CN115734953B - 轻质混凝土用玻璃碳骨料 - Google Patents
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Abstract
描述了一种在大气压、高于大气压或低于大气压下由煤制造低成本轻质碳骨料的方法，以及一种利用该轻质碳骨料的轻质混凝土组合物。
Description
相关申请的交叉引用
本发明要求2020年5月15日提交的申请号为63/025,235的美国临时专利申请的优先权，其内容通过引用全部并入本文。
技术领域
本发明涉及一种用于由煤生产轻质玻璃碳(vitreous carbon)骨料的方法，以及由该骨料制成的混凝土组合物。该方法可以在大气压、高于大气压或低于大气压下进行。
背景技术
每年生产约100亿吨混凝土，相当于地球上每人一吨多；它是仅次于水的第二大常用材料。混凝土的约70体积％由骨料组成，这使得骨料的使用量达到每年数十亿吨的规模。
混凝土占美国基础设施的很大一部分，而美国的基础设施正承受着相当大的压力。需要改进混凝土设计，提高构成我们基础设施的结构的寿命。混凝土产品的范围很广，存在各种各样的设计。一种高效和精心设计的产品为结构性轻质混凝土，这是一种使用轻质骨料的材料，与那些更重、更传统的混凝土设计相比，实现了某些性能的改善。实例包括更好的热性能、更好的防火等级、降低的自生收缩、优异的冻融耐久性、骨料和水泥基质之间更好的接触区域、由于更好的弹性相容性而更少的微裂纹、更高的抗爆性、更好的减震和吸音性、更少的裂纹、更好的抗滑性以及更容易通过混凝土泵送来放置。具体应用的实例包括屋顶隔热、水管隔热、框架结构中隔墙和幕墙的建造、墙壁的一般隔热以及小型房屋外墙的表面粉刷。
骨料，混凝土的主要成分，可以从轻度加工的天然资源中获得，或者可以从热加工的天然存在的材料中获得。骨料也可以是合成的。例如来自天然资源(例如采石场、地下的坑和河床)的骨料通常由岩石碎片、砾石、石头和沙子组成，根据需要，它们可以被压碎、清洗和改变大小以供使用。可用于形成骨料的天然材料包括粘土、页岩和板岩，它们经过高温处理，会导致材料膨胀。例如，OPTIROC和LECA是市售膨胀粘土骨料的实例。合成骨料可包括工业副产品，其可以是废料。例如，LYTAG是一种市售包含粉煤灰(“PFA”)(也称为飞灰)的烧结骨料。例如，PFA是发电厂煤燃烧后留下的残余的颗粒状氧化物材料。
骨料可以是轻质的或正常重量的。根据ASTM规范C330的规定，轻质骨料(“LWA”)的颗粒密度小于2.0g/cm3，或干松堆积密度小于1.1g/cm3。例如，通常来自砾石、沙子和碎石的正常重量骨料的体积比重(bulk specific gravity)为约2.4至约2.9g/cm3(烘干和饱和面干)，且堆积密度最高约1.7g/cm3。高质量的LWA具有均匀结构强度的坚固但密度低且多孔的核心。LWA还可以具有致密、连续、相对不可渗透的表面层，以抑制吸水。它们物理上稳定、耐用，并且对环境惰性。LWA可以设计成近似球形，以改善新拌混凝土的流变性和流动性，或者设计成更有棱角的形状，以在混凝土被适当压实后提供更好的强度。LWA的表面也应该对混凝土浆具有良好的粘附性。根据ASTM规范C330，根据应用掺入混凝土的合适尺寸范围为约0.5mm至25mm，或者对于粗骨料为2.36mm至9.5mm。也可以使用LWA生产的副产物更小的细骨料，例如代替混凝土中的沙子。对于在混凝土中的使用，LWA应该具有足够的破碎强度和抗破碎性，使得所得混凝土的强度大于10MPa和干密度为约1.5g/cm3至约2.0g/cm3。含有LWA的混凝土(“LWA混凝土”)的密度也可以低至约300kg/m3。
