CN115763825A - 一种集流体以及包括该集流体的电极片和电化学装置 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种集流体以及包括该集流体的电极片和电化学装置。本发明的集流体包括绝缘层、金属导电层和非金属导电层；所述金属导电层设置于所述绝缘层的至少一个功能表面，所述非金属导电层设置于所述金属导电层远离绝缘层的功能表面；所述金属导电层包括若干个金属导电单元，所述若干个金属导电单元在所述绝缘层上间隔分布。本发明的集流体在针刺滥用时，绝缘层发生拉伸形变，若干个金属导电单元由于在绝缘层上间隔分布，集流体破裂区域的阻抗会急剧上升，减少产热，从而防止热失控现象的出现。

Description

一种集流体以及包括该集流体的电极片和电化学装置
技术领域
本发明属于电池领域，涉及一种集流体以及包括该集流体的电极片和电化学装置。
背景技术
锂离子电池是应用非常广泛的二次电池，安全性能是锂离子电池研究中一项重要的课题。
针刺测试是反映锂离子电池安全性的一项重要测试。常规的锂离子电池的集流体采用金属箔材，正极集流体常用金属铝箔，负极集流体常用金属铜箔，在针刺测试过程中，集流体会破裂拉伸并形成一个“漏斗”形的破裂面，导致集流体接触到电极发生短路，进而导致剧烈产热并最终引发热失控。
因此，如何开发出一种新型集流体，能够有效降低针刺过程中集流体破裂导致的短路几率，从而大幅提升针刺测试通过率，改善电池的安全性能是本领域亟待解决的技术问题。
发明内容
本发明提供一种集流体，该集流体通过对结构进行特殊设计，使集流体在针刺测试时具有良好的安全性能，不易出现热失控的现象。
本发明还提供一种电极片和电化学装置，由于包括上述集流体，因此电极片和电化学装置也均具有良好的安全性能，尤其是在针刺滥用测试时具有较高的通过率，不易发生热失控的现象。
本发明第一方面提供一种集流体，图1为本发明一实施例提供的集流体的结构示意图，图2为本发明又一实施例提供的集流体的结构示意图，如图1和图2所示，本发明的集流体包括绝缘层101、金属导电层102和非金属导电层103，金属导电层102设置于绝缘层101的至少一个功能表面，非金属导电层103设置于金属导电层102远离绝缘层101的功能表面；
金属导电层102包括若干个金属导电单元，若干个金属导电单元在绝缘层101上间隔分布。
绝缘层101和金属导电层102的功能表面分别指的是绝缘层101和金属导电层102中最大的两个表面。本发明的金属导电层102和非金属导电层103可以仅在绝缘层101的一侧进行设置(如图1)，也可以在绝缘层101的两侧均设置(如图2)。
若干个金属导电单元在绝缘层101上间隔分布指的若干个金属导电单元独立存在，相互之间不连接，在间隔的区域内无法进行电流的传导。本发明对若干个金属导电单元在绝缘层101上间隔分布的形式不作具体限定，图3至图7分别为本发明一实施例的集流体的金属导电层平面示意图，其中，黑色区域代表若干个金属导电单元，空白区域代表不含有金属导电单元，如图3至图7所示，若干个金属导电单元可以呈现为网格状间隔分布(如图3)，也可以呈现为条纹状间隔分布(如图4)，还可以呈现为岛状间隔分布(如图5)，或者呈现为圆形间隔分布(如图6)，亦可以呈现为蜂窝状六边形间隔分布(如图7)。
通常情况下，金属材料的导电性远远大于非金属材料的导电性，因此如果仅在绝缘层表面覆盖一层非金属导电层会导致集流体的导电性能很差从而影响电池的倍率性能；而如果在绝缘层表面覆盖一层连续的金属导电层则会是集流体的导电能力太高，在其发生拉伸形变时金属导电层难以断裂，使得集流体始终维持高导电能力无法及时切断电流传输，容易出现热失控的现象，导致电池的安全性能不足；又如果仅仅在绝缘层表面覆盖一层不连续分布的金属导电层则会因为电流无法正常传输而导致集流体无法正常工作。
基于上述考虑，本发明设计的集流体先在绝缘层表面设置若干个金属导电单元间隔分布的金属导电层，再在金属导电层表面设置非金属导电层，通过间隔分布的金属导电层与导电性较低的非金属导电层的结合使集流体获得了适中的导电能力且能进行正常的的电流传输，且由于若干个金属导电单元在绝缘层上间隔分布，在针刺滥用测试时，绝缘层发生拉伸形变后，金属导电层和非金属导电层都能较容易地进行断裂，断裂区域的阻抗会急剧上升，从而降低电池短路产生的放热量，防止电池出现热失控的现象，进而保证电池的安全性。
可以理解的是，若干个金属导电单元的总面积占绝缘层面积的比例越大，集流体的导电能力越好，但同时安全性能也会稍差一些。根据电池导电性和安全性需求的不同，可以使若干个金属导电单元的总面积占绝缘层面积在50％～98％的范围内进行调整。示例性的，若干个金属导电单元的总面积占绝缘层面积的比例为50％、60％、70％、80％、90％、91％、92％、93％、94％、95％、96％、97％、98％或者是前述两两数值组成的范围内的任一点值。
进一步的，相邻的每两个金属导电单元之间的间距为d，且0.001mm＜d＜0.5mm，将d控制在该范围内有利于使集流体同时兼顾较好的导电性能和安全性能。示例性的，相邻的每两个金属导电单元之间的间距d为0.001mm、0.005mm、0.01mm、0.05mm、0.1mm、0.15mm、0.2mm、0.25mm、0.3mm、0.4mm、0.5mm或者是前述两两数值组成的范围内的任一点值。
