CN116282470A - 一种垃圾渗滤液中有机污染物的深度处理方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种垃圾渗滤液中有机污染物的深度处理方法，属于有机污染物降解技术领域。该发明的核心反应器为双阳极电还原芬顿氧化系统，反应所需的H2O2通过外界投加，Fe2+离子由铁片阳极的低压氧化提供，芬顿氧化产生的Fe3+离子通过阴极不断还原为Fe2+离子，维持有效的芬顿氧化反应降解有机污染物。本发明通过控制双阳极系统的电压与运行时间，优选结合活性炭预吸附和加碱沉淀，具有铁泥产量低、处理时间短、双氧水利用率高等优点，为有机废水的处理提供了新的方式。
Description
技术领域
本发明属于有机污染物降解技术领域，更具体的，涉及一种垃圾渗滤液中有机污染物的深度处理方法，尤其涉及到一种垃圾渗滤液蒸发产水的新型处理方法的研究，利用活性炭吸附联用双阳极电还原芬顿系统可以在较低铁泥累积量的基础上有效降解垃圾渗滤液蒸发产水中的有机污染物。
背景技术
垃圾渗滤液是一类典型的难降解有机废水，通常使用生化处理耦合高级氧化技术深度处理方能达标排放。此外，蒸发处理也是老龄化垃圾渗滤液的常规处理技术之一，通过沸点的差异将垃圾渗滤液分离成相对清洁的液相和含有污染物较多的固相。然而，垃圾渗滤液中含有的一些挥发性有机物如苯系物、醇类、酯类等在处理过程中会挥发，伴随蒸汽会产生蒸发产水，其中通常含有芳香族蛋白质、可溶性微生物产物、胡敏酸等难降解有机污染物，严重危害生态环境与人类健康安全，亟待有效处置。传统的生物处理法由于微生物的活性受蒸发产水中有毒有害的有机物的强烈抑制，因此亟待寻求更高效简单的处理方法。
近年来，芬顿技术被认为是处理难降解有机物的最常见方法，其基本原理是利用亚铁(Fe2+)和过氧化氢(H2O2)生成具有强氧化性的羟基自由基(·OH)，能够无选择性的氧化复杂的、难生物降解的有机物。其基本反应如公式(1)所示。
Fe2++H2O2→Fe3++·OH+OH- (1)
尽管利用芬顿技术能够将有机污染物有效的降解，甚至实现有机物的彻底矿化但是仍然存在很大局限性，例如芬顿反应仅在酸性pH下有效，因此实际应用中调酸和调碱成本昂贵；芬顿反应中过氧化氢的利用率较低，造成药剂成本的无效消耗；芬顿反应后会产生大量的铁泥，增加了后期的脱水处理成本。电芬顿技术是芬顿技术的衍生技术之一，将电化学与芬顿方法结合，除芬顿反应以外，依据电化学反应原位产生Fe2+和/或H2O2，电芬顿其中，牺牲阳极法，采用铁片做阳极，通电条件下，铁阳极被氧化腐蚀形成Fe2+，与投加的给H2O构产生·OH，阳极反应如公式(2)
Fe-2e-→Fe2+ (2)
通过阳极反应产生的Fe2+和体系中的H2O2发生芬顿反应的同时，阴极可以将芬顿反应产生的Fe3+还原为Fe2+，反应如公式(3)
Fe3++e-→Fe2+ (3)
电芬顿-牺牲阳极法与传统均相芬顿技术相比存在以下优势：Fe2+通过阳极缓慢释放，避免了Fe2+与·OH反应，提高了·OH的利用效率，如公式(4)；芬顿反应生成的Fe3+被阴极还原为Fe2+，提高了Fe2+的利用率；电芬顿系统中存在污染物的阳极氧化和阴极吸附等副反应能促进污染物的处理。
Fe2++·OH→Fe3++OH- (4)
但电芬顿-牺牲阳极法处理有机废水时仍然存在局限，例如亚铁的产生(反应式2)与三价铁的还原(反应式3)的反应速率存在较大差异，亚铁的产生速率远远大于三价铁的还原速率，导致亚铁不断产生直接与H2O2直接反应生成大量Fe3+，极大地增加铁泥产量。
发明内容