尽管LWA混凝土可能比传统混凝土轻20-30％，但其可能与传统混凝土同样坚固。即使当其不如常规混凝土坚固时，LWA混凝土也可以具有降低的结构静载，使得能够使用寿命更长、横截面更窄和减少结构中的钢筋。LWA混凝土较低的重量便于搬运，并降低了运输、设备和人力成本。例如，LWA混凝土在高层建筑的建筑板和混凝土拱桥中可能特别有用。LWA混凝土也可以具有提高的绝缘性能、冻融性能、耐火性和声音减弱。LWA也可用于其它结构的建造，例如高速公路，以及作为土壤填料。
在大多数国家，按体积计采石是最大的骨料来源。尽管LWA有许多优点，但骨料提取因例如环境问题和法律问题、可用性、运输和其他成本而变得复杂。
轻质骨料的一个重要的附加性能是其保持水的能力，这使得内养护成为可能，通过内养护这样的过程，混凝土内部的水泥的水化可以在后期使用不是原始混合水的一部分的水继续进行，最终实现更大程度的水化和性能提高。内养护的目的是最大化水化作用，基本上确保尽可能多的反应物转化为水合物，并在使用低水灰比时最小化自干燥，从而最小化可能产生早期开裂的伴随应力。使用内养护时，重要的一点是骨料内的水不得过早释放，不得与新拌混凝土的混合水结合，否则产品的水灰比将受到不利影响。
混凝土设计中使用的轻质骨料必须经过设计，以控制：1)凝固后引入混凝土的内养护水的量，2)养护水在基体中的位置，以及3)骨料的适当尺寸，以满足混合设计的总体颗粒尺寸要求。内养护已被用于多种混凝土混合物，以用于不同的应用，包括桥面、人行道、转运站和水箱；成千上万立方米的内养护的混凝土混合物已经被成功地放置在美国各地。
诸如浮石、膨胀粘土或膨胀页岩等轻质骨料的含水量可能难以控制。水很容易润湿材料，并且可以很容易地流入和流出骨料。因此，必须用喷灌机不断监控和维护骨料堆，并使用大型设备定期翻动。含水量的变化会影响混凝土混合物的水灰比，从而对性能产生不利影响。硬化后渗透通过混凝土微结构的水将易于流过骨料内的任何开放孔隙。
鉴于所有这些材料都含有二氧化硅，因此有可能通过碱硅反应造成损坏。
浮石的密度很低，但形状可能非常不规则，非常易碎，颗粒的分布也可能非常多变。在混凝土混合过程中，其往往会破碎，从而改变整体的颗粒尺寸分布。
现有技术的方法和材料使用飞灰(或煤灰)来制造其骨料。这主要是燃烧煤(粘土、石英、玻璃等的混合物)留下来的氧化物。有时，将发泡剂用于降低密度，并获得低密度的氧化物基骨料。
发明内容
一种生产轻质骨料的方法可以按照以下步骤进行：将煤粉碎成细煤粉；将细煤粉和至少一种添加剂混合以形成煤混合物；使用粘合剂将煤混合物造粒，以制造包含细骨料和粗骨料的煤骨料；通过在惰性气体下加热到250℃至500℃的温度将煤骨料发泡；和在惰性气体下将煤骨料热加工到750℃至1240℃的温度，以形成表观密度小于85磅/立方英尺的玻璃质轻质骨料。
一种轻质碳骨料混凝土组合物可包括15-50wt％的将与水反应的胶凝材料(例如波特兰水泥)、5-25wt％的水、包含10-30wt％的细骨料和15-35wt％的粗骨料的轻质碳骨料、0-0.4wt％的高效减水剂。水泥与水反应，以与轻质碳骨料粘合，形成轻质混凝土。
附图说明
图1为细骨料和粗骨料的颗粒状煤混合物的照片；
图2为含有本发明轻质碳骨料的混凝土的横截面照片；
