CN117083752A - 用于二次电池的铝软包膜及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于二次电池的铝软包膜及其制造方法，所述铝软包膜包括：铝层；外树脂层，形成在所述铝层的第一表面上；第一粘合层，用于粘合所述铝层和所述外树脂层；内树脂层，形成在所述铝层的第二表面上；和第二粘合层，用于粘合所述铝层和所述内树脂层，其中，包含碳化硼纳米管的散热层形成在所述外树脂层的一面上，并且所述内树脂层包括通过化学结合含氟聚合物树脂、聚烯烃和功能性树脂而形成的复合物。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于二次电池的铝软包膜和制造该铝软包膜的方法，并且更具体地，涉及一种与用在常规二次电池中的外部材料相比具有显著改善的散热性能、耐热性和成型性能的用于二次电池的铝软包膜，和制造该铝软包膜的方法。
背景技术
近来，二次电池是用于向各种电子和电气产品供电的电化学装置，其通常是指锂二次电池，其具有高分子聚合物电解质并且通过锂离子的移动产生电流。作为用于包装以保护该二次电池的外部材料，使用用于二次电池的软包。这种用于二次电池的软包保护了由电极组件和通过后续工艺填充在其中的电解质溶液制成的电池单体，并且由其中插设有铝薄膜的形式构成，以便稳定地保持电池单体的电化学性能。在这种软包膜中，在铝薄膜上形成聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)树脂、尼龙等的聚合物膜作为外层，以便保护电池单体免受外部冲击。
通过热熔合等在外周处结合上软包和下软包来形成软包，其中，在上软包的下表面与下软包的上表面之间形成由聚烯烃诸如聚乙烯(PE)或聚丙烯(PP)或它们的共聚物制成的粘合层，以结合彼此之间的界面。
软包膜通常由预定层状结构组成，该预定层状结构以所列出的顺序具有与电解质直接接触的内树脂层、第二粘合层、铝层、第一粘合层和与外部直接接触的外树脂层。
具有上述结构的软包型二次电池可能由于各种工艺中的各种原因而损坏。例如，在将电极组件容纳在软包内的过程中，突起诸如电极接线片或电极引线引起损坏，如软包的内部PP或CPP层中的裂纹，因此，铝层会由于这种损坏而暴露。
此外，当密封软包时，从外部施加热量，并且通过该热量产生细针孔或者软包被内部损坏，从而造成内部粘合层中的裂纹，并由此造成铝层暴露于电解质等。
除了上述原因，以薄膜形式形成的粘合层可能由于跌落、冲击、压力或压缩而损坏，因此，通过粘合层的损坏区域，铝层暴露于电解质等。
随着渗透或扩散到电池中的电解质溶液引起与氧或水分的化学反应，暴露于电解质溶液的铝层会被腐蚀。由此，产生腐蚀性气体，并因此存在发生使电池内部膨胀的溶胀现象的问题。
更具体地，LiPF6可以与水和氧反应以产生氢氟酸(HF)，一种腐蚀性气体。该氢氟酸可以与铝反应以引起快速放热反应，并且当其通过二次反应吸附在铝表面上并由此渗透到组织中时，组织的脆性增加，因此，即使在微冲击下软包膜中也可能出现裂纹。在这种情况下，由于电解质溶液的泄漏，锂与大气反应，因此可能发生着火。
因此，为了即使如上所述产生腐蚀性氢氟酸也防止与铝接触，正在研究用于对铝的表面进行改性的各种技术。用于对铝的表面进行改性的技术的实例包括热处理、其他化学转化处理、溶胶-凝胶涂覆、底漆处理、电晕处理、等离子体处理等。
然而，近来，由于二次电池在容量上逐渐变大，仅通过对铝的表面进行改性来解决上述问题存在限制，因此，不断出现对用于二次电池的具有优异的耐热性、耐化学性和耐久性的铝软包膜的需要。
这种聚合物膜的多层结构具有热导率低的局限性。特别地，在用于电动车辆的锂二次电池的软包膜的情况下，电池本身被设计为用作散热器，以便在驾驶车辆时有效地冷却从电池产生的热。然而，在汽车用电池中使用的铝软包膜具有的问题是，因为在形成多层膜的同时聚合物膜和粘合剂重叠，所以其对于散热结构无效。
此外，近来，由于二次电池的容量在容量上逐渐增加，软包膜的形成深度也在增加。在由聚合物、金属和聚合物制成的多层膜的情况下，如果增加形成深度以增加容量，则在内树脂层上规定大量的增滑剂以保持模具中的滑移性能。在这种包含大量增滑剂的内树脂层的情况下，如果已经过一定时间，则增滑剂从树脂层的内部迁移至表面，从而在模具中形成残留物。然后，因为内树脂层附着于表面，所以在制造电池之后，留在模具中的残留物作为电池内部的异物残留。已经流入电池的增滑剂长时间与电解质溶液反应，并且降低电解质溶液的活性，从而缩短电池的预期寿命，或者它可以流入隔膜的孔隙中并引起事故，诸如在充电和放电的过程中由于过热而引起的电池爆炸。
为了防止这些问题，正在研究各种改进技术，并且具体地，如在韩国特许专利公开No.10-2016-0077968中，开发了一种通过层压工艺由聚烯烃和氟树脂层组成的多层层压片。然而，由于近来的移动电池和中大型电池的容量增加的趋势，要求软包膜的成型性能提高。如果层压的多层膜的成型性能提高以增加容量，则由于具有不同模量和应变的聚合物的特性，在不克服界面之间的极限成型性能的情况下发生分层。
因此，由于常规技术在解决上述问题方面具有局限性，因此，不断出现对具有优异耐热性、电解质溶液耐受性、脱模性和成型性能的用于二次电池的铝软包膜，尤其是用作内层的聚烯烃类膜的改进的需求。
(专利文献1)韩国特许专利公开No.10-2016-0077968(2016.07.04)，“聚烯烃膜、包含其的铝软包膜以及包含其的二次电池”
发明内容
技术问题
为了解决上述问题，本发明的目的是提供一种制造用于二次电池的铝软包膜的方法，即使铝软包膜连续暴露于从外部自然环境向内部传递和积聚的热量以及在内部充电和放电过程中产生的内部潜热，所述方法也可以通过进行软包膜的有效散热功能，在抑制内树脂层的热变形的同时保持优异的成型性能，并且同时，可以在不规定常规增滑剂的情况下确保优异的成型性能，同时连续保持软包膜的耐热性并由此抑制内部粘合树脂层的热变形。
技术方案
根据本发明的第一方面，
本发明提供了一种用于二次电池的铝软包膜，包括：铝层；外树脂层，形成在所述铝层的第一表面上；第一粘合层，用于粘合所述铝层和所述外树脂层；内树脂层，形成在所述铝层的第二表面上；和第二粘合层，用于粘合所述铝层和所述内树脂层，其中，包含碳化硼纳米管的散热层形成在所述外树脂层的一面上，并且其中，所述内树脂层包括通过化学结合含氟聚合物树脂、聚烯烃和功能性树脂而形成的复合物(compound)。
在本发明的一个实施方案中，所述散热层包含0.05重量％至10重量％的碳化硼纳米管。
在本发明的一个实施方案中，基于内树脂层的总重量，所述内树脂层包含3重量％至18重量％的含氟聚合物树脂。
在本发明的一个实施方案中，所述含氟聚合物树脂是PVDF类树脂或特氟隆类树脂。
根据本发明的第二方面，
本发明提供一种制造用于二次电池的铝软包膜的方法，包括以下步骤：a)制备铝层；b)在所述铝层的第一表面上形成外树脂层；c)制备包含通过化学结合含氟聚合物树脂、聚烯烃和功能性树脂而形成的复合物的内树脂层；d)将所述内树脂层粘合至所述铝层的第二表面；和e)在所述外树脂层上形成包含碳化硼纳米管的散热层。
