CN115732737A - 无阳极固态电池组及电池组制造的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种无阳极固态电池组，其包括含有瞬态阳极元素的阴极层和不含非瞬态阳极材料且被配置为在其上接收瞬态阳极元素的裸露集流体。所述电池组还包括限定空隙且被布置在所述集流体和所述阴极层之间的固态电解质层。所述电池组额外包括位于所述固态电解质内和所述阴极层内的凝胶，以浸透电解质空隙并形成胶凝的固态电解质层、涂覆阴极层、以及促进阳极元素在所述阴极层、所述固态电解质层和所述集流体之间的离子传导。给电池组充电使阳极元素经由胶凝的固态电解质层从阴极层扩散到集流体上。将电池组放电将阳极元素经由胶凝的固态电解质层返回到阴极层。采用特定的方法来制造所述无阳极固态电池组。

Description

无阳极固态电池组及电池组制造的方法
技术领域
本发明涉及无阳极固态电池组及电池组制造的方法。
背景技术
本公开涉及无阳极固态电池组和制造所述电池组的方法。
电化学储能装置，例如锂离子电池组，可用于为各种物品如玩具、消费电子产品和机动车供电。通常，电池组包括两个电极以及电解质组件和/或隔离件。两个电极中的一个通常充当正电极或阴极，而另一个电极充当负电极或阳极。这样的电池组还可以包括各种端子和包装材料。电化学电池组电池可大致分为一次电池组和二次电池组。一次电池组，也被称为一次性电池组，意在使用到电量耗尽，之后它们用新电池组简单替换。二次电池组，通常被称为可再充电电池组，采用了允许这样的电池组反复地充电和重复使用的特定的化学成分，因此与一次性电池组相比，提供经济、环保和使用方便的优点。
可再充电电池组可以是固体形式、液体形式或固体-液体混合形式。在负电极和正电极之间可以设置隔离件和/或电解质。电解质用于在电极之间传导锂离子，并且类似于电极，可以是固体形式、液体形式或固体-液体混合形式。在固态电池组的情况下，其包括设置在固态电极之间的固态电解质层，固态电解质层物理分隔固态电极，使得不需要单独的隔离件。具体而言，可再充电锂离子电池组通过在负电极和正电极之间可逆地来回传递锂离子来运行。例如，在电池组的充电过程中，锂离子可以从正电极移动到负电极，并在电池组放电时在相反的方向上移动。
与使用液体电解质的电池组相比，固态电池组通常具有以下优点，例如更长的贮藏寿命、更低的自放电倍率、更简单的包装和热管理，以及在更宽的温度窗口内运行的能力。例如，固态电解质通常是不挥发和不可燃的，这允许这样的电池可以在更严苛的条件下循环而不会发生电势降低或热逃逸。然而，与使用液体电解质的电池组相比，固态电池组通常具有较低的功率容量和受限的能量密度。
发明内容
无阳极固态电池组包括阴极层，所述阴极层具有包含瞬态阳极元素的基质阴极材料。所述无阳极固态电池组还包括裸露集流体，所述裸露集流体的特征在于不含非瞬态阳极材料，并被配置为在电池组充电过程中在其上接收瞬态阳极元素。所述电池组额外包括限定空隙并被布置在裸露集流体和阴极层之间的固态电解质层。所述电池组还包括位于固态电解质层和阴极层中每一个内的凝胶。如此布置的凝胶被配置为浸透固态电解质层中的空隙，以形成胶凝的固态电解质层、涂覆基质阴极材料、以及促进阳极元素在阴极层、固态电解质层和裸露集流体之间的离子传导。本主题电池组的充电从阴极层中提取阳极元素、使阳极元素经由胶凝的固态电解质层扩散、以及将阳极元素沉积到裸露集流体上以形成瞬态阳极材料。本主题电池组的放电将阳极元素经由胶凝的固态电解质层从集流体返回到阴极层。
本主题无阳极固态电池组可以是锂离子电池组，并且可以包括多个双极堆叠的电池组电池，使得每个内部阴极层与内部集流体相邻布置。
所述裸露集流体可以是布置在外侧电池组电池上的外侧集流体，并被配置成单层铜箔。
所述裸露集流体可以是中间集流体的一部分，所述中间集流体被布置在单个电池组电池之间并被配置成具有铜层和铝层的包层箔(clad foil)，使得铝层被布置在铜层和阴极层之间。
所述电池组还可以包括被配置为将凝胶和固态电解质封装和密封在电池组内的聚合物阻挡件(blocker)元件。
