CN116390528A - 发光显示器件 - Google Patents

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韩美荣
金椿基
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Abstract

一种发光显示器件，其能够在通过微透镜阵列提高光提取效率的结构中提高可见光波长的效率。该发光显示器件包括：具有多个子像素的基板，每个子像素包括发光区和非发光区；外涂层，该外涂层在至少发光区中在外涂层的表面上具有不规则部；以及发光器件，该发光器件设置在外涂层的表面上，该发光器件包括彼此相对设置的阳极和阴极，以及在阳极与阴极之间的磷光叠层和至少两个蓝色叠层，至少一个蓝色叠层包括蓝光发射层和含有第一材料的电子传输层，所述电子传输层与所述蓝光发射层接触。

Description

发光显示器件
相关申请的交叉引用
本申请要求享有于2021年12月31日提交的韩国专利申请No.10-2021-0194802的权益，该申请通过引用并入本文，如同在本文中完全阐述一样。
技术领域
本公开涉及一种发光显示器件，具体涉及一种能够类似地提高在包括多个叠层的发光器件的发光区中设有微透镜的结构中的所有蓝色、绿色和红色波长的效率的发光显示器件。
背景技术
近来，不需要单独的光源并且在没有单独光源的显示面板中具有发光器件以使显示器件紧凑并实现清晰颜色的发光显示器件被认为是有竞争力的应用。
同时，当前在发光显示器件中使用的发光器件需要更高的效率才能实现期望的图像质量，并且优选地以多个叠层的形式实现。
此外，近年来，已经考虑了如下方法：在该方法中，在发光区中设置微透镜阵列以便以提高的效率将发光器件固有发射的光发射到外部。
发明内容
因此，本公开涉及一种发光显示器件，该发光显示器件基本消除了由于现有技术的限制和缺点而引起的一个或多个问题。
微透镜阵列可设置为在与发光器件接触的表面上具有结构不规则部的图案。然而，该发光器件在阳极与阴极之间的有机层的厚度小于1μm的距离内包括多个发光层，并且通过基于不同发光层的反射和再反射的重复谐振来发光。通过微透镜阵列很难对所有颜色进行相同效率的控制。
特别地，当微透镜阵列用于其中具有使用荧光掺杂剂的蓝色发光层的蓝色叠层和具有使用磷光掺杂剂的磷光层的磷光叠层以串联的方式层叠的发光器件中时，仅提高了长波长颜色的光的发射效率，而没有提高蓝光的发射效率。因此，在应用最终滤色器之后，来自发光显示器件的蓝光的发射效率可能相对较低。
本发明的其他优点、目的和特征将部分在下面的描述中进行阐述，和部分对于本领域普通技术人员在阅读下文后将变得显而易见或者可以从本发明的实践中了解到。本发明的目的和其他优点可以通过本发明的说明书、权利要求以及附图中特别指出的结构来实现和获得。
为了实现这些目的和其他优点，并且根据本公开的目的，如本文所体现和广泛描述的，发光显示器件包括：基板，该基板具有多个子像素，每个子像素包括发光区和非发光区；外涂层，该外涂层在至少发光区中在所述外涂层的表面上具有不规则部；以及发光器件，该发光器件设置在外涂层的表面上，该发光器件包括彼此相对的阳极和阴极，以及在阳极与阴极之间的磷光叠层和至少两个蓝色叠层，其中，蓝色叠层中的每一个包括发射峰为420nm至480nm的蓝光发射层，所述蓝色叠层中的至少一个包括蓝光发射层和包含式1的第一材料的电子传输层，所述电子传输层与该蓝光发射层接触，并且该磷光叠层包括至少两个磷光发射层，该磷光发射层发射的光的波长比该蓝光发射层发射的光的波长更长。
在另一个方面，发光显示器件包括：基板，该基板具有多个子像素，每个子像素包括发光区和非发光区；外涂层，该外涂层在子像素的发光区中在外涂层的表面上具有多个凹部和凸部；以及白光发射器件，该白光发射器件设置在子像素的外涂层的表面上。该白光发射器件还包括阳极、在阳极上的有机层，以及在有机层上的阴极，其中阳极、有机层和阴极具有多个凹部和凸部，分别对应于外涂层的凹部和凸部。该有机层还包括用于发射蓝光的一个或多个蓝色叠层(其中至少第一蓝色叠层包括包含式1的第一材料的电子传输层)和用于发射波长比该一个或多个蓝色叠层更长的光的一个或多个磷光叠层。
应当理解，本发明的上述一般描述和下述详细描述都是示例性和说明性的，并且旨在提供对所要求保护的本发明的进一步解释。
附图说明
附图是为了提供对本公开的进一步理解，并且被并入本申请中并构成本申请的一部分，附图示出了本发明的一个或多个实施方案，并且与说明书一起用于解释本发明的原理。
图1是示出了根据本公开的实施方案的子像素的布置的平面图。
图2是示出了根据本公开的实施方案的图1的单个子像素的横截面图。
图3A是示出了根据本公开的实施方案的图1的白色子像素的发光区的实例的光学图像。
图3B是根据本公开的实施方案的图3A的横截面的放大视图。
图4是示出了根据本公开的实施方案的在第一至第三实验实例组中使用的图2所示发光器件的横截面图。
图5示出了包括第三至第五实验实例中使用的发光器件的发光显示器件所表现的白色坐标。
图6是示出了第三至第五实验实例的发光器件的发射光谱的曲线图。
图7是示出了使用第三至第五实验实例的发光器件的发光显示器件的白光效率和模块效率的曲线图。
具体实施方式
现将详细参考本发明的优选实施方案，附图中示出了本发明的优选实施方案的实例。在所有附图中，尽可能使用相同的附图标记来表示相同或类似的部件。在本发明的以下描述中，如果本文所包含的已知功能和配置的详细描述可能会模糊本发明的主题时，将省略其详细描述。此外，在以下描述中使用的元件的名称是考虑本说明书内容的清楚性而选择的，并且可与实际产品元件的名称不同。
附图中所示的用于阐述本发明的各实施方案的形状、尺寸、比例、角度、数量等仅用于阐述，且本发明并不限于附图中所示的内容。在所有附图中，尽可能使用相同的附图标记来表示相同或类似的部件。在以下描述中，可省略与本发明相关的技术或配置的详细描述，以避免对本发明的主题造成不必要的模糊。在整个说明书中使用诸如“包括”、“具有”和“包含”的术语时，可以存在其他部件，除非使用了“仅”。除非另有特别说明，否则以单数形式描述的部件也包含其复数形式。