在本发明的一个实施方案中，在以上步骤c)中，基于内树脂层的总重量，所述内树脂层包含3重量％至18重量％的含氟聚合物树脂。
有益效果
当使用根据本发明的用于二次电池的铝软包膜时，即使暴露于连续的内部/外部热应力环境，也可以通过软包膜的有效散热功能抑制软包的内部粘合层的热变形来防止分层。
此外，可以通过抑制软包内部的粘合层的热变形来防止分层，并且由于铝层可以防止与电解质溶液的化学反应，因此，可以降低在电池内部产生的气体使电池内部膨胀或由于高温而爆炸的风险。此外，由于在室温下的冷成形过程中表面具有低摩擦系数，可以防止微裂纹，因此，对于大容量电池的大规模生产来说，大尺寸电池是理想的，大容量电池对于电动车辆或储能装置是必要的，并且可以提高电池对环境的安全性。
附图说明
图1示出了根据本发明的优选的实施方案的用于二次电池的铝软包膜的结构。
具体实施方式
在下文中，将参照附图详细描述本发明的实施方案，使得本领域普通技术人员能够容易地实施本发明。然而，本发明可以以许多不同的形式来实施，并且不限于本文中所描述的实施方案。另外，附图中相同的附图标记表示相同的组件，并且为了便于说明，可以放大各个部件的尺寸或厚度。
在本说明书中，当构件被称为位于另一构件“上”时，这不仅包括构件与另一构件接触的情况，还包括另一构件存在于两个构件之间的情况。
在本说明书中，除非另有说明，否则当部件被称为“包括”特定组成时，这是指它可以进一步包括其他组成，不排除其他组成。
下文中，将参照附图详细地描述本发明的优选实施方案。
本发明提供了一种用于二次电池的铝软包膜，包括：铝层；外树脂层，形成在所述铝层的第一表面上；第一粘合层，用于粘合所述铝层和所述外树脂层；内树脂层，形成在所述铝层的第二表面上；和第二粘合层，用于粘合所述铝层和所述内树脂层，其中，包含碳化硼纳米管的散热层形成在所述外树脂层的一面上，并且其中，所述内树脂层包括通过化学结合含氟聚合物树脂、聚烯烃和功能性树脂而形成的复合物。
在下文中，将详细描述用于本发明的二次电池的铝软包膜的每种组分。
铝层
在本发明的用于二次电池的包装材料的膜中，用作防止氧气或水分从外部渗透的阻挡层的金属薄膜的材料优选为铝或铝合金。作为铝合金，可以使用通过将各种金属和非金属加入到纯铝中得到的合金或不锈钢合金。作为铝层，可以优选使用软铝箔，并且更优选地，使用包含铁的铝箔以赋予铝箔成型性能。铝箔优选为1000系列或8000系列铝合金箔，因为高纯度系列具有优异的可加工性。此外，铝基体可以任选地是包含选自硅、硼、锗、砷、锑、铜、镁、锰、锌、锂、铁、铬、钒、钛、铋、钾、锡、铅、锆、镍、钴以及它们的组合中的元素的合金。在包含铁的铝箔中，基于100质量的总铝箔，铁的含量可以优选为0.1质量％至9.0质量％，更优选为0.5质量％至2.0质量％。如果铝箔的铁含量小于0.1质量％，则铝层的延展性劣化，并且如果铝箔的铁含量超过9.0质量％，则存在成型性能降低的问题。对于用于铝层的铝箔，可以对表面进行蚀刻或脱脂以改善与内树脂层的粘合性能，但是可以省略以降低处理速度。铝层用于防止气体和水蒸气从外部渗透到电池中，并且铝薄膜必须没有针孔和加工性能(袋装和压花)。考虑到加工性能、氧气和水分阻隔性能等，厚度优选为10μm至100μm，更优选为30μm至50μm。如果不满足上述范围，即，如果厚度小于10μm，则存在铝层容易撕裂以及耐电解性和绝缘性能劣化的问题。此外，如果厚度超过50μm，则成型性能劣化。
外树脂屋
在本发明的用于二次电池的铝软包膜中，由于外树脂层对应于与硬件直接接触的部分，因此，优选为具有绝缘性能的树脂。因此，优选使用聚酯树脂诸如聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯、共聚聚酯、聚碳酸酯或尼龙膜作为用作外树脂层的树脂。
具体地，作为聚酯树脂，提到了聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚萘二甲酸丁二醇酯(PBN)、共聚聚酯、聚碳酸酯(PC)等。作为聚酯，具体地，可以提及具有聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯、聚间苯二甲酸乙二醇酯、聚碳酸酯或对苯二甲酸乙二醇酯作为主要重复单元的共聚聚酯，以及具有对苯二甲酸丁二醇酯作为主要重复单元的共聚聚酯等。此外，作为具有对苯二甲酸乙二醇酯作为主要重复单元的共聚聚酯，具体地，具有对苯二甲酸乙二醇酯作为主要重复单元并且与问苯二甲酸乙二醇酯聚合的共聚物聚酯，可以提及聚(对苯二甲酸/问苯二甲酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/己二酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸磺酸钠)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸钠)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/苯基二甲酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/癸烷二甲酸)乙二醇酯等。此外，作为具有对苯二甲酸丁二醇酯作为主要重复单元的共聚聚酯，具体地，具有对苯二甲酸丁二醇酯作为主要重复单元并且与间苯二甲酸丁二醇酯聚合的共聚物聚酯，可以提及聚(对苯二甲酸/己二酸)丁二醇酯、聚(对苯二甲酸/癸二酸)丁二醇酯、聚(对苯二甲酸/癸烷二甲酸)丁二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯等。可以单独或以两种以上的组合使用这些聚酯。
作为聚酰胺树脂，具体地，可以提及脂肪族聚酰胺，诸如尼龙6、尼龙66、尼龙610、尼龙12、尼龙46、尼龙6和尼龙66的共聚物；包含来自对苯二甲酸和/或间苯二甲酸的结构单元的六亚甲基二胺-间苯二甲酸-对苯二甲酸共聚聚酰胺，诸如尼龙6I、尼龙6T、尼龙6IT、尼龙6I6T(I表示间苯二甲酸，T表示对苯二甲酸)；包含芳香族化合物的聚酰胺，诸如聚(己二酰间苯二甲胺)(MXD6)；脂环族聚酰胺，诸如聚氨甲基环己基己二酰胺(PACM6)；还有，通过使异氰酸酯组分诸如内酰胺组分和4，4′-二苯基甲烷二异氰酸酯共聚而得到的聚酰胺；聚酯酰胺共聚物或聚醚酯酰胺共聚物，其是共聚的聚酰胺和聚酯或聚亚烷基醚乙二醇的共聚物；它们的共聚物等。可以单独或以两种以上的组合使用这些聚酰胺。
在上述外树脂层中，优选使用尼龙膜作为用于二次电池的包装膜。在尼龙膜的情况下，其主要用作包装膜，因为其具有优异的撕裂强度、耐针孔性、气体阻隔性能等，以及优异的耐热性、耐寒性和机械强度。尼龙膜的具体实例包括聚酰胺树脂，诸如尼龙6、尼龙66、尼龙6与尼龙66的共聚物、尼龙610和聚(己二酰间苯二甲胺)(MXD6)。当层压外树脂层时，层压的外树脂层的厚度优选为10μm至30μm，特别优选12μm至25μm。如果不满足上述范围，即，如果厚度小于10μm，则物理性能劣化，从而容易撕裂。此外，如果范围超过30μm，则存在成型性能降低的问题。
