CN115885402A - 用于对氧化还原液流电池系统进行状态监控的方法 - Google Patents

用于对氧化还原液流电池系统进行状态监控的方法 Download PDF

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Abstract

用于对氧化还原液流电池系统进行状态监控的方法，其中，电池系统包括至少两个串联联接的电池模块(1)，并且其中，方法包括以下步骤：S1：使至少一个电池模块(1)从串联电路中切出；S2：使在步骤S1中从串联电路中切出的至少一个电池模块(1)的电解液的至少一个部分体积放电，其中，反复检测电势差，并且其中，在至少一个切出的电池模块(1)的负电解液的第一电势与正电解液的第二电势之间形成电势差；S3：从在步骤S3中检测到的电势差值确定在步骤S1中从串联电路中切出的至少一个电池模块(1)的SoH。

Description

用于对氧化还原液流电池系统进行状态监控的方法
技术领域
本发明涉及一种用于运行尤其基于钒的氧化还原液流电池系统的方法。本发明尤其涉及一种具有高的输出电压的氧化还原液流电池系统。运行方法涉及一种对电池系统的健康状态(State of Health-SoH)的状态监控。
背景技术
为了在氧化还原液流电池系统中获得高的输出电压，通常将多个单电池串联地电联接。这种布置被称为堆。然而，这不能任意继续，这是因为否则由电解液引起的分路电流将变得不可容忍地高。然而，当多个堆串联联接时，输出电压会进一步增大，其中，每个堆具有单独的罐单元。由堆和所属的单独的罐单元构成的这种单元被称为电池模块。多个电池模块的串联电路通常被称为串接件。因此，本发明涉及一种包括多个电池模块的电池系统，其中，电池系统被构造为，使得在系统的充电和放电期间，电池模块串联联接，即形成串接件。
氧化还原液流电池系统的SoH会由于不同的效应而受到负面影响。电解液的不平衡(包括负电解液和正电解液中的不平衡的离子浓度)会对SoH产生负面影响。这种不平衡通常通过所谓的平均氧化态(average oxidation state-AOS)来描述。偏离+3.5的AOS表示这种不平衡。这种不平衡可以从运行开始就已经存在，或者在运行期间变大。后者会由于钒氧化、进一步的化学副反应并且由于在堆的薄膜上的“交叉”所造成。电解液的这种不平衡通常也被称为电解液的偏移。电解液不平衡的另一可能性是，负电解液的体积可能不同于正电解液的体积。在此，电池模块的总的电解液体积和/或位于单电池中的电解液体积会具有这种偏差。在最后的情况中，例如，一个或多个单电池中的气泡可能是原因。由于不同的电解液体积所引起的不平衡也可以随时间变大。
从现有技术已知的是，可以借助OCV单元和参考单元(或三个半单元)来探测电解液的偏移。在此，OCV代表所谓的“开路电压”(见下文)。但在此存在由于参考单元的可能的有限的长期稳定性所引起的问题(参见WO2018/237181A1)。此外，不能够借助参考单元探测由于不同的电解液体积所引起的不平衡。
还描述了一种方法，在该方法中，在第一次给氧化还原液流电池充电时已确定电解液不平衡(“Electrolyte Imbalance Determination of aVanadium Redox FlowBattery by Potential-Step Analysis of the Initial Charging”,Kirstin Beyer,Jangrosse Austing,Barbara Satola,Timo Di Nardo,Marco Zobel,Carsten Agert,inEuropean Chemical Societies Publishing ChemSusChem 2020,13,2066-2071)(“利用对初始充电的电势突变分析法来确定钒氧化还原液流电池的电解液不平衡”，KirstinBeyer，Jan grosse Austing，Barbara Satola，Timo Di Nardo，Marco Zobel，CarstenAgert，欧洲化学学会期刊ChemSusChem 2020,13,2066-2071)。在此，在电解液偏移的情况下，在第一次充电期间可以探测两个彼此分离的电势突变，而理想的电解液在此仅具有一个电势突变。在此，两个电势突变之间的时间间隔是针对SoH的度量(首先参见图1至图3)。
