CN116177663A - 一种基于可见光辅助去除污水中双酚a的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,具体包括以下步骤:将含双酚A污水调节pH为7,加入没食子酸、三价铁盐和高碘酸盐(PI)并充分混合,使用可见光进行照射,即实现双酚A的去除。本发明的方法在调节废水初始pH为中性的条件下,利用体系各组分相互关系,在可见光照射下辅助络合铁离子活化PI,使体系中Fe3+和Fe2+循环再生,从而持续活化PI产生强氧化自由基,持续催化活化高碘酸盐产生强氧化性自由基,达到快速去除双酚A的目的。本发明方法具有能耗低,操作简便,污染物降解效率高、环境友好等优点,在污水处理领域具有广阔的应用前景。
Description
技术领域
本发明属于废水处理技术领域,具体涉及一种基于可见光辅助去除水中双酚A的方法。
背景技术
双酚A(BPA)作为工业生产重要的原料之一,被广泛用于生产婴儿奶瓶、热敏纸、阻燃剂、增塑剂、聚碳酸酯和环氧树脂等工业用品。然而,BPA被认为是一种典型的新兴污染物和内分泌干扰物,具有潜在毒性,会干扰激素的合成、运输、释放和代谢来扰乱内分泌系统,对人类和其它生物造成不利影响。BPA的稳定性和生物难降解性导致传统的水处理技术对BPA的去除效果有限,因而其在各种环境基质(如地表水、地下水、土壤沉积物)中的检出率较高。研究表明,中国地表水中BPA的浓度高达34.9ng/L,并随着时间增加。而且,BPA会随着水循环流动到全国各地,甚至传递到海洋,引起更大范围的污染。因此,有必要探索更加高效且环境友好的方式去除污水中的BPA。
发明内容
鉴于此,针对现有技术存在的不足,本发明提供了一种基于可见光辅助去除水中双酚A的方法。本发明在中性条件下利用可见光照射下辅助络合铁离子活化高碘酸盐(PI),使体系中Fe3+和Fe2+循环再生,从而持续活化PI产生强氧化自由基。该方法操作简便,可以高效、经济环保地去除污染水体中的BPA。
为达到上述目的,本发明采用以下技术方案:
一种基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,包括以下步骤:
将含双酚A的污水调节pH为7,并加入没食子酸和三价铁盐,得初级混合液;
向初级混合液中加入高碘酸钾盐,并进行可见光照射,即实现污水中双酚A的去除。
进一步地,所述三价铁盐为硫酸铁。
进一步地,所述高碘酸盐为高碘酸钾。
进一步地,所述双酚A、三价铁盐、没食子酸、高碘酸盐的摩尔比为0.2:(0.5-3):(1-3):(5-30)。
优选的,所述双酚A、三价铁盐、没食子酸、高碘酸盐的摩尔比为0.2:1:1:10。
进一步地,所述可见光的波长为400~760nm。
进一步地,向含双酚A的污水中加入没食子酸和三价铁盐之前将所述含双酚A的污水的pH调节为7。
进一步地,进行可见光照射时间为5-30min,且进行可见光照射时同步进行搅拌,搅拌转速为100-300rpm/min。
与现有技术相比,本发明的有益效果为:
(1)本发明基于高碘酸盐的高级氧化,可以快速生成强氧化性的活性物种,提高有机污染物的去除效率,操作简单、能耗低、反应条件温和且不易造成二次污染、适应性强、应用前景广。
(2)本发明三价铁盐的络合物可以持续释放Fe2+,提高PI的活化效率。
(3)本发明采用可见光作为辅助,与紫外光比较,更为绿色、清洁,可持续利用,且可见光在太阳光谱中的占比高,其操作简单,环保低廉,不存在安全隐患。
(4)本发明中BPA的去除效率高,对污染水体处理30分钟后,双酚A可被完全去除。
(5)本发明能够实际应用于不同天然水体中双酚A的降解且降解效果良好。
附图说明
图1为本发明实施例1、对比例1-8各体系对BPA的降解曲线图;
图2为本发明实施例6中不同活性氧物质在降解BPA中的贡献;
图3为本发明实施例7中VL/Fe3+/GA/PI体系对不同类型水体中BPA的降解曲线图;
图4为本发明实施例1、对比例9-12各体系对BPA的降解曲线图;
图5为本发明实施例1、对比例13、14各体系对BPA的降解曲线图。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步的详细说明,以使本领域的技术人员更加清楚地理解本发明。
本发明中未对其它原料或结构做出具体描述的均在现有技术中已存在,可以从市面上直接购买得到。
实施例1
本实施例提供一种基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,具体包括以下步骤:
S1、常温条件下,在石英管中配备初始浓度C0为20μM的BPA溶液,用1M的NaOH溶液调节其初始pH为7.0,得到待处理的含BPA水体。
S2、在保证体系总体积为40mL的前提下,按照Fe3+、没食子酸(GA)、PI摩尔比为1:1:10(0.1mM:0.1mM:1mM)依次加入硫酸铁、没食子酸、高碘酸钾,充分搅拌溶解后,置于可见光(VL)下照射,形成VL/Fe3+/GA/PI体系,并持续以200转/分钟的速率进行搅拌。
检测不同反应时间下体系中BPA的浓度C,得出30分钟内BPA的降解情况,结果见图1。
实施例2
本实施提供一种基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:改变步骤S2中PI的浓度,使其浓度依次为0.5mM、1mM、1.5mM、2mM、3mM。
