CN115697894A - 将碳再循环至原料气反应器的方法 - Google Patents

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Abstract

描述了一种使用原料气反应器的方法。使用从可燃气体燃烧所产生的燃烧热在原料气反应器中化学分解烃，如甲烷。从原料气反应器提取混合产物流。混合产物流包含氢、碳和水。从燃烧室排出一种或多种燃烧产物气的至少一部分。使用所排出的一种或多种燃烧产物气活化碳中的至少一些。将活化的碳中的至少一些再循环至原料气反应器。

Description

将碳再循环至原料气反应器的方法
技术领域
本发明公开涉及用于将碳再循环至原料气反应器的方法和系统。例如，本文所描述的方法和系统可以使用碳催化剂来驱使烃原料的热解以产生氢气。
背景技术
多种行业，包括石油生产、氨生产和甲醇生产，依赖工业氢(H2)的使用。约96％的工业氢来源于化石燃料，其中大部分是通过天然气的水蒸气甲烷重整(SMR)产生的。这些现用方法也导致了显著的温室气体排放。例如，SMR可以每生产一吨氢气产生10-17吨的二氧化碳(CO2)。向SMR烟道气流添加CO2净化和多价螯合通常在成本上是不允许的，除非显著提高二氧化碳排放的惩罚。
氢持续生产的替代方式包括使用电解装置从可再生电生产氢或者使用其中通过可再生电源提供反应热的热解将天然气分解成纯氢和固体可多价螯合的碳。天然气的热解通常是恒压、稳态流动过程，从而加热天然气直至它达到开始形成氢和碳所需的温度。此时，将反应条件维持特定时间直至形成所期望的产物。在这些稳态流反应器中，所形成的碳往往在反应器表面上积累(称为积碳的过程)，最终损害反应器性能。机械刮研法以及通过将空气引入反应器从表面燃烧掉碳是两种常见的清洁反应器的方式，但是这增加了系统复杂性以及投资和运营成本。
一旦从产物气流分离产物氢，则可以将反应产物再循环回到反应器中。这种机制使得未反应的原料、残余产物气体和其它残余烃(例如，不饱和烃和芳烃)能够再次进入反应器进行进一步分解和处理直至再循环的原料最终被转化为所期望的最终产品H2和(例如)固体碳。
再循环气体还可以用于产生吸热热解反应所需的热，吸热热解反应可以需要(例如)标称75kJ能量输入每摩尔转化的甲烷。再循环产物气体的热值常用于在向反应器供热的燃烧器中提供这种氧化能(燃烧)。一旦氧化，基本上包含CO2和水蒸汽(H2O)的产物气体被排放至环境，从而导致温室气体释放。
为了降低热解反应器的操作温度，一些所提议的方法将催化剂引入反应器。当由于操作期间的碳污染降低了起始有效的催化剂的有效性时，需要替换或重新活化催化剂。
发明内容
根据本发明公开的第一方面，提供了一种使用原料气反应器的方法，该原料气反应器包括经由一个或多个流体流动路径流体连接至燃烧室的反应室，该方法包括：将包含烃的原料气引入反应室；将可燃气体引入燃烧室；和将可燃气体在燃烧室中燃烧以形成一种或多种燃烧产物气并且引起一种或多种燃烧产物气的至少一部分经由一个或多个流体流动路径流入反应室并与原料气混合，其中，由于一种或多种燃烧产物气的至少一部分与原料气的混合，能量从一种或多种燃烧产物气的至少一部分传递至原料气并且借此引起化学反应以使原料气分解成包含氢的一种或多种反应产物气；从原料气反应器提取混合的产物流，其中混合产物流包含氢、碳和水；产生从原料气反应器输出的包含一种或多种氧化气体的排出气流；使用排出气流活化碳中的至少一些；并将活化的碳中的至少一些再循环至原料气反应器。
一种或多种氧化气体可以包含O2、CO2、CO、H2O和N2氧化物中的一种或多种。
产生排出气流可以包括从燃烧室排出一种或多种燃烧产物气的至少一部分。
产生排出气流可以包括：从混合产物流分离碳中的至少一些以产生贫碳混合产物流；并从贫碳混合产物流排出一种或多种气体。
活化碳中的至少一些可以包括：从混合产物流分离碳中的至少一些；并活化分离的碳。
分离碳中的至少一些可以包括使用以下一种或多种从混合产物流分离碳中的至少一些：旋风分离器；烧结金属过滤器；和袋式过滤器。
活化碳中的至少一些可以包括将碳中的至少一些与排出气流反应。
活化碳中的至少一些可以包括：用排出气流加热水以产生蒸汽；并且将碳中的至少一些与蒸汽在碳接触器中反应。
用排出气流加热水可以包括：从混合产物流分离水中的至少一些；并且用排出气流加热分离的水。
活化碳中的至少一些可以包括在碳接触器中活化碳中的至少一些。
该方法还可以包括从碳接触器中提取从碳中的至少一些的活化所产生的废气流。
该方法还可以包括以下一种或多种：使所提取的废气流燃烧；和将所提取的废气流用于化学或燃料生产。
废气流可以包括CO和H2。
该方法还可以包括将所提取的废气流中的至少一些再循环至混合产物流。
方法还可以包括从混合产物流分离碳中的至少一些以形成贫碳混合产物流。
再循环所提取的废气流中的至少一些可以包括将再循环的废气流与贫碳混合产物流混合。
方法还可以包括调整排出气流。
调整排出气流可以包括调整以下一种或多种：从原料气反应器输出的一种或多种气体的排出持续时间；从原料气反应器输出的一种或多种气体的排出频率；用于排出从原料气反应器输出的一种或多种气体的一个或多个排放孔的尺寸；用于排出从原料气反应器输出的一种或多种气体的排放孔的数目；和用于排出从原料气反应器输出的一种或多种气体的排放流动路径上的压降。
调整排出气流可以包括基于对方法所测量或推断的过程参数，调整从原料气反应器输出的一种或多种气体的排出。
所测量或推断的过程参数可以包括以下一种或多种：混合产物流中H2的浓度；和原料气流。
可以作为多个相应反应循环的一部分多次重复引入原料气、引入可燃气体和燃烧可燃气体的步骤。可以每个反应循环或者每预设数目的反应循环实施产生排出气流的步骤。
该方法还可以包括将至少一些氢与混合产物流分离。
分离氢中的至少一些可以包括使用以下一种或多种分离氢中的至少一些：膜分离器；聚合物膜分离器；钯膜分离器；化学吸附；变压吸附；和变温吸附。
分离氢中的至少一些可以包括使用变压吸附。
方法还可以包括：从混合产物流分离碳中的至少一些、氢中的至少一些和水中的至少一些，借此形成尾气流；并将尾气流中的至少一部分再循环至原料反应器。
将尾气流再循环至原料气反应器可以包括：将尾气流的第一部分与氧化剂混合；并将尾气流的第二部分与原料气的源混合。