在一种具体的实施方式中，本发明的绝缘层的厚度为1～20μm，示例为1μm、2μm、3μm、4μm、5μm、6μm、7μm、8μm、9μm、10μm、11μm、12μm、13μm、14μm、15μm、16μm、17μm、18μm、19μm、20μm或者是前述两两数值组成的范围内的任一点值。
在一种具体的实施方式中，本发明的金属导电层的厚度为50nm～3μm，示例为50nm、100nm、500nm、600nm、700nm、800nm、900nm、1μm、1.5μm、2μm、2.5μm、3μm或者前述两两数值组成的范围内的任一点值。
在一种具体的实施方式中，本发明的非金属导电层的厚度为1～5μm，示例为1μm、2μm、3μm、4μm、5μm或者前述两两数值组成的范围内的任一点值。
本发明的绝缘层的材料选自有机聚合物，或有机聚合物和无机填料的混合物。
当选自有机聚合物和无机填料的混合物时，无机填料可增强绝缘层的强度。进一步的，虽然无机填料也具有绝缘性能，但其柔韧性差于有机聚合物，因此加入少量即可，因此为了提高绝缘层的强度，可控制加入无机填料的质量占绝缘层质量的0.01％～5％。示例性的，绝缘层中无机填料的质量含量为0.1％、0.5％、1％、2％、3％、4％、5％或者前述两两数值组成的范围内的任一点值。
无机填料的颗粒过大会绝缘层的机械强度下降，当无机填料的粒径大于绝缘层的厚度时将直接导致无机填料无法完全包埋于聚合物内部，导致无法使用，而当无机填料的颗粒过小时则会导致无机填料在聚合物中的分散难度增加。综上考虑，本发明的无机填料的平均粒径D50控制为5～1000mm，和/或，优选同时也将无机填料的D99粒径控制在5～1000nm的范围内。示例性的，绝缘层中无机填料的平均粒径D50为5nm、10nm、50nm、100nm、200nm、300nm、400nm、500nm、600nm、700nm、800nm、900nm、1000nm或者前述两两数值组成的范围内的任一点值。
上述有机聚合物选自聚对苯二甲酸酯、聚酰胺、聚酰亚胺(PI)、聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚苯乙烯(PS)、聚氯乙烯(PVC)、聚对苯二甲酰对苯二胺、聚丙乙烯、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物、聚乙烯醇缩甲醛、聚乙烯醇缩丁醛、聚氨酯、聚丙烯腈、聚醋酸乙烯酯、聚甲醛、酚醛树脂、环氧树脂、丙烯酸树脂、聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVDF)、硅橡胶、聚碳酸酯、聚砜、聚醚砜、聚苯醚中的至少一种，优选为聚对苯二甲酸酯和/或聚丙烯。
上述无机填料选自氧化铝、碳化硅、氧化硅、玻璃纤维、二氧化钛、二氧化锆、氢氧化镁、氢氧化铝、勃姆石、硫酸钡、钛酸钡、钛酸铝、氧化锌、氮化硼、氮化铝、氮化镁、凹凸棒石、磷酸锌、硼酸锌、氧化石墨烯中的至少一种。
本发明的金属导电层的材料选自铝、铜、镍、钛、银、镍铜合金、铝锆合金、不锈钢中的至少一种，优选为铝、铜中的至少一种。
本发明的非金属导电层包括碳基导电剂和粘结剂。其中，碳基导电剂选自导电炭黑、石墨烯、碳纳米管、碳纤维中的至少一种，优选为乙炔黑、SuperP、科琴黑中的至少一种。粘结剂选自聚偏氟乙烯、聚丙烯酸、羧甲基纤维素钠、羧甲基纤维素锂、聚四氟乙烯、聚酰亚胺中的至少一种。
进一步的，粘结剂占非金属导电层的质量分数为20％～95％，优选为60％～90％。示例性的，粘结剂占非金属导电层的质量份数为20％、30％、40％、50％、60％、70％、80％、90％、95％或者前述两两数值组成的范围内的任一点值。
为进一步增加电池的安全性能，在包括碳基导电剂和粘结剂的基础上，还可以向非金属导电层中加入无机粉体，优选地，加入的无机粉体的占非金属导电层的质量分数为0.1％～40％。示例性的，无机粉体占非金属导电层的质量分数为0.1％、0.5％、1％、2％、3％、4％、5％、10％、20％、30％、40％或者前述两两数值组成的范围内的任一点值。
具体的，无机粉体选自氧化铝、氧化硅、氧化钛、氧化钙、氧化锌、氧化镁、氧化钇、氧化铪、氧化锆、氧化锡、氧化铈、氧化镍、氢氧化镁、氢氧化铝、氢氧化钙、勃姆石、硫酸钡、氟金云母、氟磷灰石、磷灰石、莫来石、钛酸铝、碳酸钙、碳化硅、氮化硅、立方氮化硼、六方氮化硼、氧化石墨烯、介孔分子筛、氮化铝、氮化镁、凹凸棒石、钛酸铈、钛酸钙、钛酸钡、磷酸锌、硼酸锌、磷酸锂、硼酸锂、硅酸锂、硫酸锂、钙钛矿型电解质、Garnet型电解质、NASICON型电解质中的至少一种。
上述钙钛矿型电解质的分子式为Li3zLa2/3-zTiO3，其中，0＜z＜2/3；上述Garnet型电解质的分子式为Li7-aLa3Zr2-aMaO12，为石榴石结构，其中，M为Ta、Nb或W，0≤a≤2；上述NASICON型固态电解质的分子式为Li1+x+yAlx(TimZrnGer)2-xSiyP3-yO12，其中0≤x≤2，0≤y≤3，0≤m≤1，0≤n≤1，0≤r≤1，m+n+r＝1，或者，分子式为Li1+2xZr2-xCax(PO4)3，其中0.1≤x≤0.4。