聚合物阻挡件元件可具有2-200微米的厚度。聚合物阻挡件元件的材料可包括热熔胶粘剂、聚乙烯树脂或聚丙烯树脂、硅酮(例如聚酰胺或环氧树脂)、和丙烯酸树脂或丙烯酸橡胶、异氰酸酯胶粘剂、丙烯酸胶粘剂或氰基丙烯酸酯胶粘剂中的至少一种。
在锂离子电池组中，所述基质阴极材料可以包括橄榄石、多阴离子阴极、锂过渡金属氧化物(例如岩盐层状氧化物、尖晶石)、表面涂覆有和/或掺杂有锂过渡金属氧化物的阴极材料、以及低压阴极材料(例如锂化金属氧化物/硫化物或锂硫化物)中的至少一种。
所述阴极层的材料可额外包括具有炭黑、石墨、石墨烯、氧化石墨烯、乙炔黑和碳纳米纤维/纳米管中的至少一种的导电添加剂。
所述基质阴极材料和/或所述固态电解质层可额外包括具有聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、羧甲基纤维素钠(CMC)、苯乙烯橡胶(SBR)、丁腈橡胶(NBR)和苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物(SEBS)中的至少一种的粘合剂材料。
所述凝胶可包含聚合物组成材料和液体电解质。还公开了制造无阳极固态电池组(例如锂离子电池组)的方法。所述方法具体包括将固态电解质层和阴极层彼此相邻布置，其中固态解质层限定空隙并与包含溶剂的凝胶前体组合。所述方法还包括在所述固态电解质层内和所述阴极层内形成凝胶，以由此形成胶凝的固态电解质层并涂覆所述基质阴极材料。所述方法额外包括抵靠胶凝的固态电解质层布置裸露集流体，所述裸露集流体的特征在于不含非瞬态阳极材料并被配置为在电池组充电过程中在其上接收瞬态阳极元素。
本发明公开了以下技术方案：
1. 一种无阳极固态电池组，其包括：
阴极层，其具有包含瞬态阳极元素的基质阴极材料；
裸露集流体，其特征在于不含非瞬态阳极材料，并被配置为在电池组充电过程中在其上接收所述瞬态阳极元素；
固态电解质层，其限定空隙并被布置在所述集流体和所述阴极层之间；以及
凝胶，其位于所述固态电解质和所述阴极层中每一个内，如此被配置为浸透所述固态电解质层中的所述空隙，以形成胶凝的固态电解质层、涂覆所述基质阴极材料、以及促进所述阳极元素在所述阴极层、所述固态电解质层和所述裸露集流体之间的离子传导；
其中：
所述电池组的充电从所述阴极层中提取所述阳极元素、使所述阳极元素经由所述胶凝的固态电解质层扩散、以及将所述阳极元素可逆地沉积到所述裸露集流体上以形成瞬态阳极材料；以及
所述电池组的放电将所述阳极元素经由所述胶凝的固态电解质层从所述集流体返回到所述阴极层。
2. 根据技术方案1所述的无阳极固态电池组，其中所述无阳极固态电池组包括多个双极堆叠的电池组电池。
3. 根据技术方案2所述的无阳极固态电池组，其中所述裸露集流体是被布置在外侧电池组电池上的外侧集流体并被配置成单层铜箔。
4. 根据技术方案2所述的无阳极固态电池组，其中所述裸露集流体是中间集流体的一部分，所述中间集流体被布置在单个电池组电池之间并被配置成具有铜层和铝层的包层箔，使得所述铝层被布置在所述铜层和所述阴极层之间。
5. 根据技术方案1所述的无阳极固态电池组，其进一步包括被配置为将所述凝胶和所述固态电解质封装并密封在所述电池组内的聚合物阻挡件元件。
6. 根据技术方案5所述的无阳极固态电池组，其中所述聚合物阻挡件元件的材料包括热熔胶粘剂、聚乙烯树脂或聚丙烯树脂、硅酮、和丙烯酸树脂或丙烯酸橡胶、异氰酸酯胶粘剂、丙烯酸胶粘剂或氰基丙烯酸酯胶粘剂中的至少一种。
7. 根据技术方案1所述的无阳极固态电池组，其中所述无阳极固态电池组为锂离子电池组，其中所述基质阴极材料包括橄榄石、多阴离子阴极、锂过渡金属氧化物、表面涂覆有和/或掺杂有锂过渡金属氧化物的阴极材料、以及低压锂化金属氧化物/硫化物或锂硫化物中的至少一种。
8. 根据技术方案7所述的无阳极固态电池组，其中所述阴极层的材料额外包括具有炭黑、石墨、石墨烯、氧化石墨烯、乙炔黑和碳纳米纤维/纳米管中的至少一种的导电添加剂。
9. 根据技术方案1所述的无阳极固态电池组，其中所述基质阴极材料和所述固态电解质层中的至少一个额外包括具有聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、羧甲基纤维素钠(CMC)、苯乙烯橡胶(SBR)、丁腈橡胶(NBR)和苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物(SEBS)中的至少一种的粘合剂材料。