第一粘合层
第一粘合层是增加外树脂层与铝箔层之间的粘合性的层。粘合层由能够粘合基底层与金属层的粘合树脂形成。用于形成粘合层的粘合树脂可以是双组分固化型粘合树脂或单组分固化型粘合树脂。此外，对于用于形成粘合层的粘合树脂的粘合机理没有特别限制，并且可以是化学反应型、溶剂挥发型、热熔型和热压型中的任意一种。作为可以用于形成粘合层的粘合树脂的树脂组分，具体地，可以提及聚酯类树脂，诸如聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯、聚间苯二甲酸乙二醇酯、聚碳酸酯和共聚聚酯；聚醚类粘合剂；聚氨酯类粘合剂；环氧类树脂；酚醛树脂类树脂；尼龙6、尼龙66、尼龙12、聚酰胺类树脂诸如共聚聚酰胺；聚烯烃类树脂，诸如聚烯烃、酸改性聚烯烃和金属改性聚烯烃；聚乙酸乙烯酯类树脂；纤维素粘合剂；(甲基)丙烯酸类树脂；聚酰亚胺类树脂；氨基树脂诸如脲醛树脂和三聚氰胺树脂；橡胶诸如氯丁二烯橡胶、丁腈橡胶和苯乙烯-丁二烯橡胶；硅酮类树脂；氟化乙烯丙烯共聚物等。可以单独或以两种以上的组合使用这些粘合树脂组分。
对于两种或更多种类型的粘合树脂组分的组合没有特别限制，但是，例如，作为粘合树脂组分，可以提及聚酰胺与酸改性聚烯烃的混合树脂、聚酰胺与金属改性聚烯烃的混合树脂、聚酰胺与聚酯或聚酯与酸改性聚烯烃的混合树脂、聚酯与金属改性聚烯烃的混合树脂等。其中，从优异的可锻性和延展性、高湿度条件下的应变抑制作用、热密封过程中的热劣化抑制作用等的角度，以及从通过抑制基底层与金属层之间的层压强度的降低来有效抑制分层发生的角度出发，优选地，可以提及聚氨酯类双组分固化型粘合树脂、聚酰胺、聚酯或这些和改性聚烯烃的共混树脂。
第一粘合层是增加基底层与铝箔层之间的粘合性的层。
第一粘合层是用于层压树脂膜和铝箔的粘合剂，并且可以使用已知的材料来形成。作为相应的粘合剂，例如，可以提及包含主要材料和固化剂的聚氨酯类粘合剂，所述主要材料包括多元醇诸如聚酯多元醇、聚醚多元醇、丙烯酸多元醇和碳酸酯多元醇，以及所述固化剂包括双官能以上的异氰酸酯化合物。聚氨酯类树脂通过使固化剂作用于主要材料上而形成。
首先，可以提及多元醇作为粘合剂的组分。
作为用于聚氨酯型粘合剂的多元醇化合物，例如，可以提及聚酯多元醇、聚酯聚氨酯多元醇、聚醚多元醇、聚醚聚氨酯多元醇等。对于这些多元醇化合物的羟基当量和重均分子量没有特别限制，只要它们相对于要组合的异氰酸酯类化合物最终满足上述物理性能即可，但是，例如，羟基当量(数目/摩尔)可以是0.5至2.5，优选0.7至1.9，以及重均分子量可以是500至120000，优选1000至80000。在这些多元醇化合物中，聚酯多元醇、聚酯聚氨酯多元醇和聚醚聚氨酯多元醇可以是优选的。可以单独或以两种以上的组合使用这些多元醇化合物。
作为聚酯多元醇，可以使用通过使至少一种类型的多元酸与至少一种类型的二醇反应而得到的材料。作为多元酸，可以提及二元酸诸如芳香族二元酸；诸如脂肪族二元酸，如琥珀酸、戊二酸、己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸、十三烷二酸；间苯二甲酸、对苯二甲酸、萘二甲酸等。
作为二醇，可以提及脂环族二醇；诸如脂肪族二醇，如乙二醇、丙二醇、丁二醇、新戊二醇、甲基戊二醇、己二醇、庚二醇、辛二醇、壬二醇、癸二醇和十二烷二醇；环己二醇和加氢的苯二甲醇；芳香族二醇诸如苯二甲醇，等。
此外，作为聚酯多元醇，可以提及聚酯聚氨酯多元醇，其中使用包含单独的异氰酸酯化合物或至少一种异氰酸酯化合物的加合体、缩二脲体或异氰脲酸酯将聚酯多元醇的两端处的羟基进行链延长。作为异氰酸酯化合物，例如，可以提及2，4-或2，6-甲苯二异氰酸酯、苯二甲基异氰酸酯、4，4′-二苯基甲烷二异氰酸酯、亚甲基二异氰酸酯、亚异丙基二异氰酸酯、赖氨酸二异氰酸酯、2，2，4-或2，4，4-三甲基六亚甲基二异氰酸酯、1，6-六亚甲基二异氰酸酯、甲基环己烷二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯、4，4′-二环己基甲烷二异氰酸酯、亚异丙基二环己基-4，4′-二异氰酸酯等。作为丙烯酸类多元醇，可以提及包含聚(甲基)丙烯酸作为主要组分的共聚物。作为相应的共聚物，可以提及通过使下面单体共聚而得到的材料：含羟基的单体诸如2-羟乙基(甲基)丙烯酸酯和2-羟丙基(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸烷基酯单体，其中烷基是甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、2-乙基己基或环己基；含酰胺基的单体，诸如(甲基)丙烯酰胺、N-烷基(甲基)丙烯酰胺、N，N-二烷基(甲基)丙烯酰胺(其中，所述烷基是甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、2-乙基己基、环己基等)、N-烷氧基(甲基)丙烯酰胺、N，N-二烷氧基(甲基)丙烯酰胺(其中，所述烷氧基是甲氧基、乙氧基、丁氧基、异丁氧基等)、N-羟甲基(甲基)丙烯酰胺和N-苯基(甲基)丙烯酰胺；含缩水甘油基的单体，诸如(甲基)丙烯酸缩水甘油酯和烯丙基缩水甘油醚；含硅烷的单体，诸如(甲基)丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷和(甲基)丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷；或含异氰酸酯基的单体，诸如(甲基)丙烯酰氧基丙基异氰酸酯。
作为碳酸酯多元醇，可以使用通过使碳酸酯化合物与二醇反应而得到的材料。作为碳酸酯化合物，可以使用碳酸二甲酯、碳酸二苯酯、碳酸乙烯酯等。作为二醇，可以使用脂肪族二醇诸如乙二醇、丙二醇、丁二醇、新戊二醇、甲基戊二醇、己二醇、庚二醇、辛二醇、壬二醇、癸二醇和十二烷二醇；环己二醇；脂环族二醇诸如加氢的苯二甲醇；和芳香族二醇诸如苯二甲醇，等。此外，可以使用聚碳酸酯聚氨酯多元醇，其中用上述异氰酸酯化合物对碳酸酯多元醇的末端羟基进行链延长。
接下来，可以提及异氰酸酯作为粘合剂的组分。
