CN116111297A - 全固体电池 - Google Patents

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Abstract

一种全固体电池，具有电极体、外装体和保护构件，所述电极体具备层叠体，所述层叠体具有正极集电层、正极复合材料层、固体电解质层、负极复合材料层及负极集电层，所述外装体内包所述电极体，所述保护构件配置于所述层叠体的侧面，且具有电绝缘性。所述保护构件具有沟槽，所述沟槽沿着所述层叠体的表面延伸的方向延伸。

Description

全固体电池
技术领域
本公开涉及全固体电池。
背景技术
在日本特开2017-220447中公开了一种将电极层叠体的侧面用固化树脂密封的结构，在日本特开2021-057321中公开了一种在正极端部配置了绝缘层的技术。
发明内容
在如日本特开2017-220447那样覆盖电极层叠体的侧面而配置了固化树脂的情况下，能够将电极层叠体固定。然而，在将这样的电极层叠体利用层叠片(laminate sheet)等外装体密封时，存在该固化树脂将外装体扎破等，从而结构可靠性(为了适当地发挥电池的功能，电池要具有结构上的稳定性)降低的可能性。
鉴于上述相关技术，在本公开中，提供能够使结构可靠性提高的全固体电池。
本申请是一种全固体电池，该全固体电池具有电极体、外装体和保护构件，所述电极体具备层叠体，所述层叠体具有正极集电层、正极复合材料层、固体电解质层、负极复合材料层及负极集电层，所述外装体内包电极体，所述保护构件配置于层叠体的侧面，且具有电绝缘性。所述保护构件具有沟槽，所述沟槽沿着层叠体的表面延伸的方向延伸。
在全固体电池中，也可以在层叠体的层叠方向上排列有多个沟槽。
在全固体电池中，保护构件的弹性模量可以为1MPa以上且500MPa以下。
在全固体电池中，也可以是：在分别与层叠方向上的保护构件的两端部之中的一个端部在层叠方向上相距规定距离的位置各配置至少1个沟槽。
在全固体电池中，保护构件中的、在层叠体的层叠方向上的端部的外角部具备倾斜面或曲面。
在全固体电池中，也可以是：保护构件具备在保护构件的宽度方向上的第1端部和第2端部，外角部位于第2端部，第1端部配置于保护构件的配置于层叠体的侧面的那一侧，第2端部配置于与第1端部相反的那一侧。
在全固体电池中，外角部可以处于与外装体接触的位置。
根据本公开的全固体电池，通过配置于层叠体的侧面的保护构件，能够抑制外装体产生的不良状况，提高结构可靠性。这是因为，保护构件追随性高地被构成为在外力施加于保护构件的情况、保护构件接触了外装体的情况下保护构件变形，力被吸收。
附图说明
本发明的示范性的实施例的特征、优点及技术和工业上的意义在下面参照附图来描述，在这些附图中，同样的标记表示同样的要素，其中：
图1是全固体电池10的外观立体图。
图2是全固体电池10的俯视图。
图3是全固体电池10的分解立体图。
图4是电极体12的外观立体图。
图5是沿着在图4中以V-V示出的线的电极体12的截面图。
图6是沿着在图4中以VI-VI示出的线的电极体12的截面图。
图7是放大了图6的一部分的图。
图8是说明层叠体A反复层叠的形态例的图。
图9是说明比较例1的保护构件的形态的图。
图10是说明实施例1的保护构件的形态的图。
图11是说明实施例2的保护构件的形态的图。
图12是示出比较例1中的外装体的破裂的图。
具体实施方式
1.全固体电池
在图1～图3中示出说明1个方式涉及的全固体电池10的图。图1是外观立体图，图2是俯视图(从图1中的箭头II的方向观察时的图)，图3是分解立体图。另外，图4是表示全固体电池10之中的配置于外装体11的内侧的电极体12的外观立体图，图5是沿着在图4中以V-V示出的线的电极体12的截面图，图6是沿着在图4中以VI-VI示出的线的电极体12的截面图。