进一步的，无机粉体的颗粒过大会导致非金属导电层不平整，影响非金属导电层的完整性，恶化导电网络，影响非金属导电层的导电性，而当无机粉体的颗粒过小时，无机粉体容易发生团聚，综上考虑，本发明的无机粉体的平均粒径D50控制为5～1000nm，和/或，优选同时将D99粒径控制在5～1000nm的范围内。
本发明的集流体最外层采用非金属导电层，非金属导电层的导电能力远低于金属导电层，因此集流体表面的方阻较高，有利于电池获得较高的安全性能。优选的，本发明的集流体的表面方阻≥5Ω/□，更优选的，本发明的集流体的表面方阻为5Ω/□～2000Ω/□。
本发明对集流体的制备方法不作具体限定，可以采用本领域的常规方法，例如，先通过粘结、气相沉积、化学镀、电镀中的至少一种方式使金属导电层形成于绝缘层上，然后将非金属导电层中的各组分配制成浆料后涂布于金属导电层上，烘干后即可得到本发明的集流体；其中，金属导电层中若干个金属导电单元的间隔分布形态既可以通过先在绝缘层上形成一层连续的金属导电层，然后通过局部刻蚀的腐蚀其中部分金属实现，也可以通过对绝缘层表面进行局部遮挡，然后再通过气相沉积、化学镀、电镀等方式在绝缘层表面镀上金属实现。
本发明第二方面提供一种电极片，包括本发明第一方面提供的集流体。
本发明的电极片可以是正极片或负极片。
上述正极片包括集流体与正极活性层，正极活性层至少包括正极活性材料，还可进一步包括导电剂、粘结剂等组分。
本发明对正极活性材料的种类不作具体限定，只要能够锂离子的可逆嵌入与脱嵌即可。具体的，正极活性材料可以是锂过渡金属复合氧化物，其中，过渡金属可以是Mn、Fe、Ni、Co、Cr、Ti、Zn、V、Al、Zr、Ce及Mg中的一种或多种。为使正极活性材料具有较高的结构稳定性和电化学性能，还可以在锂过渡金属复合氧化物中掺杂电负性大的元素，如S、F、Cl及I中的一种或多种。示例性的，锂过渡金属复合氧化物选自LiNi1-yCoyO2(0<y<1)、LiNiaCobAl1-a-bO2(0<a<1，0<b<1，0<a+b<1)、LiMn2O4、LiNiO2、LiCoO2、LiMn1-m-nNimConO2(0<m<1，0<n<1，0<m+n<1)、LiMPO4(M选自Fe、Mn、Co中的一种或多种)及Li3V2(PO4)3中的一种或多种。
正极活性层中的导电剂包括但不限于：基于碳的材料、基于金属的材料、导电聚合物或者它们的混合物。在一些实施例中，基于碳的材料选自石墨、超导碳、乙炔黑、炭黑、科琴黑、碳点、碳纳米管、石墨烯及碳纳米纤维中一种或多种；在一些实施例中，基于金属的材料选自铜、镍、铝、银等金属的金属粉或金属纤维；在一些实施例中，导电聚合物选自聚亚苯基衍生物。
正极活性层中的粘结剂可选自聚偏氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、丁苯橡胶(SBR)、丁腈橡胶(NBR)、水系丙烯酸树脂、聚乙烯醇、聚乙烯醇缩丁醛、聚氨酯、氟化橡胶、羧甲基纤维素(CMC)、聚丙烯酸(PAA)。
正极片可参照本领域常规的方法进行制备，通常是将正极活性材料以及导电剂、粘结剂等组分分散于溶剂(例如N-甲基吡咯烷酮)中，形成均匀的正极浆料，再将正极浆料涂覆在正极集流体上，经烘干等工序后，得到正极片。
上述负极片包括集流体与负极活性层，负极活性层至少包括负极活性材料，还可进一步包括导电剂、粘结剂等组分。
本发明的负极活性材料可采用本领域常规的负极活性材料，例如可以是金属锂、天然石墨、人造石墨、中间相微碳球(简写为MCMB)、硬碳、软碳、硅、硅-碳复合物、SiO、Li-Sn合金、Li-Sn-O合金、Sn、SnO、SnO2、尖晶石结构的钛酸锂及Li-Al合金中的一种或多种。
负极活性层中的导电剂的可选择范围与正极活性层中的导电剂的可选择范围相同，此处不再赘述。
负极活性层中的粘结剂可选自聚偏氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、丁苯橡胶(SBR)、丁腈橡胶(NBR)、水系丙烯酸树脂、聚乙烯醇、聚乙烯醇缩丁醛、聚氨酯、氟化橡胶、羧甲基纤维素(CMC)、聚丙烯酸(PAA)、环氧树脂、羟丙基纤维素、二乙酰基纤维素、聚氯乙烯、羧化的聚氯乙烯、聚乙烯吡咯烷酮、尼龙中的一种或多种。
负极片可参照本领域常规的方法进行制备，例如将负极活性材料、导电剂、粘结剂等组分分散于溶剂(例如水)中，形成均匀的负极浆料，然后将负极浆料涂覆在负极集流体上，经烘干等工序后，得到负极片。
为了获得更高的能量密度，负极片优选为金属锂负极片和含有金属锂的合金的负极片，具体制备方法为：在低湿度环境下(通常在露点温度低于-30℃的干燥室内进行)，采用辊压机或其他压合设备，将金属锂带(箔)、锂合金带(箔)与集流体进行机械压合，使得金属锂带(箔)、锂合金带(箔)与集流体紧密附着在一起，集流体边缘留出一定的空白区域用于后续极耳焊接。
本发明第三方面提供一种电化学装置，包括正极片、负极片、隔离膜和电解液，其中，正极片和/或负极片为本发明第二方面提供的电极片。
对上述隔离膜没有特别的限制，可以选用任意公知的具有电化学稳定性和化学稳定性的多孔结构隔离膜，例如可以是玻璃纤维、无纺布、聚乙烯、聚丙烯及聚偏二氟乙烯中的一种或多种的单层或多层薄膜。
