CN115769311A - 一种采用铀钼粉末制成燃料芯块的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于核工业，可用于由铀钼金属粉末制成燃料芯块，金属粉末用铀‑235富集到7％，可用于核反应堆的燃料元件。芯块烧结在惰性氩气气氛中进行的，温度范围为1100℃至1155℃，作为初始粉末，使用粒度为160μm、钼含量为9.0至10.5wt.％。粉末在500℃的温度下预热10‑20小时(在氩气介质中)，随后在高达950MPa的压力下在模具中冷压成芯块。根据另一种方法，当使用粘合剂(增塑剂)制备铀钼芯块时，在烧结前，将芯块在氩气中从300℃加热到450℃，持续时间为2‑4小时，以去除粘合剂。本发明允许增加燃料中的铀含量，减少在核反应堆堆芯中积累的热量，并在违反核反应堆正常运行条件的情况下减少能量释放，这将提高其安全性和应急稳定性。

Description

一种采用铀钼粉末制成燃料芯块的方法
技术领域
本发明属于核工业，可用于由铀钼金属粉末制成燃料芯块，金属粉末用铀-235富集到7％，可用于核反应堆的燃料元件。
背景技术
从二氧化铀(用铀-235富集到5％)陶瓷核燃料中制成燃料芯块的已知的标准技术包括：二氧化铀压粉(与粘合剂混合)的生产和制备，在模具中压制芯块，将芯块在气体介质中烧结，芯块的干法或湿法研磨，芯块的干燥及控制以符合技术规范和图纸的要求，合格产品的包装，将产品交付来装配核反应堆燃料元件(“动力反应堆燃料元件的研发、生产和运行。在F.G.Reshetnikov编辑下–莫斯科:Energoatomizdat出版社,1995年,第1卷,第93–106页)。
已知一种使用冷压，然后烧结来制成含钼U-9wt.％的铀钼合金的方法[EissA.L.Kalish H.S.3rd Nucl.Eng.and Sci.Conference,USA,Paper178,1958]。在这种方法中，铀和钼粉末在不添加粘合剂的情况下混合2小时。将铀和钼的粉末混合后，压制成长约4.5厘米、方形截面为1.9厘米×1.9厘米的压块以及圆柱形压块。烧结在1150℃真空中进行4小时。冷压和烧结样品的金相测试表明，合金元素完全相互反应。制成的芯块的密度为17.18g/cm3。
这种方法的缺点是，在以这种方法获得的样品中，钼在整个体积中的分布不均匀，并且在混合的铀钼粉末的冷压过程中需要产生高压。
另外，已知一种制备用于核反应堆燃料元件的陶瓷燃料芯块的方法，本方法包括：制备与粘合剂混合的二氧化铀压粉，芯块的两阶段压制及其烧结(见：俄罗斯联邦专利号：2421834，IPC G21C 3/02，发明通报17号，日期：2011年6月20日)。
这种方法的缺点是：二氧化铀芯块的两阶段压制和在制备压制粉末中使用增塑剂。
最接近的方法是一种制备用于核反应堆燃料元件的陶瓷燃料芯块的方法(俄罗斯联邦专利号：2360308，IPC G21C 3/62，发明通报18号，日期：2009年6月27日)，该方法包括：制备由铀-235富集到1.6-5％的二氧化铀压粉，按阶段与干粘合剂(无金属)和氧化铀粉末混合，在模具中压制芯块，热脱粘合剂，在气体还原介质中烧结芯块，用金刚石砂轮湿磨芯块，将心块干燥和剔出废品。
这种方法的缺点是：该方法在压制过程中需要大量能量，并且所得燃料的铀含量较低。
发明内容
本发明的目的是开发一种铀-235富集到7％的铀钼合金制成燃料芯块的方法，该合金用于核反应堆的燃料元件，从而提高核反应堆运行条件的安全性及其运作效率。
根据第一种和第二种方案，本发明的技术结果指向为核反应堆燃料元件制成铀-235富集到7％的铀钼芯块，使铀含量增加、核反应堆堆芯中积累的热量减少且在违反核反应堆正常运行条件的情况下减少能量释放，这将提高其安全性和应急稳定性。