作为聚氨酯型粘合剂中使用的异氰酸酯类化合物，例如，可以提及聚异氰酸酯及其加合体、其异氰脲酸酯变体、其碳二亚胺变体、其脲基甲酸酯变体、其缩二脲变体等。作为聚异氰酸酯，具体地，可以提及芳香族二异氰酸酯，诸如二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)、聚苯基甲烷二异氰酸酯(聚合的MDI)、甲苯二异氰酸酯(TDI)、六亚甲基二异氰酸酯(HDI)、双(4-异氰酸酯环己基)甲烷(H12MDI)、异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)、1，5-萘二异氰酸酯(1，5-NDI)、3，3′-二甲基-4，4′-二亚苯基二异氰酸酯(TODI)和二甲苯二异氰酸酯(XDI)；脂肪族二异氰酸酯，诸如三亚甲基二异氰酸酯、六亚甲基二异氰酸酯、三甲基六亚甲基二异氰酸酯和异佛尔酮二异氰酸酯；脂环族二异氰酸酯，诸如4，4′-亚甲基双(环己基异氰酸酯)和异佛尔酮二异氰酸酯等。作为加合体，具体地，可以提及通过向上述聚异氰酸酯中加入三羟甲基丙烷、乙二醇等而得到的那些产物。在这些异氰酸酯化合物中，可以提及，优选地聚异氰酸酯及其加合体；更优选地芳香族二异氰酸酯及其加合体、及其异氰脲酸酯改性产物；更优选地MDI、聚合的MDI、TDI和它们的加合体以及它们的异氰脲酸酯变体；特别优选地，MDI的加合体、TDI的加合体、聚合的MDI和TDI的异氰脲酸酯变体。可以单独或以两种以上的组合使用这些异氰酸酯类化合物。
作为用作固化剂的具有两个以上官能团的异氰酸酯化合物，可以使用用作扩链剂种类的异氰酸酯化合物，例如，可以提及选自2，4-或2，6-甲苯二异氰酸酯、苯二甲基二异氰酸酯、4，4′-二苯基甲烷二异氰酸酯、亚甲基二异氰酸酯、亚异丙基二异氰酸酯、赖氨酸二异氰酸酯、2，2，4-或2，4，4-三甲基六亚甲基二异氰酸酯、1，6-六亚甲基二异氰酸酯、甲基环己烷二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯、4，4′-二环己基甲烷二异氰酸酯、亚异丙基二环己基-4，4′-二异氰酸酯等中的异氰酸酯化合物，或包括选自上述异氰酸酯化合物中的至少一种异氰酸酯化合物的加合体、缩二脲体和异氰脲酸酯体。
基于100质量份的主要材料，固化剂的混合量优选为1质量份至100质量份，更优选为5质量份至50质量份。如果混合量小于1质量份，则存在在粘合性或电解质溶液耐受性方面的性能会无法表达的风险。此外，如果混合量大于100质量份，则存在过量的异氰酸酯基，并且由于剩余的未反应的材料，粘合膜的质量或硬度可能会受到影响。
也可以将碳二亚胺化合物、噁唑啉化合物、环氧化合物、磷化合物、硅烷偶联剂等混合至聚氨酯类粘合剂以促进粘合。
作为碳二亚胺化合物，可以提及N，N′-二-邻甲苯甲酰基碳二亚胺、N，N′-二苯基碳二亚胺、N，N′-二-2，6-二甲基苯基碳二亚胺、N，N′-双(2，6-二异丙基苯基)碳二亚胺、N，N′-二辛基癸基碳二亚胺、N-三基-N′-环己基碳二亚胺、N，N′-二-2，2-二叔丁基苯基碳二亚胺、N-三基-N′-苯基碳二亚胺、N，N′-二-对硝基苯基碳二亚胺、N，N′-二-对氨基苯基碳二亚胺、N，N′-二-对羟基苯基碳二亚胺、N，N′-二环己基碳二亚胺、N，N′-二-对甲苯甲酰基碳二亚胺等。
作为噁唑啉化合物，可以提及单噁唑啉化合物诸如2-噁唑啉、2-甲基-2-噁唑啉、2-苯基-2-噁唑啉、2，5-二甲基-2-噁唑啉和2，4-二苯基-2-噁唑啉等，以及二噁唑啉化合物诸如2，2′-(1，3-亚苯基)-双(2-噁唑啉)、2，2′-(1，2-亚乙基)-双(2-噁唑啉)、2，2′-(1，4-亚丁基)-双(2-噁唑啉)和2，2′-(1，4-亚苯基)-双(2-噁唑啉)等。
作为环氧化合物，可以提及脂肪族二醇诸如1，6-己二醇、新戊二醇和聚亚烷基二醇的二缩水甘油醚；脂肪族多元醇诸如山梨糖醇、脱水山梨醇、聚甘油、季戊四醇、二甘油、甘油和三羟甲基丙烷的聚缩水甘油醚；脂环族多元醇诸如环己烷二甲醇的聚缩水甘油醚；脂肪族或芳香族多元羧酸诸如对苯二甲酸、间苯二甲酸、萘二甲酸、偏苯三甲酸、己二酸和癸二酸的二缩水甘油酯或聚缩水甘油酯；多元酚诸如间苯二酚、双-(对羟基苯基)甲烷、2，2-双-(对羟基苯基)丙烷、三-(对羟基苯基)甲烷和1，1，2，2-四(对羟基苯基)乙烷的二缩水甘油醚或聚缩水甘油醚；胺诸如N，N′-二缩水甘油基苯胺、N，N，N-二缩水甘油基甲苯胺和N，N，N′，N′-四缩水甘油基-双-(对氨基苯基)甲烷的N-缩水甘油基衍生物；氨基苯酚的三缩水甘油基衍生物；三缩水甘油基三(2-羟乙基)异氰脲酸酯、三缩水甘油基异氰脲酸酯、邻甲酚型环氧树脂、苯酚酚醛型环氧树脂等。
作为磷化合物，可以提及三(2，4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯、四(2，4-二叔丁基苯基)-4，4′-亚联苯基亚膦酸酯、双(2，4-二叔丁基苯基)季戊四醇-二亚磷酸酯、双(2，6-二叔丁基-4-甲基苯基)季戊四醇-二亚磷酸酯、2，2-亚甲基双(4，6-二叔丁基苯基)辛基亚磷酸酯、4，4′-亚丁基-双(3-甲基-6-叔丁基苯基-二-十三烷基)亚磷酸酯、1，1，3-三(2-甲基-4-二-十三烷基亚磷酸酯-5-叔丁基-苯基)丁烷、三(混合的单-和二-壬基苯基)亚磷酸酯、三(壬基苯基)亚磷酸酯和4，4′-亚异丙基双(苯基-二烷基亚磷酸酯)等。
作为硅烷偶联剂，可以使用各种硅烷偶联剂诸如乙烯基三乙氧基硅烷、乙烯基三(β-甲氧基乙氧基)硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙酰氧基硅烷、γ-缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-缩水甘油氧基丙基三乙氧基硅烷、β-(3，4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷、γ-氯丙基甲氧基硅烷、乙烯基三氯硅烷、γ-巯基丙基三甲氧基硅烷、γ-氨基丙基三乙氧基硅烷和N-β-(氨乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷。
作为用于形成满足本发明的用于二次电池的包装膜的物理性能的粘合层的粘合剂，优选地，可以提及聚氨酯型粘合剂，其包含选自聚酯多元醇、聚酯聚氨酯多元醇、聚醚多元醇和聚醚聚氨酯多元醇中的至少一种多元醇化合物，以及选自芳香族二异氰酸酯、其加合体和其改性异氰脲酸酯中的至少一种异氰酸酯类化合物；更优选地，聚氨酯型粘合剂，其包含选自聚酯多元醇、聚酯聚氨酯多元醇、聚醚多元醇和聚醚聚氨酯多元醇中的至少一种多元醇化合物，以及选自MDI、聚合的MDI、TDI、其加合体及其异氰脲酸酯变体中的至少一种异氰酸酯类化合物。
此外，在包含多元醇化合物(主要材料)和异氰酸酯类化合物(固化剂)的粘合剂中，根据待提供至粘合层的物理性能来适当地设定这些化合物的比例，但是，例如，相对于多元醇化合物中每1摩尔的羟基，异氰酸酯类化合物中的异氰酸酯基的比例可以是1至30摩尔，优选3至20摩尔。
考虑到与外树脂层的粘合性能和成型后的厚度，第一粘合层优选为2μm至10μm，更优选为3μm至5μm。如果不满足上述范围，即，如果厚度小于2μm，则粘合性能降低。此外，如果厚度超过10μm，则会存在会出现裂纹的问题。
内树脂层
在本发明的用于二次电池的铝软包膜中，内树脂层包括通过化学结合含氟聚合物树脂、聚烯烃和功能性树脂而形成的复合物。基于内树脂层的总重量，所述内树脂层包含3重量％至18重量％的含氟聚合物树脂。