10. 根据技术方案1所述的无阳极固态电池组，其中所述凝胶包括聚合物组成材料和液体电解质。
11. 一种制造无阳极固态电池组的方法，所述方法包括：
将下列层彼此相邻布置：
固态电解质层，其限定空隙并与包含溶剂的凝胶前体组合，使得所述凝胶前体浸透所述空隙；和
阴极层，其具有包含瞬态阳极元素的基质阴极材料；
在所述固态电解质层内和所述阴极层内形成凝胶，以由此形成胶凝的固态电解质层并涂覆所述基质阴极材料；以及
抵靠所述胶凝的固态电解质层布置裸露集流体，所述裸露集流体的特征在于不含非瞬态阳极材料并被配置为在电池组充电过程中在其上接收所述瞬态阳极元素，其中，如此所形成的凝胶促进所述阳极元素在所述阴极层、所述固态电解质层和所述裸露集流体之间的离子传导；
使得：
所述电池组的充电从所述阴极层中提取所述阳极元素、使所述阳极元素经由所述胶凝的固态电解质层扩散、以及将所述阳极元素可逆地沉积到所述裸露集流体上以形成瞬态阳极材料；以及
所述电池组的放电将所述阳极元素经由所述胶凝的固态电解质层从所述集流体返回到所述阴极层。
12. 根据技术方案11所述的方法，其中相对于彼此堆叠所述裸露集流体、所述阴极层和所述固态电解质包括构建多个双极堆叠的电池组电池。
13. 根据技术方案12所述的方法，其进一步包括将所述裸露集流体布置在外侧电池组电池上，并且其中所述裸露集流体是被配置成单层铜箔的外侧集流体。
14. 根据技术方案12所述的方法，其进一步包括将所述裸露集流体布置在单个电池组电池之间，其中所述裸露集流体是被配置成具有铜层和铝层的包层箔的中间集流体的一部分，其进一步包括布置所述中间集流体使得所述铝层被布置在所述铜层和所述阴极层之间。
15. 根据技术方案11所述的方法，其进一步包括布置聚合物阻挡件元件以将所述凝胶和所述固态电解质封装并密封在所述电池组内。
16. 根据技术方案15所述的方法，其中所述聚合物阻挡件元件的材料包括热熔胶粘剂、聚乙烯树脂或聚丙烯树脂、硅酮、和丙烯酸树脂或丙烯酸橡胶、异氰酸酯胶粘剂、丙烯酸胶粘剂或氰基丙烯酸酯胶粘剂中的至少一种。
17. 根据技术方案11所述的方法，其中所述无阳极固态电池组为锂离子电池组，其中所述基质阴极材料包括橄榄石、多阴离子阴极、锂过渡金属氧化物、表面涂覆有和/或掺杂有锂过渡金属氧化物的阴极材料、以及低压锂化金属氧化物/硫化物或锂硫化物中的至少一种。
18. 根据技术方案17所述的方法，其中所述阴极层的材料额外包括具有炭黑、石墨、石墨烯、氧化石墨烯、乙炔黑和碳纳米纤维/纳米管中的至少一种的导电添加剂。
19. 根据技术方案11所述的方法，其中所述基质阴极材料和所述固态电解质层中的至少一个额外包括具有聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、羧甲基纤维素钠(CMC)、苯乙烯橡胶(SBR)、丁腈橡胶(NBR)和苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物(SEBS)中的至少一种的粘合剂材料。
20. 根据技术方案11所述的方法，其中所形成的凝胶包括聚合物组成材料和液体电解质，所述方法额外包括在将所述固态电解质和所述阴极层彼此相邻布置之前将具有所述聚合物组成材料、所述液体电解质和溶剂的凝胶前体装载至所述固态电解质上，并且其中形成所述凝胶包括在将所述固态电解质和所述阴极层已彼此相邻布置之后从所述凝胶前体中蒸发所述溶剂。
当结合附图和所附权利要求时，通过下文对实施所述公开的一个或多个实施方案和一种或多种最佳模式的详细描述，本公开的上述特征和优点以及其它特征和优点将是容易显而易见的。
附图说明
图1是根据本公开的为负载供电的电能储存电池的示意图，该储能电池被示出为具有裸露集流体、阴极层和胶凝的固态电解质层的锂离子(Li-离子)电池组。
图2A是图1中所示的电能储存电池的示意图，其描绘了直接涂覆在阴极层上的固态电解质层。
图2B是图1中所示的电能储存电池的示意图，其描述了直接涂覆在裸露集流体上的固体电解质层。
