加入水直至没过地电极,关闭水泵,空气在水中形成气泡;
方式2:通过水泵持续将水箱内的水泵入反应器内,水流经过文丘里管时水流速度变快,压强变低,自动吸气形成气泡,反应器内的水通过出水口回到水箱形成水循环;
S2:启动驱动电源,在地电极和高压电极之间产生极不均匀的电场,气泡放电在多孔隔板的小孔处产生等离子体;
S3:等离子体在水中发生氧化反应生成硝酸盐NOx -或者发生还原反应生成铵盐NH4 +;硝酸盐NOx -和铵盐NH4 +溶入水中形成等离子体活化水;
S4:切断驱动电源的开关,装置停止反应。
进一步地,所述S1采用方式2向反应器中加水以及形成气泡时,当水箱中的NOx -检测传感器监测到NOx -达到需要的浓度时,控制水泵开关关断,停止循环。
3.有益效果:
1、以水和空气为生产原料,反应安全性高,没有以N2/H2为原料可能存在的爆炸风险。水和空气相比于N2/H2易于获得且成本低廉,同时因为不需要增设冷却区来提高反应安全性,使得装置简单、制作成本低廉。
2、通过水下气泡放电的设计有效降低了气液两相放电的难度并提高了等离子体由气相向液相的传质效率。相比降水膜装置对温度和电源要求较高,本装置对温度和电源没有苛刻的要求。
3、通气气流能够保证产生的气泡自下而上流动到反应区域,反应区域位于装置中间多孔隔板处,能够减少对电极的损害,与之相比,水下射流固氮装置插在水中作高压电极的射流喷枪更容易被溶液腐蚀且其更换价格较为昂贵,本发明中放电区域远离电极处,有效避免电极腐蚀且更换方便,本发明的固氮装置能够保证放电的持续及稳定。
4、反应产物直接生成在液态水中,不需要对雾化水放电中的冷凝和分离的过程,生产工序简单。
5、单次处理模式放电的放电强度要强于电晕放电,能量利用率高,活性氮物种生成速率高;循环处理模式放电的原料水利用率高,经过长时间的循环,活性氮物种浓度大大提高,循环产物作为液体氮肥可以直接用于农作物的喷灌、滴灌,经济实惠。
6、通过上下不对称的电极结构形成了极不均匀电场,并通过设置绝缘材质的多孔隔板使得通入水中的气泡在进入位于两电极中间的多孔隔板小孔时产生放电,降低了放电难度,同时提高了气液接触面积,使反应更加充分。高压电极和地电极都浸没在水中,利用水中的电场,气泡由空气通入液相中形成,能够有效降低传质消耗,提高等离子体利用率。
附图说明
图1为本发明的水下气泡放电等离子体固氮装置的结构示意图;
图2为本发明固氮装置单次处理模式时的固氮工作流程图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明进行具体的说明。
如附图1至附图2所示,
实施例1:
一种水下气泡放电等离子体固氮装置,包括反应器1、地电极2和高压电极3,地电极2插装在反应器1外壳的上半部分,高压电极3插装在反应器1外壳的下半部分,高压电极3电性连接驱动电源4,驱动电源4包括纳秒脉冲电源,微秒脉冲电源和高频交流电源,相对而言,使用纳秒脉冲电源驱动的放电要比微秒脉冲电源和高频交流电源放电效果更好,消耗功率更低,能量效率更高。地电极2接地,地电极2和高压电极3上下错位设置以形成极不均匀的电场。
高压电极3和地电极2均为较粗的棒状电极,采用横向插装的方式固定在反应器1的外壳上,地电极2和高压电极3分别设置在反应器1壳体的两侧。棒状电极可以选择钨棒或者不锈钢棒。相较于很细的针电极,棒状电极能够有效延长电极的使用寿命,适用于高浓度氮肥的制备。