上述电解液包括有机溶剂和电解质盐。有机溶剂作为在电化学反应中传输离子的介质，可以采用本领域已知的用于电化学装置电解液的有机溶剂。电解质盐作为离子的供源，可以是本领域已知的用于电化学装置电解液的电解质盐。
上述电解液中的有机溶剂，可以为碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸丁烯酯(BC)、二氟代碳酸乙烯酯(DFEC)、氟代碳酸二甲酯、氟代碳酸甲乙酯、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸甲丙酯(MPC)、甲酸甲酯、甲酸乙酯、甲酸丙酯、甲酸丁酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯(EA)、乙酸丙酯、乙酸丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、丙酸丁酯、丁酸甲酯、丁酸乙酯、丁酸丙酯、丁酸丁酯、二氟乙酸甲酯、二氟乙酸乙酯、γ-丁内酯(GBL)、γ-戊内酯、δ-戊内酯、乙二醇二甲醚(DME)、三乙二醇二甲醚、四乙二醇二甲醚、氟代醚F-EPE、氟代醚D2、氟代醚HFPM、氟代醚MFE、氟代醚EME、、四氢呋喃(THF)、2-甲基四氢呋喃、1,3-二氧五环(DOL)、1,4-二氧六环(DOX)、环丁砜、二甲亚砜(DMSO)、二甲砜(MSM)、甲乙砜(EMS)、二乙砜(ESE)、二氯甲烷、二氯乙烷中的一种或多种以任意比例的混合。
上述电解液中的电解质盐，可以为六氟磷酸锂(LiPF6)、四氟硼酸锂(LiBF4)、高氯酸锂(LiClO4)、六氟砷酸锂(LiAsF6)、六氟锑酸锂(LiSbF6)、二氟磷酸锂(LiPF2O2)、4,5-二氰基-2-三氟甲基咪唑锂(LiDTI)、双乙二酸硼酸锂(LiBOB)、双(丙二酸)硼酸锂(LiBMB)、二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)、双(二氟丙二酸)硼酸锂(LiBDFMB)、(丙二酸草酸)硼酸锂(LiMOB)、(二氟丙二酸草酸)硼酸锂(LiDFMOB)、四氰基硼酸锂、四(三氟甲基)硼酸锂、五氟乙基三氟硼酸锂、二氰基草酸硼酸锂、双丙二酸根合硼酸锂、三(草酸)磷酸锂(LiTOP)、三(二氟丙二酸)磷酸锂(LiTDFMP)、四氟草酸磷酸锂(LiTFOP)、二氟二草酸磷酸锂(LiDFOP)、双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)、双三氟甲烷磺酰亚氨锂(LiTFSI)、(氟磺酰)(三氟甲磺酰)亚氨锂(LiN(SO2F)(SO2CF3))、硝酸锂(LiNO3)、氟化锂(LiF)、LiN(SO2CnF2n+1)2、LiN(SO2F)(SO2CnF2n+1)(n为2～10的整数)中的一种或多种以任意比例的混合。
将上述正极片、隔离膜、负极片按顺序堆叠或者卷绕好，使隔离膜处于正极片、负极片之间起到隔离的作用，得到电芯；将电芯置于包装外壳中，注入电解液并封口，制备电化学装置。
本发明还提供上述电化学装置的应用，本发明的电化学装置可以用于公知的各种用途。例如可应用于移动电脑、笔记本电脑、便携式电话、电子书播放器、便携式传真机、便携式复印机、便携式打印机、头戴式立体声耳机、录像机、液晶电视、手提式清洁器、计算器、存储卡、便携式录音机、收音机、备用电源、汽车、摩托车、电动船舶、自行车、照明器具、玩具、游戏机、钟表、电动工具、照相机、家庭用大型蓄电池、储能电站等。
相比于现有技术，本发明至少具有以下有益效果：
1、本发明的集流体通过在绝缘层表面设置若干个金属导电单元间隔分布的金属导电层，再在金属导电层表面设置非金属导电层，通过间隔分布的金属导电层与导电性较低的非金属导电层的结合使电池获得了较高的安全性能，由于金属导电层中的若干个金属导电单元为间隔分布，在针刺滥用过程中，绝缘层发生拉伸形变，整个集流体在破裂区域的阻抗会急剧上升，从而降低破裂区域短路产生的热量，避免电池出现热失控的现象。
2、由于本发明的电化学装置包括含有上述集流体的电极片，因此该电化学装置具有较高的安全性能，尤其是在针刺滥用测试时具有较高的通过率，同时电化学装置还具有较低的阻抗和较高的倍率。
附图说明
图1为本发明一实施例的集流体的结构示意图；
图2为本发明又一实施例的集流体的结构示意图；
图3为本发明一实施例的集流体的金属导电层平面示意图；
图4为本发明一实施例的集流体的金属导电层平面示意图；
图5为本发明一实施例的集流体的金属导电层平面示意图；
图6为本发明一实施例的集流体的金属导电层平面示意图；
图7为本发明一实施例的集流体的金属导电层平面示意图；
图8为本发明一对比例的集流体的金属导电层平面示意图。
附图标记说明：
101：绝缘层；
102：金属导电层；
103：非金属导电层。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明的实施例，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