图3是图1中所示的电池组的电池组模块实施方案的示意性透视图，该电池组具有多个具有根据本公开的结构的电池。
图4是根据本公开的图3中所示的电池组模块的示意性透视图，其具体描绘了电池组电池的充电和放电。
图5是根据本公开的图3中所示的电池组模块的示意图，其包括被配置为将凝胶和固态电解质层封装和密封在单个电池组电池内的聚合物阻挡件元件。
图6图示制造图1-6中所示的无阳极固态电池组(例如锂离子电池组)的方法。
具体实施方案
参照图1，描绘了为负载装置12供电的电能储存电池组10。该电能储存电池组10被示出为无阳极固态电池组。描述“无阳极”在本文中意在表示电化学电池组，其特征在于不含永久性阳极材料，在制造时具有沉积在其上的阳极材料。本主题无阳极电池组被构造成使得在初始充电且相应形成阳极之前，电流不能被电池组接收或通过电池组供应电流。描述“固态”在本文中意在表示采用非液体形式的电解质的电化学电池组。无阳极固态电池组10可以具体是锂离子(Li-离子)电池组。
通常，Li-离子电池组是可再充电的电化学电池组，它们以其高比能量和低自放电而闻名。Li-离子电池组可用于为各种物品如玩具、消费电子产品和机动车供电。本主题车辆可以包括但不限于商业车辆、工业车辆、客运车辆、航空器、船只、火车等。还认为所述车辆可以是移动平台，例如飞机、全地形车辆(ATV)、船、个人运动装置、机器人等，来达到本公开的目的。典型地，在Li-离子电池组中，锂离子在放电过程中从阳极(负电极)穿过电解质移动到阴极(正电极)，并在充电时返回。
通常，电池组电池中的电化学反应中的反应物是阳极材料和阴极材料。Li-离子电池组通常在正电极处使用锂化合物作为材料，和在负电极处使用石墨。在放电过程中，阳极处的氧化半反应产生带正电的锂离子和带负电的电子。氧化半反应还可产生保留在阳极处的不带电的材料。锂离子穿过电解质移动，电子通过外部电路移动(包括与电气负载或与充电设备连接)，然后它们在阴极处(与阴极材料一起)在还原半反应中重新组合。电解质和外部电路分别为锂离子和电子提供传导介质，但不参与电化学反应。
在电化学电池组、例如电池组10的放电过程中，电子通过外部电路从阳极流向阴极。放电过程中的反应降低电池组的化学势，因此放电将能量从电池转移到任何电流消耗其能量的地方，主要是在外部电路中。在充电过程中，所述的反应和运输在相反的方向进行：电子通过外部电路从正电极移动到负电极。为了给电池充电，外部电路必须提供电能。然后，这种能量作为化学能被储存在电池中(有部分损失)。在典型的Li-离子电池组中，阳极和阴极均允许锂离子分别经由被称为插入(嵌入)和提取(脱嵌)的过程而移入和移出它们的结构。
图1中所示的组装有“裸露”集流体14的电池组10在本文中被具体限定为不包括非瞬态或永久性阳极材料，即特征在于不含非瞬态或永久性阳极材料，例如Li-离子电池组电池中的石墨。例如，为了本主题材料的抗腐蚀性，裸露集流体14可以由铜、石墨烯或碳涂铜箔制成。或者，裸露集流体14可以由镍、不锈钢或其它对还原反应呈惰性的导电材料制成，并且具体在Li-离子电池组中是对锂呈非反应性。电池组10还包括具有基质阴极材料18(例如LiFePO4)的阴极层16，其在其中包括瞬态阳极元素18A，例如锂离子。裸露集流体14被配置为在电池组充电过程中在其上接收被容纳在阴极层16上的瞬态阳极元素(例如在Li-离子电池组中为锂离子)，以从而形成瞬态阳极。
电池组10还包括高温稳定、即热能稳定的固态电解质层20。固态电解质层20包括固态电解质粒子20A，其可以例如是基于氧化物的。如图1中所示，阴极层16还可以包括固态电解质粒子20A。此外，固态电解质层20限定空隙22。阴极层16与固态电解质层20直接接触。为了增强固态电解质层的结构完整性，固态电解质层20可以包括采用以下中的至少一种的粘合剂材料：聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、羧甲基纤维素钠(CMC)、苯乙烯橡胶(SBR)、丁腈橡胶(NBR)和苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物(SEBS)固态电解质。