作为内树脂层，可以使用通过将完全分散在基础树脂上的含氟聚合物树脂化学结合而形成的树脂。
在本发明的用于二次电池的铝软包膜中，聚烯烃诸如聚乙烯(PE)或聚丙烯(PP)或其共聚物可以用作内树脂层。更具体地，内树脂层由选自聚烯烃类、聚乙烯类、聚丙烯类、聚丁烯类、乙烯共聚物、丙烯共聚物、聚酯类、聚酰胺类、聚碳酸酯类、氟类、硅酮类、丙烯酸类、乙烯-丙烯-二烯-单体橡胶(EPDM)和它们的混合物中的树脂层组成。优选地，可以使用聚烯烃类树脂层或聚丁二烯与聚烯烃的混合树脂层。
作为上面使用的聚烯烃的具体实例，可以提及聚乙烯诸如低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯和线性低密度聚乙烯；聚丙烯诸如均聚丙烯、聚丙烯的嵌段共聚物(例如，丙烯和乙烯的嵌段共聚物)和聚丙烯的无规共聚物(例如，丙烯和乙烯的无规共聚物)；乙烯-丁烯-丙烯的三元共聚物。在这些聚烯烃中，优选地，可以提及聚乙烯和聚丙烯。
当在内树脂层中使用聚烯烃诸如聚乙烯或聚丙烯或它们的共聚物时，这是优选的，因为它不仅具有作为用于二次电池的包装材料所需要的物理性能，诸如良好的热密封性、防潮性和耐热性，而且还具有良好的加工性能，诸如层压性。考虑到成型性能、绝缘性能和电解质溶液耐受性，内树脂层中的聚合物层的厚度优选为20μm至100μm，更优选为30μm至80μm。如果不满足上述范围，则会出现成型性能、绝缘性能和电解质溶液耐受性劣化的问题。
本发明的内树脂层可以包括含氟聚合物树脂。对本发明的含氟聚合物树脂没有特别限制，只要其包含含氟的聚合物即可，但是优选地，可以使用包含PVDF类树脂或特氟隆类树脂的聚合物。
基于内树脂层的总重量，内树脂层可以包含3重量％至18重量％，优选8重量％至18重量％，更优选12重量％至18重量％的含氟聚合物树脂。如果含氟聚合物的含量小于3重量％，则存在电解质溶液耐受性、脱模性和成型性能劣化的问题。此外，如果含氟聚合物的含量超过18重量％，则存在由于含氟聚合物而导致膜的伸长率和韧性低的问题，从而使其在成型过程中容易受到集中在边缘部分中的应力的影响，这导致裂纹发生，并因此降低了成型性能。
含氟聚合物树脂可以完全分散在内树脂层中，以与聚烯烃和功能性树脂形成化学结合的复合物。如果含氟聚合物树脂与聚烯烃和功能性树脂形成化学结合的复合物，则具有改善物理性能诸如耐热性、电解质溶液耐受性和表面摩擦系数的优点。另一方面，如果含氟聚合物树脂层被配置为单独位于聚烯烃层的中心，氟本身极有可能迁移，并且如果它以这种方式迁移，则在成型过程中会存在污染模具的问题。在本发明的情况下，由于含氟聚合物树脂不是以层的形式被包含，而是分散在整个内树脂层中并与聚烯烃和功能性树脂化学结合，因此，具有聚烯烃与含氟聚合物树脂之间的相容性高的优点，从而降低了迁移的可能性。在本说明书中，术语″相容性″被定义为两种或更多种物质相互亲和并形成溶液或均匀混合物的特性。
聚烯烃可以优选为聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)或它们的共聚物。
内树脂层不特别限于此，并且除了聚烯烃诸如聚乙烯、聚丙烯和聚丁烯之外，由选自乙烯共聚物、丙烯共聚物、聚酯类、聚酰胺类、聚碳酸酯类、氟类、硅酮类、丙烯酸类、乙烯-丙烯-二烯-单体橡胶(EPDM)和它们的混合物中的树脂层组成。优选地，可以使用聚烯烃类树脂层或聚丁二烯与聚烯烃的混合树脂层。
作为以上使用的聚烯烃的具体实例，可以提及聚乙烯诸如低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯和船用低密度聚乙烯；均聚丙烯、聚丙烯的嵌段共聚物(例如，丙烯和乙烯的嵌段共聚物)、聚丙烯诸如聚丙烯的无规共聚物(例如，丙烯和乙烯的无规共聚物)；乙烯-丁烯-丙烯的三元共聚物等。在这些聚烯烃中，优选地，可以提及聚乙烯和聚丙烯。
当在内树脂层中使用聚烯烃诸如聚乙烯或聚丙烯或它们的共聚物时，这是优选的，因为它不仅具有作为用于二次电池的包装材料所需要的物理性能，诸如良好的热密封性、防潮性和耐热性，而且还具有良好的加工性能，诸如层压性。考虑到成型性能、绝缘性能和电解质溶液耐受性，内树脂层中的聚合物层的厚度优选为20μm至100μm，更优选为30μm至80μm。如果不满足上述范围，则会出现成型性能、绝缘性能和电解质溶液耐受性劣化的问题。
基于内树脂层的总重量，内树脂层可以包含70重量％至95重量％，优选70重量％至90重量％，更优选70重量％至85重量％的通过将聚烯烃与含氟聚合物树脂和功能性树脂化学结合而形成的复合物。
功能性树脂可以是马来酸酐聚丙烯。
由于本发明的内树脂层中的聚烯烃和含氟聚合物树脂由于不同的分子结构而具有低的树脂之间的相容性，因此，可以包含功能性树脂来改善树脂之间的相容性，并且通过此，可以改善聚烯烃类膜与含氟聚合物层之间的相容性。
作为功能性树脂，可以使用选自改性聚烯烃树脂中的一种。优选地，作为改性聚烯烃树脂，可以使用马来酸酐聚丙烯(MAHPP)、氯化聚丙烯(氯化PP)、环氧聚丙烯(环氧-PP)、乙烯基马来酸酐聚丙烯(乙烯基-MAHPP)等。更优选地，可以使用马来酸酐聚丙烯(MAHPP)。
考虑到聚烯烃与含氟聚合物树脂之间的相容性，基于内树脂层的总重量，内树脂层可以包含通过将1重量％至15重量％，优选地3重量％至12重量％的功能性树脂与含氟聚合物树脂和聚烯烃化学结合而形成的复合物。如果功能性树脂的含量小于1重量％，则相容性和表面的滑移性能降低。此外，如果功能性树脂的含量超过15重量％，则会存在成型性能降低的问题。
第二粘合层
第二粘合层是增加内树脂层与铝箔层之间的粘合性的层。
在本发明的用于二次电池的铝软包膜中，作为第二粘合层，可以使用聚氨酯、酸改性的聚烯烃树脂或环氧树脂。作为第二粘合剂的具体实例，可以提及马来酸酐聚丙烯(MAHPP)等。
作为具有热粘合性能的烯烃类树脂的实例，可以提及聚乙烯、乙烯-α-烯烃共聚物、乙烯-丙烯酸共聚物、乙烯-甲基丙烯酸共聚物、乙烯-丙烯酸酯共聚物、乙烯-甲基丙烯酸酯共聚物、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、离聚物、聚丙烯、马来酸酐改性的聚丙烯、乙烯-丙烯共聚物和丙烯-1-丁烯-乙烯共聚物等，并且优选地，可以包括选自聚丙烯、乙烯-丙烯共聚物和丙烯-1-丁烯-乙烯共聚物中的一种或多种烯烃类树脂。
用于形成第二粘合层的酸改性的聚烯烃是通过将聚烯烃与不饱和羧酸接枝聚合而改性的聚合物。作为酸改性的聚烯烃，具体地，可以提及聚乙烯诸如低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯和线性低密度聚乙烯；结晶或无定形聚丙烯诸如均聚聚丙烯、聚丙烯的嵌段共聚物(例如，丙烯和乙烯的嵌段共聚物)、聚丙烯的无规共聚物(例如，丙烯和乙烯的无规共聚物)；乙烯-丁烯-丙烯的三元共聚物等。