本发明的实施方案中包括的部件应解释为包括误差范围，即使没有对其进行额外的具体描述。
在描述本发明的各种实施方案时，当使用描述位置关系的术语“在…上”、“在…上面”、“在…下”和“挨着”等时，两个元件之间可存在至少一个中间元件，除非也使用“紧”或“直接”。
在描述本发明的各实施方案时，当使用与时间关系相关的术语“在...之后”、“随后”、“接着”和“在...之前”等时，可以包括非连续的情况，除非也使用“紧”或“直接”。
在描述本发明的各实施方案时，诸如“第一”和“第二”的术语可用于描述各个组件，但这些术语仅旨在将相同或类似的组件彼此区分开。因此，在整个说明书中，“第一”组件可与本发明的技术构思内的“第二”组件相同，除非另有特别说明。
本公开的各实施方案的特征可以部分或完全地彼此耦合或组合，并且可以以不同的方式相互作用并在技术上驱动。本公开的实施方案可以彼此独立地执行，或者可以以相互关联的方式一起执行。
如本文所用的，术语“掺杂”是指，在占层大部分重量的材料中，以小于30重量％的量添加与占该层大部分重量比的材料具有不同物理性质的材料(例如，n型和p型材料，或有机和无机物质)。换句话说，“掺杂”层是指考虑到重量比，用于将特定层的主体材料与掺杂剂材料区分开的层。此外，术语“未掺杂”是指除“掺杂”情况之外的任何情况。例如，当层包含单一材料或彼此具有相同性质的材料的混合物时，该层包含在“未掺杂”层中。例如，如果构成特定层的材料中的至少一种是p型的且并非构成该层的所有材料都是n型的，则该层包含在“未掺杂”层中。例如，如果构成层的材料中的至少一种是有机材料且并非构成该层的所有材料都是无机材料，则该层包含在“未掺杂”层中。例如，如果构成特定层的所有材料都是有机材料，则构成该层的材料中的至少一种是n型的而另一种是p型的，如果该n型材料以小于30重量％的量存在，或如果该p型材料以小于30重量％的量存在，则该层包含在“掺杂”层中。
在下文中，将参考附图对根据本公开的发光显示器件进行描述。
图1是示出了根据本公开的实施方案的子像素的布置的平面图，图2是示出了根据本公开的实施方案的图1的单个子像素的横截面图。图3A是示出了图1的白色子像素的发光区的实例的光学图像，和图3B是根据本公开的实施方案的图3A的横截面的放大视图。
如图1和图2所示，本公开的发光显示器件包括具有多个子像素R_SP、G_SP、B_SP和W_SP的基板100、通常设置在基板100上的发光器件(也称为“OLED”或“有机发光二极管”)、设置在每个子像素中并连接至该发光器件(OLED)的阳极110的薄膜晶体管(TFT)，以及设置在至少一个子像素的阳极110下的滤色器层109R、109G或109B。
所示实例涉及包括白色子像素W_SP的配置，但本公开并不限于此。省略白色子像素W_SP而仅设置红色、绿色和蓝色子像素R_SP、G_SP和B_SP的配置也是可能的。在一些情况下，可以使用能够产生白色的青色子像素、品红色子像素和黄色子像素的组合来代替红色、绿色和蓝色子像素。子像素R_SP、G_SP、B_SP和W_SP中的每一个可具有发射光的发光区EM和围绕发光区EM的非发光区NEM。非发光区NEM包括用于划分该区域的堤(bank)119。非发光区NEM可包括诸如栅极线、数据线、驱动电源电压线和参考电源电压线的线，以及诸如驱动薄膜晶体管、开关薄膜晶体管和存储电容器的像素驱动电路。
构成驱动薄膜晶体管和开关薄膜晶体管的薄膜晶体管TFT包括例如栅电极102、半导体层104，以及连接至半导体层104的两个表面的源电极106a和漏电极106b。此外，为了防止源/漏电极106a和106b与半导体层104直接连接，可以在设置半导体层104的通道的部分上进一步设置通道钝化层(channel passivation layer)105。
栅电极102与半导体层104之间设置有栅绝缘层103。栅绝缘层103可以是无机层，例如氧化物层、氮化物层或氧氮化物层。
半导体层104可由例如氧化物半导体、非晶硅、多晶硅或其组合形成。例如，当半导体层104由氧化物半导体形成时，可以降低形成薄膜晶体管所需的加热温度，从而可以从更多种可用类型中选择基板100，因此半导体层104可以有利地应用于柔性显示器件。
此外，薄膜晶体管TFT的漏电极106b可以通过设置在钝化层107和外涂层108中的接触孔CT连接至阳极110。
设置钝化层107主要是为了保护薄膜晶体管TFT，并且可以在其上设置滤色器109R、109G和109B。钝化层107可以是无机绝缘膜或有机绝缘膜，或者是由无机组分与有机组分的组合形成的混合膜。
当该多个子像素包括红色子像素、绿色子像素、蓝色子像素和白色子像素时，滤色器可以在除白色子像素W_SP之外的其余子像素109R、109G和109B中的每一个中包括第一至第三滤色器，并且可以使得每个波长的所发射的白光都穿过阳极110。在阳极110下面形成第二外涂层108，以覆盖第一至第三滤色器109R、109G和109B。
如图2所示，外涂层108在其表面上具有不规则部。可以通过在与每个子像素的至少发光区相对应的区域中使用有机材料在钝化层107的整个表面上进行回流工艺来形成不规则部。外涂层108的表面也称为“微透镜阵列”，因为外涂层108具有透镜形状，并且每个不规则部单元的宽度和高度以微单位(mirco units)表示。在一个实施方案中，外涂层108在表面上具有多个凹部和多个凸部。
同时，阳极110形成在外涂层108除了接触孔CT之外的表面上，并且沿上述外涂层108表面的不规则部设置。
此外，发光器件OLED包括阳极110、阴极200，以及在阳极110和阴极200之间的有机层OS。有机层OS的总厚度小于1μm，尽管它包括多个叠层并且阳极110和阴极200都沿外涂层108的表面不规则部形成。因此，阳极110、阴极200和有机层OS可具有多个凹部和多个凸部，分别对应于外涂层108的凹部和凸部。此外，发光器件OLED发射的光穿过基板100，同时由于不规则部而在发光器件OLED的阳极110和阴极200的表面之间被反射和再反射，并且光穿过基板100以改善将光提取到外部的效果。