电池组10额外包括位于固态电解质层20和阴极层16中每一个内的凝胶24。具体而言，在完全组装的电池组10中，凝胶24可以位于阴极层16中的固态电解质粒子20A和基质阴极材料18之间并散布于其中，并且类似地位于固态电解质层20中，以促进阴极层16和固态电解质层20之间的离子传导。凝胶24可额外被直接施涂到阴极层16上(如图2A中所示)以涂覆基质阴极材料18，和/或被直接施涂到裸露集流体14上(如图2B中所示)以加强阳极元素18A的离子传导。凝胶24可由凝胶前体溶液形成，该凝胶前体溶液具有聚合物基质或组成材料、液体电解质和被配置为溶解聚合物基质的溶剂。聚合物基质材料、液体电解质和溶剂可分别构成凝胶前体溶液的0.1-50重量%、5-90重量%和10-80重量%。溶剂的蒸发意在在电池组10内原位形成凝胶24。可以通过在室温(25摄氏度)或以上的温度下将预制电池组结构干燥30分钟至24小时来将溶剂高效地从凝胶前体中蒸发。可以例如通过滴涂、喷涂或浸涂对阴极层16和/或裸露集流体14进行涂覆而将凝胶前体装载到电池组10的结构中。
凝胶24被选择为能够承受电池组10的工作温度，并被配置为浸透固态电解质层20中的空隙22，并由此形成胶凝的固态电解质层26。原位形成的凝胶24意在润湿氧化物电解质之间的界面，以建立良好的离子接触，从而促进胶凝的固态电解质层26内的离子传导，同时减轻电池组电池中出现分流电流的可能性。凝胶24在电池组10中的比例可高达50重量%。可以使用各种类型的凝胶24。可以使用不同的凝胶24来涂覆同一电池组10中的阴极层16和裸露集流体14。
如图4中所示，电池组10的充电将阳极元素18A(例如锂)从阴极层16中移出并提取。此外，电池组10的充电使本主题阳极元素18A经由胶凝的固态电解质层26扩散以经由镀敷将阳极元素沉积并构建到裸露集流体14上。将阳极元素18A如此镀敷到裸露集流体14上，由此形成暂时性和瞬态的、即可逆的原位电池组阳极。因此，在电池组投入使用后，电池组10的充电产生阳极。电池组10的放电将原位形成的阳极元素18A从集流体14上剥离，并且阳极元素经由胶凝的固态电解质层26返回阴极层16(如图4中所示)。
通常，电池组阳极活性材料在嵌入能量粒子方面的有效性直接关系到电池组的性能。例如，在典型的Li-离子电池组中，活性材料容纳锂的能力直接关系到电池组的能量密度和循环容量。阳极材料在集流体14上的原位形成具体意在为电池组10提供更高的性能，即提高的能量密度。固态电解质层20的使用进一步意在提高电池组对恶劣条件(例如过热、被异物穿透、内部和外部短路)的耐受性。此外，在没有预制阳极的情况下组装电池组10可以降低电池组的复杂性和成本。
如图3-5中所示，电池组10可以被配置成具有多个双极堆叠的电池组电池10-1、10-2和10-3的电池组模块，即负电极连接到正电极，由此允许电池被串联连接。尽管具体示出了三个电池10-1、10-2、10-3被组装在电池组模块10中，但并不排除在该模块中使用更少或更多数量的电池。因此，在电池组模块10中使用固态电解质层26，能够经由单个电池的双极堆叠，简单有效地构建模块的输出电压和功率。因此，这样的电池组模块10可以采用堆叠在一起的适当数量的单个电池，以产生48伏输出，正如某些汽车应用中所需求的。电池组模块10可以被封装在壳体或外壳28中，该壳体或外壳28被配置为保持单向压力P，例如经由面板28A沿X轴的压力，为10-5,000KPa(如图3中所示)。本主题单轴压力P意在增强电池组电池、例如电池10-1、10-2和10-3的一致的循环性。
如图4中所示，单个电池组电池10-1、10-2、10-3包括相应的集流体14-1、14-2、14-3和阴极层16-1、16-2、16-3。在图3中所示的电池组模块10中，集流体14-1是布置在外侧电池组电池10-1上的外侧或边缘集流体。那么外侧集流体14-1可以被配置成单层铜箔。此外，如图所示，内部或中间阴极层16-1和16-2，即位于电池组模块10内部的阴极层，可以直接与相应内部集流体14-2和14-3相邻布置。中间阴极层16-1和16-2中的每一个可以被具体配置成具有铜层30(作为裸露集流体或电极运行)和铝层32(作为阴极电极或基材运行)的包层箔，使得铝层被布置在铜层和相应阴极层16-1、16-2、16-3之间。在阴极层16-1、16-2、16-3的包层箔实施方案中，铜层30意在屏蔽和保护相应铝层32免受相应的固态电解质层26的干扰。