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明的目的在于建立一种双阳极电还原芬顿系统(优选为活性炭吸附联用双阳极电还原芬顿系统)用于实际垃圾渗滤液生化处理系统出水或者膜浓缩废液蒸发产水的处理。其中通过对废水处理方法的整体工艺流程，以及相应废水处理装置的组件设置进行改进，将活性炭吸附、双阳极电还原芬顿氧化处理、中和沉淀等三个反应单元进行组合联用，从而实现废水中难降解有机污染物的高效矿化去除。本发明处理方法及装置，在低电压、短时间的条件下，可用于实际COD为150-600mg/L的难生物降解的有机污染废水的高效处理，实现低铁泥产量，高降解效率，为有机废水的处理提供了新的方式。
根据本发明的目的，提供了一种垃圾渗滤液中有机污染物的深度处理方法，将垃圾渗滤液加入到双阳极电还原芬顿反应器中，所述双阳极电还原芬顿反应器含有第一阳极、第二阳极以及碳阴极，所述第一阳极为铁片，所述第二阳极为惰性阳极；
所述铁片阳极氧化溶出Fe2+，Fe2+与外加的双氧水发生芬顿反应生成羟基自由基和Fe3+，所述碳阴极通过还原Fe3+为Fe2+，为芬顿反应补充Fe2+；所述羟基自由基用于降解垃圾渗滤液中的有机物；
将电还原芬顿处理后的废水加入到中和沉淀池中，并向中和沉淀池中加入碱液，所述碱液与废水中的溶解性铁反应生成沉淀，上清液外排。
优选地，将垃圾渗滤液加入到双阳极电还原芬顿反应器之前，还包括将垃圾渗滤液加入到活性炭吸附池中，所述活性炭吸附池中的活性炭用于吸附垃圾渗滤液中的部分有机物。
优选地，所述垃圾渗滤液种类为垃圾填埋场渗滤液或垃圾焚烧场渗滤液的生化处理系统出水，或者是老龄垃圾渗滤液的膜浓缩废液蒸发产水，其化学需氧量为150～600mg/L，电导率为500～10000μS/cm。
优选地，所述双氧水的投加终浓度与垃圾渗滤液的化学需氧量之比为1：(3-10)。
优选地，所述碳阴极和惰性阳极的工作电流密度为7.0～10.0mA/cm2，铁片阳极的工作电流密度为20.0～30.0mA/cm2。
优选地，铁片阳极的工作电压为0.1～0.3V。
优选地，所述垃圾渗滤液在活性炭吸附池中的停留时间为30～120min，所述活性炭的投加量为0.2～0.5g/L。
优选地，调节垃圾渗滤液的pH为3.0～3.5之后，再加入到活性炭吸附池中。
优选地，所述第二阳极为钛网电极。
优选地，所述碳阴极为石墨毡电极。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，主要具备以下的技术优点：
(1)通过本发明所构思的以上技术方案，相对于现有技术，本发明方法基于活性炭吸附(优选)-双阳极电还原芬顿工艺，通过活性炭吸附，有效去除废水中的大分子难降解有机物，如芳香族蛋白质、溶解性微生物产物等。双阳极电还原芬顿系统利用铁阳极缓慢产生Fe2+离子作为芬顿反应的铁源，同时利用碳阴极不断还原芬顿氧化产生的Fe3+离子，从而提高H2O2利用效率，降低铁泥产量，并有效降解废水中的有机污染物。
(2)基于本发明，利用活性炭吸附-双阳极电还原芬顿工艺处理，处理成本低，处理效率高，为去除水中有机污染物提供了一种新方式。利用本发明，可有效去除垃圾渗滤液蒸发产水中的难降解有机物如溶解性微生物产物、芳香族蛋白质等，本发明方法可用于垃圾渗滤液蒸发产水的处理，也可用于其它难降解有机废水的处理。
(3)本发明双阳极电还原芬顿系统能够进一步克服牺牲阳极法的局限性，其中，铁电极仍然作为牺牲阳极，额外增加惰性电极作为第二阳极能够减缓铁阳极的腐蚀速率，此外采用特殊的阴极材料电极实现三价铁的高效还原，克服铁泥的大量积累。
附图说明
图1为本发明实施例中利用活性炭吸附-双阳极电还原芬顿技术对有机废水处理工艺流程图。
图2为实施例1中活性炭吸附-双阳极电还原芬顿工艺连续流反应器处理垃圾渗滤液蒸发产水的结果。