地电极2和高压电极3之间设有绝缘材质的多孔隔板5将反应器1的内腔分隔为上下两个电极室,工作时地电极2、高压电极3和多孔隔板5均没入水中,选择高压电极3裸露插在水中的形式,可以在水中实现高强度电场,增加放电强度。
反应器1的底部设有多个进气口6,通过进气口6可向反应器1中通入空气以形成气泡。多孔隔板5使得气泡从下面的高压电极室进入上面的地电极室,在其小孔处发生发电;反应器1的顶部设有密封盖板7,密封盖板7上设有出气口8,地电极2上方的反应器1外壳上设有出水口9,反应器1底部设有进水口。
出水口9通过进水管连通水箱10,出气口8通过进气管连通水箱10以充分利用需要排出的尾气,进气管的末端插入水箱10内部水面以下,水箱10内设有NOx -检测传感器。水箱10通过出水管连接水泵11,水泵11连接文丘里管12的进水端,文丘里管12的出水端连接反应器1底部的进水口,文丘里管12上设有进气端13,进气端13连通大气。水泵将水泵入反应器1的过程中,水经过文丘里管12,流速增加,压强减小,从而可以从进气端13吸气,气体进入水中形成气泡,气泡随水进入反应器1中。
驱动电源4电性连接逆变器,逆变器连接太阳能收集模块。太阳能收集模块将太阳能收集转化为电能,逆变器将电能转化为交流220V输出,给驱动电源4供电,驱动电源4给固氮装置提供高压。
实施例2:
一种水下气泡放电等离子体固氮方法,包括以下步骤:
S1:采用以下两种方式种的任意一种向反应器中加水以及形成气泡;
方式1:先往反应器1的进气口6持续通入空气,再通过水泵11向反应器1中加入水直至没过地电极2,关闭水泵11,空气在水中形成气泡;需遵循先通气再加水的原则,否则水会倒灌进气口6;
方式2:通过水泵11持续将水箱10内的水泵入反应器1内,水流经过文丘里管12时水流速度变快,压强变低,自动吸气形成气泡,反应器1内的水通过出水口回到水箱10形成水循环;
S2:启动驱动电源4,在地电极2和高压电极3之间产生极不均匀的电场,气泡放电在多孔隔板5的小孔处产生等离子体;
S3:等离子体在水中发生氧化反应生成硝酸盐NOx -或者发生还原反应生成铵盐NH4 +;硝酸盐NOx -和铵盐NH4 +溶入水中形成等离子体活化水,等离子体活化水可直接作为氮肥使用;
S4:切断驱动电源4的开关,装置停止反应。
当所述S1采用方式2向反应器1中加水以及形成气泡时,当水箱10中的NOx -检测传感器监测到NOx -达到需要的浓度时,控制水泵11开关关断,停止循环。
本实施例采用方式1和方式2时为不同的工作模式,采用方式1时为单次处理模式,由于该模式下水流不循环,单次处理的水量较少,制备的活性氮物种浓度较低,但固氮较为方便,处理时间段,能够按需快速制备氮肥。采用方式2时为循环处理模式,该模式能够将水流循环,持续增加水中活性氮物种的浓度,可以更高效的制备更高浓度的氮肥。
本发明通过上下不对称的电极结构形成了极不均匀电场,并通过设置绝缘材质的多孔隔板5使得通入水中的气泡在进入位于两电极中间的多孔隔板5小孔时产生放电,降低了放电难度,同时提高了气液接触面积,使反应更加充分。高压电极3和地电极2都浸没在水中,利用水中的电场,气泡由空气通入液相中形成,能够有效降低传质消耗,提高等离子体利用率。接通电路后,通入的空气在强电场的作用下被击穿生成激发态的氮原子N*和氧原子O*,以电子和激发态N*、O*原子为主的等离子体在气体的吹动下由气泡传质到水中进入液相,高能电子和激发态N*、O*原子与水H2O反应生成氢原子H、氧原子O和羟基OH等粒子,N原子与O原子结合生成硝酸根离子NO3 -, NO3 -被OH氧化生成NO2 -,N原子与H原子结合经过一系列反应生成铵根离子NH4 +。