发明内容
本发明的任务是，提供一种用于对氧化还原液流电池系统进行状态监控的方法，该方法能够在正常运行期间监控电池系统的健康状态，并且在此能够探测电解液不平衡的所有描述的类型。
根据本发明，该任务通过根据独立权利要求的实施方案解决。本发明的其他的有利的实施方式在从属权利要求中说明。
附图说明
下面借助附图阐述根据本发明的解决方案。在附图中：
图1示出了电池模块，
图2示出了第一实施方式中的电池系统，
图3示出了另一实施方式中的电池系统，
图4示出了又一实施方式中的电池系统，
图5示出了电势差值的时间变化曲线，
图6示出了电势差值的时间变化曲线，
图7示出了电势差值的时间变化曲线。
具体实施方式
图1在左侧以示意图示出了电池模块。电池模块利用1表示。电池模块包括利用2表示的单电池设施和利用3表示的罐装置。单电池设施2是具有多个可以任意布置的氧化还原液流单电池的机构。例如，它可以是单个单电池堆、多个堆的串联电路、多个堆的并联电路或多个堆的串联电路和并联电路的组合。罐装置3用于储存电解液并用于向单电池设施2供应电解液。为此，罐装置3包括用于负电解液和正电解液的至少两个罐、用于将罐与单电池设施2连接的管系统以及用于输送电解液的泵。图1在此示出了两个独立的泵。利用双头泵可以同样良好地输送电解液，即利用通过共同的马达驱动的两个泵。罐装置3在此构造为，使得其能够向单电池设施2的所有单电池供应电解液。因此，如果泵输送电解液，则单电池设施2的所有单电池由该电解液流过。
图1所示的电池模块1包括两个分别利用4和5表示的测量装置。在此，利用4表示的测量装置是用于提供所谓的开路电压(open circuit voltage-OCV)的测量装置。OCV值是电池模块的荷电状态(SoC)的度量。利用5表示的测量装置是用于提供单电池设施2的进而电池模块1的端电压的测量装置。在电池模块1充电或放电时，端电压与开路电压相差了在单电池设施2的内阻上下降的电压。利用两个测量装置4或5测量电势差，该电势差相应地在负电解液的第一电势与正电解液的第二电势之间形成。在OCV测量装置4中，截取所提到的电势的电极位于测量单元中，其中，存在负电解液和正电解液的所属的腔室通过薄膜或分离器分隔。在用于提供端电压的测量装置5中，用于截取所提到的电势的电极位于单电池设施2的相应的单电池中。在此，形成的电势差当然依赖于串联联接在用于截取电势的电极之间的单电池的数量。当没有充电电流或放电电流流动时，端电压是在OCV测量装置上截取的电势的多倍，其中，所属的系数通过在单电池设施2中串联联接的单电池的数量给出。
在图1的右侧示出了电池模块1的象征性的示出方式。随后使用该象征性的示出方式。
图2以示意图示出了第一实施方式中的电池系统。电池系统包括至少两个电池模块(其中一个电池模块利用1表示)、利用6表示的双向变流器(英语：bidirectional powerconversion system-PCS)，以及利用8表示的控制装置。电池模块1串联联接并且与变流器6连接。图2示出了四个电池模块，其中，串联电路中的虚线应该表示任意数量的另外的模块。变流器6承担电池系统与电网或更高级别的电气系统的接驳。电池系统针对每个电池模块1还包括第一开关和第二开关，其中一个第一开关中利用9表示，其中一个第二开关中利用10表示。第一开关9分别与电池模块1串联地布置，其中，在各自的电池模块的哪一侧上布置所属的开关9当然是不重要的。第二开关10分别布置在绕过各一个电池模块1和所属的第一开关9的旁路(旁通线路)中。图2示出了处于打开状态中的所有开关9和10。然而，开关由控制装置8驱控，使得在每个由第一和第二开关构成的开关对中恰好有一个开关闭合且一个开关断开(有选择地断开和闭合)。这意味着，开关对在此具有刚好两个开关位置，其中，在第一开关位置中(第一开关9闭合并且第二开关10断开)，所属的电池模块1位于电池系统的串联电路中，并且在第二开关位置中(第一开关9断开并且第二开关10闭合)，所属的电池模块1通过旁路与电池系统的串联电路分隔。在开关10闭合的情况下，第一开关9的断开在此防止模块通过旁路放电。控制装置8与每个电池模块连接，使得控制装置可以检测测量装置4或5的测量值。此外，控制装置8与开关9和10中的每个开关连接，使得控制装置可以确定各自的开关位置，以便将电池模块1接入到串联电路中或从串联电路中切出。这些连接也可以以无线方式来实现。