形成堤119以限定发光区BH，光从发光区BH发射。发光器件OLED包括例如透明阳极110、面对阳极110的反射电极的阴极200，以及在阳极110和阴极200之间的有机层OS。
阳极110被分为各个子像素，并且白光发射器件OLED的其余层可以整体地设置在整个显示区域中，而不被划分到各个子像素中。
如图3A所示，在划分为各个子像素(R_SP、G_SP、B_SP、W_SP)的阳极110中，透镜在其表面上反复形成。如图3B所示，在包括发光器件OLED的外涂层108的横截面上，不规则部的顶部和底部之间的距离h大于阳极110与阴极200之间的有机层OS的厚度。
如图3B所示，外涂层108的表面上的不规则部的顶部与底部之间的距离h可大于发光器件OLED的阳极110与阴极200之间的距离。因此，对于一个或多个凹部，从凹部的顶部到凹部的底部的距离h可大于有机层OS的厚度或阳极110与阴极200之间的距离。
阳极110包括透明电极，阴极200包括反射电极，因此可以向基板100发射光。
基板100可包括在子像素的非发光区中的至少一个薄膜晶体管(TFT)和在子像素的发光区中的滤色器109R、109G和109B。
由发光器件OLED产生的光可以发射穿过外涂层108表面的不规则部、滤色器109R、109G和109B以及基板100。
图4是示出了第一至第三实验实例组中使用的根据一个实施方案的图2所示的发光器件的横截面图。
如图4所示，根据本公开的实施方案的用于发光显示器件的发光器件包括彼此相对的阳极110和阴极200、设置在阳极110与阴极200之间的第一至第三叠层S1、S2、S3，以及设置在各个叠层之间的电荷生成层150和170。
第一叠层S1是发射蓝光的叠层，并且包括空穴注入层121、第一空穴传输层HTL1122、第一电子阻挡层123、包含硼类掺杂剂且发射峰为420nm至480nm的蓝光发射层BEML1124，以及与蓝光发射层BEML1 124接触的第一电子传输层ETL1 125。
此外，第一电子传输层(ETL1)125包含具有优异电子传输效率并由式1表示的第一材料C1。基于以下实验将描述由式1表示的材料的优异效率。简而言之，式1的结构中位于左侧的最外层氮组分使电子基于电子供体性质快速移动至第一蓝光发射层124，从而通过空穴与电子之间的重新结合产生初级荧光。此外，最外层的氮组分将能量平滑地传递至从第一电子传输层125提供的电子，以触发由于三重态激子之间的耦合而通过三重态-三重态湮灭(TTA)的延迟荧光，从而提高第一蓝光发射层124的外部量子效率。
[式1]
Figure BDA0004010028650000081
R1和R2各自独立地选自环烷基、芳基、杂芳基和咔唑基。在一个实施方案中，R1和R2各自独立地选自一个或多个苯环、3-苯基-咔唑和联苯基。在一个实施方案中，X1、X2和X3各自独立地为N或CH。例如，在一种情况下，X1为N，而X2和X3为CH。在另一种情况下，X1和X2为N，而X3为CH。在另一种情况下，X1和X3为N，而X2为CH。在另一种情况下，X2和X3为N，而X1为CH。在一个实施方案中，X4、X5和X6中的至少一个必须为N，其余为CH。例如，在一种情况下，X6为N，而X4和X5为CH。在另一种情况下，X5为N，而X6和X4为CH。在另一种情况下，X4为N，而X5和X6为CH。
这里，第一叠层S1的第一蓝光发射层BEML1距阳极110的上表面的垂直距离为100nm至300nm，并且该距离比设置在其下面的外涂层108的表面不规则部相比小1/10或更少。
此外，第二叠层S2包括依次层叠的在第二空穴传输层(HTL2)131上的发射峰为600nm至660nm的红光发射层R EML 132、发射峰为530nm至600nm的黄/绿光发射层(YG EML)133、发射峰为500nm至530nm的绿光发射层(G EML)134，以及第二电子传输层(ETL2)135。
这里，红光发射层132、黄/绿光发射层133和绿光发射层134是可以彼此共享激子的磷光发射层(PEML)。
发射波长比磷光发射层PEML的波长更长的光的发光层可以靠近阳极110。
此外，与第一叠层S1类似，第三叠层S3也是发射蓝光的叠层，并且包括第三空穴传输层141、第二电子阻挡层142、第二蓝光发射层143和第三电子传输层144。此外，第三叠层S3可包括与阴极200接触的电子注入层。该电子注入层是由碱金属、碱土金属、过渡金属或金属合金，或包括金属氟化物(例如，LiF)的无机化合物形成的非常薄的层。它也被认为是阴极200中的部件，因为它可以通过在形成阴极200的步骤中调节初始材料来形成。
这里，第三电子传输层144可包含由式1表示的具有优异效率的第一材料C1，以实现第二蓝光发射层143的发光效率与发磷光的第二叠层S2的发光效率相当，与上文所描述的类似。
第三电子传输层144与阴极200接触，或与电子注入层接触，并因此与无机材料(例如，金属或氟化物)或无机化合物接触。因此，当仅提供单一第一材料C1时，由于在界面处的势垒高，所以电子注入需要较高的势垒，因此驱动电压会增加。为了防止这种情况发生，第三电子传输层144可除包括第一材料(C1)外还包括包含苯并咪唑的材料作为第二材料C2，所述包含苯并咪唑的材料与电子注入层几乎没有势垒并且与电子注入层具有界面一致性。在这种情况下，当第一材料C1和第二材料C2以相等的量存在于第三电子传输层144中时，第一材料C1可以起到有效地提高效率的作用，而第二材料C2可以起到有效地防止电子注入层势垒增加的作用。
这里，在第二电子传输层与阴极之间还可包括由无机材料或无机化合物形成的电子注入层。
同时，第一和第二电荷生成层150和170分别包括层叠的n型电荷生成层151和171以及p型电荷生成层153和173，并且n型电荷生成层151和171生成电子并将电子提供至下面的叠层，而p型电荷生成层153和173生成空穴并将空穴提供至上面的叠层。