图3为圆形单个碳骨料的表观密度对颗粒状骨料直径的曲线图；
图4为颗粒状碳骨料的多种筛分部分(mesh split)的密度表；
图5为证实了碳骨料强度性能的Weibull分析；
图6为使用本发明的轻质骨料混凝土组合物实例的选定性质；
图7示出了结构和中等强度轻质混凝土的典型性质。
具体实施方式
本节详细描述了本发明的一些实施方案，足以使本领域技术人员无需过多实验即可实施本发明。然而，应该理解的是，描述了有限数量的优选实施方案的事实不以任何方式限制权利要求中阐述的本发明的范围。
应当理解，无论何时在本文中描述数值范围，即无论是在本节中还是在本专利文件的任何其他部分中，该范围都包括端点和端点之间的每个点，就好像每个这样的点都已经被清楚地描述过一样。除非另有说明，否则本文所用的词语“约(about)”和“基本上/主要(substantially)”应理解为与词语“约”或“基本上/主要”修饰的值或条件相关的正常测量和/或制造限制。除非另有明确说明，否则术语“实施方案(embodiment)”在本文中用于表示本发明的实施方案。
当在无氧条件下高温燃烧时，煤可以用来产生玻璃碳骨料。在该过程中，首先将煤粉碎，然后在流化床或转鼓(或锅(pan))造粒过程中使用粘合剂造粒。然后在惰性气体下烧制骨料；在这个过程中煤中的氧和氢离开，但碳留下来，继续交联和致密化。当煤处于部分熔融状态时，在热处理过程中从煤中放出的气体可以在结构中产生稳定的气泡，形成碳泡沫。如果将反应速率与液体相形成的量和该液体的粘度一起控制，则产生多孔的、相对坚固的玻璃碳骨料。因此，可以通过成型过程控制骨料的尺寸，并且可以通过改变所用煤的类型以及控制燃烧过程中的反应速率和液体形成来控制骨料的孔隙率。这种新型产品具有某些特性，使其不同于其他传统的低密度骨料：1)固态玻璃碳的密度仅为1.6g/cm3。这比构成膨胀粘土、页岩和浮石的更普通的硅酸盐和铝硅酸盐(它们的密度接近2.6g/cm3)的密度轻得多，2)玻璃碳非常坚固，并且具有良好的抗脆性，不像浮石这样的一些较弱且形状更不规则的骨料，3)鉴于其成分主要是碳，因此消除了碱硅反应的任何危险，4)对于给定的混合设计，可以通过其形成过程容易地提供选择的骨料尺寸，因此，内养护水可以贯穿混凝土微结构被输送至期望位置和范围，以及5)玻璃碳相对不润湿水(润湿角接近90°)，而所有其它常规轻质骨料是润湿的。这可以提供几个优点，例如：a)一旦水在轻的水压下被压入结构中，它在使用前将不会浸出，即水将倾向于在孔结构中以不连通的袋的形式存在。对于传统的骨料，必须不断地给轻质骨料堆浇水和翻动，因为由于水的流动和排出，堆底部的骨料往往比顶部的骨料携带更多的水；b)与大多数铝硅酸盐基骨料不同，用碳骨料制成的轻质混凝土的渗透性往往较低，因为水将被阻止流过骨料；c)用于内养护的水将倾向于在后期从碳骨料中迁移，这将有利于水泥在较长时间内的水化作用；d)由注入碳骨料的水携带的化学物质将在更长的时间内释放，因此，可以降低渗透性的反应物(例如增稠剂或裂纹愈合剂)可表现出改善的性能；和e)鉴于骨料内细孔中的弯月面不会在基质上传递应力，干燥收缩将会降低。
目标骨料尺寸在直径上为小于0.5mm至10mm以上。在沥青基产品、支撑剂、用于塑料的填料和含碳镁质耐火材料中也可以获得类似于上述的一些功能，这些耐火材料是为在钢铁加工应用中提高抗渣侵蚀性和抗热冲击性而设计的。使用本发明的方法，主要为有机聚合物混合物的煤可以在大气压下被转化成轻质玻璃碳骨料。该方法可以在大气压、高于大气压或低于大气压下进行。