第一部分加第二部分可以等于1。
再循环尾气流可以包括将尾气流分流为第一部分和第二部分。
尾气流的分流可以包括使用以下中的一个或多个：分流器；一个或多个可变控制阀；变流分流器；一个或多个压缩机；和一个或多个泵。
将尾气流的第一部分与氧化剂混合可以包括将尾气流的第一部分与足以驱使原料气在原料气反应器中分解的量的氧化剂混合。
将尾气流的第二部分与原料气的源混合可以包括将尾气流的第二部分与足以使量的原料气达到量的原料气在原料气反应器中分解所需的目标压强和目标温度的量的原料气混合。
该方法还可以包括：将氧化剂和尾气流的第一部分的混合物引入燃烧室；将原料气和尾气流的第二部分的混合物引入反应室；并将氧化剂和尾气流的第一部分的混合物在燃烧室中燃烧以形成一种或多种燃烧产物气并使一种或多种燃烧产物气通过一个或多个流体流动路径流入反应室并与原料气和尾气流的第二部分的混合物混合，其中，由于一种或多种燃烧产物气与原料气和尾气流的第二部分的混合物的混合，能量从一种或多种燃烧产物气传递至原料气并借此引起化学反应以将原料气分解成包含氢的一种或多种反应产物气。
方法还可以包括调整以下一种或多种：原料气在反应室入口处的压强；原料气在反应室入口处的温度；可燃气体在燃烧室的入口处的压强；和可燃气体在燃烧室的入口处的温度；包含可燃气体的可燃气体混合物中空气的化学计量；从燃烧室排出的一种或多种燃烧产物气的量；和混合产物流所通过的氢分离器的氢分离程度。
调整原料气的温度可以包括将原料气的温度控制在约1,000K至约1,300K之间。
调整可燃气体的温度可以包括将可燃气体的温度控制在约300K至约600K之间。
调整可燃气体的压强可以包括将可燃气体的压强控制在约12巴至约15巴之间。
调整原料气的压强可以包括将原料气的压强控制在约12巴至约15巴之间。
可燃气体可以包括纯氧。
原料气可以包括甲烷或天然气。
提取混合产物流可以包括从反应室提取由于原料气的分解而形成的反应产物气的至少一部分。
提取混合产物流可以包括从燃烧室提取一个或多个燃烧产物气的至少一部分。
根据本发明公开的其它方面，提供了一种系统，包括：原料气反应器，其包括：反应室；和通过一个或多个流体流动路径流体连接至反应室的燃烧室；和点火器；阀门，阀门用于控制气体流入和流出原料气反应器；和一个或多个控制器，一个或多个控制器被配置以实施以下方法，方法包括：控制阀门，以将包含烃的原料气引入反应室；控制阀门，以将可燃气体引入燃烧室；和控制点火器，以使可燃气体在燃烧室中燃烧从而形成一种或多种燃烧产物气并使一种或多种燃烧产物气经由一个或多个流体流动路径流入反应室并与原料气混合，其中，由于一种或多种燃烧产物气与原料气的混合，能量从一种或多种燃烧产物气传递至原料气并借此引起化学反应以将原料气分解成包含氢的一种或多种反应产物气；控制阀门以从原料气反应器提取混合产物流，其中混合产物流包含氢、碳和水；和控制阀门以产生从原料气反应器输出的包含一种或多种氧化气体的排出气流；控制阀门以使用所排出的一种或多种燃烧产物气活化碳中的至少一些；和控制阀门以将活化的碳中的至少一些再循环至原料气反应器。
系统还可以包括用于将至少一些碳从混合产物流中分离的碳分离器。
碳分离器可以包括使用以下一种或多种：气旋；烧结金属过滤器；和袋式过滤器。
系统还可以包括用于活化碳中的至少一些的碳接触器。
碳接触器可以包括以下一种或多种：流化床反应器；填充床反应器；和回转炉。
系统还可以包括用于将至少一些氢从混合产物流中分离的氢分离器。
氢分离器可以是变压吸附装置。
系统还可以包括用于将尾气流再循环至原料气反应器的尾气流分流装置。尾气流可以包含具有由此分离的至少一些碳、至少一些水，和至少一些氢的混合产物流的至少一部分。
尾气流分流装置可以被配置为：将尾气流的第一部分与氧化剂混合；并且将尾气流的第二部分与原料气的源混合。
尾气流分流装置可以包括以下中的一个或多个：分流器；一个或多个可变控制阀；变流分流器；一个或多个压缩机；和一个或多个泵。
第一部分加第二部分可以等于1。
系统还可以包括根据以下一种或多种定位的一个或多个排放孔：在燃烧室中；原料反应器的下游；碳分离器的下游；和在用于再循环混合产物流的至少一部分的回流管道。
一个或多个控制器可以进一步被配置为调整以下中的一个或多个：一个或多个排放孔打开的持续时间；一个或多个排放孔打开的频率；和一个或多个排放孔的一个或多个孔的尺寸。
本发明内容不必需描述所有方面的全部范围。通过查阅以下发明详述，其它方面、特征和优势将对本领域那些技术人员是显而易见的。
附图说明
附图显示了本发明公开的非限制性实例实施方式。附图是仅旨在清楚地显示本发明公开的多个方面的示意性和简化表示。
图1a-1c显示了根据本发明公开的实施方式，使用所排出的气体使所产生的碳中的一部分再活化的系统。
图2显示了根据本发明公开的实施方式，使用所排出的气体使所产生的碳中的一部分直接再活化的系统。
图3显示了根据本发明公开的实施方式，使用所排出的气体使所产生的碳中的一部分间接再活化的系统。
图4A和4B显示了根据本发明公开的实施方式，混合室和燃烧室的不同布置。
图5是根据本发明公开的实施方式，裂解天然气的方法的示意图。
图6显示了根据本发明公开的实施方式，包含不同期(out of phase)运行的束状反应器的系统的不同构造。
图7显示了根据本发明公开的实施方式，围绕固定阀门旋转的束状反应器。
图8是根据本发明公开的实施方式，燃烧室和用于提供原料气与可燃气体的混合的混合室，以及可燃和原料气混合物所导向并且从混合物产生一种或多种产物的第三室的示意性框图。
图9是根据本发明公开的实施方式，燃烧室和用于提供原料气与可燃气体的混合并且其中从混合物产生一种或多种产物的混合室的示意性框图。
图10是根据本发明公开的实施方式，燃烧室和用于提供原料气与可燃气体的混合并且其中从混合物产生一种或多种产物的混合室的示意性框图，并且其中再循环的气体用于为该过程提供热能。
图11是根据本发明公开的实施方式，位于混合室内的燃烧室的示意图。
图12是根据本发明公开的实施方式，位于混合室外的燃烧室的示意图。
图13显示了根据本发明公开的实施方式，布置在混合室内的燃烧室。
图14显示了根据本发明公开的实施方式，具有固定式反应器和旋转阀的多反应器束。
具体实施方式