在这些聚烯烃中，就耐热性而言，优选地，可以提及具有至少丙烯作为构成单体的聚烯烃，更优选地，乙烯-丁烯-丙烯的三元共聚物和丙烯-乙烯的无规共聚物。作为用于改性的不饱和羧酸，例如，可以提及马来酸、丙烯酸、衣康酸、巴豆酸、马来酸酐、衣康酸酐等。在这些不饱和羧酸中，优选马来酸和马来酸酐。可以单独或以两种以上的组合使用这些酸改性的聚烯烃。
考虑到与内层的粘合性能和成型后的厚度，第二粘合层优选为2μm至10μm，更优选为3μm至5μm。如果不满足上述范围，即，如果厚度小于2μm，则粘合性能劣化。此外，如果厚度超过5μm，则会出现裂纹的问题。
当将内层和铝层层压在第二粘合层上时，没有特别的限制，但是可以使用干式层压法、热层压法或挤出层压法将它们层压。
散热屋
包含碳化硼纳米管的散热层形成在外树脂层的一面上。
散热层形成在外树脂层上并且是用于将电池内部产生的热量散热至外部的层。即使当连续暴露于从外部向内部传递和积聚的热量以及在内部充电和放电过程中产生的内部潜热时，可以通过使得软包膜进行有效的散热功能来抑制内树脂层的热变形。
在本发明的用于二次电池的铝软包膜中，散热层包括选自碳纳米管(CNT)、石墨、石墨烯和碳化硼纳米管(CBNT)中的至少一种。碳化硼纳米管可以是根据以下论文制备的B4C-CNT。“作者姓名：B.Apak，F.C.Sahin，论文题目：B4C-CNT Produced by Spark PlasmaSintering，出版物名称：ACTA PHYSICA POLONICAA，出版年份：2015，第127卷，第4期”
散热层可以包含粘合剂树脂。作为包含在散热层中的粘合剂树脂，可以使用丙烯酸粘合剂或聚氨酯粘合剂。当使用这些粘合剂树脂时，它们是优选的，因为它们不仅具有作为用于二次电池的包装材料所需要的物理性能，诸如良好的热密封性、防潮性和耐热性，而且还具有良好的加工性能，诸如层压性。
散热层包含用于散热的碳化硼纳米管。由于碳化硼纳米管不导电并具有优异的耐热性，因此，以少量的添加表现出高散热特性，因此与常规陶瓷散热材料相比，不仅散热效果良好，而且密度低且轻，由此，存在分散稳定性优异的优点。基于散热层的总重量，碳化硼纳米管的含量可以以为0.05重量％至10重量％，优选0.5重量％至7重量％，更优选2.5重量％至6重量％。如果碳化硼纳米管的含量小于0.05重量％，则不呈现足够的散热效果。此外，如果碳化硼纳米管的含量大于10重量％，则存在由于聚集而导致分散性降低的问题。
碳化硼纳米管可以通过干法表面处理方法来改性以包含官能团。此外，所述干法表面处理方法可以是等离子体处理方法。
表面处理是指改善材料的表面性能的方法，并且可以通过应用干法表面处理方法将官能团引入到碳化硼纳米管中。对于现有的湿表面处理方法，由于使用强酸诸如硫酸或硝酸或者强碱诸如氢氧化钠或氢氧化钾，已经产生了各种问题。在湿表面处理方法中所使用的强酸和强碱难以处理，会导致反应器中的腐蚀，并且具有以下问题：它们是环境有害的，因为它们涉及洗涤所使用的酸和碱以及处理大量废物的工艺。此外，湿表面处理具有效率低的缺点，因为反应时间长，它花费数天，并且生产量有限。
干法表面处理方法是通过在真空下沉积或等离子体处理来赋予材料耐腐蚀性、耐磨性、润滑性和装饰性的技术。等离子体是指由外部施加的电场产生的电子、自由基、离子等和中性粒子组成的物质的状态，并且由于正电荷和负电荷的数量在宏观上相同而是电中性的。
等离子体表面处理方法是通过将材料的这种等离子体状态应用于工艺而沉积在表面上的处理方法。特别地，其具有的优点是能够解决由现有的湿表面处理方法引起的诸如环境污染、废物处理、较长的反应时间和表面处理对象的物理性能劣化的问题。
对通过等离子体的表面处理方法没有特别限制，只要其是本领域中使用的通过等离子体的表面处理方法即可。此外，在通过等离子体进行表面处理的过程中的输出可以是1W至500W，优选5W至250W。然而，并不局限于此，并且对输出的调整没有特别限制，只要使用本领域中使用的方法即可。
碳化硼纳米管可以包括选自羟基(-OH)、氨基(-NH2)、羧基(-COOH)以及它们的组合中的官能团。通过表面处理在碳化硼纳米管上改性的官能团可以增加外树脂层与散热层之间的结合力。例如，当在外树脂层中使用包含酰胺键(-CONH)的尼龙树脂时，改性的碳化硼纳米管中的羟基的氧原子(O)或氨基的氮原子(N)可以与键合至酰胺键的氮原子的氢原子(H)氢键合。形成在外树脂层的一面上的散热层可以通过氢键以高亲和力与外树脂层结合，氢键是分子之间的吸引力中的最强键。
考虑到散热性能和成型性能，散热层的厚度优选为0.1μm至10μm，更优选为0.2μm至1μm。如果不满足上述范围，则会出现散热性能和成型性能会劣化的问题。
用于二次电池的铝软包膜的制造方法
本发明提供一种制造用于二次电池的铝软包膜的方法，包括以下步骤：a)制备铝层；b)在所述铝层的第一表面上形成外树脂层；c)制备包含通过化学结合含氟聚合物树脂、聚烯烃和功能性树脂而形成的复合物的内树脂层；d)将所述内树脂层粘合至所述铝层的第二表面；和e)在所述外树脂层上形成包含碳化硼纳米管的散热层。
a)制备铝层的步骤
作为本发明的用于二次电池的铝软包膜的铝层，优选地，可以使用软铝箔，并且更优选地，为了在冷成型过程中进一步赋予耐针孔性和延展性，可以使用包含铁的铝箔。在包含铁的铝箔中，基于总计100质量％的铝箔，铁含量可以优选为0.1质量％至9.0质量％，更优选为0.5质量％至2.0质量％。如果基于100质量％的铝箔，铁的含量小于0.1质量％，则铝层的延展性降低。此外，如果铁含量超过9.0质量％，则会存在成型性能劣化的问题。
考虑到耐针孔性、加工性能、氧气和水分阻隔性能等，铝层的厚度优选为10μm至100μm，更优选为30μm至50μm。如果不满足上述范围，即，如果厚度小于10μm，则容易撕裂并且耐电解质性和绝缘性能劣化。此外，如果厚度超过100μm，则存在成型性能不良的问题。
作为用于铝层的铝箔，虽然可以使用未处理的铝箔，但是从赋予耐电解性和电解质溶液耐受性的角度来看，更优选使用脱脂的铝箔。脱脂处理方法包括湿式和干式处理方法。
作为湿式脱脂处理的实例，可以提及酸脱脂或碱脱脂。作为酸脱脂中使用的酸，例如，提及无机酸，诸如硫酸、乙酸、磷酸和氢氟酸。可以单独或以两种以上的组合使用这些酸。
此外，为了改善铝箔的蚀刻效果，如果需要，可以混合各种金属盐。作为用于碱脱脂的碱，例如，可以提及强碱诸如氢氧化钠，并且这里也可以使用弱碱体系或表面活性剂的组合。
作为干式脱脂处理的实例，可以提及通过在高温下退火铝的工艺进行脱脂处理的方法。
b)在铝层的第一表面上形成外树脂层的步骤
在本发明的用于二次电池的铝软包膜的铝层的第一表面上形成外树脂层的步骤中，将第一粘合层施加至在步骤a)中制备的铝层。在这种情况下，考虑到与外树脂层的粘合性能和成型后的厚度，所述施加的第一粘合层的厚度优选为2μm至10μm，更优选为3μm至5μm。如果不满足上述范围，即，如果厚度小于2μm，则粘合性能劣化。此外，如果厚度超过10μm，则会存在会出现裂纹的问题。