该至少两个蓝色叠层S1和S3可包括与阳极110接触的第一蓝色叠层和与阴极200接触的第二蓝色叠层。此外，与第一蓝色叠层的第一电子传输层相比，第二蓝色叠层的第三电子传输层144还可包含含有苯并咪唑的化合物的第二材料C2。
第一和第二蓝光发射层BEML1和BEML2可包含硼类掺杂剂。其具有420nm至480nm的发射峰以保持高效率，和适用于磷光叠层的使用寿命。
蓝色叠层还包括在与其上没有形成电子传输层的每个蓝光发射层相对的表面上的电子阻挡层123或142，并且该电子阻挡层可与设置在与蓝光发射层相对的表面上的空穴传输层122或141相邻。
发光器件还包括电荷生成层150和170，电荷生成层150和170包括在蓝色叠层S1和S3与磷光叠层S2之间的n型电荷生成层和p型电荷生成层的叠层，n型电荷生成层151和171分别与相邻的蓝色叠层或磷光叠层的电子传输层125和135相邻，p型电荷生成层153和173与相邻的蓝色叠层或磷光叠层的空穴传输层131和141相邻。
图4所示的本公开的发光器件的三个叠层中的两个是用于发射蓝光的叠层。在一些情况下，如果发光显示器件中需要较高的色温，则还可设置另一个蓝色叠层。即，本公开的发光器件并不限于图4所示的三个叠层，并且可包括多个叠层，包括四个或更多个叠层。
此外，在本公开的发光器件中，在应用微透镜阵列的结构中，提高了从磷光发光层(PEML)的长波长颜色的发射的效率，但是通过微透镜阵列的结构没有提高蓝光发射效率。考虑到这一点，通过改变设置在蓝色叠层S1和S3中的电子传输层125和144中所包含的材料，而在器件结构内提高了从第一和第二蓝光发射层124和143的蓝光的发射的效率。
在下文中，将通过第一至第三实验实例组的实验来描述改变蓝色叠层S1和S3中的电子传输层125和144的材料的效果。
在第一实验组中，第一蓝色叠层S1的第一电子传输层125包含式2所示的ZADN或选自以下ETL1至ETL6的材料作为单一材料。此外，第二蓝色叠层S3的第三电子传输层144包含ZADN的单一材料或ZADN与选自ETL1至ETL6的材料的组合。
[式2]
Figure BDA0004010028650000101
Figure BDA0004010028650000102
Figure BDA0004010028650000111
Figure BDA0004010028650000112
具体地，在以下工艺中形成第一实验实例组(Ex1-1至Ex1-25)。
即，首先，在基板上由ITO制成的阳极110上使用MgF2形成厚度为5nm的空穴注入层121。
然后，使用式3的DNTPD形成厚度为100nm的第一空穴传输层122。
[式3]
Figure BDA0004010028650000113
然后，使用式4所示的TCTA形成厚度为5nm的第一电子阻挡层123。
[式4]
Figure BDA0004010028650000114
然后，通过用式6的DABNA-1以5重量％的量掺杂作为主体的式5的MADN，形成厚度为20nm的第一蓝光发射层124。
[式5]
Figure BDA0004010028650000121
[式6]
Figure BDA0004010028650000122
然后，通过将材料改变为ZADN或ETL-01至ETL-06，形成厚度为15nm的第一电子传输层125。
然后，通过用Li以2重量％的量掺杂作为主体的式7的Bphen，形成厚度为15nm的n型电荷生成层151。
[式7]
Figure BDA0004010028650000123
然后，通过用p型掺杂剂以20重量％的量掺杂作为主体的DNTPD，形成厚度为7nm的p型电荷生成层153。
然后，使用式8的BPBPA形成厚度为20nm的第二空穴传输层131。
[式8]
Figure BDA0004010028650000124
然后，通过用式10的Ir(piq)2acac以5重量％的量掺杂以1:1的比例作为共主体的BPBPA和式9的TPBi，形成厚度为10nm的红光发射层132。
[式9]
Figure BDA0004010028650000131
[式10]
Figure BDA0004010028650000132
然后，通过用式12的PO-01以15重量％的量掺杂以1:1的比例作为共主体的式11的CBP和TPBi，形成厚度为10nm的黄/绿光发射层133。
[式11]
Figure BDA0004010028650000133
[式12]
Figure BDA0004010028650000134
接着，通过用式13的Ir(ppy)3以15重量％的量掺杂以1:1的比例作为共主体的CBP和TPBi，形成厚度为20nm的绿光发射层134。
[式13]
Figure BDA0004010028650000135
接着，使用TPBi形成厚度为20nm的第二电子传输层135。
接着，通过用Li以3重量％的量掺杂作为主体的Bphen，形成厚度为20nm的n型电荷生成层171。
然后，通过用p型掺杂剂以20重量％的量掺杂作为主体的DNTPD，形成厚度为10nm的p型电荷生成层173。
然后，使用DNTPD形成厚度为100nm的第三空穴传输层141。
然后，使用TCTA形成厚度为5nm的第二电子阻挡层142。
然后，通过用DABNA-1以5重量％的量掺杂作为主体的MADN，形成厚度为20nm的第二蓝光发射层143。
然后，使用ZADN作为第一组分(BETL2-1)或ETL-01至ETL-06中的任一个作为第二组分(BETL2-2)(如果存在的话)形成第一实验实例组的第三电子传输层ETL3 144。当第一和第二组分(BETL2-1、BETL2-2)组合使用时，它们之间的比率设定为5:5。
接着，将LiF形成为厚度为1.5nm，从而形成电子注入层。
接着，将Al沉积为厚度为100nm，从而形成阴极200。
第一实验组(Ex1-1至Ex1-25)的实验结果将参照下面的表1进行描述。
[表1]
Figure BDA0004010028650000141