根据第一种方案的技术结果按用于核反应堆的燃料元件的铀钼粉末制成燃料芯块的方法而实现的，该方法包括：粉末的制备、将芯块压制在模具中、将其烧结在气体介质中、研磨、干燥、剔出废品，此外，芯块的烧结在惰性环境中进行，并且作为初始粉末使用铀-235富集到7％、钼含量为9.0至10.5wt.％的铀钼粉末。
铀钼粉末的粒度不超过160微米。芯块压入模具中之前，将铀钼粉末在氩气氛中以500℃的温度加热10-20小时。芯块以高达950MPa的压力压制在模具中。芯块在1100℃-1155℃氩气中烧结4-12小时。
根据第二种方案的技术结果按用于核反应堆的燃料元件的铀钼粉末制成燃料芯块的方法而实现的，该方法包括：粉末的制备，按阶段与粘合剂的混合，在模具中压制芯块，粘合剂的热去除，在气体介质中烧结芯块，研磨，干燥，剔出废品，芯块的烧结在惰性介质进行的，作为初始粉末使用铀-235富集到7％、钼含量为9.0～10.5wt.％的铀钼粉末。铀钼粉末的粒度不超过160微米。将芯块以高达950MPa的压力压入模具中。将芯块在300℃至450℃氩气介质中加热2-4小时来进行粘合剂的热去除。
芯块在1100℃–1155℃的氩气介质中烧结4–12小时。
这种用铀钼金属粉末制成用于核反应堆燃料元件的燃料芯块的制造法可使得制备富集到7％的铀-235、钼含量在9.0-10.5wt.％、芯块密度不低于15.7g/cm3的铀钼芯块(超过理论密度的90％)。与使用的二氧化铀燃料和使用低浓缩铀-235相比，由于铀钼燃料的导热性增加，以铀钼芯块为燃料的核反应堆的效率提高，因为铀钼芯块的密度大于二氧化铀芯块密度1.5倍。由于与二氧化铀的密度相比铀钼合金的密度更高(钼含量在9.0-10.5wt.％)，核反应堆的按铀质量更高的装料量使得增加反应堆内的燃料组件运行循环时间，并无需增加燃料浓缩度。二氧化铀按铀的密度为9.7g/cm3，而铀钼合金(钼含量在9.0-10.5wt％)按铀的密度约为15.75g/cm3。因此，在反应堆的铀钼燃料相同装料量的情况下，裂变组分的数量增加并达到约60％。
已知[V.V.Kalashnikov，V.V.Titov，G.Ya。Sergeev，A.G.Samoilov。“反应堆建筑中的铀钼合金”，原子能杂志，第5卷，第4期，1958年10月，第422页]在350-5500C温度下释放U-Mo合成中的γ相时，γ相将转变为α铀和金属间化合物U2Mo(γ'相)的共析混合物。但是，这种过程是缓慢的。在500℃的温度下将初始粉末在真空中保持10至20小时时，发生相的部分分离，形成γ相，以及α相和γ'相的共析混合物。使用一种为共析相混合物的粉末，让在较低的压力下(低于950MPa)获得坚固的“原始”芯块。在高于1100℃的温度下此类压块(芯块)的随后烧结，使共析完全再转变为γ状态。
将钼含量为9.0至10.5wt.％的初始铀钼金属粉末在500℃温度的惰性气体介质中保持10至20小时可获得最佳结果，因为以铀γ相形式的初始金属粉末受到相的部分分解，分解至γ相及共析混合物的α相和γ'相，因此，可以获得具有高达950MPa压力的坚固的“原始”芯块。
将初始铀钼粉末中的钼含量降低到低于9.0wt.％使得增加烧结的铀钼芯块的密度(在钼含量为零，可达到低于19.05g/cm3)，初始铀钼粉末中的钼含量增加10.5wt.％以上导致芯块密度的下降，而用于核反应堆的燃料芯块制备技术要求禁止这样做。
将烧结温度提高到1155℃以上会导致铀钼芯块的熔化，而低于1100℃的温度则无法制备没有内部孔隙的芯块。同时，芯块的密度仍然很低，仅为13–14g/cm3。
在1100℃至1155℃的烧结温度下(在惰性气氛中)4至12小时内，钼含量为9.0至10.5wt.％的铀钼芯块获得了最佳结果。