密度可以类似于许多其他轻质骨料，然而，由煤制成的轻质碳骨料混合物(在本文中称为煤混合物)是具有显著益处的新教导。
原料煤可包括沥青(bitumen)、无烟煤或甚至褐煤，或表现出按照ASTM D720测定的“自由膨胀指数”为约3.5至约5.0的这些煤的混合物，但优选为已粉碎至合适颗粒尺寸、优选粉碎至约60至80目以下的细粉的烟煤、聚结煤。此外，根据本发明进一步高度优选的实施方案，本发明的煤原料具有所有或至少一些下列特征：1)如ASTM D3175“Test MethodforVolatile Matter in theAnalysis ofCoal and Coke”所定义的挥发性物质含量(干燥、无灰基)为约35％至约45％；2)如ASTM D3172“Practice for Proximate AnalysisofCoal and Coke”所定义的固定碳(干基)为约50％至约60％；3)按照ASTM D2639“TestMethod for Plastic Properties of Coal by the Constant-Torque GieselerPlastometer”测定的Gieseler初始软化温度为约380℃至约400℃；4)按照ASTM D2639测定的塑性温度高于约50℃；5)按照ASTM D2639测定的最大流动度至少为300ddpm(每分钟的仪表盘分区(dial divisions perminute)),优选大于约2000ddpm；6)按照Arnu Dilatation测定的膨胀率大于约20％，优选大于约100％；7)按照ASTM D2798“Test Method forMicroscopical Determination of the Reflectance of Vitrinite in PolishedSpecimens ofCoal”测定的镜质体反射率为约0.80至约0.95；8)按照ASTM D2798测定的惰性显微组分物质(如半丝质体、碎片体、丝质体和矿物质)少于约30％；和9)按照ASTM D2798和非显微组分分析测定，煤没有显著氧化(0.0vol％中度或重度氧化)。低软化点(380-400℃)很重要，使得材料在挥发和焦化发生之前就会软化并具有塑性。大的塑性工作范围或“塑性范围”是重要的，因为它允许煤塑性流动，同时由于挥发和焦化而损失质量。镜质体反射率、固定碳含量和挥发物含量在将这些煤原料分类为“高挥发性”烟煤中是重要的，其中“高挥发性”烟煤在本发明的方法中提供了最佳结果。
图1为细骨料12和粗骨料14的颗粒状煤混合物10的照片。骨料尺寸可根据预先确定的性能而变化。图2为含有本发明轻质碳骨料的轻质混凝土16的横截面照片。细骨料12和粗骨料14在轻质混凝土16的照片中标出。
图3为碳骨料表观密度对颗粒状骨料直径的曲线图。如图3所示，在颗粒状骨料直径小于约0.4英寸处，表观密度显著增加。图4为颗粒状骨料的多种筛分部分的密度表。图5为证实了在径向压缩试验中碳骨料(颗粒)的强度性能的Weibull分析。压缩试验结果表明在约24磅重量(在表中显示为lbs，在图中显示为P)时失效模式(failure mode)改变，这对应于水平(X)轴上约3.2的ln(P)。该数据可用于避免由该骨料制成的混凝土组合物中的某些骨料失效模式。
图6为使用本发明的轻骨料混凝土组合物实例的选定性质。图7示出了结构和中等强度轻质混凝土的典型性质。