在将外树脂层层压在如此施加的第一粘合层上之后，通过使用干式层压法或挤出层压法进行层压来形成外树脂层。由于外树脂层对应于与硬件直接接触的部分，优选的是外树脂层是具有绝缘性能的树脂。因此，作为用作外树脂层的树脂，优选地使用聚酯树脂诸如聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯、共聚聚酯或聚碳酸酯，或使用尼龙膜，并且特别地，优选地使用尼龙膜。在尼龙膜的情况下，其具有优异的撕裂强度、耐针孔性和气体阻隔性能，以及优异的耐热性、耐寒性和机械强度，因此，其主要用作包装膜。作为尼龙膜的具体实例，可以提及聚酰胺树脂诸如尼龙6、尼龙66、尼龙6与尼龙66的共聚物、尼龙610、聚(己二酰间苯二甲胺)(MXD6)等。
当层压外树脂层时，层压的外树脂层的厚度优选为10μm至30μm，特别优选12μm至25μm。如果不满足上述范围，即，如果厚度小于10μm，则物理性能劣化，并且容易撕裂。此外，如果厚度超过30μm，则存在成型性能降低的问题。
当层压外树脂层时，没有特别的限制，但是优选地，可以通过使用干式层压法或挤出层压法来层压外树脂层。
c)制备包含通过化学结合含氟聚合物树脂、聚烯烃和功能性树脂而形成的复合物
的内树脂层
在以上步骤c)中，可以制备通过含氟聚合物树脂完全分散在基础树脂相中并与其化学结合而形成的树脂作为内树脂层。
基于内树脂层的总重量，内树脂层可以包含通过将3重量％至18重量％，优选8重量％至18重量％，更优选12重量％至18重量％的含氟聚合物树脂与聚烯烃和功能性树脂化学结合而形成的复合物。如果含氟聚合物的含量小于3重量％，则存在电解质溶液耐受性、脱模性和成型性能劣化的问题。此外，如果含氟聚合物的含量超过18重量％，则存在由于含氟聚合物而导致膜的伸长率和韧性低的问题，从而使其在成型过程中容易受到集中在边缘部分中的应力的影响，这导致裂纹发生，并因此降低了成型性能。
如果含氟聚合物树脂与聚烯烃和功能性树脂形成化学结合的复合物，则具有提高物理性能诸如耐热性、电解质溶液耐受性和表面摩擦系数的优点。另一方面，如果含氟聚合物树脂层被配置为单独存在，氟本身极有可能迁移，并且如果它以这种方式迁移，则在成型过程中会存在污染模具的问题。在本发明的情况下，由于含氟聚合物树脂不是以层的形式被包含，而是分散在整个内树脂层中并与聚烯烃和功能性树脂化学结合，因此，具有聚烯烃与含氟聚合物树脂之间的相容性高的优点，从而降低了迁移的可能性。
由于本发明的内树脂层中的聚烯烃和含氟聚合物树脂由于不同的分子结构而具有低的树脂之间的相容性，因此，可以包含功能性树脂来改善树脂之间的相容性，并且通过此，可以改善聚烯烃类膜与含氟聚合物层之间的相容性。
作为功能性树脂，可以使用选自改性聚烯烃树脂中的一种。优选地，作为改性聚烯烃树脂，可以使用马来酸酐聚丙烯(MAHPP)、氯化聚丙烯(氯化PP)、环氧聚丙烯(环氧-PP)、乙烯基马来酸酐聚丙烯(乙烯基-MAHPP)等。更优选地，可以使用马来酸酐聚丙烯(MAHPP)。
考虑到聚烯烃与含氟聚合物树脂之间的相容性，基于内树脂层的总重量，内树脂层可以包含通过将1重量％至15重量％，优选地3重量％至12重量％的功能性树脂与含氟聚合物树脂和聚烯烃化学结合而形成的复合物。如果功能性树脂的含量小于1重量％，则相容性和表面的滑移性能降低。此外，如果功能性树脂的含量超过15重量％，则会存在成型性能降低的问题。
d)将内树脂层粘合至铝层的第二表面的步骤
在将内树脂层粘合至本发明的用于二次电池的铝软包膜的铝层的第二表面的步骤中，可以使用聚氨酯、酸改性聚烯烃树脂或环氧树脂作为用于结合铝层和内树脂层的第二粘合层。作为具体实例，可以使用马来酸酐聚丙烯(MAHPP)。
考虑到与内树脂层的粘合性能和成型后的厚度，第二粘合层优选为2μm至30μm，更优选为3μm至15μm。如果不满足上述范围，即，如果厚度小于2μm，则粘合性能劣化。此外，如果厚度超过30μm，则存在会出现裂纹的问题。
当将内树脂层层压在铝层上时，没有特别的限制，但是优选地，可以通过使用干式层压法或挤出层压法来层压内树脂层。
e)在外树脂层上形成包含碳化硼纳米管的散热层的步骤
在步骤e)中，可以制备具有包含碳化硼纳米管的散热层的外树脂层。
此外，可以将包含0.01重量％至10重量％的碳化硼纳米管的粘合剂树脂施加至外树脂层。粘合剂树脂的特征在于，其包含丙烯酸粘合剂或聚氨酯类粘合剂以及碳化硼纳米管。
基于散热层的总重量，散热层可以包含0.05重量％至10重量％，优选0.5重量％至7重量％，更优选2.5重量％至6重量％的碳化硼纳米管。如果碳化硼纳米管的量小于0.05重量％，则不表现出足够的散热效果。此外，如果碳化硼纳米管的量大于10重量％，则存在由于聚集而导致分散性降低的问题。
在以上步骤e)之前，可以进一步包括用于将官能团引入至碳化硼纳米管的表面的等离子体干法处理步骤。
干法表面处理工艺是通过在真空下沉积或等离子体处理来赋予材料耐腐蚀性、耐磨性、润滑性和装饰性的技术。等离子体是指由外部施加的电场等产生的电子、自由基、离子等和中性粒子组成的物质的状态，并且由于正电荷和负电荷的数量在宏观上相同而是电中性的。
等离子体表面处理方法是通过将材料的这种等离子体状态应用于工艺而沉积在表面上的处理方法。特别地，其具有的优点是能够解决由现有的湿表面处理方法引起的诸如环境污染、废物处理、较长的反应时间和表面处理对象的物理性能劣化的问题。
对通过等离子体的表面处理方法没有特别限制，只要其是本领域中使用的通过等离子体的表面处理方法即可。此外，在通过等离子体进行表面处理的过程中的输出可以是1W至500W，优选5W至250W。然而，并不局限于此，并且对于输出的调整没有特别限制，只要使用本领域中使用的方法即可。
等离子体干法处理步骤可以包括以1∶9至9∶1，优选地3∶7至9∶1，并且更优选地5∶5至9∶1的体积比引入氧气和氩气。如果氧的体积比小于其中进入等离子体干法处理步骤的氧气和氩气的体积比为1∶9的情况，则由于氧自由基的产生缓慢，难以用羟基(-OH)和羧基(-COOH)(其是包含氧的官能团)引起表面改性。另外，如果氧的体积比大于其中氧气与氩气的体积比为9∶1的情况，则由于引入的氩气的体积小而难以起到促进自由基产生反应的氩气的作用。
官能团可以包括选自羟基(-OH)、氨基(-NH2)、羧基(-COOH)以及它们的组合中的一种。
通过表面处理在碳化硼纳米管上改性的官能团可以增加外树脂层与散热层之间的结合力。例如，当在外树脂层中使用包含酰胺键(-CONH)的尼龙树脂时，改性的碳化硼纳米管中的羟基的氧原子(O)或氨基的氮原子(N)可以与键合至酰胺键的氮原子的氢原子(H)氢键合。形成在外树脂层的一面上的散热层可以通过氢键以高亲和力与外树脂层结合，氢键是分子之间的吸引力中的最强键。
在上面，已经详细描述了本发明的优选的实施方案，但是，本发明的权利范围不限于此，并且由本领域技术人员使用在以下权利要求书中限定的本发明的基本概念所作的各种修改和改进也落入本发明的范围内。
实施例：软包膜的制造
[实施例1至实施例6]