所开发的方法使得从用于核反应堆燃料元件的铀钼粉末中获得γ相，在这种情况下，钼是有助于在燃料元件的整个工作温度范围内保持铀γ相的主要合金元素。钼不仅改变相变动力学以获得随机取向的细晶粒结构，而且稳定铀的γ相，从而提高了燃料元件的效率。
由于铀钼燃料的热导率高于二氧化铀燃料，可以减少堆芯中积累的热量，从而在违反核反应堆的正常运行条件下减少能量释放，提高其安全性及对应急情况的抵抗力。
具体实施方式
以下描述用于制成铀钼燃料芯块的建议方法的实例。
实例1(根据第一个实施方案)。作为初始粉末，使用合金中钼含量为9.0wt.％的铀钼粉末，该铀钼粉末是通过离心喷涂法从铀-235富集到7％的同类合金锭制备的。合金中钼含量为9.0wt.％的离心喷涂铀钼锭允许在初始粉末中获得均匀的钼含量。粉末通过筛网的筛孔尺寸为160μm过筛。将钼含量为9.0wt.％的筛过后的铀钼粉末在垂直装载的真空电阻炉(СШВЭ型)中(在氩气介质中)在500℃的温度下加热20小时。制备的粉末在不添加粘合剂(增塑剂)的情况下以750MPa的压力压制在圆柱形模具中。芯块在氩气介质中(含水量不超过80ppm)烧结，温度为(1125+10/-5)℃，在竖式真空电阻炉(СШВЭ型)(或XERIONXVAC-2200)中等温保温4小时。加热将在1L/min的氩气流中以不超过5℃/min的加热速率进行，加热至等温保温，然后在静态氩气气氛中进行冷却，冷却速率为(15–20)℃/min。之后进行芯块的磨削、干燥和剔除以符合技术要求。
实例2(根据第一个实施方案)。作为初始粉末，使用合金中钼含量为10.5wt.％的铀钼粉末，该铀钼粉末是通过离心喷涂法从铀-235富集到至7％的同类合金锭制备的。合金中钼含量为10.5wt.％的离心喷涂铀钼锭允许在初始粉末中获得均匀的钼含量。粉末通过筛孔尺寸为160μm的筛网过筛。将钼含量为10.25wt.％的筛过后的铀钼粉末在垂直装载的真空电阻炉(СШВЭ型)中在氩气中)在500℃的温度下加热10小时。制备的粉末在不添加粘合剂(增塑剂)的情况下以950MPa的压力压制在圆柱形模具中。芯块在氩气介质中(含水量不超过80ppm)烧结，温度为(1125+10/-5)℃，在竖式真空电阻炉(СШВЭ型)(或XERIONXVAC-2200)中等温保温12小时。加热将在1L/min的氩气流中以不超过5℃/min的加热速率进行，加热至等温保温，然后在静态氩气气氛中进行冷却，冷却速率为(15–20)℃/min。此后进行芯块的磨削、干燥和剔出废品以符合技术要求。
实例3(根据第二个实施方案)。作为初始粉末，使用合金中钼含量为9.0wt.％的铀钼粉末，该铀钼粉末是通过离心喷涂法从铀-235富集到7％的同类合金锭制备的，粉末通过筛网的筛孔尺寸为160μm过筛。合金中钼含量为9.0wt.％的离心喷涂铀钼锭允许在初始粉末中获得均匀钼含量。作为增塑剂(粘合剂)，使用8％聚乙烯醇水溶液加1％甘油(铀钼合金重量的3％)。混合分三个阶段。在第一阶段，将粘合剂全部量和铀钼合金粉末10wt.％的量混合至均匀混合物。在第二阶段，将制备的混合物与铀钼合金粉末40wt.％的量混合至均匀混合物。在第三阶段，将剩余的铀钼合金粉末量加入在第二阶段制备的混合物中并混合至均匀混合物。粉末将在Turbula型混合器中混合20-30分钟。制备的粉末以850MPa的压力压制在圆柱形模具中。在烧结之前，将芯块在氩气气氛中以300℃至450℃的温度加热4小时以去除粘合剂。芯块在氩气介质中(含水量不超过80ppm)烧结，温度为(1125+10/-5)℃，在竖式真空电阻炉(СШВЭ型)中等温保温4小时。加热将在1L/min的氩气流中以不超过5℃/min的加热速率进行，加热至等温保温，之后在静态氩气气氛中进行冷却，冷却速率为(15–20)℃/min。之后进行芯块的磨削、干燥和剔除以符合技术要求。