本发明公开设法提供用于将碳再循环至原料气反应器的方法和系统。尽管以下描述了本发明公开的多个实施方式，但是本发明公开不局限于这些实施方式，并且这些实施方式的改变可以很好地处于仅由所附权利要求所限制的本发明公开的范围内。
一般地，根据本发明公开的实施方式，存在运行烃解离反应器以产生反应的氢和碳产物的方法。将产物碳的一部分活化并引入反应器以催化反应。通过将燃烧的碳氧化物产物再循环回到反应器以用于向产物碳的转化，该方法可以在闭环系统中运行。与现有的使用碳活化的制氢法相比，所提议的方法可以显著减少温室气体(GHG)排放。
为了解决现有技术中的缺点，可以在将所产生的碳引入反应器之前，将主要包含CO2和H2O的已有的排出气流用于活化所产生的碳的一部分。因此，不需要其它能量或原料流来活化所产生的碳，借此不增加整个系统的操作费用。此外，为了活化所产生的碳的一部分，现有气流的使用不导致产生其它温室气体排放。
方法至少部分基于PCT专利公开No.WO 2020/118417 A1中的脉冲式甲烷热解器(PMP)方法，该专利公开以其全部内容作为参考并入本文。本发明公开提出了出于使用活化的碳催化热解反应的目的使用CO2和H2O流来活化所产生的碳的新方法。在不增加操作成本或温室气体排放的情况下实现了这种方法。
参考图4A-14，现将描述可以用于本文所描述的任何方法的PMP热解器或反应器的实施方式。热解器可以根据非稳态、恒定-体积的脉冲式反应过程运行以从天然气-基原料产生氢和碳产品。可燃气体和氧化剂的单独的室为反应提供能量，并且其通过气体-动态压缩直接输送至原料混合室并且通过直接接触快速混合热能交换。在以下讨论中，将空气用作氧化剂；然而，可以在方法中使用其它氧化剂，如纯氧。此外，原料气和可燃气体可以包含相同的气体或气体混合物或者可以包含不同的气体或气体混合物。在一些实施方式中，可燃气体可以包含再循环的气体混合物。
反应器包括混合室和燃烧室。这些室通过一些始终开放的通道连接。在一些实施方式中，反应器包括位于较大的固体管(混合室)内的多孔管(燃烧室)；参见图4A。在其它实施方式中，燃烧室可以在混合室的外部(如图4B所示)。外部阀门提供了原料、氧化剂和可燃气体(显示为CH4)以及在反应期间所产生的排放的氢、碳及其它气体。
转向图5，在循环开始时，混合室充满了上述反应循环的产物。混合室充满了原料反应产物加燃烧反应产物的一部分的混合物。燃烧室主要充满了燃烧反应的产物。在500，将新鲜原料以及可能的一些再循环产物气体引入混合室以从混合室的末端替换上述循环的产物。同时，将可燃气体/空气混合物引入燃烧室，从而从燃烧室的末端替换燃烧产物。在502，关闭所有入口和出口阀，从而产生封闭的体积。在504，然后点燃燃烧室中的气体，从而导致燃烧室内的压强和温度升高。在506，燃烧室和混合室之间的通道允许可燃气体产物进入混合室，借此压缩原料气并提高它们的压强和温度。另外，热燃烧室气体产物与原料气混合并借此将它们的热能输送至原料气，从而进一步提高它们的温度。所产生的原料气的温度和压强导致反应发生。在508，允许反应进行一段时间以完成所期望的反应并出现所期望的产物。在510，通过将产物释放至外部体积(未显示)，混合室内的压强快速下降。保持在燃烧室内的燃烧产物气可以与混合室气体一起排放出去，或者通过专用阀口单独排放出去。混合室中的压强降低使温度降低并且使反应终止或淬灭。这种快速降压和膨胀还具有所期望的从反应器壁除去固体反应产物(如碳)的作用。另外，从燃烧所产生的压力波可以从反应器壁剥离积碳。
如果将原料气和可燃气体预混合，则可以不点燃混合物，因为它含量过高。因此，在点火前，混合室和燃烧室是不同且分离的，从而在原料气和可燃气体之间不发生或优选地极少发生混合。
可以将一些反应器系统捆绑在一起并且彼此稍微不同期运行以产生进入和离开反应器系统的连续流。阀门可以是固定的或旋转的，如图6所示。在一些实施方式中，反应器可以是旋转的并且阀门可以保持固定(参见图7，根据以下的图2修改获得：Chan Shining等人的包括实验验证在内的三个步骤的波浪形转子设计方法(Wave rotor design methodwith three steps including experimental validation)，燃气轮机与动力工程期刊(Journal of Engineering for Gas Turbines and Power)，2017年12月，该文献的全部内容作为参考并入本文)。
可以调整多个参数以使得反应器能够有效工作。在引入混合室之前，可以将原料气预热至稍低于它将起始反应的温度。基于原料组分和工作压强，典型的温度将在600K-1,300K的范围内。
此外，在进入燃烧室之前还可以预热所引入的可燃气体/氧化剂混合物。基于所使用的可燃气体，典型温度将在400K-700K的范围内。预热可燃气体/氧化剂混合物可以改善方法的效率，从而更多的燃烧能被输送至反应物，而不是用于加热燃烧产物。
应设置混合室和燃烧室之间的体积比，从而将包含在燃烧室内的正确的量的能量提供至混合室以产生所期望的产物。还应存在足够的进入混合室的可燃气体产物以提供有效的混合。通常期望<10:1的体积比。当使用空气作为氧化剂时，作为非反应性气体的氮气可以是有益的，其促进了较低的体积比并且提高了混合。当使用纯氧作为氧化剂时，另一种气体，如CO2可以提供与空气作为氧化剂的情况下的氮气相同的益处。将另外的CO2引入可燃气体混合物可以导致更大的固体碳产生。
对于获得能量从燃烧室向混合室的有效输送，长径比是重要的。简要地，大直径反应器往往将具有不良的混合，而细长的反应器将在将原料和可燃气体沿其长度引入反应器中遇到困难。通常期望<30:1的长径比。
根据一些实施方式，除一些再循环产物外，反应器使用甲烷(或天然气)作为原料气，并且使用再循环气体/氧化剂混合物作为可燃气体。反应器可以设计并运行以使反应产物流中的氢和固体碳的产生最大化。反应器可以包括位于混合室内部的作为多孔管的燃烧室。穿孔的燃烧室可以偏离混合室的中心并粘结至混合室壁以提供结构完整性和支撑，如图13可见。混合室/燃烧室体积的比值可以小于或等于10:1并且长径比可以为10:1。在一些实施方式中，混合室/燃烧室体积的比值可以为约6:1，并且在一些实施方式中，混合室/燃烧室体积的比值可以为约3.5:1。