为了将外树脂层层压在厚度为40μm的铝箔(Dongil Aluminum公司的产品)的第一表面上，通过凹版辊法施加厚度为4μm的聚氨酯粘合剂树脂(Hi-Chem公司的产品)，然后将厚度为25μm的尼龙6膜(Hyosung公司的产品)干法层压以将尼龙膜层压在铝层上。然后，为了将内树脂层层压在铝箔的第二表面上，使用多层层压挤出机，将基于用于内树脂层(流延聚丙烯，cPP，Honam Petrochemical公司的产品)的重量比的马来酸酐改性的聚烯烃树脂(MAHPP，ADMER QE-840，Mitsui chemical公司)和作为含氟树脂的乙烯四氟乙烯(ETFE)(Chemours公司，TefzelTM ETFE Resin)以如下面表1中所示的重量比混合并分散，以形成化学键，从而制备内树脂层。将内树脂层挤出至40μm的厚度，然后层压在铝上以制备软包膜。
然后，为了在膜的外树脂层的最外层上形成散热层，将如下面表1中所示以各浓度分散的CBNT(碳化硼纳米管)引入到聚合物树脂粘合剂(Duksan Chemical的产品)中。之后，使用凹版辊将得到的产品涂覆至1μm的厚度，然后干燥以产生散热软包膜。碳化硼纳米管(CBNT)是根据下面论文制备的B4C-CNT。“作者姓名：B.Apak，F.C.Sahin，论文题目：B4C-CNTProduced by Spark Plasma Sintering，出版物名称：ACTA PHYSICA POLONICA A，出版年份：2015，第127卷，第4期”。
表1：
[比较例1和比较例2]为了将外树脂层层压在厚度为40μm的铝箔(DongilAluminum公司的产品)的第一表面上，通过凹版辊法施加厚度为4μm的聚氨酯粘合剂树脂(Hi-Chem公司的产品)，然后将厚度为25μm的尼龙6膜(Hyosung公司的产品)干法层压以将尼龙膜层压在铝层上。然后，为了将内树脂层层压在铝箔的第二表面上，将马来酸酐改性的聚烯烃粘合剂(Hi-Chem公司的产品)施加至5μm的厚度，然后通过干式层压法层压厚度为10μm的氟树脂膜(DuPont公司，特氟隆)，然后，使用MAHPP树脂作为粘合剂，通过干式层压法将如下面表2中所示的加入有增滑剂(Dongjin Color Tech公司，FINA)的厚度为25μm的流延聚丙烯膜施加至厚度为5μm，以层压聚合物膜，从而制备软包膜。
表2：
| 增滑剂(ppm) | |
| 比较例1 | 1,000 |
| 比较例2 | 2,000 |
[比较例3和比较例4]除了将马来酸酐改性的聚烯烃树脂与氟树脂以在下面表3中示出的重量比混合之外，以相同的方式制造软包膜。
表3：
| cPP(重量％) | MAHPP(重量％) | F-树脂(重量％) | |
| 比较例3 | 90 | 10 | 0 |
| 比较例4 | 75 | 5 | 20 |
[比较例5]为了将外树脂层层压在厚度为40μm的铝箔(Dongil Aluminum公司的产品)的第一表面上，通过凹版辊法施加厚度为4μm的聚氨酯粘合树脂(Hi-Chem公司的产品)，然后将厚度为25μm的尼龙6膜(Hyosung公司的产品)干法层压，以将尼龙膜层压在铝层上。然后，为了将内树脂层层压在铝箔的第二表面上，将马来酸酐改性的聚烯烃粘合剂(Hi-Chem公司的产品)涂覆至4μm的厚度，然后使用厚度为40μm的流延聚丙烯(HonamPetrochemical公司的产品)，通过干式层压法将聚丙烯层压在铝上以制造软包膜。
试验例：散热性能、电解质溶液耐受性、脱模性和成型性能的评价
(散热性能的评价)
根据ASTM D5930评价在实施例1-1至实施例6-5和比较例1至比较例5中制备的软包膜的热导率(W/Mk)。将热导率的测量结果示于下面表4中。
表4：
(电解质溶液耐受性的评价)将通过将根据实施例1-1至实施例6-5以及比较例1至比较例5的软包膜分别切割为2cm×4cm而得到的试样与LiPF6电解质溶液(Lichem公司的产品)一起放置在试验容器中并密封，然后将这样的膜加热至70℃、80℃、90℃和100℃，并且在24小时之后，收集膜，并且用肉眼观察膜之间的剥离，以评价电解质溶液耐受性，并将结果示于下面表5中。
表5：
从表5中可以看出，发现随着温度升高，发生分层，但是在包含8重量％至18重量％的F-树脂的实施例3-1至实施例6-5的情况下，没有发生分层，并且电解质溶液耐受性得到改善。
(脱模性的评价)
脱模性的评价通过以下方式进行：使用具有宽度、长度和深度(3.5*6.2*5mm)的尺寸的模具，通过卷对卷自动成型机将根据实施例1-4至实施例6-4和比较例1至比较例4的软包膜成型500次、1000次和2000次，然后使用摩擦系数测量仪器(摩擦试验仪，TOYOSEIKI公司，TR-2)观察存在于模具中的增滑剂。将观察的结果示于表6中。
表6：
(成型性能的评价)为了测量根据实施例1-1至实施例6-1和比较例1至比较例5的软包膜的成型性能，通过冷拉冲压法(模具尺寸：5cm*6cm)以0.1mm改变成形深度的同时使软包膜成型，测量是否出现裂纹，并将结果示于下面表7中。
通过在暗室中在成型的产品上照射光并用显微镜观察漏光以观察是否出现裂纹来确认是否出现裂纹。由此，通过将没有发生裂纹时的成形深度设定为极限成形深度来评价成型性能。
表7：
从表6和表7中可以看出，随着脱模性的评价重复，在包含8重量％至18重量％的F-树脂的实施例3-1至实施例6-1的情况下，确保了脱模性，并且成型性能也得到改善。特别地，发现在实施例5-1至实施例6-1的情况下，脱模性和成型性能是最优异的。
Claims (6)
1.一种用于二次电池的铝软包膜，包括：
铝层；
外树脂层，形成在所述铝层的第一表面上；
第一粘合层，用于粘合所述铝层和所述外树脂层；
内树脂层，形成在所述铝层的第二表面上；和
第二粘合层，用于粘合所述铝层和所述内树脂层，
其中，包含碳化硼纳米管的散热层形成在所述外树脂层的一面上，
其中，所述内树脂层包括通过化学结合含氟聚合物树脂、聚烯烃和功能性树脂而形成的复合物。
2.根据权利要求1所述的用于二次电池的铝软包膜，其中，所述散热层包含0.05重量％至10重量％的碳化硼纳米管。
3.根据权利要求1所述的用于二次电池的铝软包膜，其中，基于所述内树脂层的总重量，所述内树脂层包含3重量％至18重量％的所述含氟聚合物树脂。
4.根据权利要求1所述的用于二次电池的铝软包膜，其中，所述含氟聚合物树脂是PVDF类树脂或特氟隆类树脂。
5.一种制造用于二次电池的铝软包膜的方法，包括以下步骤：
a)制备铝层；
b)在所述铝层的第一表面上形成外树脂层；
c)制备包含通过化学结合含氟聚合物树脂、聚烯烃和功能性树脂而形成的复合物的内树脂层；
d)将所述内树脂层粘合至所述铝层的第二表面；和
e)在所述外树脂层上形成包含碳化硼纳米管的散热层。
6.根据权利要求5所述的制造用于二次电池的铝软包膜的方法，其中，步骤c)包括，基于所述内树脂层的总重量，将所述含氟聚合物树脂以3重量％至18重量％的量加入至所述内树脂层。
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