从图1～图6可知，本方式的全固体电池10具有外装体11、电极体12、正极端子30及负极端子31。而且，电极体12内包于外装体11中，正极端子30、负极端子31各自以其一端连接于电极体12、且另一端从外装体11突出的方式配置。
电极体12具有正极集电层13、正极复合材料层14、分隔层(separator layer)15、负极复合材料层16、负极集电层17、绝缘构件18及保护构件20。在本方式中，正极集电层13、正极复合材料层14、分隔层15、负极复合材料层16、负极集电层17、负极复合材料层16、分隔层15、正极复合材料层14及正极集电层13依次层叠(有时记为“层叠体A”)。在层叠体A中的配置正极端子30、负极端子31的那一侧的侧面配置有绝缘构件18，在其以外的侧面配置有保护构件20。
以下，对各构成及它们的关系进行说明。
再者，在构成层叠体A的各层以及层叠体A中，将构成所层叠的广阔的面的面记为“表面”(因此，在各层、层叠体A中，有两个表面(表面和背面))，将以跨越于这两个表面之间的方式构成厚度的面记为“侧面”(因此，如果在俯视下是四边形，则有4个侧面)。
1.1.外装体
在本方式中，外装体11由片状的构件构成，在本方式中，具备第一外装体11a和第二外装体11b。在该第一外装体11a和第二外装体11b之间内包电极体12、以及正极端子30和负极端子31的一部分，第一外装体11a和第二外装体11b的表面外周端部接合。因此，该外装体11为袋状，在其内侧内包电极体12并且密封。
第一外装体11a在俯视下为四边形，具有凹部11aa(凹部11aa的开口在图3的视点下处于纸面的里侧，因处于死角而看不见)，在该凹部11aa的内侧收纳电极体12。在凹部11aa的外周的边缘，以从该边缘伸出的方式设置有接合部11ab，该接合部11ab和第二外装体11b的表面外周端部接合。
第二外装体11b为片状，在俯视下作为整体为四边形的构件。如上所述，在第二外装体11b的面之中的面向第一外装体11a的面中，其外周端部与第一外装体11的接合部11ab重叠并接合。
在本方式中，第一外装体11a、第二外装体11b由层叠片构成。在此，所谓层叠片是具有金属层和密封材料层的片。作为用于层叠片的金属等，可列举例如铝、不锈钢，作为用于密封材料层的材料，可列举例如作为热塑性树脂的聚丙烯、聚乙烯、聚苯乙烯、聚氯乙烯等。
第一外装体11a与第二外装体11b的接合、即层叠片的接合的方法，没有特别限定，能够使用公知的方法。具体而言，能够列举将层叠片的密封材料层彼此熔合的方法(例如热板熔合、超声波熔合法、振动熔合法、激光熔合法等)、采用接合剂进行的接合。
1.2.正极集电层
正极集电层13，被层叠于正极复合材料层14，从正极复合材料层14进行集电。正极集电层13在俯视下作为整体为四边形的箔状，在本方式中，由作为金属箔的正极集电箔13a及层叠于正极集电箔13a的碳层13b构成。通过碳层13b层叠于正极复合材料层14，正极集电层13被层叠于正极复合材料层14。
作为构成正极集电箔13a的材料，能够列举例如不锈钢、铝、镍、铁及钛，碳层13b由包含碳的材料构成。
在此，正极集电层13之中的正极集电箔13a，具有其一端侧相对于构成层叠体A的其他层大幅地延伸出的延伸部13c。通过该延伸部13c来连接多个正极集电层13、配置正极端子30等。
1.3.正极复合材料层
在正极复合材料层14d的一个表面层叠上述正极集电层13，在正极复合材料层14d的另一表面层叠分隔层15。正极复合材料层14在俯视下作为整体为四边形的片状。
正极复合材料层14是含有正极活性物质的层，也可以根据需要来进一步含有固体电解质材料、导电材料和粘合剂中的至少一者。