可以在足够高的压强下运行反应器，从而可以使用标准变压吸附技术纯化所产生的氢。根据一些实施方式，将产物气体，如未反应的甲烷(CH4)、一氧化碳(CO)和一些氢再循环并与更多的甲烷混合以产生进入反应器的原料气混合物。可燃气体混合物包括除从CO2脱除系统除去的CO2(在鼓气反应器的情况下)以外的再循环气体混合物，和纯氧。在一些实施方式中，除CH4、CO和H2之外，流入燃烧和混合室两者的再循环气体混合物含有CO2。从通过多气流换热器从反应产物流所回收的热能，分别将原料气混合物和可燃气体混合物预热至～900K和～600K。在替代实施方式中，混合室/燃烧室体积的比值为3.5:1，将甲烷(或天然气)/空气混合物用于可燃气体。
参考图8-14，现将描述本发明公开的其它实施方式。
参考图8，可燃气体10和氧化剂气体20进入燃烧混合物调节和控制系统30，其将可燃气体混合物31调节至室60所需的正确温度和压强。原料气40和再循环气体混合物91进入原料混合物调节和控制系统50，其将原料混合物51调节至室60所需的正确温度和压强。在一些实施方式中，再循环气体混合物是不可用的，并且仅原料气40进入原料混合物调节和控制系统50。
室60是恒定体积装置，其使用来自调节的可燃气体混合物31的燃烧能以将调节的原料混合物51的压强和温度提高至反应就绪水平。可以从室60排放主要包含燃烧的调节的可燃气体混合物31的燃烧产物的燃烧产物气混合物67。反应就绪的气体混合物61进入反应器70，从而它保持直至气体混合物在恒定体积吸热反应中转化为反应的产物混合物71。恒定体积反应是非稳态过程，其以分批模式运行并且需要控制流动时机。这伴随着调节系统30、50以及分离和控制系统80中的流量控制。
反应产物混合物71进入产物分离和控制系统80，其通过降低所期望的反应的产物混合物71的压强和温度终止反应器70中的反应，并且分离和/或纯化各个产物组分81，82，不希望的产物83和再循环气体混合物84。再循环气体混合物84进入预调节再循环气体系统90，其中将再循环气体混合物84预调节至所期望的温度和压强并且流至原料混合物调节和控制系统50。
在一些实施方式中，可燃气体10和原料气40是天然气，并且氧化剂气体20是空气。反应器70中所期望的反应是通常由以下方程式所表示的甲烷热解：
CH4(甲烷)+能量→C(碳)+2H2(氢)
单个产物81是氢气，单个产物82是碳，并且不希望的产物83主要是二氧化碳、氮气和水。再循环气体混合物84主要包括未反应的天然气、氢气、氮气和一氧化碳。
图9中的系统类似于图8，除了室60和反应器70组合成了恒定体积的反应器62。
图10类似于图9，但是具有在预调节的再循环气体调节器90中调节，输送至可燃气体调节器和控制系统30以补偿所需要的可燃气体10的量的一部分再循环混合物84。
图11代表了室60或恒定体积反应器62的横截面视图。在这种描述中，它代表了恒定体积反应器62。
恒定体积反应器62包括燃料室63内所含有的燃烧体积65。燃烧室63由包含在反应器室68内的反应器体积64所围绕。通道66将燃烧体积65连接至反应器体积64。尽管在反应器室68的中心显示了燃烧室63，但是燃烧室63可以位于反应器室68中的任何位置，包括靠在反应器室68的外壁69上。
调节的可燃气体混合物31通过可燃气体混合物阀32和通道33进入燃烧室63，通过通道74和燃烧产物阀75将存在于燃烧体积65中的任何燃烧产物气混合物67替换出反应器62。调节的原料气混合物51通过原料气混合物阀52和通道53进入混合室68，通过通道73和产物阀72将反应器体积64中的所期望的反应的产物混合物71替换出反应器62。调节的可燃气体混合物31和调节的原料气混合物51两者可以以相同压强同时进入恒定体积反应器62，从而通过通道66存在极少的混合。
一旦从反应器62替换主要地所有可燃气体混合物67和所期望的产物混合物71，则关闭燃烧产物阀75和产物阀72。一旦达到所期望的反应器压强，则关闭可燃气体混合物阀32和原料气混合物阀52，从而在反应器62中产生封闭的体积。点火器100产生点火能101，点火能使得调节的可燃气体混合物31在燃烧室63中以放热反应燃烧，从而产生处于高温和高压下的燃烧产物气混合物67。由于燃烧室63和混合室68之间所产生的压强差，一部分可燃气体混合物67进入反应器体积64，从而将原料气混合物51压缩至更高的压强。同时，这部分热可燃气体混合物67混合并通过传导、对流和辐射加热原料气混合物51。原料气混合物51现处于高温和高压，其产生了发生吸热反应的条件。作为封闭体积维持恒定体积反应器62，直至吸热反应进行足够久以产生所期望的产物混合物71。一旦达到这种条件，产物阀72和燃烧产物阀75打开，其降低了压强和温度，从而终止了吸热反应。然后，重复该过程。
图12显示了具有位于混合室68外部的燃烧室63的室60或恒定体积反应器62的实施方式。通过一些通道68，将燃烧体积65连接至反应器体积64。如果需要，可以沿燃烧室63定位多个点火器以产生具体的燃烧条件。如果燃烧室63紧挨着反应器室壁69定位，则还可以将多个点火器定位在图11所示的恒定体积反应器62中。
图13显示了燃烧室63直接粘结至反应器室68的反应器室壁69的室60或恒定体积反应器62的实施方式的等距视图。将燃烧室63直接粘结至反应器室壁69为燃烧室63提供了结构支撑和对齐，并且在本质上产生了整体室60或者恒定体积反应器62。
为了产生拟流动或半连续流动系统，可以将多个室60或恒定体积反应器62布置在一起并不同期操作，从而每个室或反应器经历了图11中方法的不同部分。
图14显示了多管式反应器110的实施方式，其具有以环形模式布置的如图14所示的多个单个恒定体积反应器62。调节的可燃气体混合物31通过通道34进入通风室(plenum)35，从而进入多管式反应器110'。调节的原料气混合物51通过通道54进入通风室55，从而进入多管式反应器110'。通过作为旋转阀组件121'的一部分的入口旋转阀120'控制调节的燃烧气和调节的原料气混合物进入多管式反应器110'的时机。入口旋转阀120'发挥与图11中所描述的可燃气体混合物阀32、通道33、原料气混合物阀52和通道53相同的作用。通过作为旋转阀组件121'的一部分的出口旋转阀122'控制燃烧产物气混合物67和所期望的产物混合物71离开多管式反应器110'的时机。出口旋转阀122'发挥与图11中所描述的燃烧产物阀72、通道73、原料产物阀75和通道74相同的作用。