除非另有声明，以下实施例中所报道的百分比和比值都是基于重量计，而且实施例中使用的所有试剂都可商购获得或是按照常规方法进行合成获得，并且可直接使用而无需进一步处理，以及实施例中使用的仪器均可商购获得。
1、集流体的制备
实施例1
本实施例集流体的制备方法包括以下步骤：
1)选择厚度4.5μm的PET薄膜作为绝缘层；
2)用平纹编制的不锈钢网(丝径0.3mm，孔径0.8mm)覆盖在PET膜表面进行遮挡，通过真空镀膜的方式在PET薄膜两个表面沉积金属铝层，铝层沉积厚度为1μm，沉积的铝层包括若干个不连续网格分布(分布形式参考图6)的金属铝单元；
3)通过凹版辊涂布的方式在铝层表面再涂一层厚度3μm的非金属导电层，涂布的非金属导电层浆料的配方为：0.5wt％碳纳米管+0.5wt％CMC+99wt％去离子水，最终得到的集流体记为Z1。
实施例2
本实施例集流体的制备方法与实施例1基本一致，不同之处在于，步骤3)中，涂布的非金属导电层浆料的配方为0.5wt％碳纳米管+2wt％PVDF+97.5wt％NMP，最终得到的集流体记为Z2。
实施例3
本实施例集流体的制备方法与实施例1基本一致，不同之处在于，步骤3)中，涂布的非金属导电层浆料的配方为0.1wt％碳纳米管+0.9wt％乙炔黑+1wt％CMC+98wt％去离子水，最终得到的集流体记为Z3。
实施例4
本实施例集流体的制备方法与实施例1基本一致，不同之处在于，步骤3)中，涂布的非金属导电层浆料的配方为0.5wt％石墨烯+0.5wt％乙炔黑+1wt％CMC+98wt％去离子水，最终得到的集流体记为Z4。
实施例5
本实施例集流体的制备方法与实施例1基本一致，不同之处在于，步骤3)中，涂布的非金属导电层浆料的配方为0.5wt％碳纳米管+2wt％PVDF+97.5wt％NMP，最终得到的集流体记为Z5。
实施例6
本实施例集流体的制备方法与实施例1基本一致，不同之处在于，步骤3)中，涂布的非金属导电层浆料的配方为0.5wt％碳纳米管+2wt％PVDF+0.2wt％纳米氧化铝(平均粒径D50为800nm，粒径D99为890nm)+97.3wt％NMP，最终得到的集流体记为Z6。
实施例7
本实施例集流体的制备方法与实施例1基本一致，不同之处在于，步骤3)中，涂布的非金属导电层浆料的配方为0.5wt％碳纳米管+2wt％PVDF+0.8wt％Garnet型电解质(具体为锂镧锆钽氧LLZTO，平均粒径D50为600nm，粒径D99为920nm)+96.7wt％NMP，最终得到的集流体记为Z7。
实施例8
本实施例集流体的制备方法与实施例1基本一致，不同之处在于，步骤1)中，绝缘层所使用的PET薄膜中掺混有质量分数为1％的平均粒径D50为50nm，粒径D99为80nm的纳米氧化硅；步骤3)中，涂布的非金属导电层浆料的配方为0.5wt％碳纳米管+0.5wt％CMC+0.6wt％NASICON型电解质(具体为磷酸钛铝锂LATP，平均粒径D50为300nm，粒径D99为600nm)+98.4wt％去离子水，最终得到的集流体记为Z8。
实施例9
本实施例集流体的制备方法包括以下步骤：
1)选择厚度4.5μm的PET薄膜作为绝缘层；
2)通过真空镀膜的方式在PET薄膜两个表面沉积金属铝层，铝层沉积厚度为1μm，再在金属铝层表面喷涂一层网格状(网格的形状为正方形，网格边长为0.2mm，相邻的每两个网格的间距为0.05mm)的石蜡保护层，然后将喷涂有石蜡保护层的金属铝层浸润在0.5mol/L的氢氧化钠碱液中对金属铝进行刻蚀，刻蚀完成后，去离子水清洗去除残余碱液，采用石油醚清洗去除石蜡保护层，得到包括若干个不连续网格分布(分布形式参考图3)的金属铝单元；
3)通过凹版辊涂布的方式在铝层表面再涂一层厚度3μm的非金属导电层，涂布的非金属导电层浆料的配方为：0.5wt％碳纳米管+0.5wt％CMC+99wt％去离子水，最终得到的集流体记为Z9。
实施例10
本实施例集流体的制备方法包括以下步骤：
1)选择厚度4.5μm的PET薄膜作为绝缘层；
2)通过聚氨酯粘结剂将厚度为8μm的金属铝层粘结于绝缘层上，然后浸润在0.5mol/L的氢氧化钠碱液中对金属铝层进行缓慢腐蚀，直至金属铝层厚度为0.8μm，由于腐蚀的不均匀性，导致最终得到的金属铝层包括若干个呈现离散的“岛状”分布(分布形式参考图5)的金属铝单元，相邻的每两个金属铝单元的平均间距为0.22mm，再用去离子水清洗去除残留碱液；
3)通过凹版辊涂布的方式在铝层表面再涂一层厚度3μm的非金属导电层，其中涂布的浆料配方为：0.5wt％碳纳米管+0.5wt％CMC+99wt％去离子水，最终得到的集流体记为Z10。
实施例11
本实施例集流体的制备方法包括以下步骤：
1)选择厚度2μm的PET薄膜作为绝缘层；
2)通过聚氨酯粘结剂将厚度为8μm的金属铝层粘结于绝缘层上，然后在金属铝层表面喷涂一层间隔分布的正方形网格(网格边长为0.2mm，相邻的每两个网格的间距为0.05mm)的保护层(保护层的材质为刻蚀保护胶)，再浸润在0.5mol/L的氢氧化钠碱液中对金属铝层进行刻蚀，去离子水清洗去除残余碱液后用NMP清洗去除刻蚀保护胶，得到包括若干个呈现网格状不连续分布(分布形式参考图3)的金属铝单元的金属铝层；