正极活性物质只要使用公知的活性物质即可。例如，可列举钴系(LiCoO2等)、镍系(LiNiO2等)、锰系(LiMn2O4、Li2Mn2O3等)、磷酸铁系(LiFePO4、Li2FeP2O7等)、NCA系(镍和钴和铝的化合物)、NMC系(镍和锰和钴的化合物)等。更具体而言，有LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2等。
正极活性物质也可以表面被铌酸锂层、钛酸锂层、磷酸锂层等的氧化物层被覆。
固体电解质优选是无机固体电解质。这是因为，与有机聚合物电解质相比，离子传导率高，耐热性优异。作为无机固体电解质，例如可列举硫化物固体电解质、氧化物固体电解质等。
作为具有Li离子传导性的硫化物固体电解质材料，例如能够列举Li2S-P2S5、Li2S-P2S5-LiI、Li2S-P2S5-Li2O、Li2S-P2S5-Li2O-LiI、Li2S-SiS2、Li2S-SiS2-LiI、Li2S-SiS2-LiBr、Li2S-SiS2-LiCl、Li2S-SiS2-B2S3-LiI、Li2S-SiS2-P2S5-LiI、Li2S-B2S3、Li2S-P2S5-ZmSn(其中，m、n为正数。Z为Ge、Zn、Ga中的任何的元素)、Li2S-GeS2、Li2S-SiS2-Li3PO4、Li2S-SiS2-LixMOy(其中，x、y为正数。M为P、Si、Ge、B、Al、Ga、In中的任何的元素)等。再者，上述“Li2S-P2S5”这一记载意味着使用包含Li2S和P2S5的原料组合物来构成的硫化物固体电解质材料，关于其他的记载也是同样的。
另一方面，作为具有Li离子传导性的氧化物固体电解质材料，例如能够列举具有NASICON(Na Super Ionic Conductor(钠超离子导体)的简称)型结构的化合物等。作为具有NASICON型结构的化合物的一例，能够列举由通式Li1+xAlxGe2-x(PO4)3(0≤x≤2)表示的化合物(LAGP)、由通式Li1+xAlxTi2-x(PO4)3(0≤x≤2)表示的化合物(LATP)等。另外，作为氧化物固体电解质材料的其他例子，能够列举LiLaTiO(例如，Li0.34La0.51TiO3)、LiPON(例如，Li2.9PO3.3N0.46)、LiLaZrO(例如，Li7La3Zr2O12)等。
粘合剂，只要是化学稳定且电稳定的粘合剂就并不特别限定，例如能够列举聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)等氟系粘合剂、苯乙烯丁二烯橡胶(SBR)等橡胶系粘合剂、聚丙烯(PP)、聚乙烯(PE)等烯烃系粘合剂、羧甲基纤维素(CMC)等纤维素系粘合剂等。
作为导电材料，能够使用乙炔黑(AB)、科琴炭黑(Ketjen black)、碳纤维等碳材料、镍、铝、不锈钢等金属材料。
另外，正极复合材料层14的厚度，例如优选为0.1μm以上且1mm以下，更优选为1μm以上且150μm以下。
1.4.分隔层
分隔层(固体电解质层)15在俯视下作为整体为四边形的片状，是配置于正极复合材料层14与负极复合材料层16之间、且包含固体电解质材料的层。分隔层15至少含有固体电解质材料。作为固体电解质材料，可列举与在正极复合材料层14中说明过的固体电解质材料同样的固体电解质材料。
1.5.负极复合材料层
负极复合材料层16是至少含有负极活性物质的层。在负极复合材料层16中也可以根据需要来包含粘合剂、导电材料及固体电解质材料。关于粘合剂、导电材料及固体电解质材料，可列举与在正极复合材料层14中说明过的粘合剂、导电材料及固体电解质材料同样的材料。
负极活性物质没有特别限定，但在构成锂离子电池的情况下，作为负极活性物质，能够列举石墨、硬碳等碳材料、钛酸锂等各种氧化物、Si、Si合金、金属锂、锂合金等。
负极复合材料层16在俯视下作为整体为四边形的片状，在一个表面层叠上述分隔层15，在另一个表面层叠负极集电层17。
另外，负极复合材料层16的厚度，例如优选为0.1μm以上且1mm以下，更优选为1μm以上且150μm以下。