如图5中进一步所示，电池组模块10可进一步包括单独的阻挡件元件34，其被配置为气密密封相应电池10-1、10-2、10-3，并由此减少其间的离子短路的可能性。阻挡件元件34沿相应电池10-1、10-2和10-3的侧面布置。此外，阻挡件元件34可被配置为粘附至相应包层箔，以从而将凝胶24和固态电解质层20封装并密封在其相应的单个电池10-1、10-2、10-3内。阻挡件元件34可以具有2-200微米的厚度。阻挡件元件34可以由适当的化学稳定且不渗透液体的材料构成，例如聚合物。阻挡件元件34的材料可具体包括热熔胶粘剂、聚乙烯树脂或聚丙烯树脂、硅酮(聚酰胺或环氧树脂)、丙烯酸树脂或丙烯酸橡胶、异氰酸酯胶粘剂、和/或丙烯酸胶粘剂或氰基丙烯酸酯胶粘剂。
阴极层16、固态电解质层20和凝胶24可以经由使用特别选择的材料来增强有效性。例如，在其中无阳极固态电池组10是Li-离子电池组的实施方案中，阴极层16的基质阴极材料18可以包括橄榄石、多阴离子阴极和锂过渡金属氧化物(例如，岩盐层状氧化物、尖晶石)活性材料中的一种或多种。此外，阴极层16可以具有表面涂覆于其上的阴极材料和/或掺杂有锂过渡金属氧化物和/或低压阴极材料(例如，锂化金属氧化物/硫化物或锂硫化物)。阴极层16的材料可以额外包括添加剂，例如，与炭黑、石墨、石墨烯、氧化石墨烯、乙炔黑和碳纳米纤维/纳米管中的至少一种混合，以增强阴极的导电性。
例如，阴极层16可以包括固态电解质粒子20A，其材料为例如：Li7La3Zr2O12、Li6.2Ga0.3La2.95Rb0.05Zr2O12、Li6.85La2.9Ca0.1Zr1.75Nb0.25O12、Li6.25Al0.25La3Zr2O12、Li6.75La3Zr1.75Nb0.25O12、Li6.75La3Zr1.75Nb0.25O12、Li2+2xZn1-xGeO4 (其中0<x<1)、Li14Zn(GeO4)4、Li3+x(P1−xSix)O4(其中0<x<1)、Li3+xGexV1-xO4(其中0<x<1)、LiMMʹ(PO4)3(其中 M且Mʹ独立地选自Al、Ge、Ti、Sn、Hf、Zr和La)、Li3.3La0.53TiO3、LiSr1.65Zr1.3Ta1.7O9、Li2x-ySr1- xTayZr1-yO3(其中x=0.75y且0.60<y<0.75)、Li3/8Sr7/16Nb3/4Zr1/4O3、Li3xLa(2/3-x)TiO3 (其中0<x<0.25)、铝(Al)或铌(Nb)掺杂的Li7La3Zr2O12、锑(Sb)掺杂的Li7La3Zr2O12、镓(Ga)掺杂的Li7La3Zr2O12、铬(Cr)和/或钒(V)取代的LiSn2P3O12、铝(Al)取代的Li1+x+yAlxTi2-xSiYP3-yO12(其中0<x<2且0<y<3)、Li2S-P2S5体系、Li2S-P2S5-MOx体系(其中1<x<7)、Li2S-P2S5-MSx体系(其中1<x<7)、Li10GeP2S12(LGPS)、Li6PS5X(其中X是Cl、Br或I)(含锂硫银锗矿)、Li7P2S8I、Li10.35Ge1.35P1.65S12、Li3.25Ge0.25P0.75S4(硫代-LISICON)、Li10SnP2S12、Li10SiP2S12、Li9.54Si1.74P1.44S11.7Cl0.3、(1-x)P2S5-xLi2S (其中0.5≤x≤0.7)、Li3.4Si0.4P0.6S4、PLi10GeP2S11.7O0.3、Li9.6P3S12、Li7P3S11、Li9P3S9O3、Li10.35Ge1.35P1.63S12、Li9.81Sn0.81P2.19S12、Li10(Si0.5Ge0.5)P2S12、Li10(Ge0.5Sn0.5)P2S12、Li10(Si0.5Sn0.5)P2S12、Li3.833Sn0.833As0.16S4、LiI-Li4SnS4、Li4SnS4、Li3N、Li7PN4、LiSi2N3、LiBH4、LiBH4-LiX (其中x=Cl、Br或I)、LiNH2、Li2NH、LiBH4-LiNH2、Li3AlH6、LiI、Li3InCl6、Li2CdCl4、Li2MgCl4、LiCdI4、Li2ZnI4、Li3OCl、Li2B4O7、Li2O-B2O3-P2O5及其组合。