实例4(根据第二个实施方案)。作为初始粉末，使用合金中钼含量为10.5wt.％的铀钼粉末，该铀钼粉末是通过离心喷涂法从铀-235富集到至7％的同类合金锭制备的，粉末通过筛网的筛孔尺寸为160μm过筛。合金中钼含量为10.5wt.％的离心喷涂铀钼锭允许在初始粉末中获得均匀钼含量。作为增塑剂(粘合剂)，使用8％聚乙烯醇水溶液加1％甘油(铀钼合金重量的3％)。混合分三个阶段。在第一阶段，将粘合剂全部量和铀钼合金粉末10wt.％的量混合至均匀混合物。在第二阶段，将制备的混合物与铀钼合金粉末40wt.％的量混合至均匀混合物。在第三阶段，将剩余的铀钼合金粉末量加入在第二阶段制备的混合物中并混合至均匀混合物。粉末将在Turbula型混合器中的混合20-30分钟。制备的粉末以950MPa的压力压制在圆柱形模具中。在烧结之前，将芯块在氩气氛中以300℃至450℃的温度加热2小时以去除粘合剂。芯块在氩气介质中(含水量不超过80ppm)烧结，温度为(1125+10/-5)℃，在竖式真空电阻炉(СШВЭ型)中等温保温12小时。加热将在1L/min的氩气流中以不超过5℃/min的加热速率进行，加热至等温保温，之后在静态氩气气氛中进行冷却，冷却速率为(15–20)℃/min。之后进行芯块的磨削、干燥和剔除以符合技术要求。
工业实用性
图1显示烧结和机械加工后的铀钼芯块。
因此，与以前已知的方法相比，所提出的方法让从铀钼粉末中，铀-235富集到7％，钼含量为9.0至10.5wt.％，制成用于核反应堆燃料元件，并具有更高运行性能的燃料芯块。

Claims (10)

1.一种用于核反应堆燃料元件的从铀钼粉末制成燃料芯块的方法，该方法包括：粉末的制备，将芯块压制在模具中、在气体介质中烧结、研磨、干燥、剔出废品，其特征在于，芯块被烧结在惰性介质中，作为初始粉末，采用铀钼粉末，铀-235富集到7％，钼含量为9.0-10.5wt.％。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述铀钼粉末粒度不大于160微米。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，芯块在模具中压制之前，将铀钼粉末在氩气介质中以500℃的温度加热10-20小时。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，将芯块在模具中以高达950MPa的压力压制。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，芯块的烧结在氩气介质中进行，温度为1100℃～1155℃，时间为4～12小时。
6.一种用于核反应堆燃料元件的从铀钼粉末制成燃料芯块的方法，包括：粉末的制备、按阶段与粘合剂的混合、将芯块压制在模具中、粘合剂的热去除，将芯块的烧结在气态介质中、研磨、干燥、剔除，其特征在于，芯块的烧结在惰性气氛中进行，作为初始粉末，使用铀钼粉末，铀-235富集到7％、钼含量为9.0～10.5wt.％。
7.根据权利要求6所述的方法，其特征在于，所述铀钼粉末粒度不大于160微米。
8.根据权利要求6所述的方法，其特征在于，芯块的压制以高达950MPa的压力在模具中进行的。
9.根据权利要求6所述的方法，其特征在于，粘合剂的热去除是芯块在氩气介质中在300℃至450℃的温度下加热2-4小时进行的。
10.根据权利要求6所述的方法，其特征在于，芯块的烧结在氩气介质中在1100℃～1155℃的温度下进行4～12小时。
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