30分钟后对体系中的BPA浓度进行检测,得出降解率依次为68.16%、100.00%、100.00%、97.22%、97.67%。
实施例3
本实施提供一种基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:改变步骤S2中Fe3+的浓度,使其浓度为0、0.05mM、0.1mM、0.15mM、0.2mM、0.3mM。
30分钟后对体系中的BPA浓度进行检测,得出降解率依次为42.01%、96.65%、100.00%、97.95%、96.26%、91.45%。
实施例4
本实施提供一种基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:改变GA的浓度,使其浓度为0、0.05mM、0.1mM、0.15mM、0.2mM、0.3mM。
30分钟后对体系中的BPA浓度进行检测,得出降解率依次为8.06%、33.32%、82.29%、100.00%、78.88%、47.39%。
实施例5
本实施例进一步研究了不同活性氧物质(ROS)在降解BPA中的贡献,具体包括以下步骤:
S1、在温度(25±1℃)的条件下,向水样中添加BPA、Fe3+、GA和PI,保证其初始浓度C0分别为20μM、0.1mM、0.1mM和1mM。
S2、在保证体系总体积为40mL的前提下,分别添加不同活性氧物质的淬灭剂,组氨酸5mM(对应ROS为1O2)、氮蓝四唑0.1mM(对应ROS为O2 ·-)、叔丁醇10mM(对应ROS为HO·)、苯酚10mM(对应ROS为HO·、IO3·和IO4·),充分搅拌溶解后,置于可见光(VL)下照射,形成VL/Fe3+/GA/PI体系,并持续以200转/分钟的速率进行搅拌。
检测不同反应时间下体系中BPA的浓度C,得出30分钟内BPA的降解情况,结果见图2。
实施例6
本实施例进一步研究了VL/Fe3+/GA/PI体系对不同类型水样的适用性,具体包括以下步骤:
S1、配置含BPA的不同水体:分别从乐安江(中国上饶)、鄱阳湖和瑶湖(中国南昌)采集水样以及在实验室采集自来水样,向其中添加BPA以获得初始浓度为20μM的BPA溶液,从而模拟实际水样。
S2、在保证体系总体积为40mL的前提下,按照Fe3+、GA、PI浓度比为1:1:10(0.1mM:0.1mM:1mM)依次加入硫酸铁、没食子酸、高碘酸钾,充分搅拌溶解后,置于可见光(VL)下照射,形成VL/Fe3+/GA/PI体系,并持续以200转/分钟的速率进行搅拌。
检测不同反应时间下各水体体系中BPA的浓度C,得出30分钟内BPA的降解情况,结果见图3。
对比例1
对本比例提供一种去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:步骤S2中不添加硫酸铁、没食子酸、高碘酸钾,形成单独VL体系。
对比例2
对本比例提供一种去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:步骤S2中仅添加高碘酸钾,无可见光照射,形成单独PI体系。
对比例3
对本比例提供一种去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:步骤S2中仅添加高碘酸钾,保留可见光照射,形成VL/PI体系。
对比例4
对本比例提供一种去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:步骤S2中添加没食子酸、高碘酸钾,无可见光照射,形成GA/PI体系。
对比例5
对本比例提供一种去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:步骤S2中添加硫酸铁、高碘酸钾,无可见光照射,形成Fe3+/PI体系。
对比例6
对本比例提供一种去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:步骤S2中添加硫酸铁、高碘酸钾,有可见光照射,形成VL/Fe3+/PI体系。
对比例7
对本比例提供一种去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:步骤S2中添加没食子酸、高碘酸钾,有可见光照射,形成VL/GA/PI体系。
对比例8
对本比例提供一种去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:步骤S2中添加硫酸铁、没食子酸、高碘酸钾,无可见光照射,形成Fe3+/GA/PI体系。
检测对比例1-8不同体系中BPA的浓度C,得出30分钟内BPA的降解情况,结果见图1。
对比例9
本实施提供一种基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:步骤S1中的没食子酸用同样物质的量相同物质的量浓度的儿茶酚(CC)替代,形成VL/Fe3+/CC/PI体系。
对比例10
本实施提供一种基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:步骤S1中的没食子酸用同样物质的量相同物质的量浓度的半胱氨酸(L-cys)替代,形成VL/Fe3+/L-cys/PI体系。
对比例11
本实施提供一种基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:步骤S1中的没食子酸用同样物质的量相同物质的量浓度的苹果酸(MA)替代,形成VL/Fe3+/MA/PI体系。