在燃烧产物通风室123'中收集来自每个恒定体积反应器62的燃烧产物气混合物67并将其通过通道125'分布到多管式反应器110'以外。在产物通风室124'中收集来自每个恒定体积反应器62的产物混合物71并将其通过通道126'分布到多管式反应器110'以外。
现将描述本发明公开的实施方式，其中原料气反应器，如以上结合图4A-14所描述的任何原料气反应器，可以用于产生一个或多个产物，包括氢和碳，并且其中将所产生的碳中的至少一些再循环至反应器以催化反应。
参考图1A，显示了烃原料111和氧化剂110加载到脉冲式甲烷热解(PMP)反应器101中的脉冲流间歇反应系统119的运行。在燃烧反应中，氧化剂110与一部分燃料原料111合并以产生驱动剩余原料111的热解反应所需的热量。由于反应器101是密闭的恒定体积装置，因此一旦将原料111和氧化剂110加载到反应器101，则燃烧反应将反应器101加热并加压至起始热解的点。将反应在反应器101内维持所期望的保持时间，从而使烃原料111在反应器101对下游流动路径开放的点分解，借此使反应器101减压并使反应淬灭。此时，从反应器101提取含有氢、固体碳、未反应的原料和燃烧反应产物，包括碳的氧化物(CO2和CO)和水的混合产物流128。使用适合的碳分离器105从混合产物流128除去碳，碳分离器可以是(例如)过滤器或旋风分离器。还使用脱水器106(其多种类型在本领域中是已知的)从混合产物流128中基本除去水140。将所产生的合成气(合成气)流120传送至氢分离器107。氢分离器107可以是(例如)变压吸附单元(PSA)、膜分离器或者低温分离器。一旦作为产物流132除去H2的可回收部分，则将残余废气114再循环回到反应器101。通过碳以及大部分氢和水的汽提，废气114仍含有未反应的原料、在氢分离器107中未分离的残余氢，和碳的氧化物，如CO2和CO的混合物。
使废气114通过压缩机108和分流器118。分流器118的功能是将适当的量的废气114分配回到燃烧室102，从而产生足够在反应室103中维持原料气的热解反应的能量。实际上，可以被动或主动控制流量。控制流量的被动方式可以包括具有特定孔尺寸或流动路径压降的物理流动路径，从而根据所期望的比值分流流量。可以使用主动控制方式，从而在反应器101的操作期间对操作条件或产量的改变相应而动态改变分流比。在这种情况下，控制方式可以包括用于从相同废气输入114进料的每个分流气流112，113的主动控制阀、可变分流器或独立控制的再循环压缩机。根据一些实施方式，将约20％的再循环废气114转向至燃烧室103。
一旦尾气流114已分流成再循环燃烧流112和再循环反应流113，则将氧化剂110与燃烧流112混合以形成预加热和加压至所期望的条件的燃烧气体混合物。通过可以设置以确保再循环燃烧流112中所含的氧化剂对燃料的正确化学计量的再循环流压缩机(未显示)和氧化剂进料压缩机(未显示)来控制燃烧气体混合物的压强和温度。随后，可以使用从混合产物流128所回收的热来预热燃烧气体混合物(未显示)，如(例如)PCT专利公开WO 2020/118417 A1中所详细说明的，该专利公开以其全部内容作为参考并入本文。
类似地，将原料111与再循环反应流113混合并通过类似方式控制在适当的温度和压强下。将新原料111加入至再循环反应流113至在目标温度和压强下存在可用体积的程度。因此，新原料111仅将补偿从系统119除去的产物或者已排放的气体，如以下进一步详细描述的。根据一些实施方式，反应室103入口处的原料111的目标温度和压强为约1000K和约13.5巴，燃烧室102入口处的可燃气体混合物110的目标温度和压强为约600K和13.5巴，氧化剂的化学计量为约1.2，并且燃烧室体积102与反应室体积103之比为约6:1，尽管这些参数可以在认为对于特定应用最优的大范围内改变。如以上所描述的。一旦燃烧和热解反应完成，则排放反应器101的内容物并且使混合产物流128淬灭并导向碳分离器105。
如果原料是纯的，例如，甲烷(CH4)并且氧化剂也是纯氧(O2)，则系统119将获得氢、碳、水的纯产物流128并且没有其它释放。通过可以基于不同技术，如分离膜、选择性压力、温度-基吸附单元(PSA/TSA)或低温分离器运行的氧分离单元(ASU-未显示)提供O2。在反应的燃料氧化步骤中产生的燃烧产物将通过重复循环至反应器101而完全分解，并且将不会产生净CO2温室气体释放。
实际上，工业中使用的烃和氧化剂原料很少是100％纯的，并且必须进行调整以控制这些杂质。例如，如果将天然气用作原料，则它通常不仅仅由甲烷(CH4)组成。相反，它可以主要是甲烷(～70％-90％)和更高碳数烃成分，如乙烷(C2)、丙烷(C3)、丁烷(C4)和(C5+)分子的混合物。除非反应性组分，如氮气(N2)、氦(He)和二氧化碳(CO2)之外，气体还可以含有反应性非烃分子，如一氧化碳(CO)和氢气H2)。杂质部分在很大程度上取决于原料来源。不可以在反应器中进一步解离并且也不会转化为氢、碳或水的杂质，如非反应性或惰性元素对PMP法是最主要的。天然气中的原料杂质，如N2和He可以在按摩尔分数计的百万分之一(ppm)的痕量至5％ N2和2％ He的范围内。用作氧化剂的氧气(O2)可以类似地包括杂质，如N2和氩气(Ar)。氩气可以以多至4％的量存在于分离自空气的氧气中。
为了帮助减少杂质，可以通过排放孔116将燃烧产物104体积排出到环境中。排放孔116可以是控制阀、固定孔、固定或可选压降的排放管或者类似装置。可以计量和控制排放频率和持续时间，并因此可以调整作为混合产物流128的一部分排放的气体的相对量。排放的气体优选地含有高比例的积累的杂质(如N2和Ar)和低比例的有价值的反应产物(H2和固体碳)。在燃烧反应发生后，一部分燃烧产物121膨胀至反应室103，在此它们对烃原料加热和加压。在膨胀和反应完成后，燃烧室102和反应室103处于相等的压强并且气体不再交换。此时，在该方法中，燃烧室102仅含不膨胀至反应室103的燃烧产物的残留部分，并且不含热解反应产物。燃烧室102内的气体组成主要是氧化剂流110和尾气流114中的一部分积累的杂质和非反应性气体，以及主要包括CO2和水蒸汽的一部分燃烧产物。排放系统控制可以改变作为燃烧室103中的残余气体的总体积的一部分排放的残余燃烧产物气(从0％至100％)。可以在对应于积累的非反应性气体成分的阈值的所期望的频率下进一步操作排放孔116。该频率可以在每个反应循环一次至每n个循环一次之间改变。基于所测量的气体或系统性能量，排放频率可以是固定的或可变的。