在表1中的第一实验实例(Ex1-1至Ex1-25)中，通过实验评估在10mA/cm2的电流密度下所有三个叠层的驱动电压、红光发射效率、绿光发射效率、蓝光发射效率和白光发射效率。在穿过最终发光区上的微透镜阵列之后，评估白色子像素中白色坐标的值。从表1中可以看出，第一实验实例组(Ex1-1至Ex1-25)中的第一和第二蓝色叠层的电子传输层ETL1和ETL2包含单独的ZADN或其组合。特别地，可以看出，所评估的白色坐标的所有CIEx值均高于0.300，并且其所有CIEy值均为0.310或更大，这被认为是由于蓝光发射效率降低。
在下文中，本公开的发光显示器件至少在蓝色叠层的电子传输层中包含式1的第一材料C1，以改善蓝光效率。
式1的第一材料C1的实例包括以下所示的ETM-01至ETM-60。此外，式1的第一材料C1中的至少一种可存在于蓝色叠层S1和S3的第一电子传输层125和/或第三电子传输层144中。
Figure BDA0004010028650000151
/>
Figure BDA0004010028650000152
Figure BDA0004010028650000153
Figure BDA0004010028650000154
Figure BDA0004010028650000161
Figure BDA0004010028650000162
Figure BDA0004010028650000163
/>
Figure BDA0004010028650000164
Figure BDA0004010028650000165
Figure BDA0004010028650000171
Figure BDA0004010028650000172
/>
Figure BDA0004010028650000173
Figure BDA0004010028650000174
Figure BDA0004010028650000175
Figure BDA0004010028650000181
Figure BDA0004010028650000182
/>
Figure BDA0004010028650000183
Figure BDA0004010028650000184
Figure BDA0004010028650000185
Figure BDA0004010028650000191
Figure BDA0004010028650000192
/>
Figure BDA0004010028650000193
Figure BDA0004010028650000194
Figure BDA0004010028650000195
Figure BDA0004010028650000201
Figure BDA0004010028650000202
/>
Figure BDA0004010028650000203
Figure BDA0004010028650000204
Figure BDA0004010028650000205
Figure BDA0004010028650000211
作为式1的代表性材料，ETM-01通过以下制备方法获得。
(1)第一化合物的合成：
Figure BDA0004010028650000212
准备6.0g(49.5mmol)4-乙酰基吡啶和9.0g(48.6mmol)4-溴苯甲醛，并将其与200ml的2％NaOH水溶液一起置于烧瓶中，然后在室温下搅拌10小时，并观察反应溶液的颜色变化。然后，向其中加入6.0g(49.5mmol)4-乙酰基吡啶，并将NaOH浓度设定为20％，然后在80℃下搅拌8小时。将产物不经纯化而进行脱水，并在回流条件下在含有多于36.0g乙酸铵的500mL乙醇溶液中搅拌5小时。然后，将得到的反应溶液用乙醇重结晶，得到第一化合物(11g，60％)。
(2)第二化合物的合成：
Figure BDA0004010028650000213
1-三甲基甲硅烷基-3,5-二溴苯
将6.0g(19.5mmol)1-三甲基甲硅烷基-3,5-二溴苯、0.89g(1.0mmol)三(二亚苄基丙酮)二钯(0)(Pd2(dba)3)、0.59g(2.0mmol)四氟硼酸三叔丁基膦和4.7g(48.8mmol)NaOtBu添加到干甲苯(200mL)中，然后在90℃下搅拌10小时。反应完成后，过滤NaOtBu残余物，然后用乙酸乙酯进行萃取。将所得的产物用MgSO4脱水，并通过柱色谱法(己烷：EA＝20:1)进行纯化，得到第二化合物(6.1g，65％)。
(3)第三化合物的合成：
Figure BDA0004010028650000221
将第二化合物(4.0g，8.3mmol)溶解于CCl4(70mL)中，并在0℃下向其中逐滴添加一氯化碘溶液(1.0M于二氯甲烷中，8.3mL，8.3mmol)，随后搅拌1小时。然后，将反应溶液添加到5重量％的硫代硫酸钠(Na2S2O3)水溶液中，随后剧烈搅拌直至反应溶液变得透明。将反应溶液用乙酸乙酯进行萃取，用MgSO4脱水，并通过柱色谱法(己烷：EA＝20:1)进行纯化，得到第三化合物(3.6g，80％)。
(4)第四化合物的合成：
Figure BDA0004010028650000222
将第三化合物(3g，5.6mmol)、4,4,4’,4’,5,5,5’,5’-八甲基-2,2’-联(1,3,2-二氧杂环戊硼烷)(2.1g，8.4mmol)、[1,1’-双(二苯基膦基)二茂铁]二氯化钯(II)(Pd(dppf)Cl2)(0.21g，0.28mmol)和乙酸钾(KOAc)(1.65g，16.8mmol)在通过吹氮气形成的惰性气氛下混合，然后向其中加入1,4-二噁烷(30mL)，之后在130℃下搅拌12小时。反应完成后，将混合物用乙酸乙酯进行萃取，用MgSO4脱水，并通过柱色谱法(己烷：EA＝7:1(v/v))进行纯化，得到第四化合物(2.3g，75％)。
(5)ETM-01的合成：
Figure BDA0004010028650000223