轻骨料可以通过以下步骤生产：将煤粉碎成细煤粉；将细煤粉和至少一种添加剂混合以形成煤混合物；使用粘合剂将煤混合物造粒，以制造包含细骨料和粗骨料的煤骨料；在大气压下，在惰性气体(如氮气)下，通过加热到250℃至500℃的温度，将煤骨料发泡；和在大气压下，在惰性气体(如氮气)下，将煤骨料热加工到750℃至1240℃的温度，形成表观密度小于85磅/立方英尺的玻璃轻质骨料。煤混合物可以包含烟煤、次烟煤、无烟煤、褐煤及其煤的组合。煤骨料可以在造粒机或流化床中形成。任何方法步骤都可以在大气压、高于大气压或低于大气压下进行。
发泡步骤还可以包括向煤骨料中加入颗粒孔隙稳定剂，其中颗粒孔隙稳定剂可以为炭黑、细的矾土氧化物、二氧化硅、硼酸、二氧化钛、铝硅酸盐粘土、蓝晶石、细的碳化硅非氧化物粉末、金属粉末及其混合物。在烧结煤骨料以形成烧结的轻质碳骨料时，可以进行附加步骤。此外，可以进行热加工煤骨料的附加步骤，以在大气压下使熔融液体相中的挥发性气体挥发并被捕获。该至少一种添加剂可以为至少一种聚合物添加剂。
混合步骤还可以调节至少一种添加剂的添加，以影响以下中的至少一个：在给定时间在煤混合物中形成的液体的量、在煤混合物中形成的液体的粘度、至少一种添加剂反应的速率和在煤混合物中交联形成固体。
碳骨料的不润湿性可以抑制混凝土混合过程中从骨料中释放水，这反过来可以在更长的时间内将水释放到混凝土基质里未反应的水泥中，从而实现内养护。
可以首先将水注入轻质碳骨料，以增强混凝土在后期水化时间的内养护，而不会显著影响早期阶段的混合水含量。至少一种添加剂可以为注入骨料中的水，还含有改变水泥水化产物的反应物、收缩开裂抑制剂、增稠剂、裂缝愈合剂、碳酸化剂及其混合物。
通过本文教导的方法生产的混凝土组合物可以包括将轻质碳骨料与水混合，并且考虑到玻璃碳的不润湿性，在混凝土混合步骤中抑制水的释放。然后，碳骨料中的水在非常长的时间内缓慢释放，从而提供内养护。另一种混凝土组合物为其中首先用水和其它多种添加剂填充轻质骨料，这些添加剂可以在非常长的时间内释放以改善混凝土的性能，例如可以改变胶凝水化产物以改善渗透性或强度的反应物、收缩开裂抑制剂、降低渗透性的增稠剂、裂缝愈合剂、碳酸化剂等。
一种示例性的轻质碳骨料混凝土组合物可以包含15-50wt％的胶凝材料(例如波特兰水泥)、5-25wt％的水、包含10-30wt％的细骨料和15-35wt％的粗骨料的轻质碳骨料，0-0.4wt％的高效减水剂。水泥与水反应，以与轻质碳骨料粘合，形成轻质混凝土。
轻质碳骨料可以由沥青、无烟煤、褐煤及其煤的组合的混合物形成。混凝土组合物可以包含尺寸小于8目的细骨料。此外，细骨料的堆积密度可以为35-45磅/立方英尺和表观密度可以为75-85磅/立方英尺。粗骨料的直径可以为0.25-1英寸，堆积密度为25-35磅/立方英尺，表观密度为55-65磅/立方英尺。
混凝土组合物在28天后的抗压强度可以至少为1000psi，和抗拉强度至少为100psi，平均密度为85-115磅/立方英尺。混凝土组合物还可以包含粉煤灰、空心粉煤灰、磨细的颗粒状高炉矿渣、偏高岭土、硅灰、其它矿物掺合料及其组合。混凝土中的水泥可与水反应以凝固和硬化混凝土，从而形成路面、建筑结构、地基、高速公路/道路、立交桥、停车结构、砖、砌块、墙、大门的基脚、栅栏的基脚、电杆(pole)的基脚、桥梁、地基、码头(levee)、大坝、人造石材饰面及其组合。