对比例12
本实施提供一种基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:步骤S1中的没食子酸用同样物质的量相同物质的量浓度的乙二胺四乙酸(EDTA)替代,形成VL/Fe3+/EDTA/PI体系。
检测对比例9-12不同没食子酸替代物体系中BPA的浓度C,得出30分钟内BPA的降解情况,结果见图4。
对比例13
本实施提供一种去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:步骤S2中的可见光用紫外光(UV)代替,形成体系1。
对比例14
本实施提供一种去除污水中双酚A的方法,其方法步骤以及主要原料和实施例1基本相同,区别在于:步骤S2中的可见光用太阳光(solar)代替,形成体系2。
检测对比例12、13不同光照射下体系中BPA的浓度C,得出30分钟内BPA的降解情况,结果见图5。
从图1中可知:
当单独使用VL和PI对水样进行处理时,对BPA的去除无明显作用;
利用VL/PI体系、Fe3+/PI体系和GA/PI体系降解BPA时,BPA也基本不降解;
而利用VL/Fe3+/PI体系、VL/GA/PI体系和Fe3+/GA/PI体系降解BPA时,其降解率分别为8.06%、42.01%和23.42%;
值得注意的是,当利用可见光辅助Fe3+/GA/PI体系时降解BPA时,BPA可在30分钟被降解完;
因此,可以认为在可见光照射下通过光诱导Fe3+/GA/PI体系生成Fe2+,加速了Fe3+/Fe2+氧化还原循环,从而加速活性氧物种质(ROS)的产生和BPA的降解。
由图2可知:VL/Fe3+/GA/PI体系的ROS有1O2、O2 ·-、HO·、IO3·和IO4·。
从如图3中可知:
本发明构建的VL/Fe3+/GA/PI体系在实际水样中可高效去除水中BPA,这表明VL/Fe3+/GA/PI体系在实际水体中具有很高的适应性,因而具有很好的应用前景。
从如图4中可知:
VL/Fe3+/CC/PI体系在反应30分钟后,BPA的去除率可达74.05%;而VL/Fe3+/L-cys/PI体系、VL/Fe3+/MA/PI体系和VL/Fe3+/EDTA/PI体系对BPA的去除率分别为5.39%、11.38和10.32%。
相比之下VL/Fe3+/GA/PI体系能在30分钟内完全去除BPA,去除效果远高于基于其它络合剂的体系,展现出VL/Fe3+/GA/PI体系的显著高效性。
从如图5中可知:
UV/Fe3+/GA/PI体系和solar/Fe3+/GA/PI体系去除污染水体中的BPA分别需要5分钟和10分钟,然而利用紫外光活化需要消耗巨大的能量,此外自然太阳光具有不稳定性无法持续提供高强度的光能。
相比之下,可见光更温和、在太阳光谱中占比高且能持续提供稳定的能量,VL/Fe3 +/GA/PI体系也可以在30分钟内高效去除污染水体中的BPA,展现出VL/Fe3+/GA/PI体系在实际应用中的巨大发展潜力。
以上仅为本发明的较佳实施方案,并非用于限定本发明的保护范围。凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (8)
1.一种基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,其特征在于,包括以下步骤:
向含双酚A的污水中加入没食子酸和三价铁盐,得初级混合液;
向初级混合液中加入高碘酸钾盐,并进行可见光照射,即实现污水中双酚A的去除。
2.根据权利要求1所述的基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,其特征在于,所述三价铁盐为硫酸铁。
3.根据权利要求1所述的基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,其特征在于,所述高碘酸盐为高碘酸钾。
4.根据权利要求1所述的基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,其特征在于,双酚A、三价铁盐、没食子酸、高碘酸盐摩尔比为0.2:(0.5-3):(1-3):(5-30)。
5.根据权利要求4所述的基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,其特征在于,所述三价铁盐、没食子酸、高碘酸盐添加量的摩尔比为0.2:1:1:10。
6.根据权利要求1所述的基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,其特征在于,所述可见光的波长为400~760nm。
7.根据权利要求1所述的基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,其特征在于,向含双酚A的污水中加入没食子酸和三价铁盐之前将所述含双酚A的污水的pH调节为7。
8.根据权利要求1所述的基于可见光辅助去除污水中双酚A的方法,其特征在于,进行可见光照射时间为5-30min,且进行可见光照射时同步进行搅拌,搅拌转速为100-300rpm/min。
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