1.6.负极集电层
负极集电层17被层叠于负极复合材料层16，从负极复合材料层16进行集电。负极集电层17在俯视下作为整体为四边形的箔状，能够采用例如不锈钢、铜、镍及碳等构成。
在此，负极集电层17具有一端侧相对于构成层叠体A的其他层大幅延伸出的延伸部17c。能够通过延伸部17c来连接多个负极集电层17、以及配置负极端子31。在本方式中，延伸部17c被构成为从与正极集电层13的延伸部13c相反侧的侧面延伸出，但不限于此，也可以以从与延伸部13c相同的侧面延伸出的方式构成延伸部17c。
1.7.绝缘构件
绝缘构件18是具有电绝缘性的构件，以跨越地被覆层叠体A中的存在正极集电层13的延伸部13c及负极集电层17的延伸部17c的侧面的方式配置。
更具体而言，从图3、图5明显可知，在具备正极集电层13的延伸部13c的侧面，以跨越地被覆正极集电层13以外的正极复合材料层14、分隔层15、负极复合材料层16及负极集电层17的侧面的方式配置一个绝缘构件18。另一方面，在具备负极集电层17的延伸部17c的侧面，以跨越地被覆负极集电层17以外的正极复合材料层14、分隔层15、负极复合材料层16及正极集电层13的侧面的方式配置另一个绝缘构件18。
通过配置绝缘构件18，在配置有绝缘构件18的侧面防止了层间的短路。
构成绝缘构件18的材料，只要具有电绝缘性就没有特别限定，例如能够采用热固性树脂、紫外线固化性树脂、热塑性树脂等各种树脂。尤其优选热固性树脂。作为具体例，优选使用与半导体制造领域中的底部填充用树脂(underfill resin)同样的树脂。即，能够使用环氧系树脂等。或者，也能够使用胺系树脂等。
1.8.保护构件
保护构件20是具有电绝缘性的构件，是以将层叠体A中的不存在正极集电层13的延伸部13c及负极集电层17的延伸部17c的侧面被覆的方式配置的构件。在图7中示出注目于图6中的一个保护构件20的周边而进行了放大的图。
更具体而言，从图3、图6、图7明显可知，在配置有保护构件20的层叠体A的侧面，保护构件20以跨越地被覆正极集电层13、正极复合材料层14、分隔层15、负极复合材料层16及负极集电层17的侧面的方式配置。
在本方式中，配置于两个侧面的每一个侧面。再者，在本方式中，由于是正极集电层13的延伸部13c和负极集电层17的延伸部17c向相反方向延伸出的形态，所以在不存在这些延伸部的两个侧面配置了保护构件20。然而，在正极集电层13的延伸部13c和负极集电层17的延伸部17c从层叠体A的同一侧面延伸出的情况下，能够在不存在这些延伸部的层叠体A的3个侧面配置保护构件20。
另外，保护构件20，在与配置于层叠体A的侧面的那一侧的面相反侧的面设置有沟槽20a。沟槽20a以沿着构成层叠体A的各层的表面延伸的长度方向延伸的方式形成，在设置多个沟槽20a的情况下，沟槽20a沿着构成层叠体A的各层层叠的方向排列。
保护构件20的宽度w0(在层叠体A的各层层叠的厚度方向上的大小，图7的w0)优选为将层叠体A的侧面(在用图8说明的例子中，为层叠体B的侧面)全部覆盖的大小以上。
保护构件20的长度L(在沟槽20a延伸的方向上的长度，图4的L)也只要是将层叠体A的侧面的全部(但是，延伸部13c、延伸部17c除外)覆盖的大小即可，取决于层叠体A的长度。
保护构件20的高度(在远离层叠体A的方向上的大小，图7的h)只要是能够设置沟槽20a的大小即可，但优选为1mm以上且3mm以下的程度。
沟槽20a的宽度w1、以及沟槽20a以外的部分(成为凸的部分)的宽度w2，如果能够如后述那样通过针对源自外力的按压力进行变形从而吸收外力，就不特别限定，但优选为0.5mm以下。尤其是在w1大于0.5mm的情况下，在对外装体11抽真空来密封其中的电极体12时，有可能外装体(层叠片)11的一部分大幅度进入到沟槽20a的内侧。