根据本发明公开的其它实施方式，氢分离器107还可以对小分子，如氮气具有选择性。使用沸石吸附床的变压吸附单元(PSA)选择性吸附重分子，如烃(例如，甲烷(CH4))、CO2和CO，而使氢穿过，从而能够获得高纯度氢的输出流(例如，如果不存在其它小分子，纯度>99.5％)。然而，如果存在其它小分子，如氮气，则PSA还可以允许这些物质中的一部分与氢一起通过，从而使得氢产物流132含有稀杂质流。例如，基于提取源，天然气可以含有按摩尔计多达5％的杂质，并且分离自空气的氧可以含有按摩尔计多达4％的杂质。按照该杂质水平上限，产物氢气流132可以具有约96％的纯度。PSA还可以起到积累的氮气的选择性排放方式的作用。由于PSA有效地选择性分离80％至90％的目标物质(这种情况下，氢气具有一些N2)，仅将10％至20％的氢产物和积累的N2再循环回到反应器101。根据一些实施方式，使用了PSA H2分离器107，分离器使得抑制原料杂质积累所需的燃烧产物排放程度最小。可以对于PSA的过滤选择性调节PSA吸附材料，从而使得能够增加进一步优化氢气纯度竞争限制、排放气体量、反应器产物得率和反应器生产能力的自由度。
如以上所描述的，实际上，原料111和氧化剂110不是完全纯的并且照此必需进行调整以控制这些杂质，以避免它们浓度积累直至最终反应器101停止产生氢132和碳115。因此，如以上所描述的，使用阀116作为排出气流104排出燃烧室102内的燃烧产物气的一部分。排出气流104处于高温(1000-2000K)并且除杂质外还含有H2O和CO2。如图1A可见，将排出气流104导向碳活化器109，其中通过使碳117与排出气体在碳接触器145中接触，将排出气体用于活化通过碳分离器105从混合产物流128分离的碳117的一部分。碳接触器145可以是(例如)流化床反应器、填充床反应器或回转炉。在引入反应器103之前，将活化的碳122与原料111混合。活化是根据以下方程，使用CO2和/或H2O(根据一些实施方式，在800-900摄氏度)使碳部分气化以提高其表面积、微孔结构和表面反应性中的一种或多种的方法：
C+H2O→CO+H2
C+CO2→2CO
产物碳气流135代表了不导向碳活化器109的产物碳的一部分。
从碳活化器109中导出的废气流130可以包含H2、CO、CO2、H2O和杂质的任意组合，并且可以在其它过程，如甲醇或氨生产中直接使用，以产生热，或者可以简单地排放至大气。还可以将废气流130送至水-气-变换反应器以产生额外的H2。
由于CO和H2不是温室气体，因此使用直接碳活化的PMP法的GHG强度为0kg CO2/kgH2。然而，如果废气流130燃烧，则CO被转化为CO2并且该方法的GHG强度可以增至0.87kgCO2/kg H2。
图1b和1c显示了图1a中所示的系统119的变化。例如，在图1b中，使用从碳分离器105的输出气流129排放的气体，在碳活化器109中活化碳117。因此，不必需使用来自燃烧室102的排出气体104活化碳117，并且根据一些实施方式，可以使用从系统119的另一个部分排放的气体活化。例如，根据一些实施方式(未显示)，可以直接从混合产物流128排出气体，并且该排放的气体可以用于在碳活化器109中活化碳117。在图1c中，将废气流130的一部分131(或全部)与离开碳分离器105并进入脱水器106的气流129混合。以这种方式，通过脱水器106除去废气流130中未反应的H2O，通过H2分离器107分离H2，并且将CO送回至分离器废气114中的反应器101中。
现参考图2，显示了用于将碳再循环至原料反应器的系统219的实施方式。系统219类似于图1a中所示的系统119，其中用类似的参考编号标记类似的元件。在系统219中，将排出气流204导向至包含碳接触器245的碳活化器209，并且由此将排出气体直接用于在碳接触器245中活化通过碳分离器205从混合产物流228分离的所产生的碳217的一部分。在引入反应器203之前，将活化的碳222与原料211混合。将废气流230的一部分231与离开碳分离器205并进入脱水器206的气流229混合。以这种方式，通过脱水器206除去废气流230中未反应的H2O，通过H2分离器207分离H2，并且将CO送回至分离器废气214中的反应器201中。
现转向图3，显示了用于将碳再循环至原料反应器的另一种系统319的实施方式。系统319类似于图2中所示的系统219，其中用类似的参考编号标记类似的元件。在系统319中，将排出气流304导向至包含碳接触器345和蒸汽发生器346的碳活化器309。通过在蒸汽发生器346中加热通过脱水器305从混合产物流328分离的水341的一部分，将热排出气体用于产生高温蒸汽342。观察到冷却的排出气体331离开蒸汽发生器346。将高温蒸汽342导向碳接触器345，由此通过它与高温蒸汽342的相互作用，使通过脱水器305从混合产物流328分离的碳317的一部分活化。在引入热解反应器303之前，将从碳活化器309输出的活化的碳322与原料311混合。活化反应为：
C+H2O→CO+H2
将废气流330与离开碳分离器305并进入脱水器306的气流329混合。以这种方式，通过脱水器306除去废气流330中未反应的H2O，通过H2分离器307分离H2，并且将CO送回至分离器废气314中的反应器301中。
在图3的实施方式中，PMP法的GHG强度可以与无碳活化的PMP基础方案相同：0.36kg CO2/kg H2。
当在权利要求和/或说明书中结合术语“包含”或“包括”使用时，单词“一个(a或an)”可以表示“一个(one)”，但是除非上下文另外明确指明，否则它还与“一个或多个”、“至少一个”和“一个或不止一个”的含义一致。类似地，除非上下文另外明确指明，否则单词“另一个”可以表示至少第二个或更多个。