图3为实施例2活性炭吸附前后废水的三维荧光图谱对比。
图4为实施例2中未吸附/预吸附的蒸发产水进行芬顿处理后图片对比。
图5为实施例3利用活性炭吸附-双阳极电还原芬顿工艺处理垃圾渗滤液蒸发产水的COD结果。
图6为实施例3利用活性炭吸附-双阳极电还原芬顿工艺处理垃圾渗滤液蒸发产水铁离子积累量。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
本发明一种垃圾渗滤液蒸发产水的处理方法，结合性炭吸附、双阳极电还原芬顿氧化处理、中和沉淀，包括如下步骤：
(1)活性炭吸附：使用H2SO4将垃圾渗滤液蒸发产水调酸至pH＝3.0～3.5后，向废水中投加0.2～0.5g/L的活性炭进行吸附处理，处理时间为1～2h。吸附完成后静置沉淀。
(2)双阳极电还原芬顿氧化处理：在进行电芬顿处理之前，首先将待使用的电极使用无水乙醇浸泡10～30min，再用30％的硫酸浸泡10～30min；然后将预处理后的电极通过两个恒流电源相互连接，石墨毡作为共同阴极，铁片与钛网作为阳极，H2O2投加量为9～30mg/L，实验在恒压条件下进行，铁片阳极的外加电压为0.1～0.3V，钛网阳极的外加电压为1.2～1.8V。总处理时间为30～60min，铁片阳极运行时间为10～20min，钛网阳极全程运行，电极主要发生下列反应：
铁片阳极：Fe-2e-→Fe2+
石墨毡阴极：Fe3++e-→Fe2+
在双阳极电还原芬顿系统中，铁片阳极缓慢释放Fe2+离子，避免了Fe2+与·OH反应，提高了羟基自由基的利用效率，芬顿氧化产生的Fe3+被石墨毡阴极还原为Fe2+，提高了Fe2+的利用率，减少了铁泥的产生。
(3)中和沉淀：使用NaOH将经过电芬顿处理后的废水的pH调至中性，电芬顿处理过程中产生的Fe2+与Fe3+离子生成氢氧化物沉淀。
在以下实施例中：COD的检测采用行业标准《水质-化学需氧量的测定-快速消解分光光度法》(HJ/T399-2007)。铁离子的检测采用行业标准《水质-铁的测定-邻菲啰啉分光光度法》(HJ/T345-2007)。
以下为具体实施例：
实施例1
将湖北省某老龄垃圾填埋场渗滤液稀释5倍，作为活性炭-双阳极电还原芬顿工艺(图1)的进水进行连续流处理；该废水水质为：COD＝689.8mg/L,pH＝7.6(调酸至3.0)，σ＝596.4μS/cm。其中，活性炭预吸附时间为60min，吸附池容积为1800mL，流量为30mL/min；双阳极电还原芬顿处理时间为30min，反应池容积为900mL，流量为30mL/min，其阴极与两个阳极均为矩形(50×50mm)，反应恒流运行，工作电流密度为：钛网阳极8.0mA/cm2，铁片阳极10mA/cm2。H2O2溶液由蠕动泵输送进入反应器，流量为3.0mL/min，浓度为0.1mMol/L。
在双阳极电还原芬顿反应器的出水端定期取样，检测COD与铁离子含量，结果如图2所示。该工艺装置在进水2小时候即可稳定运行，处理效果良好；出水COD在～240mg/L左右，处理效果≥65％，出水亚铁离子浓度为～15mg/L，总铁浓度在40～50mg/L。
实施例2
针对江苏省某老龄混合垃圾填埋场渗滤液的蒸发产水，先采用活性炭进行吸附预处理。废水调节pH至3.0，其COD含量为645.76mg/L，电导率为100μS/cm，活性炭投加浓度为0.3g/L，吸附时间为1.0h。水样吸附前后的三维荧光光谱检测结果如图3所示，发现活性炭吸附能有效地去除芳香族蛋白质、可溶性微生物产物和胡敏酸等容易显色的大分子有机污染物。