图2所示的布置表明了用于实施根据本发明的运行方法的最低配置。在此要提到的是，在根据本发明的运行方法的大多数实施方式中，仅测量电池模块1的端电压。也就是说，在这些实施方式中不需要的是，电池模块1还包括用于检测OCV的测量装置。
图3示出了在另一实施方式中的根据本发明的电池系统。电池系统针对每个电池模块1附加地包括另外的开关、即第三开关，其中一个第三开关利用11表示。此外，电池系统针对每个电池模块1包括电阻，其中一个电阻中利用14表示。第三开关11和电阻14在此分别布置在绕过各一个电池模块1的另一条旁通线路中，使得当所属的第三开关11闭合时，各一个电池模块1通过电阻14短路。第三开关11也由控制装置8操纵。借助图3的布置，每个电池模块可以通过闭合所属的第三开关11经由所属的电阻14有选择地放电。
图4示出了另一实施方式中的根据本发明的电池系统。电池系统包括利用7表示的另外的变流器。此外，电池系统针对每个电池模块附加地包括第四和第五开关(利用12和13表示)和线路，其中，附加的开关和线路彼此连接并且与电池模块连接，使得每个电池模块1可以单独与另外的变流器7连接。在此，附加的开关12和13也由控制装置操纵，由于空间原因在图4中未示出控制装置。图4还示出了另外的开关，变流器6和7可以利用另外的开关分别与剩余的布置电分隔。这可能是有利的。必要时，每个变流器仅使用一个分离开关。这种开关也可以在所有其他的实施方式中使用。还要提到的是，名称“第四”和“第五”开关仅是为了清楚起见，并不暗示在具有这些开关的实施方式中也必须存在“第三”开关。根据图4的实施方式能够实现各个电池模块1通过另外的变流器7放电。为此足够的是，另外的变流器7单向地构造。然而，另外的变流器也可以双向地构造，从而它也可以用于对各个电池模块1充电，这例如对于串接件的SoC平衡或电池模块1的预充电(“pre-charging”)可能是有用的。
发明人的构思是，电池系统的SoH依赖于各个电池模块的SoH。此外，发明人认识到，在放电期间也可以借助在上面引用的文献中描述的电势突变来监控电池模块的SoH。根据本发明的方法包括以下步骤：
S1：驱控第一和第二开关9、10，使得至少一个电池模块1从串联电路中切出；
S2：使在步骤S1中从串联电路中切出的至少一个电池模块1的电解液的至少一个部分体积放电，其中，反复检测电势差，并且其中，在至少一个切出的电池模块1的负电解液的第一电势与正电解液的第二电势之间形成电势差；
S3：从在步骤S3中检测到的电势差值确定在步骤S1中从串联电路中切出的至少一个电池模块的SoH。
在此，针对步骤S2要注意的是，所形成的电势差的符号不造成任何区别，也就是说，可以同样良好地在至少一个切出的电池模块1的正电解液的第一电势与负电解液的第二电势之间形成电势差。或换言之：仅取决于电势差的绝对值。
视电池系统的构造而定，步骤S2在此可以不同地进行。如果根据图2形成电池系统，则放电过程以在步骤S1中切出的至少一个电池模块1的自放电的形式实现。因为这种自放电进行得相对缓慢，所以有利的是，一个或多个所涉及到的电池模块1在步骤1中切出时就已经即将处于其中出现待探测到的电势突变的荷电状态。如果所涉及到的电池模块的OCV值为1.4伏或更低，则是这种情况。可以从端电压推导出相应的判据。
如果根据图3形成电池系统，则以如下方式实现在步骤S1中切出的至少一个电池模块1的放电过程，即所属的第三开关11被闭合，从而所涉及到的电池模块通过所属的电阻14放电。由此，放电过程可以相应更快地进行，从而SoH的确定需要更少的时间。