基于使用这些术语的背景，如本文所使用的术语“偶联(coupled，coupling)”或者“连接(connected)”可以具有一些不同的含义。例如，术语偶联或连接可以具有机械或电学含义。例如，基于特定背景，如本文所使用的，术语偶联或连接可以表示两个元件或装置直接彼此连接或者通过一个或多个中间元件或装置通过电气元件、电信号或机械元件彼此连接。当结合一系列项目使用时，本文中的术语“和/或”表示包含该列表的项目的任何一个或多个。
如本文所使用的，对“约”或“大约”数值或者“基本”等于数值的提及表示在该数值的+/-10％以内。
尽管已结合具体实施方式描述了本发明公开，但是应理解本发明公开不局限于这些实施方式并且技术人员在不背离本发明公开的范围的情况下可以实施这些实施方式的改变、修改或变化。还考虑可以实施在本说明书中所讨论的任何方面或实施方式的任何部分或者可以将它们与本说明书中所讨论的任何其它方面或实施方式的任何部分组合。

Claims (53)

1.一种使用原料气反应器的方法，所述原料气反应器包括经由一个或多个流体流动路径流体连接至燃烧室的反应室，所述方法包括：
将包含烃的原料气引入所述反应室；
将可燃气体引入所述燃烧室；和
在所述燃烧室中燃烧所述可燃气体以形成一种或多种燃烧产物气并使所述一种或多种燃烧产物气的至少一部分经由所述一个或多个流体流动路径流入所述反应室并与所述原料气混合，其中，作为所述一种或多种燃烧产物气的至少一部分与所述原料气混合的结果，能量从所述一种或多种燃烧产物气的至少一部分传递至所述原料气并由此引起化学反应以将所述原料气分解成包含氢的一种或多种反应产物气；
从所述原料气反应器提取混合产物流，其中，所述混合产物流包含氢、碳和水；
产生从所述原料气反应器输出的包含一种或多种氧化气体的排出气流；
使用所述排出气流活化所述碳中的至少一些；和
将所活化的碳中的至少一些再循环至所述原料气反应器。
2.根据权利要求1所述的方法，其中产生所述排出气流包括：
从所述燃烧室排出所述一种或多种燃烧产物气的至少一部分。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其中产生所述排出气流包括：
从所述混合产物流分离所述碳中的至少一些以产生贫碳混合产物流；和
从所述贫碳混合产物流排出一种或多种气体。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的方法，其中活化所述碳中的至少一些包括：
从所述混合产物流分离所述碳中的至少一些；和
活化所分离的碳。
5.根据权利要求4所述的方法，其中分离所述碳中的至少一些包括使用以下一种或多种从所述混合产物流分离所述碳中的至少一些：旋风分离器；烧结金属过滤器；和袋式过滤器。
6.根据权利要求1-5中任一项所述的方法，其中活化所述碳中的至少一些包括：
将所述碳中的至少一些与所述排出气流反应。
7.根据权利要求1-6中任一项所述的方法，其中活化所述碳中的至少一些包括：
用所述排出气流加热水以生产蒸汽；和
将所述碳中的至少一些与所述蒸汽在碳接触器中反应。
8.根据权利要求7所述的方法，其中用所述排出气流加热水包括：
从所述混合产物流分离水中的至少一些；和
用所述排出气流加热所分离的水。
9.根据权利要求1-8中任一项所述的方法，其中活化所述碳中的至少一些包括在所述碳接触器中活化所述碳中的至少一些。
10.根据权利要求9所述的方法，还包括：
从所述碳接触器中提取由所述碳中的至少一些的活化所产生的废气流。
11.根据权利要求10所述的方法，还包括以下一种或多种：
使所提取的废气流燃烧；和
将所提取的废气流用于化学或燃料生产。
12.根据权利要求10或11所述的方法，其中所述废气流包含CO和H2。
13.根据权利要求10-12中任一项所述的方法，还包括：
将所提取的废气流中的至少一些再循环至所述混合产物流。
14.根据权利要求13所述的方法，其中，
所述方法还包括从所述混合产物流分离所述碳中的至少一些以形成贫碳混合产物流；和
再循环所提取的废气流中的至少一些包括将再循环的废气流与所述贫碳混合产物流混合。
15.根据权利要求1-14中任一项所述的方法，还包括调整所述排出气流。
16.根据权利要求15所述的方法，其中调整所述排出气流包括调整以下一种或多种：
从所述原料气反应器中输出的一种或多种气体的排出持续时间；
从所述原料气反应器中输出的一种或多种气体的排出频率；
用于排出从所述原料气反应器输出的一种或多种气体的一个或多个排放孔的孔口尺寸；
用于排出从所述原料气反应器输出的一种或多种气体的排放孔数目；和
用于排出从所述原料气反应器输出的一种或多种气体的排放流动路径上的压降。
17.根据权利要求15或16所述的方法，其中调整所述排出气流包括基于对所述方法所测量或推断的过程参数，调整从所述原料气反应器输出的一种或多种气体的排出。
18.根据权利要求17所述的方法，其中所述测量或推断的过程参数包括以下中的一个或多个：
所述混合产物流中的H2的浓度；和
所述原料气的流量。
19.根据权利要求1-18中任一项所述的方法，其中作为多个相应反应循环的一部分，将引入所述原料气、引入所述可燃气体和燃烧所述可燃气体的步骤重复多次，并且其中，每个反应循环或者每预设数目的反应循环进行产生所述排出气流的步骤。
20.根据权利要求1-19中任一项所述的方法，还包括将氢中的至少一些与所述混合产物流分离。
21.根据权利要求20所述的方法，其中分离所述氢中的至少一些包括使用以下一种或多种分离所述氢中的至少一些：膜分离器；聚合物膜分离器；钯膜分离器；化学吸附；变压吸附；和变温吸附。
22.根据权利要求21所述的方法，其中分离所述氢中的至少一些包括使用变压吸附。
23.根据权利要求1-22中任一项所述的方法，还包括：
从所述混合产物流分离所述碳中的至少一些、所述氢中的至少一些和所述水中的至少一些，由此形成尾气流；和
将所述尾气流的至少一部分再循环至所述原料反应器。
24.根据权利要求23所述的方法，其中将所述尾气流再循环至所述原料气反应器包括：
将所述尾气流的第一部分与氧化剂混合；和
将所述尾气流的第二部分与所述原料气的源混合。
25.根据权利要求24所述的方法，其中所述第一部分加所述第二部分等于1。
26.根据权利要求24或25所述的方法，其中，
再循环所述尾气流包括将所述尾气流分流为所述第一部分和所述第二部分；和
将所述尾气流分流包括使用以下一种或多种：分流器；一个或多个可变控制阀；变流分流器；一个或多个压缩机；和一个或多个泵。