将第一化合物(1.8g，4.6mmol)、第四化合物(2.3g、4.3mmol)、乙酸钯(II)(Pd(Oac)2)(0.048g，0.2mmol)、三苯基膦(0.28g，1.0mmol)和碳酸钾(K2CO3)(3.0g，21.5mmol)装入圆底烧瓶中，形成惰性气氛，并向其中添加脱气的THF/H2O(35mL/5mL)，随后在70℃下搅拌10小时。反应完成后，将反应溶液用二氯甲烷进行萃取，用MgSO4脱水，并通过柱色谱法(己烷：EA＝7:1(v/v))进行纯化，得到ETM-01(2.6g，85％)。
同时，上述合成方法用于合成式1的代表性材料ETM-01，其它式的材料ETM-02至ETM-60可通过在(1)中的第一化合物的合成期间改变氮取代基的数目或通过在(2)中的第二化合物的合成期间改变所合成的咔唑或苯基的数目来获得。
以下第二实验组(Ex2-1至Ex2-45)使用图4的结构，但在第一电子传输层125和第三电子传输层144方面与第一实验组(Ex1-1至Ex1-25)不同。
即，在第二实验组(Ex2-1至Ex2-45)的Ex2-1至Ex2-9中，第一电子传输层125仅包含ZADN，而第三电子传输层144包含ZADN作为第一组分BETL2-1和ETM-01至ETM-09中的任一个作为第二组分(BETL2-2)。此外，在Ex2-10至Ex2-45中，第一电子传输层125包含ETM-05、ETM-06、ETM-07或ETM-08中的任一个作为单一材料，而第三电子传输层144包含ZADN作为第一组分BETL2-1和ETM-01至ETM-09中的任一个作为第二组分BETL2-2的双材料。第三电子传输层144的第一组分BETL2-1和第二组分BETL2-2以1:1的比率存在。
此外，包括包含式1的材料的第一和第三电子传输层中的至少一个的第二实验实例组(Ex2-1至Ex2-45)在表2中示出了结果。
[表2]
Figure BDA0004010028650000231
Figure BDA0004010028650000241
从表2中可以看出，第二实验实例组改进了白色坐标。
在10mA/cm2的电流密度下评估所有三个叠层的驱动电压、红光发射效率、绿光发射效率、蓝光发射效率和白光发射效率，并评估在穿过发光侧上的微透镜阵列之后白色子像素中白色坐标的值。
从表2中可以看出，第二实验实例组(Ex2-1至Ex2-45)中的第一和第二蓝色叠层的第一电子传输层ETL1 125和第三电子传输层ETL3 144中的至少一个包含式1的第一材料(C1：ETM-01至ETM-60)。特别地，所评估的白色坐标的所有CIEx值为0.299或更小，并且其所有CIEy值为0.310或更小，这表明白色坐标有所改善。这被认为是由于蓝光发射效率提高。基本上，与表1和表2相比，可以看出，与第一实验实例组(Ex1-1至Ex1-25)相比，第二实验组(Ex2-1至Ex2-45)中的蓝光发射效率(B效率)平均提高0.3Cd/A。
在下文中，通过与不使用微透镜阵列的第三实验实例(Ex3)进行比较，来确定在使用微透镜阵列的发光显示器件中具有提高的蓝光发射效率的本公开的发光器件的重要性。
图5示出了包括第三至第五实验实例中使用的发光器件的发光显示器件表现的白色坐标。图6是示出了第三至第五实验实例的发光器件的发射光谱的曲线图。图7是示出了使用第三至第五实验实例的发光器件的发光显示器件的白色效率和模块效率的曲线图。
即，下面描述的第四实验实例(Ex4)对应于表1的Ex1-1，蓝色叠层S1和S3中使用的所有电子传输层包括ZADN的单一材料，并且具有不规则部的微透镜设置在外涂层的表面上，所述外涂层设置在具有图4所示结构的发光器件下面。
此外，第五实验实例(Ex5)对应于表2的Ex2-23，并且在蓝色叠层S1和S3中使用的电子传输层中，第一电子传输层ETL1包含ETM-06，而第三电子传输层(ETL3)包含比例为1:1的ZADN和ETM-05的混合物。此外，具有不规则部的微透镜设置在外涂层的表面上，所述外涂层设置在具有图4的结构的发光器件下面。
在第三实验实例中，与第四实验实例一样，ZADN用于蓝光发射层的所有电子传输层材料，并形成图4的发光器件的结构，但是使用不用微透镜阵列的平坦外涂层。
在这种情况下，如图5所示，第三实验实例的发光显示器件的白色坐标是优异的(约0.290和0.307)。然而，不使用微透镜阵列，因此如图6所示，与应用微透镜阵列的结构相比，应用第三实验实例的发光显示器件在任何波长下的光发射强度都没有表现出改善，并且该发光器件发射的光可能无法被充分提取。
同时，在根据第四实验实例的发光显示器件中，如图6所示，虽然获得了改善绿光和红光发射效率的效果，但对于蓝色波长却没有改善，因此如图5所示，由于绿色和红色强度较高，因此通过组合红色、绿色和蓝色获得的白色坐标处于(0.310，0.314)的水平。
然而，如图5所示，在蓝色叠层的至少一个电子传输层中包含式1的材料的根据第五实验实例的发光显示器件具有通过微透镜阵列改善绿光和红光发射效率的效果(与第四实验实例相当)，并且能够通过改变发光器件中蓝色叠层中的电子传输层的材料来提高蓝光发射效率，如图6所示，从而均匀地提高整个可见光波长带中的效率。
这将参照图7进行描述。与第三实验实例相比，在第四和第五实验实例中都使用微透镜阵列可以提高白光效率。
然而，在模块阶段，考虑到例如通过滤色器或偏振片在发光侧的光吸收，重要的是在表示白色时使红色、绿色和蓝色之间达到平衡。图7的第三至第五实验实例中的每一个的右侧的数据是模块亮度。在第四实验实例中，与蓝色不同，仅在绿色和红色中微透镜阵列的效率有所提高，因此效率为91％，这低于第三实验实例的效率100％。
另一方面，与本公开的发光器件类似，根据第五实验实例的具有蓝色叠层(其具有包含式1的材料的电子传输层)的发光显示器件的模块亮度为第三实验实例的125％。可以看出，单独的发光器件以及发光器件与微透镜阵列和其它滤色器或光吸收材料的组合可表现出亮度效率改善。
因此，本公开的发光显示器件的特征在于，使用微透镜阵列，该发光器件包括磷光叠层和至少两个蓝色叠层，并且该蓝色叠层的至少一个电子传输层由式1的材料形成。
即，在本公开的发光显示器件中，为了补偿不受所使用的微透镜阵列的结构影响的蓝光的效率，改变与蓝光发射层接触的电子传输层的材料，以提高蓝光发射层中空穴和电子的复合率，并因此提高蓝光的外部量子效率，从而平衡由于使用微透镜阵列而导致的绿光和红光发射效率的提高。