在前面的两个段落提到的情况中，在放电时转换的能量最终转化为热量，即损失掉。因此也有利的是，一个或多个所涉及到的电池模块1在步骤1中切出时就已经即将处于其中出现待探测到的电势突变的荷电状态。所提到的情况的另外的特点是：原则上，多于一个的电池模块1可以在步骤S1中从电池系统的串联电路中切出，从而在步骤S2～S4中可以同时确定这些模块的SoH。因此，同时被监控的模块的数量的上限以如下方式被限制，即电池系统必须能够确保在针对SoH确定所需的时间中的正常的运行。常见的高压电池系统可以在每个运行状态中补偿电池模块的切出。在一些运行状态中，例如如果能预见在SoH确定所需的时间内不必进行电池系统的功率消耗或功率输出，那么多个电池模块也可以容易地从串联电路中切出，以用于SoH确定。
如果根据图4形成电池系统，则以如下方式实现在步骤S1中切出的至少一个电池模块1的放电过程，即所属的第四和第五开关12和13被闭合，并且通过另外的变流器7完成放电。在该配置中，总是仅能够切出刚好一个电池模块，并且将其与另外的变流器连接，以便以该方式确定所属的SoH。该配置的优点在于，在放电时转换的能量不会损失掉，这是因为它通过另外的变流器7被馈送到更高级别的电网中。因此，可以在很大程度上不依赖于所涉及到的电池模块的相应存在的SoC地启动SoH确定。如果SoC仍远在对于SoH确定感兴趣的范围之上，则所涉及到的电池模块的放电可以通过另外的变流器7以高的放电电流来实现，直到OCV值已经达到上述的1.4伏标记。随后，可以以更低的电流来放电，从而确保电势突变的足够高的分辨率。由此，可以更快地并且以更少的副反应来进行SoH确定。
原则上，根据图2至4的实施方式的任意的组合是可想到的。因此，模块例如可以通过另外的变流器7和其他的模块同时通过所属的电阻14放电，其中，获知所涉及到的模块的SoH。
根据在步骤S2中所涉及到的电池模块的电解液的哪个部分体积被放电，得出根据本发明的方法的另外的变型方案。这些变型方案与SoH确定的相应的目标设置密切相关。
如果要确定整个电解液的体积偏差，即负电解液的体积与正电解液的体积之间的偏差，则还必须在步骤S2中对所涉及到的电池模块的整个电解液放电。这以如下方式实现，即在步骤S2的实施期间，通过泵送功率调设穿过单电池设施2的电解液流，从而产生过化学计量流。在该变型方案中，在步骤S2中检测电势差可以有选择地利用OCV单元4或利用用于检测端电压的测量装置5来实现。清楚的是，该变型方案是耗时的，这是因为在放电时必须转换相应多的能量。因此，与根据图2和图3的变型方案相组合，也损失了大量能量，从而这些组合相对于与根据图4的变型方案的组合相比明显是不那么有利的。
如果要探测电解液的偏移，则足够的是，在步骤S2中对电解液的包含在单电池设施2中的部分体积进行放电，并且因此将其用于SoH确定。这以如下方式实现，即在步骤S2的实施期间，穿过单电池设施2的电解液流要么完全被阻断(通过关停泵)，要么通过泵送功率调设，从而产生亚化学计量流。在该变型方案中，在步骤S2中对电势差的检测必须利用用于检测端电压5的测量装置来实现。该变型方案也适用于探测单电池设施2中的气泡。与根据图2～图4的变型方案的组合是有利的。
原则上也可能的是，在步骤S2中仅使在OCV单元4中所包含的部分体积放电，并且因此将其用于SoH确定。在该变型方案中，在步骤S2中利用OCV单元4自身来检测电势差。然而产生以下缺点，即以该方式的SoH确定持续很长时间，这是因为放电由于非常小的短路电流而是非常缓慢的。
为了在步骤S3中确定SoH，必须说：SoH在此可以绝对地或相对地被确定。
SoH的绝对确定通过根据开头提到的文献“Electrolyte ImbalanceDetermination of a Vanadium Redox Flow Battery by Potential-Step Analysis ofthe Initial Charging(利用对初始充电的电势突变分析法来确定钒氧化还原液流电池的电解液不平衡)”确定电势突变来实现。当在步骤S2中检测到的电势差值被考虑作为时间函数时，得到电势突变。在此，为了确定突变的准确的时间位置，可以对曲线进行微分。为了绝对确定SoH还需要的是，对在放电时在两个电势突变之间被转换的能量进行量化。为此需要的是，测量放电电流的大小。