27.根据权利要求24-25中任一项所述的方法，其中将所述尾气流的所述第一部分与所述氧化剂混合包括将所述尾气流的所述第一部分与足以驱使所述原料气在所述原料气反应器中分解的量的氧化剂混合。
28.根据权利要求24-27中任一项所述的方法，其中将所述尾气流的所述第二部分与所述原料气的源混合包括将所述尾气流的所述第二部分与足以使所述量的原料气达到所述量的原料气在所述原料气反应器中分解所需的目标压强和目标温度的量的所述原料气混合。
29.根据权利要求24-28中任一项所述的方法，还包括：
将所述氧化剂和所述尾气流的所述第一部分的混合物引入所述燃烧室；
将所述原料气和所述尾气流的所述第二部分的混合物引入所述反应室；和
将所述氧化剂和所述尾气流的所述第一部分的混合物在所述燃烧室中燃烧以形成一种或多种燃烧产物气并使所述一种或多种燃烧产物气通过所述一个或多个流体流动路径流入所述反应室并与所述原料气和所述尾气流的所述第二部分的混合物混合，其中，由于所述一种或多种燃烧产物气与所述原料气和所述尾气流的所述第二部分的混合物的混合，能量从所述一种或多种燃烧产物气传递至所述原料气并由此引起化学反应以将所述原料气分解成包含氢的一种或多种反应产物气。
30.根据权利要求1-29中任一项所述的方法，还包括调整以下一种或多种：
所述原料气在所述反应室的入口处的压强；
所述原料气在所述反应室的入口处的温度；
所述可燃气体在所述燃烧室的入口处的压强；和
所述可燃气体在所述燃烧室的入口处的温度；
包含所述可燃气体的可燃气体混合物中的空气的化学计量；
从所述燃烧室排出的所述一种或多种燃烧产物气的量；和
所述混合产物流所通过的氢分离器的氢分离程度。
31.根据权利要求30所述的方法，其中调整所述原料气的温度包括将所述原料气的温度控制在约1,000K至约1,300K之间。
32.根据权利要求30或31所述的方法，其中调整所述可燃气体的温度包括将所述可燃气体的温度控制在约300K至约600K之间。
33.根据权利要求30-32中任一项所述的方法，其中调整所述可燃气体的压强包括将所述可燃气体的压强控制在约12巴至约15巴之间。
34.根据权利要求30-33中任一项所述的方法，其中调整所述原料气的压强包括将所述原料气的压强控制在约12巴至约15巴之间。
35.根据权利要求1-34中任一项所述的方法，其中所述可燃气体包括纯氧。
36.根据权利要求1-35中任一项所述的方法，其中所述原料气包括甲烷或天然气。
37.根据权利要求1-36中任一项所述的方法，其中提取所述混合产物流包括从所述反应室提取由于所述原料气的分解而形成的反应产物气的至少一部分。
38.根据权利要求1-37中任一项所述的方法，其中提取所述混合产物流包括从所述燃烧室提取所述一种或多种燃烧产物气的至少一部分。
39.根据权利要求1-38中任一项所述的方法，其中所述一种或多种氧化气体包含O2、CO2、CO、H2O和N2氧化物中的一种或多种。
40.一种系统，包括：
原料气反应器，包括：
反应室；和
燃烧室，通过一个或多个流体流动路径被流体连接至所述反应室；和
点火器；
阀门，所述阀门用于控制气体流入和流出所述原料气反应器；和
一个或多个控制器，所述一个或多个控制器被配置以实施以下方法，所述方法包括：
控制所述阀门以将包含烃的原料气引入所述反应室；
控制所述阀门以将可燃气体引入所述燃烧室；和
控制所述点火器，以在所述燃烧室中燃烧所述可燃气体从而形成一种或多种燃烧产物气并使所述一种或多种燃烧产物气经由所述一个或多个流体流动路径流入所述反应室并与所述原料气混合，其中，作为所述一种或多种燃烧产物气与所述原料气混合的结果，能量从所述一种或多种燃烧产物气传递至所述原料气并由此引起化学反应以将所述原料气分解成包含氢的一种或多种反应产物气；
控制所述阀门以从所述原料气反应器提取混合产物流，其中所述混合产物流包括氢、碳和水；和
控制所述阀门以产生包含从所述原料气反应器输出的一种或多种氧化气体的排出气流；
控制所述阀门以使用所排出的一种或多种燃烧产物气活化所述碳中的至少一些；和
控制所述阀门以将所活化的碳中的至少一些再循环至所述原料气反应器。
41.根据权利要求40所述的系统，还包括用于从所述混合产物流中分离所述碳中的至少一些的碳分离器。
42.根据权利要求41所述的系统，其中所述碳分离器包括以下一种或多种：旋风分离器；烧结金属过滤器；和袋式过滤器。
43.根据权利要求40-42中任一项所述的系统，还包括用于活化所述碳中的至少一些的碳接触器。
44.根据权利要求43所述的系统，其中所述碳接触器包括以下一种或多种：流化床反应器；填充床反应器；和回转炉。
45.根据权利要求40-44中任一项所述的系统，还包括用于从所述混合产物流分离所述氢中的至少一些的氢分离器。
46.根据权利要求45所述的系统，其中所述氢分离器是变压吸附装置。
47.根据权利要求40-46中任一项所述的系统，还包括用于将尾气流再循环至所述原料气反应器的尾气流分流装置，其中，所述尾气流包含具有从中分离的至少一些碳、至少一些水和至少一些氢的所述混合产物流的至少一部分。
48.根据权利要求47所述的系统，其中，所述尾气流分流装置被配置为：
将所述尾气流的第一部分与氧化剂混合；和
将所述尾气流的第二部分与所述原料气的源混合。
49.根据权利要求47或48所述的系统，其中所述尾气流分流装置包括以下一种或多种：分流器；一个或多个可变控制阀；变流分流器；一个或多个压缩机；和一个或多个泵。
50.根据权利要求48或49所述的系统，其中所述第一部分加所述第二部分等于1。
51.根据权利要求40-50中任一项所述的系统，还包括根据以下一种或多种定位的一个或多个排放孔：在所述燃烧室中；所述原料反应器的下游；所述碳分离器的下游；和在用于再循环所述混合产物流的至少一部分的回流管道中。
52.根据权利要求51所述的系统，其中所述一个或多个控制器被进一步配置为调整以下一种或多种：
所述一个或多个排放孔打开的持续时间；
所述一个或多个排放孔打开的频率；和
所述一个或多个排放孔的一个或多个孔口的尺寸。
53.根据权利要求40-52中任一项所述的系统，其中所述一种或多种氧化气体包含O2、CO2、CO、H2O和N2氧化物中的一种或多种。
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