在图7中用d示出的沟槽20a的深度d，如果能够如后述那样通过针对源自外力的按压力进行变形从而吸收外力，就不特别限定。然而，深度d相对于在图7中用h示出的保护构件20的高度h(在高度h根据部位而不同的情况下，为在外角部20b以外最小的部位的高度)优选为30％以上且80％以下，更优选为40％以上且60％以下。
再者，沟槽20a的底部形状，可以如在本方式中表示的那样为平坦且在内角部不具备弯曲部(所谓的R)，但是，也可以以在内角部具有弯曲部(所谓的R)的方式构成。另外，底部也可以是半圆或椭圆的圆弧状。
沟槽20a的配置不特别限定，只要具备至少1个沟槽20a即可，但优选在距离保护构件20的宽度方向两端部之中的一个端部为w3的位置各设置至少1个。在此，关于w3，如果能够如后述那样通过针对源自外力的按压力进行变形从而吸收外力，就不特别限定，但与w2同样地优选为0.5mm以下。
另外，沟槽20a的数量不限于两个，也可以具有间隔地设置多个。此时，优选沟槽20a优先地设置于保护构件20的宽度方向的两端侧。这是因为针对保护构件20的外力施加于该端部的情况多。但是，沟槽20a也可以遍及保护构件20的宽度方向全部来均等地设置。
保护构件20的宽度方向端部中的与配置于层叠体A的侧面的那一侧相反侧的外角部20b的形状，优选是其角部除去形状、即直线状角部除去形状(所谓的C倒角状)、曲线状角部除去形状(所谓的R倒角状)的角部形状。换言之，外角部20b优选具有倾斜面或曲面。由此，能够进一步减少外角部20b扎破外装体11(层叠片)的风险。再者，外角部20b也可以以在保护构件20中将层叠体A的侧面方向和表面方向相连的方式形成。
角部除去形状的大小并不特别限定，但能够列举在R倒角形状中R(半径)为0.1mm的圆弧状。
构成保护构件20的材料，如果具有电绝缘性、且能够如后述那样适当地弹性变形，就不特别限定，例如能够采用热固性树脂、紫外线固化性树脂、热塑性树脂等各种树脂。
更具体而言，其弹性模量优选为1MPa以上且500MPa以下。若弹性模量比上述值低，则有保护构件20的变形过大的倾向，对层叠体A的保护作用降低。若弹性模量比上述值高，则相对于外装体11变硬，外装体破裂的可能性提高。
1.9.正极端子、负极端子
正极端子30、负极端子31是具有导电性的构件，分别为用于将各极与外部电连接的端子。
正极端子30，其一端与正极集电层13的延伸部13c电连接，另一端贯通第一外装体11a与第二外装体11b的接合部而向外部露出。
负极端子31，其一端与负极集电层17的延伸部17c电连接，另一端贯通第一外装体11a与第二外装体11b的接合部而向外部露出。
2.关于制造
全固体电池10，关于保护构件20以外的部分，能够利用公知的方法来制作。另外，虽然不特别限定，但是保护构件20能够通过使熔融了的材料流入到模具中，并采用适当的方法使其固化来制作。若是热塑性树脂，则能够通过冷却来使其固化，若是紫外线固化性树脂，则能够通过紫外线的照射来使其固化。
如上所述，在第一外装体11a的凹部11aa的内侧收纳电极体12，设置于凹部11aa的外周的边缘的接合部11ab和第二外装体11b的表面外周端部接合。此时，为了将凹部11aa的内侧脱气而进行抽真空。
3.效果等·其他
根据本公开的全固体电池10，由在此具备的保护构件20保护层叠体A的侧面。另外，在将电极体12密封于外装体11时，在如上述那样抽真空时，由于在层叠体A的角与外装体11之间介有保护构件20，层叠体A的角触碰不到外装体11，因此能够防止外装体11破裂。
此时，保护构件20和外装体11接触，保护构件20被外装体11按压，但由于在保护构件20上形成有沟槽20a，所以例如保护构件20的端部如图7中的箭头C所示那样变形而吸收按压力，从而能够减少向外装体11的负荷。由此，能够更可靠地防止外装体11破裂。
而且，如果保护构件20的外角部20b被设为角部除去形状，则能够缓和该外角部20b处的与外装体11接触所产生的应力集中，因此能够进一步防止外装体11破裂。