轻质碳骨料还可以具有不润湿特性，其被配置为降低轻质碳骨料混凝土的渗透性和干燥收缩。混凝土组合物还可以包含石墨，其被配置为增加轻质碳骨料的导电性和导热性。由煤制成的轻质碳骨料的电导率可以通过加工到不同的温度或在骨料中引入或诱导石墨的形成而变化几个数量级。碳骨料也不会钝化，并像金属一样在水泥基体中形成低传导性氧化物涂层。这可以改善混凝土的性能特征，如接地、防雷、消除静电、环境加热和射频干扰屏蔽。
通过在骨料中引入或诱导石墨的形成，由煤制成的轻质碳骨料的热导率可以增加几个数量级(0.2W/m-K至高达20W/m-K)。这种性质可以通过限制由于热梯度而在混凝土上形成的热应力，或者通过将热量更快地传递到混凝土表面的能力来加速除冰，从而有利于混凝土的性能。
混凝土组合物中的水泥可与水反应以凝固和硬化混凝土，从而形成路面、建筑结构、地基、高速公路/道路、立交桥、停车结构、砖、砌块、墙、大门的基脚、栅栏的基脚、电杆的基脚、桥梁、地基、码头、大坝、人造石材饰面或其组合。玻璃碳骨料的不润湿特性可以降低混凝土的渗透性和干燥收缩。
已经说明的前述解释、描述、图示、实例和讨论是为了帮助读者理解本发明，并进一步证明本发明的实用性和新颖性，而决不是对本发明范围的限制。以下权利要求，包括所有等同物，旨在阐明本发明的范围。
Claims (9)
1.一种生产颗粒密度小于2.0g/cm3的轻质碳骨料的方法，包括：
将煤粉碎成细煤粉；
将所述细煤粉和至少一种添加剂混合以形成煤混合物；
使用粘合剂将所述煤混合物造粒，以制造包含细骨料和粗骨料的煤骨料；其中，所述细骨料的堆积密度为35-45磅/立方英尺或0.56-0.72g/cm3，表观密度为75-85磅/立方英尺或1.20-1.36g/cm3，以及所述粗骨料的堆积密度为25-35磅/立方英尺或0.40-0.56g/cm3，表观密度为55-65磅/立方英尺或0.88-1.04g/cm3；
通过在惰性气体下加热到250℃至500℃的温度将所述煤骨料发泡；和
在惰性气体下将所述煤骨料热加工到750℃至1240℃的温度，以形成表观密度小于85磅/立方英尺或1.36g/cm3的玻璃轻质骨料，
其中，所述发泡和所述热加工使得熔融液体相中的挥发性气体在大气压下挥发并被捕获。
2.根据权利要求1所述的方法，其中所述煤混合物包括烟煤、次烟煤、无烟煤、褐煤及其组合。
3.根据权利要求1所述的方法，其中所述煤骨料在造粒机或流化床中形成。
4.根据权利要求1所述的方法，其中发泡步骤还包括向所述煤骨料中添加颗粒孔隙稳定剂。
5.根据权利要求4所述的方法，其中所述颗粒孔隙稳定剂包括炭黑、细的矾土氧化物、二氧化硅、硼酸、二氧化钛、铝硅酸盐粘土、蓝晶石、细的碳化硅非氧化物粉末、金属粉末及其混合物。
6.根据权利要求1所述的方法，还包括：烧结所述煤骨料以形成烧结的轻质碳骨料。
7.根据权利要求1所述的方法，其中所述至少一种添加剂包括至少一种聚合物添加剂。
8.根据权利要求1所述的方法，其中混合步骤还包括：调节所述至少一种添加剂的添加以影响以下中的至少一个：在给定时间在所述煤混合物中形成的液体的量、在所述煤混合物中形成的所述液体的粘度、所述至少一种添加剂反应的速率和在所述煤混合物中交联形成固体。
9.根据权利要求1所述的方法，其中所述至少一种添加剂包括注入骨料中的水，并且还包括改变胶凝水化产物的反应物、收缩开裂抑制剂、增稠剂、裂缝愈合剂、碳酸化剂及其混合物。
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