图6中描绘了制造无阳极固态电池组如参照图1-5所述的电池组10的方法100，并在下文中详细公开该方法。方法100始于框102，其中提供电池组10的电极。因此，在框102中，该方法包括通过将基质阴极材料18如LiFePO4 (其在其中包含瞬态阳极元素18A(例如锂离子))例如施涂至基材(例如包层箔30、32)来提供复合阴极层16。在框102之后，该方法进行至框104。
在框104中，该方法包括将固体电解质20A与凝胶前体与复合阴极层16组合进行相邻布置。具体而言，在框104中，该方法可包括将固体电解质20A和凝胶前体的混合物施涂、例如铺展或涂覆至复合阴极层16上。因此，凝胶前体将通过填充基质阴极材料18中的空隙22(以及固态电解质层20中的空隙22)来浸渍阴极层16。固体电解质20A和凝胶前体的混合物可以通过将这两种成分组合或掺混以达到大体均匀的一致性来实现。固体电解质20A可以作为粒状材料或粉末提供。凝胶前体可包含聚合物成分材料和凝胶前体溶液，该凝胶前体溶液具有液体电解质、聚合物基质和溶剂，各自按凝胶的重量%进行分配。溶剂具体包括在凝胶前体中，以随后溶解聚合物基质。
在框104之后，该方法进行至框106。在框106中，该方法包括在固态电解质层20内和阴极层16的每一个内形成凝胶24。形成凝胶24可以包括通过在室温(25摄氏度)或更高的温度下将电池组10的预制结构干燥30分钟至24小时来从凝胶前体中蒸发溶剂。通过如此蒸发溶剂，凝胶24将在阴极层16的空隙22中以及固态电解质层20的空隙22中形成，以从而形成胶凝的固态电解质层26。在框106中，可以允许溶剂蒸发，使得凝胶24在电池组10内原位形成。
该方法从框106进行至框108，其中该方法包括抵靠胶凝的固态电解质层26布置裸露集流体14。如参照图1-5中所述，原位形成的凝胶24被配置为促进阳极元素18A在阴极层、固态电解质层20和裸露集流体14之间穿过胶凝的固态电解质层26的离子传导。具体而言，电池组10的充电从阴极层16中提取阳极元素18A，使阳极元素经由胶凝的固态电解质层26扩散，以及将阳极元素沉积到裸露集流体14上。此外，电池组10的放电将阳极元素18A经由胶凝的固态电解质层26从集流体14返回至阴极层16。电池组10的充电和放电是通过阳极材料经由凝胶24的离子转移和阳极材料在集流体14上的可逆原位形成来实现的。这样的在集流体14上生成暂时性阳极的方法意在提供高能量密度和循环容量的电池组10。
在框108之后，该方法可以继续至框110。在框110中，该方法可包括将聚合物阻挡件元件34布置在电池组10内。如参照图1-5中所述，聚合物阻挡件元件34被配置为粘附至阴极层16和裸露集流体14中的每一个以从而将凝胶24和固态电解质层20封装并密封在相应电池组电池内。聚合物阻挡件元件34的材料可以具体包括一种或多种胶粘剂，用于高效地密封单个电池，例如电池组10的电池组模块实施方案中的电池10-1、10-2和10-3。
在框110之后，该方法可以进行至框112。在框112中，该方法可包括将电池组10(例如具有双极堆叠的电池组电池10-1、10-2、10-3) 作为电池组模块组装在外壳28中。此外，在框112中，可以组装电池组10，以通过保持其上的单轴压力，例如经由面板28A，来增强相应电池组电池的循环性。组装电池组10模块可包括将裸露集流体14-1布置在外侧电池组电池上。外侧集流体14-1可以被配置成单层铜箔。此外，这样的铜箔可以是每个中间集流体14-2、14-3的一部分。具体而言，如参照图4所述，构建电池组10模块可包括布置中间集流体14-2、14-3，每个中间集流体被配置成具有铜层30和铝层32的包层箔，使得铝层32被布置在铜层30和相应电池组电池10-1、10-2、10-3的固态电解质层20之间。在框114中，该方法可以以电池组10的完成结束，该电池组10例如具有在裸露集流体14上生成的暂时性和可逆的电池组阳极，例如通过将电池组模块极耳焊接在外壳28内。