此外，蓝色叠层使用考虑效率和使用寿命而确定的荧光材料，并且在发光器件中包括两个或更多个叠层以达到白色表现(white expression)所需的高色温水平。在这种情况下，蓝色叠层可设置为与阳极和阴极接触。其中，与由无机材料或无机化合物形成的电子注入层直接接触的电子传输层还可包含与电子注入层具有相容性的材料，以防止驱动电压增加，并延长其使用寿命。
根据本公开的实施方案的发光显示器件包括：具有多个子像素的基板，每个子像素包括发光区和非发光区；外涂层，该外涂层在至少发光区中在所述外涂层的表面上具有不规则部；以及设置在外涂层的表面上的发光器件，该发光器件包括彼此相对的阳极和阴极，以及在阳极与阴极之间的磷光叠层和至少两个蓝色叠层，其中，蓝色叠层中的每一个包括发射峰为420nm至480nm的蓝光发射层，蓝色叠层中的至少一个包括与该蓝光发射层接触的包含式1的第一材料的电子传输层，并且该磷光叠层包括至少两个磷光发射层，该磷光发射层发射的光的波长比该蓝光发射层发射的光的波长更长。
在发光显示器件中，可以应用作为微型光提取透镜的微透镜，来改善与其中从发光器件发射的光被捕获在基板中的现象相关的光的全反射。在这种情况下，外部发光效率提高，但是效果主要在480nm或更长的波长处，并且蓝光的主要波长区域的400至470nm的范围内的光提取效果不足。由于白光发射器件需要通过三原色之间的平衡来改善光的提取效果的特点，因此微透镜阵列所带来的改善并不大。
本公开旨在通过改变发光器件中的材料来克服每个颜色波长带的光提取效率的差异。特别地，通过使用对于蓝色叠层中的电子传输层具有优异的电子传输能力的材料，可以改善发光显示器件的总效率和白光发射效率二者。
根据本公开的发光器件和发光显示器件具有以下效果。
微透镜阵列设置为与发光器件接触，以最大化或增加来自具有多个发光层的发光器件的光发射，同时防止光在基板中被捕获。
为了补偿不受所使用的微透镜阵列的结构影响的蓝光的效率，改变与蓝光发射层接触的电子传输层的材料，因此可以提高蓝光发射层中空穴和电子的复合率，可以提高蓝光的外部量子效率，并且因此可以通过使用微透镜阵列提高绿光和红光的发射效率。
蓝色叠层使用考虑效率和使用寿命二者而确定的荧光材料，并且在发光器件中包括两个或更多个叠层以达到用于白色表现的高色温水平。在这种情况下，蓝色叠层可以设置为与阳极和阴极接触。特别地，与由无机材料或无机化合物形成的电子注入层直接接触的电子传输层还可包含与电子注入层具有相容性的材料，以防止驱动电压增加，并延长使用寿命。
根据本公开的实施方案的发光显示器件包括：具有多个子像素的基板，每个子像素包括发光区和非发光区；外涂层，该外涂层在至少发光区中在所述外涂层的表面上具有不规则部；以及设置在外涂层的表面上的发光器件，该发光器件包括彼此相对的阳极和阴极，以及在阳极与阴极之间的磷光叠层和至少两个蓝色叠层，其中，蓝色叠层中的每一个包括发射峰为420nm至480nm的蓝光发射层，和包含式1的第一材料的电子传输层，所述电子传输层与所述蓝光发射层接触，并且该磷光叠层包括至少两个磷光发射层，该磷光发射层发射的光的波长比该蓝光发射层发射的光的波长更长。
[式1]
Figure BDA0004010028650000281
其中R1和R2各自独立地选自环烷基、芳基、杂芳基和咔唑基，X1、X2和X3各自独立地为N或CH，并且X4、X5和X6中的至少一个为N，且其余为CH。
磷光叠层可包括依次层叠的发射峰为600nm至660nm的第一磷光发射层、发射峰为530nm至600nm的第二磷光发射层和发射峰为500nm至530nm的第三磷光发射层，其中，在第一至第三磷光层中，第一磷光发射层最靠近阳极。
该至少两个蓝色叠层可包括与阳极接触的第一蓝色叠层和与阴极接触的第二蓝色叠层，并且与第一蓝色叠层的第一电子传输层不同，该发光显示器件还可在第二蓝色叠层的第二电子传输层中包含含有苯并咪唑的化合物作为第二材料。
第二电子传输层中的第一材料和第二材料可以以相等的量存在。
该发光显示器件还可包括在第二电子传输层与阴极之间的由无机材料或无机化合物形成的电子注入层。
第一蓝色叠层的蓝光发射层距阳极的垂直距离可以为100nm至300nm。
蓝光发射层可包含硼类掺杂剂。
该发光显示器件还可包括在蓝色叠层中与未形成电子传输层的每个蓝光发射层相对的表面上的电子阻挡层，并且电子阻挡层与在蓝光发射层相对的表面上的空穴传输层相邻。
该发光显示器件还可包括电荷生成层，该电荷生成层包括在蓝色叠层与磷光叠层之间的n型电荷生成层和p型电荷生成层的叠层，其中，该n型电荷生成层与相邻的蓝色叠层或磷光叠层的电子传输层相邻，该p型电荷生成层与蓝色叠层或磷光叠层的空穴传输层相邻。
外涂层表面上的不规则部的顶部与底部之间的距离可大于发光器件的阳极与阴极之间的距离。
阳极可包括透明电极，和阴极可包括反射电极。
基板可包括在子像素的非发光区中的至少一个薄膜晶体管和在子像素的发光区中的滤色器。
由该发光器件产生的光可发射穿过外涂层表面上的不规则部、滤色器和基板。
对于本领域技术人员显而易见的是，在不脱离本发明的精神或范围的情况下，可以对本发明进行各种修改和变型。因此，本公开旨在涵盖这些修改和变型，只要它们落入所附权利要求及其等同物的范围内。

Claims (19)

1.一种发光显示器件，包括：
基板，该基板具有多个子像素，每个所述子像素包括发光区和非发光区；
外涂层，该外涂层在至少所述发光区中在所述外涂层的表面上具有不规则部；以及
发光器件，该发光器件设置在所述外涂层的表面上，所述发光器件包括彼此相对的阳极和阴极，以及在所述阳极和所述阴极之间的磷光叠层和至少两个蓝色叠层，
其中，每个所述蓝色叠层均包括发射峰为420nm至480nm的蓝光发射层，
其中，所述蓝色叠层中的至少一个包括包含式1的第一材料的电子传输层，所述电子传输层与所述蓝光发射层接触，并且
所述磷光叠层包括至少两个磷光发射层，所述磷光发射层发射的光的波长长于所述蓝光发射层发射的光的波长，
[式1]