在上述说明的方式中，作为层叠体A说明了在1个负极集电层17的两个表面分别层叠负极复合材料层16、分隔层15、正极复合材料层14、正极集电层13来构成的层叠体，但不限于此，也可以以进一步反复的方式层叠各层来构成。在图8中示出用于说明的图。
在图8的例子中，多个层叠体A反复层叠而形成层叠体B，在该层叠体B的两个侧面各配置有1个保护构件20。即使是这样的方式，也起到与上述同样的效果。因此，在本例中，对于层叠体B的1个侧面，以跨越重叠的多个层叠体A的侧面的方式配置有1个保护构件20。
4.实施例
4.1.层叠体的形态
仿照图8的层叠体B的例子，将17个层叠体A以反复的方式层叠，得到了厚度2.89mm的层叠体B。
4.2.外装体的形态
作为外装体，采用层叠片形成了上述的外装体11。第一外装体的凹部通过压花(embossing)加工而形成。
4.3.保护构件的形状
制作实施例1、2及比较例1涉及的保护构件，配置于上述制作的层叠体B的两个侧面的每一个侧面。保护构件采用紫外线固化性树脂形成。在图9中示出比较例1涉及的试验体所具备的保护构件的形态，在图10中示出实施例1涉及的试验体所具备的保护构件的形态，在图11中示出实施例2涉及的试验体所具备的保护构件的形态。再者，任何保护构件都是长度(在图4中用L示出的长度)设为225mm、角部除去形状的大小设为在R倒角形状中R(半径)为0.1mm的圆弧状。另外，在各例中，保护构件的宽度都设为3.0mm，形成得比层叠体大一些。
从图9可知，在比较例1中，保护构件不具有沟槽。
从图10可知，在实施例1中，在保护构件的宽度方向端部各设置1个沟槽，合计设置了两个沟槽。
从图11可知，在实施例2中，在保护构件的宽度方向端部各设置两个沟槽，合计设置了4个沟槽。
4.4.试验方法
关于试验，进行了热循环试验。在该试验中，设为1循环用时1小时，使各试验体在1循环中在-15℃～95℃间以均匀的温度变化来进行1次往复，进行了多次的该循环(多个循环)。
4.5.结果
试验的结果是：在比较例1中，如图12那样，在保护构件的外角部与外装体的接触部发生了外装体的破裂，但是，在实施例1、实施例2中，即使是与比较例1相同的循环数，也没有发生外装体的破裂。

Claims (7)

1.一种全固体电池，其特征在于，包含电极体、外装体和保护构件，
所述电极体具备层叠体，所述层叠体具有正极集电层、正极复合材料层、固体电解质层、负极复合材料层及负极集电层，
所述外装体内包所述电极体，
所述保护构件配置于所述层叠体的侧面，且具有电绝缘性，
所述保护构件具有沟槽，所述沟槽沿着所述层叠体的表面延伸的方向延伸。
2.根据权利要求1所述的全固体电池，其特征在于，
在所述层叠体的层叠方向上排列有多个所述沟槽。
3.根据权利要求1或2所述的全固体电池，其特征在于，
所述保护构件的弹性模量为1MPa以上且500MPa以下。
4.根据权利要求2所述的全固体电池，其特征在于，
至少1个所述沟槽配置于下述位置，所述位置是与所述层叠方向上的所述保护构件的两端部之中的一个端部在所述层叠方向上隔开了规定距离的位置。
5.根据权利要求1～4的任一项所述的全固体电池，其特征在于，
所述保护构件中的、在所述层叠体的层叠方向上的端部的外角部具备倾斜面或曲面。
6.根据权利要求5所述的全固体电池，其特征在于，
所述保护构件在其宽度方向上具备第1端部和第2端部，
所述外角部位于所述第2端部，
所述第1端部配置于所述保护构件的配置于所述层叠体的所述侧面的那一侧，
所述第2端部配置于与所述第1端部相反的那一侧。
7.根据权利要求5或6所述的全固体电池，其特征在于，
所述外角部处于与所述外装体接触的位置。
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