详细的描述和附图(drawings or figures)是对本公开的支持和说明，但本公开的范围仅由权利要求限定。虽然已经详细描述了用于实施所要求保护的公开的一些最佳模式和其它的实施方案，但仍存在用于实践所附权利要求中所限定的公开的各种替代设计和实施方案。此外，附图中所示的实施方案或本说明书中提及的各种实施方案的特征不一定要被理解成彼此独立的实施方案。相反，在一个实施方案的实施例之一中描述的每个特征都可以与来自其它实施方案的一个或多个其它所需特征组合，由此产生未用文字描述或未参照附图描述的其它实施方案。因此，这样的其它实施方案仍落入所附权利要求的范围框架内。

Claims (10)

1.一种制造无阳极固态电池组的方法，所述方法包括：
将下列层彼此相邻布置：
固态电解质层，其限定空隙并与包含溶剂的凝胶前体组合，使得所述凝胶前体浸透所述空隙；和
阴极层，其具有包含瞬态阳极元素的基质阴极材料；
在所述固态电解质层内和所述阴极层内形成凝胶，以由此形成胶凝的固态电解质层并涂覆所述基质阴极材料；以及
抵靠所述胶凝的固态电解质层布置裸露集流体，所述裸露集流体的特征在于不含非瞬态阳极材料并被配置为在电池组充电过程中在其上接收所述瞬态阳极元素，其中，如此所形成的凝胶促进所述阳极元素在所述阴极层、所述固态电解质层和所述裸露集流体之间的离子传导；
使得：
所述电池组的充电从所述阴极层中提取所述阳极元素、使所述阳极元素经由所述胶凝的固态电解质层扩散、以及将所述阳极元素可逆地沉积到所述裸露集流体上以形成瞬态阳极材料；以及
所述电池组的放电将所述阳极元素经由所述胶凝的固态电解质层从所述集流体返回到所述阴极层。
2.根据权利要求1所述的方法，其中相对于彼此堆叠所述裸露集流体、所述阴极层和所述固态电解质包括构建多个双极堆叠的电池组电池。
3.根据权利要求2所述的方法，其进一步包括将所述裸露集流体布置在外侧电池组电池上，并且其中所述裸露集流体是被配置成单层铜箔的外侧集流体。
4.根据权利要求2所述的方法，其进一步包括将所述裸露集流体布置在单个电池组电池之间，其中所述裸露集流体是被配置成具有铜层和铝层的包层箔的中间集流体的一部分，其进一步包括布置所述中间集流体使得所述铝层被布置在所述铜层和所述阴极层之间。
5.根据权利要求1所述的方法，其进一步包括布置聚合物阻挡件元件以将所述凝胶和所述固态电解质封装并密封在所述电池组内。
6.根据权利要求5所述的方法，其中所述聚合物阻挡件元件的材料包括热熔胶粘剂、聚乙烯树脂或聚丙烯树脂、硅酮、和丙烯酸树脂或丙烯酸橡胶、异氰酸酯胶粘剂、丙烯酸胶粘剂或氰基丙烯酸酯胶粘剂中的至少一种。
7.根据权利要求1所述的方法，其中所述无阳极固态电池组为锂离子电池组，其中所述基质阴极材料包括橄榄石、多阴离子阴极、锂过渡金属氧化物、表面涂覆有和/或掺杂有锂过渡金属氧化物的阴极材料、以及低压锂化金属氧化物/硫化物或锂硫化物中的至少一种。
8.根据权利要求7所述的方法，其中所述阴极层的所述材料额外包括具有炭黑、石墨、石墨烯、氧化石墨烯、乙炔黑和碳纳米纤维/纳米管中的至少一种的导电添加剂。
9.根据权利要求1所述的方法，其中所述基质阴极材料和所述固态电解质层中的至少一个额外包括具有聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、羧甲基纤维素钠(CMC)、苯乙烯橡胶(SBR)、丁腈橡胶(NBR)和苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物(SEBS)中的至少一种的粘合剂材料。
10.根据权利要求1所述的方法，其中所形成的凝胶包括聚合物组成材料和液体电解质，所述方法额外包括在将所述固态电解质和所述阴极层彼此相邻布置之前将具有所述聚合物组成材料、所述液体电解质和溶剂的凝胶前体装载至所述固态电解质上，并且其中形成所述凝胶包括在将所述固态电解质和所述阴极层已彼此相邻布置之后从所述凝胶前体中蒸发所述溶剂。
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