3)通过凹版辊涂布的方式在铝层表面再涂一层厚度2μm的非金属导电层，其中涂布的浆料配方为：0.5wt％碳纳米管+0.5wt％CMC+99wt％去离子水，最终得到的集流体记为Z11。
对比例1
本对比例集流体的制备方法包括以下步骤：
1)选择厚度2μm的PET薄膜作为绝缘层；
2)通过聚氨酯粘结剂将厚度为3μm的金属铝层粘结于绝缘层上，然后在金属铝层表面喷涂一层连续分布的正方形网状的保护层(保护层的材质为刻蚀保护胶)(未喷涂区的网格孔边长为0.2mm，相邻的每两个网格孔的间距为0.05mm)，再浸润在0.5mol/L的氢氧化钠碱液中对金属铝层进行刻蚀，去离子水清洗去除残余碱液后用NMP清洗去除刻蚀保护胶，得到呈现网格状连续分布(分布形式参考图8)的金属铝层；
3)通过凹版辊涂布的方式在铝层表面再涂一层厚度2μm的非金属导电层，其中涂布的浆料配方为：0.5wt％碳纳米管+0.5wt％CMC+99wt％去离子水，最终得到的集流体记为Z12。
对比例2
本对比例集流体的制备方法包括以下步骤：
1)选择厚度为4.5μm的PET薄膜作为绝缘层；
2)通过真空镀膜的方式在PET薄膜两个表面沉积金属铝层，铝层沉积厚度为1μm，最终得到的集流体记为Z13。
对比例3
本对比例集流体的制备方法包括以下步骤：
1)选择厚度为4.5μm的PET薄膜作为绝缘层；
2)通过真空镀膜的方式在PET薄膜两个表面沉积金属铝层，铝层沉积厚度为1μm；
3)通过凹版辊涂布的方式在铝层表面再涂一层厚度3μm的非金属导电层，涂布的非金属导电层浆料的配方为：0.5wt％碳纳米管+0.5wt％CMC+99wt％去离子水，最终得到的集流体记为Z14。
实施例12
本实施例集流体的制备包括以下步骤：
1)选择厚度4μm的双向拉伸聚丙烯薄膜(BOPP)作为绝缘层；
2)用平纹编制的不锈钢网(丝径0.1mm，孔径0.5mm)覆盖在BOPP膜表面进行遮挡，然后通过溅射镀膜的方式在BOPP薄膜两个表面沉积金属铜层，铜层沉积厚度为0.5μm，沉积的铜层包括若干个不连续网格分布(分布形式参考图6)的金属铜单元；
3)通过凹版辊涂布的方式在铜层表面再涂一层厚度2μm的非金属导电层，其中涂布的浆料配方为：1wt％碳纳米管+1wt％CMC+98wt％去离子水，最终得到的集流体记为F1。
实施例13
本实施例集流体的制备方法与实施例12基本一致，不同之处在于，步骤3)中，涂布的非金属导电层浆料的配方为1wt％碳纳米管+2wt％PVDF+97wt％NMP，最终得到的集流体记为F2。
实施例14
本实施例集流体的制备方法与实施例12基本一致，不同之处在于，步骤3)中，涂布的非金属导电层浆料的配方为0.2wt％碳纳米管+0.8wt％科琴黑+1wt％CMC+0.5wt％SBR+97.5wt％去离子水，最终得到的集流体记为F3。
实施例15
本实施例集流体的制备方法与实施例12基本一致，不同之处在于，步骤3)中，涂布的非金属导电层浆料的配方为0.5wt％石墨烯+0.5wt％乙炔黑+1wt％CMC+98wt％去离子水，最终得到的集流体记为F4。
实施例16
本实施例集流体的制备方法与实施例12基本一致，不同之处在于，步骤3)中，涂布的非金属导电层浆料的配方为1wt％碳纳米管+2wt％PVDF+97wt％NMP，最终得到的集流体记为F5。
实施例17
本实施例集流体的制备方法与实施例12基本一致，不同之处在于，步骤3)中，涂布的非金属导电层浆料的配方为0.5wt％碳纳米管+2wt％PVDF+0.2wt％纳米氧化铝(平均粒径D50为200nm，粒径D99为300nm)+97.3wt％NMP，最终得到的集流体为F6。
实施例18
本实施例集流体的制备方法与实施例12基本一致，不同之处在于，步骤3)中，涂布的非金属导电层浆料的配方为0.5wt％碳纳米管+2wt％PVDF+0.8wt％Garnet型电解质(具体为锂镧锆铌氧LLZNO，平均粒径D50为400nm，粒径D99为790nm)+96.7wt％NMP，最终得到的集流体为F7。
实施例19
本实施例集流体的制备方法与实施例12基本一致，不同之处在于，步骤3)中，涂布的非金属导电层浆料的配方为0.5wt％碳纳米管+0.5wt％聚丙烯酸+0.5wt％SBR+0.5wt％NASICON型电解质(具体为磷酸钛铝锂LATP，平均粒径D50为600nm，粒径D99为930nm)+98wt％去离子水，最终得到的集流体为F8。
实施例20
本实施例集流体的制备方法包括以下步骤：
1)选择厚度4μm的双向拉伸聚丙烯薄膜(BOPP)作为绝缘层；
2)用平纹编制的不锈钢网(丝径0.1mm，孔径0.5mm)覆盖在BOPP膜表面进行遮挡，然后通过溅射镀膜的方式在BOPP薄膜两个表面沉积金属铜层，铜层沉积厚度为50nm，然后通过电镀的方式在50nm的沉积铜层上再沉积950nm厚的金属铜层(沉积的铜层总厚度为1μm)，沉积的金属铜层包括若干个不连续网格分布(分布形式参考图6)的金属铜单元；
3)通过凹版涂布的方式在铜层表面再涂一层厚度2μm的非金属导电层，其中涂布的浆料配方为：1wt％碳纳米管+2wt％PVDF+97wt％NMP，最终得到的集流体记为F9。
实施例21
本实施例集流体的制备方法包括以下步骤：
1)选择厚度4μm的双向拉伸聚丙烯薄膜(BOPP)作为绝缘层；