Figure FDA0004010028640000011
其中，R1和R2各自独立地选自环烷基、芳基、杂芳基和咔唑基；
X1、X2和X3各自独立地为N或CH；并且
X4、X5和X6中的至少一个为N，且其余为CH。
2.根据权利要求1所述的发光显示器件，其中，所述磷光叠层包括依次层叠的发射峰为600nm至660nm的第一磷光发射层、发射峰为530nm至600nm的第二磷光发射层和发射峰为500nm至530nm的第三磷光发射层，
其中，在所述第一磷光发射层、所述第二磷光发射层和所述第三磷光发射层中，所述第一磷光发射层最靠近所述阳极。
3.根据权利要求1所述的发光显示器件，其中，所述至少两个蓝色叠层包括：
与所述阳极接触的第一蓝色叠层；以及
与所述阴极接触的第二蓝色叠层，
所述发光显示器件还在所述第二蓝色叠层的第二电子传输层而非所述第一蓝色叠层的第一电子传输层中包含含有苯并咪唑的化合物作为第二材料。
4.根据权利要求3所述的发光显示器件，其中，所述第二电子传输层中的所述第一材料和所述第二材料以相等的量存在。
5.根据权利要求3所述的发光显示器件，其还包括在所述第二电子传输层与所述阴极之间的由无机材料或无机化合物形成的电子注入层。
6.根据权利要求3所述的发光显示器件，其中，所述第一蓝色叠层的所述蓝光发射层距所述阳极的垂直距离为100nm至300nm。
7.根据权利要求1所述的发光显示器件，其中，所述蓝光发射层包含硼类掺杂剂。
8.根据权利要求1所述的发光显示器件，其还包括与每个蓝光发射层的表面接触的电子阻挡层，并且
所述电子阻挡层与空穴传输层相邻。
9.根据权利要求1所述的发光显示器件，其还包括在所述蓝色叠层中的至少一个与所述磷光叠层之间的电荷生成层，所述电荷生成层包括n型电荷生成层和p型电荷生成层，
其中，所述n型电荷生成层与所述电子传输层或与所述磷光叠层的电子传输层相邻，并且所述p型电荷生成层与至少一个蓝色叠层的空穴传输层或与所述磷光叠层的空穴传输层相邻。
10.根据权利要求1所述的发光显示器件，其中，所述外涂层的表面上的不规则部的顶部与底部之间的距离大于所述发光器件的所述阳极与所述阴极之间的距离。
11.根据权利要求1所述的发光显示器件，其中，所述基板包括在所述子像素的所述非发光区中的至少一个薄膜晶体管，以及在所述子像素的所述发光区中的滤色器。
12.根据权利要求11所述的发光显示器件，其中，所述阳极包括透明电极，并且所述阴极包括反射电极，并且
其中，由所述发光器件产生的光发射穿过所述外涂层的表面上的不规则部、所述滤色器和所述基板。
13.根据权利要求1所述的发光显示器件，其中，式1由下式给出：
Figure FDA0004010028640000031
Figure FDA0004010028640000041
Figure FDA0004010028640000051
Figure FDA0004010028640000061
Figure FDA0004010028640000071
Figure FDA0004010028640000081
Figure FDA0004010028640000091
14.一种发光显示器件，包括：
基板，该基板具有多个子像素，每个所述子像素包括发光区和非发光区；
外涂层，该外涂层在至少所述发光区中在所述外涂层的表面上具有不规则部；以及
发光器件，该发光器件设置在所述外涂层的表面上，所述发光器件包括彼此相对的阳极和阴极，以及在所述阳极与所述阴极之间的磷光叠层和至少两个蓝色叠层，
其中，所述蓝色叠层中的每一个包括：
发射峰为420nm至480nm的蓝光发射层；以及
与所述蓝光发射层接触且包含式1的第一材料的电子传输层，并且
所述磷光叠层包括至少两个磷光发射层，所述磷光发射层发射的光的波长长于所述蓝光发射层发射的光的波长，
[式1]
Figure FDA0004010028640000101
其中，R1和R2各自独立地选自环烷基、芳基、杂芳基和咔唑基；
X1、X2和X3各自独立地为N或CH；并且
X4、X5和X6中的至少一个为N，且其余为CH。
15.根据权利要求14所述的发光显示器件，其中，所述外涂层的表面上的不规则部的顶部与底部之间的距离大于所述发光器件的所述阳极与所述阴极之间的距离。
16.根据权利要求14所述的发光显示器件，其中，所述基板包括在所述子像素的非发光区中的至少一个薄膜晶体管，以及在所述子像素的发光区中的滤色器。
17.根据权利要求14所述的发光显示器件，其中，所述磷光叠层包括依次层叠的发射峰为600nm至660nm的第一磷光发射层、发射峰为530nm至600nm的第二磷光发射层和发射峰为500nm至530nm的第三磷光发射层，
其中，在所述第一磷光发射层至第三磷光发射层中，所述第一磷光发射层最靠近所述阳极。
18.一种发光显示器件，包括：
基板，该基板具有多个子像素，每个所述子像素包括发光区和非发光区；
外涂层，该外涂层在子像素的发光区中在所述外涂层的表面上具有多个凹部和凸部；以及
白光发射器件，该白光发射器件设置在所述子像素的所述外涂层的表面上，所述白光发射器件包括阳极、在所述阳极上的有机层和在所述有机层上的阴极，其中，所述阳极、所述有机层和所述阴极具有多个凹部和凸部，分别对应于所述外涂层的所述凹部和所述凸部，所述有机层还包括：
用于发射蓝光的一个或多个蓝色叠层，其中，至少第一蓝色叠层包括包含式1的第一材料的电子传输层；以及
用于发射波长比所述一个或多个蓝色叠层的波长更长的光的一个或多个磷光叠层，
其中，式1为：
[式1]
Figure FDA0004010028640000111
其中，R1和R2各自独立地选自环烷基、芳基、杂芳基和咔唑基；
X1、X2和X3各自独立地为N或CH；并且
X4、X5和X6中的至少一个为N，且其余为CH。
19.根据权利要求14所述的发光显示器件，其中，所述一个或一个蓝色叠层包括第二蓝色叠层，并且其中，所述第二蓝色叠层包含所述第一材料和含有苯并咪唑基团的第二材料。
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