对未吸附/预吸附的蒸发产水分别进行30min的均相芬顿氧化处理，芬顿药剂的投药量为3.0mMol/L FeSO4和9.0mMol/L H2O2，pH＝3.0。结果表明(图4)，活性炭吸附处理的蒸发产水在均相芬顿氧化处理过程前后不会发生明显变色现象；而直接对该蒸发产水进行芬顿处理后，废水立刻变黑，且出现顶层浮渣和少量沉淀，过滤后水样为淡红色，沉淀为黑色颗粒；该现象说明蒸发产水中某些大分子有机污染物在芬顿氧化过程中会消耗芬顿试剂，且生成的副产物给废水带来了色度与浊度，不利于工艺的稳定运行。
实施例3
如图1操作流程，对江西某实际垃圾填埋场渗滤液的蒸发产水直接进行双阳极电还原芬顿的处理。该蒸发产水水质为：COD＝280.8mg/L,pH＝7.3，σ＝36.2μS/cm。取200mL废水于烧杯中，调节pH至3.0，加入少量Na2SO4将电导率增加到100μS/cm，加入3.0mMol/L H2O2进行反应；反应器中石墨毡为阴极，钛网和铁片分别为两个阳极，恒压、磁力搅拌条件下进行反应，具体条件如表1所示。
检测处理后水样的COD与铁离子含量，结果如图5和图6所示，说明该双阳极电还原芬顿方法能够直接有效地处理低中COD负荷的蒸发产水，且铁阳极的溶出维持在较低水平。
表1电还原芬顿运行条件
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种垃圾渗滤液中有机污染物的深度处理方法，其特征在于，将垃圾渗滤液加入到双阳极电还原芬顿反应器中，所述双阳极电还原芬顿反应器含有第一阳极、第二阳极以及碳阴极，所述第一阳极为铁片，所述第二阳极为惰性阳极；
所述铁片阳极氧化溶出Fe2+，Fe2+与外加的双氧水发生芬顿反应生成羟基自由基和Fe3 +，所述碳阴极通过还原Fe3+为Fe2+，为芬顿反应补充Fe2+；所述羟基自由基用于降解垃圾渗滤液中的有机物；
将电还原芬顿处理后的废水加入到中和沉淀池中，并向中和沉淀池中加入碱液，所述碱液与废水中的溶解性铁反应生成沉淀，上清液外排。
2.如权利要求1所述的垃圾渗滤液中有机污染物的深度处理方法，其特征在于，将垃圾渗滤液加入到双阳极电还原芬顿反应器之前，还包括将垃圾渗滤液加入到活性炭吸附池中，所述活性炭吸附池中的活性炭用于吸附垃圾渗滤液中的部分有机物。
3.如权利要求1或2所述的垃圾渗滤液中有机污染物的深度处理方法，其特征在于，所述垃圾渗滤液种类为垃圾填埋场渗滤液或垃圾焚烧场渗滤液的生化处理系统出水，或者是老龄垃圾渗滤液的膜浓缩废液蒸发产水，其化学需氧量为150～600mg/L，电导率为500～10000μS/cm。
4.如权利要求1所述的垃圾渗滤液中有机污染物的深度处理方法，其特征在于，所述双氧水的投加终浓度与垃圾渗滤液的化学需氧量之比为1：(3-10)。
5.如权利要求1所述的垃圾渗滤液中有机污染物的深度处理方法，其特征在于，所述碳阴极和惰性阳极的工作电流密度为7.0～10.0mA/cm2，铁片阳极的工作电流密度为20.0～30.0mA/cm2。
6.如权利要求5所述的垃圾渗滤液中有机污染物的深度处理方法，其特征在于，铁片阳极的工作电压为0.1～0.3V。
7.如权利要求2所述的垃圾渗滤液中有机污染物的深度处理方法，其特征在于，所述垃圾渗滤液在活性炭吸附池中的停留时间为30～120min，所述活性炭的投加量为0.2～0.5g/L。
8.如权利要求2所述的垃圾渗滤液中有机污染物的深度处理方法，其特征在于，调节垃圾渗滤液的pH为3.0～3.5之后，再加入到活性炭吸附池中。
9.如权利要求1所述的垃圾渗滤液中有机污染物的深度处理方法，其特征在于，所述第二阳极为钛网电极。
10.如权利要求1所述的垃圾渗滤液中有机污染物的深度处理方法，其特征在于，所述碳阴极为石墨毡电极。
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