2)通过溅射镀膜的方式在BOPP薄膜两个表面沉积金属铜层，铜层沉积厚度为0.5μm，再在金属铜层表面喷涂一层网格状(网格的形状为正方形，边长为0.4mm，相邻的每两个网格的间距为0.1mm)的石蜡保护层，然后浸润在0.1mol/L的硝酸溶液中对金属铜进行刻蚀，刻蚀完成后，去离子水清洗去除残余酸液，再采用石油醚清洗去除石蜡保护层，得到包括若干个不连续网格分布(分布形式参考图3)的金属铜单元；
3)通过凹版辊涂布的方式在铜层表面再涂一层厚度2μm的非金属导电层，涂布的非金属导电层浆料的配方为：0.5wt％碳纳米管+0.5wt％CMC+99wt％去离子水，最终得到的集流体记为F10。
实施例22
本实施例集流体的制备方法包括以下步骤：
1)选择厚度4μm的双向拉伸聚丙烯薄膜(BOPP)作为绝缘层；
2)通过溅射镀膜的方式在BOPP薄膜两个表面沉积金属铜层，铜层沉积厚度为0.5μm，再在金属铜层表面喷涂一层网格状(网格的形状为正方形，边长为0.4mm，相邻的每两个网格的间距为0.1mm)的PVDF-HFP保护层，然后浸润在0.1mol/L的硝酸溶液中对金属铜进行刻蚀，刻蚀完成后，去离子水清洗去除残余酸液，再采用NMP清洗去除PVDF-HFP保护层，得到包括若干个不连续网格分布(分布形式参考图3)的金属铜单元；
3)通过凹版辊涂布的方式在铜层表面再涂一层厚度2μm的非金属导电层，其中涂布的浆料配方为：0.5wt％碳纳米管+0.5wt％CMC+99wt％去离子水，最终得到的集流体记为F11。
对比例4
本对比例集流体的制备方法包括以下步骤：
1)选择厚度4μm的双向拉伸聚丙烯薄膜(BOPP)作为绝缘层；
2)通过溅射镀膜的方式在BOPP薄膜两个表面沉积金属铜层，铜层沉积厚度为0.5μm，然后在金属铜层表面喷涂一层连续分布的正方形网状的保护层(保护层的材质为刻蚀保护胶)(未喷涂区的网格孔边长为0.4mm，相邻的每两个网格孔的间距为0.1mm)，再浸润在0.1mol/L的硝酸溶液中对金属铜层进行刻蚀，去离子水清洗去除残余酸液后用NMP清洗去除刻蚀保护胶，得到呈现网格状连续分布(分布形式参考图8)的金属铜层；
3)通过凹版辊涂布的方式在铝层表面再涂一层厚度2μm的非金属导电层，其中涂布的浆料配方为：0.5wt％碳纳米管+0.5wt％CMC+99wt％去离子水，最终得到的集流体记为F12。
对比例5
本对比例集流体的制备方法包括以下步骤：
1)选择厚度4μm的双向拉伸聚丙烯薄膜(BOPP)作为绝缘层；
2)通过溅射镀膜的方式在BOPP薄膜两个表面沉积金属铜层，铜层沉积厚度为0.5μm，最终得到的集流体记为F13。
对比例6
本对比例集流体的制备方法包括以下步骤：
1)选择厚度4μm的双向拉伸聚丙烯薄膜(BOPP)作为绝缘层；
2)通过溅射镀膜的方式在BOPP薄膜两个表面沉积金属铜层，铜层沉积厚度为1μm；
3)通过凹版辊涂布的方式在铝层表面再涂一层厚度2μm的非金属导电层，其中涂布的浆料配方为：0.5wt％碳纳米管+0.5wt％CMC+99wt％去离子水，最终得到的集流体记为F14。
2、正极片的制备
分别称取正极活性材料钴酸锂、乙炔黑导电剂、粘结剂聚偏氟乙烯(PVDF)970克、15克、15克，分散于400克的N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，充分搅拌形成均匀的正极浆料，将正极浆料涂覆在正极集流体Z1～Z14上，然后经烘干，辊压，裁切，得到正极片P1～P14。
3、负极片的制备
分别称取负极活性材料石墨、炭黑导电剂、粘结剂丁苯橡胶(SBR)、增稠剂羧甲基纤维素钠(CMC)970克、10克、10克(以固形物重量计)、10克，分散于1100克的去离子水中，充分搅拌形成均匀的负极浆料，将负极浆料涂覆在负极集流体F1～F14上，然后经烘干，辊压，裁切，得到负极片N1～N14。
4、锂离子电池的制备
将正极片、带有氧化铝涂层的湿法PE隔膜(基材厚度为9μm，氧化铝涂层厚度为2μm)、负极片经过焊接正负极极耳后卷绕得到电芯，将电芯置于铝塑膜包装外壳中并封口，然后注入电解液，经过陈化、化成、分选后得到锂离子电池；
其中，电解液包括溶剂、锂盐和添加剂，溶剂为EC：EMC体积比为3:7的混合溶剂，锂盐为LiPF6，锂盐在电解液中的浓度为1.2mol/L，添加剂包括VC、FEC和HTCN，VC在电解液中的质量含量为2％，FEC在电解液中的质量含量为4％，HTCN在电解液中的质量含量为2％。
具体的，在上述制备过程中，将正极片P1搭配负极片N1、正极片P2搭配负极片N2、正极片P3搭配负极片N3、将正极片P4搭配负极片N4、正极片P5搭配负极片N5、正极片P6搭配负极片N6、将正极片P7搭配负极片N7、正极片P8搭配负极片N8、正极片P9搭配负极片N9、将正极片P10搭配负极片N10、正极片P11搭配负极片N11、正极片P12搭配负极片N12、正极片P13搭配负极片N13、正极片P14搭配负极片N14，得到的锂离子电池依次记为D1、D2、D3、D4、D5、D6、D7、D8、D9、D10、D11、D12、D13、D14。
5、集流体和锂离子电池性能测试