通过对放电电流曲线进行时间上的积分得出转移的电荷。在恒定的放电电流的情况下，电荷与在电势突变之间经过的时间成正比。被转换的能量又通过对作为转移的电荷的函数的电势差进行积分来得出。针对SoH的绝对确定，电池系统因此包括用于确定在步骤S2中存在的放电电流强度的测量装置。视电池系统的构造而定，该测量装置可以不同地布置。图4示例性示出了用于确定放电电流强度的测量装置，该测量装置利用15表示。在其他的实施方式，例如根据图3的实施方式中，电池系统可以针对每个电池模块包括用于确定放电电流强度的单独的测量装置。在根据图3的实施方式中，测量装置与电阻14串联地布置。
针对SoH的相对确定，可以将当前记录的电势差曲线与先前记录的参考曲线进行比较(参见下文)。另一可能性是，在电势差曲线中，仅考虑在两个突变之间经过的时间作为SoH参数。该情况也可以被称为SoH的定性确定，这是因为只确定一个参数，该参数与实际的(即定量确定的)SoH有关。这样确定的SoH参数也允许相对的SoH确定。
图5至图7示例性示出了在步骤S2中检测到的电势差值的时间变化曲线，以便阐明SoH的确定。这意味着，这些图表的x轴是时间，而y轴是检测到的电势差值。在图5所示的曲线中，基本上仅能观察到一个电势突变。因此，所属的电解液被良好地保持平衡(AOS＝3.5)。在图6中，曲线示出了两个电势突变，其中，在时间上的第一电势突变比在时间上随后的电势突变更陡。所属的电解液没有被良好地保持平衡，并且AOS小于3.5。图7所示的曲线也具有两个电势突变，其中，与图6相比，时间上的次序是颠倒的。所属的电解液没有被良好被保持平衡，并且AOS大于3.5。在对放电电流强度的认知中，可以从两个电势突变的时间间隔计算出相关的AOS值，从而可以绝对地确定SoH。通常也足够的是，相对地确定SoH，例如以便确定何时必须在电池模块中再生电解液。为此可以使用许多合适的指标。例如，可以将检测到的电势差曲线与相应的参考曲线进行比较，该参考曲线在调试中或在电解液的先前的再生之后被记录。然后，针对两条曲线的偏差的合适的度量例如是差平方之和。为此，本领域技术人员可以容易地找到另外的合适的指标。
在上述的根据本发明的方法中，电池模块的电解液的至少一个部分体积分别被放电。由此，所涉及到的电池模块的荷电状态自然也发生变化(即减小)。如果要防止这一点，那么可以在实施所描述的方法之前或之后，向所涉及到的电池模块输送相应的能量，从而电池模块的荷电状态最终不会由于方法的实施而改变。在此，能量输送可以在根据图4的配置中有利地通过另外的变流器7实现。
最后要提到的是，当已经记录了足够多的电势差值而能够在步骤S3中确定SoH时，在步骤S2中可以中断放电。为了在步骤S2中建立针对放电的中断判据，因而有利的是，步骤S2和S3至少部分并行地进行，即已经开始对所记录的电势差值的评估，与此同时地也记录另外的电势差值。如果步骤S3提供以下任一结果，则可以中断步骤S2：
-探测到其突变高度超出预限定的阈值的电势突变；
-探测到两个电势突变；
在此，在0.7伏至1.2伏之间的OCV等效范围内的所有值都适合作为用于第一判据的阈值。特别有利的是来自0.8伏至1.1伏的OCV等效范围的阈值。针对步骤S2使用中断判据具有以下优点，即可以更快地实施根据本发明的方法。现代计算系统的使用能够实现在步骤S3中在可忽略的时间内确定SoH。
在此清楚的是，在上一段落中提到的阈值适用于基于钒的电池系统。其他的阈值通常适用于其他的电池系统。相应的情况适用于上述的AOS值。
附图标记列表
1 电池模块
2 单电池设施
3 罐装置
4 用于确定OCV的测量装置(OCV单元)
5 用于确定端电压的测量装置
6 双向变流器(PCS)
7 另外的变流器
8 控制装置
9 第一开关
10 第二开关
11 第三开关
12 第四开关
13 第五开关
14 电阻
15 用于确定放电电流强度的测量装置

Claims (12)