虽然本发明已以较佳实施例公开如上,但它们并不是用来限定本发明的,任何熟习此技艺者,在不脱离本发明之精神和范围内,自当可作各种变化或润饰,因此本发明的保护范围应当以本申请的权利要求保护范围所界定的为准。
Claims (10)
1.一种水下气泡放电等离子体固氮装置,其特征在于,包括反应器、地电极和高压电极,地电极插装在反应器外壳的上半部分,高压电极插装在反应器外壳的下半部分,高压电极电性连接驱动电源,地电极接地,地电极和高压电极上下错位设置以形成极不均匀的电场;地电极和高压电极之间设有绝缘材质的多孔隔板将反应器的内腔分隔为上下两个电极室,工作时地电极、高压电极和多孔隔板均没入水中,反应器的底部设有多个进气口,通过进气口可向反应器中通入空气以形成气泡,反应器的顶部设有密封盖板,密封盖板上设有出气口,地电极上方的反应器外壳上设有出水口,反应器底部设有进水口。
2.根据权利要求1所述的一种水下气泡放电等离子体固氮装置,其特征在于,所述出水口通过进水管连通水箱,出气口通过进气管连通水箱,进气管的末端插入水箱内部水面以下,水箱通过出水管连接水泵,水泵连接文丘里管的进水端,文丘里管的出水端连接反应器底部的进水口,文丘里管上设有进气端,进气端连通大气。
3.根据权利要求1或2所述的一种水下气泡放电等离子体固氮装置,其特征在于,所述高压电极和地电极均为棒状电极,采用横向插装的方式固定在反应器的外壳上。
4.根据权利要求3所述的一种水下气泡放电等离子体固氮装置,其特征在于,优选的为钨棒或者不锈钢棒。
5.根据权利要求4所述的一种水下气泡放电等离子体固氮装置,其特征在于,所述地电极和高压电极分别设置在反应器壳体的两侧。
6.根据权利要求5所述的一种水下气泡放电等离子体固氮装置,其特征在于,所述驱动电源包括纳秒脉冲电源、微秒脉冲电源和高频交流电源。
7.根据权利要求6所述的一种水下气泡放电等离子体固氮装置,其特征在于,所述驱动电源电性连接逆变器,逆变器连接太阳能收集模块。
8.根据权利要求2所述的一种水下气泡放电等离子体固氮装置,其特征在于,所述水箱内设有NOx -检测传感器。
9.一种水下气泡放电等离子体固氮方法,其特征在于,包括以下步骤:
S1:采用以下两种方式种的任意一种向反应器中加水以及形成气泡;
方式1:先往反应器的进气口持续通入空气,再通过水泵向反应器中加入水直至没过地电极,关闭水泵,空气在水中形成气泡;
方式2:通过水泵持续将水箱内的水泵入反应器内,水流经过文丘里管时水流速度变快,压强变低,自动吸气形成气泡,反应器内的水通过出水口回到水箱形成水循环;
S2:启动驱动电源,在地电极和高压电极之间产生极不均匀的电场,气泡放电在多孔隔板的小孔处产生等离子体;
S3:等离子体在水中发生氧化反应生成硝酸盐NOx -或者发生还原反应生成铵盐NH4 +;硝酸盐NOx - 和铵盐NH4 +溶入水中形成等离子体活化水;
S4:切断驱动电源的开关,装置停止反应。
10.根据权利要求9所述的一种水下气泡放电等离子体固氮方法,其特征在于,所述S1采用方式2向反应器中加水以及形成气泡时,当水箱中的NOx -检测传感器监测到NOx -达到需要的浓度时,控制水泵开关关断,停止循环。
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