1)集流体表面方阻测试：采用四探针测试仪，测试环境为：常温23±2℃，0.1MPa，相对湿度≤65％。测试时，将待测样品进行表面清洁，然后水平置于测试台上，将四探针放下，使探针与集流体表面导电层表面良好接触，然后调节自动测试模式标定样品的电流量程，在合适的电流量程下进行方块电阻的测量，并采集相同样品的8至10个数据点作为数据测量准确性和误差分析，最后取平均值记录为集流体表面方阻。测试结果如表1。
2)集流体中金属导电层中的金属导电单元总面积占绝缘层面积百分比的测试：通过具备拍照成像功能的光学显微镜对集流体表面进行拍照，金属导电区域与绝缘区域在图像中呈现显著的差异，然后通过matlab软件计算出图像中金属导电区域的总面积，用金属导电区域的总面积/图像总面积即可得到金属导电单元总面积占绝缘层面积百分比。测试结果如表1。
3)锂离子电池安全性能测试
在25℃下，将锂离子电池以0.2C的倍率恒流充电至上限电压(4.48V)，再恒压充电至电流小于等于0.05C。之后将直径为5±0.5mm的钢针以25±5mm/s的速度，从垂直于电芯极板的方向贯穿刺透电池，穿刺位置宜靠近所刺面的几何中心(钢针停留在电芯中)，并将钢针保留于锂离子电池中，监测锂离子电池在温度和电压方面的变化，并观察电池是否出现冒烟起火的状态；
电池温度的测试：使用多路测温仪，分别于待穿钉的电池的针刺面和背面的几何中心附上热电偶，待穿钉完毕后，进行五分钟的电池温度跟踪测试，然后记录下五分钟时的电池的温度，得到电池温升；
电池电压的测试：将待穿钉的电池的正极和负极连接至电压测量仪器上，待穿钉完毕后，进行五分钟的电池电压跟踪测试，然后记录下五分钟时的电池的电压。
测试结果如表2。
表1
Figure BDA0003944790430000181
Figure BDA0003944790430000191
从表1中可看出，无论是作为正极集流体还是作为负极集流体，具有本发明的绝缘层-不连续分布的金属导电层-非金属导电层结构的集流体的表面方阻最大(正极集流体参考Z1～Z11，负极集流体参考F1～F11)，其次是具有绝缘层-连续网状分布的金属导电层-非金属导电层结构的集流体(正极集流体参考Z12、负极集流体参考F12)，再是具有绝缘层-金属导电层(金属导电层在绝缘层上全覆盖)-非金属导电层结构的集流体(正极集流体参考Z14，负极集流体参考F14)，最后是具有绝缘层-金属到导电层结构的集流体(正极集流体参考Z13、负极集流体参考F13)，从而可以证明本发明的集流体表面具有较高的方阻，有利于使电池获得较高的安全性能。
表2
Figure BDA0003944790430000192
Figure BDA0003944790430000201
从表2中可看出，含有本发明集流体的锂离子电池(D1～D11)的电池相比于锂离子电池D12～D14，针刺安全测试中的温升显著降低，电池无冒烟起火现象的发生，安全性能得到了显著提升。值得一提的是，D6、D7、D8电池中所使用的正极集流体和负极集流体的非金属导电层中添加有无机粉体，使得电池在针刺过程中的温升更低，相比于其他电池，安全性能更好。
最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。

Claims (10)

1.一种集流体，其特征在于，包括绝缘层、金属导电层和非金属导电层；所述金属导电层设置于所述绝缘层的至少一个功能表面，所述非金属导电层设置于所述金属导电层远离绝缘层的功能表面；
所述金属导电层包括若干个金属导电单元，所述若干个金属导电单元在所述绝缘层上间隔分布。
2.根据权利要求1所述的集流体，其特征在于，所述若干个金属导电单元的总面积占所述绝缘层面积的50％～98％。
3.根据权利要求1或2所述的集流体，其特征在于，相邻的每两个金属导电单元之间的间距为d，且0.001mm＜d＜0.5mm。
4.根据权利要求1-3任一项所述的集流体，其特征在于，所述绝缘层的厚度为1～20μm；
和/或，所述金属导电层的厚度为50nm～3μm；
和/或，所述非金属导电层的厚度为1～5μm。
5.根据权利要求1-4任一项所述的集流体，其特征在于，所述绝缘层的材料选自有机聚合物，或有机聚合物和无机填料的混合物；
优选地，所述无机填料的平均粒径D50为5～1000mm，和/或，所述无机填料的D99粒径为5～1000nm。
6.根据权利要求1-5任一项所述的集流体，其特征在于，所述金属导电层的材料选自铝、铜、镍、钛、银、镍铜合金、铝锆合金、不锈钢中的至少一种。
7.根据权利要求1-6任一项所述的集流体，其特征在于，所述非金属导电层包括碳基导电剂和粘结剂；或，
所述非金属导电层包括碳基导电剂、粘结剂和无机粉体；优选地，所述无机粉体的占所述非金属导电层的质量分数为0.1％～40％，和/或，所述无机粉体的平均粒径D50为5～1000nm，和/或，所述无机粉体的D99粒径为5～1000nm。
8.根据权利要求1-7任一项所述的集流体，其特征在于，所述集流体的表面方阻≥5Ω/□。
9.一种电极片，其特征在于，包括权利要求1-8任一项所述的集流体。
10.一种电化学装置，其特征在于，包括权利要求1-8任一项所述的集流体或权利要求9所述的电极片。
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