1.用于对氧化还原液流电池系统进行状态监控的方法，其中，所述电池系统包括至少两个电池模块(1)、双向变流器(6)和控制装置(8)，其中，所述电池模块(1)串联联接并且与所述双向变流器(6)连接，并且其中，每个电池模块(1)包括具有多个氧化还原液流单电池的单电池设施(2)和用于储存负电解液和正电解液并用于给所述单电池设施(2)供应电解液的罐装置(3)，并且其中，所述电池系统针对每个电池模块(1)包括第一开关(9)和第二开关(10)，其中，所述第一开关(9)分别与所属的电池模块(1)串联地布置，并且所述第二开关(10)分别布置在绕过所属的电池模块(1)和所属的第一开关(9)的旁路中，并且其中，所述控制装置(8)与其中每个开关(9、10)连接，从而使得所述控制装置能够确定各自的开关位置，以便使所述电池模块(1)接入到串联电路中或从串联电路中切出，其特征在于，所述方法包括以下步骤：
S1：驱控第一和第二开关(9、10)，使至少一个电池模块(1)从串联电路中切出；
S2：使在步骤S1中从串联电路中切出的至少一个电池模块(1)的电解液的至少一个部分体积放电，其中，反复检测电势差，并且其中，在至少一个切出的电池模块(1)的负电解液的第一电势与正电解液的第二电势之间形成电势差；
S3：从在步骤S3中检测到的电势差值确定在步骤S1中从串联电路中切出的至少一个电池模块(1)的SoH。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述电池系统针对每个电池模块(1)包括第三开关(11)和电阻(14)，其中，所述第三开关(11)和所述电阻(14)分别布置在绕过各一个电池模块(1)的一条旁通线路中，使得当所属的第三开关(14)闭合时，各一个电池模块(1)通过电阻(14)短路，并且其中，在步骤S2中的放电通过所述电阻(14)进行。
3.根据权利要求1所述的方法，其中，所述电池系统包括另外的变流器(7)，并且针对每个电池模块(1)包括第四和第五开关(12、13)以及线路，其中，所述第四和第五开关(12、13)与所述线路相互连接并且与电池模块(1)连接，使得每个电池模块(1)能够单独与所述另外的变流器(7)连接，并且其中，在步骤S2中的放电通过所述另外的变流器(7)进行。
4.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述电池模块(1)分别包括用于确定OCV的测量装置(4)，并且其中，在步骤S2中借助所述用于确定OCV的测量装置(4)检测电势差。
5.根据权利要求1至3中任一项所述的方法，其中，所述电池模块(1)分别包括用于确定端电压的测量装置(5)，并且其中，在步骤S2中借助所述用于确定端电压的测量装置(5)检测电势差。
6.根据权利要求4或5所述的方法，其中，在步骤S2中，使在步骤S1中从串联电路中切出的至少一个电池模块(1)的整个电解液体积放电。
7.根据权利要求5所述的方法，其中，在步骤S2中，使在步骤S1中从串联电路中切出的至少一个电池模块(1)的包含在所述单电池设施(2)中的电解液体积放电。
8.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述电池系统包括用于检测在步骤S2中存在的放电电流的电流强度的测量装置(15)。
9.根据前述权利要求中任一项所述的用于对基于钒的氧化还原液流电池系统进行状态监控的方法，其中，步骤S2和S3至少部分并行地实施，并且其中，当步骤S3提供以下结果之一时，中断步骤S2：
-探测到突变高度超出预限定的阈值的电势突变；
-探测到两个电势突变；
其中，所述预限定的阈值处于0.7伏至1.2伏之间的OCV等效范围内。
10.根据权利要求9所述的方法，其中，所述预限定的阈值处于0.8伏至1.1伏的OCV等效范围内。
11.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，在步骤S3中，通过与参考电势差曲线的比较来相对地确定SoH。
12.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，在步骤S3中，通过获知在检测到的电势差曲线中的两个突变之间经过的时间来确定SoH。
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