CN115563783A - 利用Al/α-Al2O3界面堆叠顺序调控氧化铝约瑟夫森结电输运性质的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于超导集成电路技术领域，涉及利用Al/α‑Al2O3界面堆叠顺序调控氧化铝约瑟夫森结电输运性质的方法。包括：搭建不同氧化层界面终端方式以及不同Al/Al2O3界面堆叠顺序的约瑟夫森结器件模型；计算规则的三维器件模型的电输运性质的相关参数；通过对得到的三维器件模型的电输运性质的相关参数进行分析，明确Al/Al2O3界面堆叠顺序对氧化铝约瑟夫森结性能影响；对氧化铝约瑟夫森结电输运性质进行调控。结果表明，在Al/Al2O3/Al体系中Al2O3的界面终端方式相同的情况下，铝和氧化铝堆叠顺序的变化对体系的电子输运性能有很大影响。
Description
技术领域
本发明属于超导集成电路技术领域，特别涉及一种利用Al/α-Al2O3界面堆叠顺序调控氧化铝约瑟夫森结电输运性质的方法。
背景技术
约瑟夫森结是构建基于超导电路的量子计算机的关键部件，通常使用Al/Al2O3/Al“三明治”结构的氧化铝隧道结作为约瑟夫森结来引入所需的非线性。其中氧化层部分必须具备超薄的结构以促进超导体之间的有效量子传输。众所周知，铝和氧化铝界面附近的原子结构在决定氧化铝隧道结的电子输运特性方面起着至关重要的作用。然而，由于界面结构和界面位置的复杂性和特殊性，很难实现对器件原子结构的直接实验研究，以获得界面微观结构与结性能之间的关系。近年来，非平衡格林函数(NEGF)方法已被广泛应用于研究各种纳米器件的电子性质。然而，目前还没有从原子尺度出发对三维Al/Al2O3/Al器件进行过关于Al/Al2O3界面堆叠顺序对电子隧穿影响的单一理论研究。理解铝/氧化铝界面的几何结构和体系在原子层面的输运特性之间的关系对实现更好地控制和改善约瑟夫森结器件的性能大有裨益。因此，对Al/Al2O3界面进行细致的原子结构分析至关重要。
发明内容
本发明提出了一种利用Al/Al2O3界面堆叠顺序调控氧化铝约瑟夫森结电输运性质的方法。本发明通过创建原子结构的三维Al/Al2O3/Al器件模型，并采用量子弹道输运理论与第一性原理计算方法中的密度泛函理论和非平衡格林函数理论相结合的方法计算不同模型的输运特性，探究在氧化铝界面终端方式不同的情况下三种Al/Al2O3堆叠顺序对氧化铝约瑟夫森结输运性质的影响。为现有约瑟夫森结制备工艺的改进提供方向，从而提升约瑟夫森结及超导集成电路的性能。
本发明采用以下技术方案：
利用Al/α-Al2O3界面堆叠顺序调控氧化铝约瑟夫森结电输运性质的方法，包括以下步骤：
步骤1：搭建合理的三维Al/α-Al2O3/Al约瑟夫森结器件模型。如：搭建不同氧化层界面终端方式以及不同Al/Al2O3界面堆叠顺序的约瑟夫森结器件模型。具体步骤如下：
(1)选择搭建晶体模型的原胞，并选择不同的氧化铝的界面终端方式，得到晶胞。
具体选择界面匹配较为稳定的原胞Al(111)和Al2O3(0001)搭建Al/α-Al2O3/Al晶体模型。采用铝的晶格常数为
，氧化铝的晶格常数为
以使二者相匹配具有较低的失配率。
对原胞进行切面、切片等操作得到铝和氧化铝的晶胞结构，并确保氧化铝两端具有氧终端、铝终端和双铝终端三种不同的界面终端方式。
(2)对晶胞进行优化。
采用基于密度泛函理论(DFT)的投影缀加平面波方法(PAW)的DS-PAW软件包来分别对铝和氧化铝晶胞进行优化。
(3)选择不同的界面堆叠顺序，搭建具有不同Al/Al2O3界面堆叠顺序的晶体模型，获得最佳界面接触距离。
用优化之后得到的晶胞，在每种氧化铝界面终端方式的基础上使Al/Al2O3界面匹配时具有面心立方(fcc)、六方密堆积(hcp)和八面体堆积(ot)三种不同的界面堆叠顺序，最终得到九种不同的结构。取不同铝和氧化铝的界面接触距离搭建Al/Al2O3/Al晶体模型，搭建时保证左、右两侧的铝和氧化铝之间具有相同的接触距离。计算每种晶体模型的单点能，能量最低时所对应的界面接触距离即为最佳距离。
(4)对具有最佳界面距离的晶体模型进行界面结构优化，使原子处于受力较为平衡的状态以获得稳定的结构。
(5)将优化后的晶体模型转换为Al(111)/α-Al2O3(0001)/Al(111)约瑟夫森结器件模型。
步骤2：基于量子弹道输运理论与第一性原理计算方法中的密度泛函理论和非平衡格林函数理论相结合的方法来计算规则的三维器件模型的电输运性质的相关参数，包括平衡态下的电导、非平衡态下的I-V曲线以及辅助分析的透射谱等等。
步骤3：通过对得到的平衡态电导、透射谱、非平衡态I-V曲线等数据结果进行分析，明确Al/Al2O3界面堆叠顺序对氧化铝约瑟夫森结性能影响。
步骤4：根据步骤3的分析结果，对氧化铝约瑟夫森结电输运性质进行调控。
本发明的有益效果为：本发明研究了Al/Al2O3/Al器件在平衡态下的电导、非平衡态下的电流-电压曲线等电子输运特性，探讨了在氧化铝两端分别为氧、铝、双铝终端方式的情况下，对应fcc、hcp和ot堆叠方式对体系输运性能的影响。结果表明，在Al/Al2O3/Al体系中Al2O3的界面终端方式相同的情况下，铝和氧化铝堆叠顺序的变化对体系的电子输运性能有很大影响。
在不同氧化铝终端方式下，堆叠顺序的变化对体系平衡态电导的响应不同，氧终端方式对Al/Al2O3堆叠顺序的变化表现得最不敏感，体系的性能较为稳定，并且无论Al/Al2O3为何种堆叠方式，其导电性均遵循双铝终端>铝终端>氧终端。
在非平衡态下，体系在小偏压下电流呈线性增长的趋势，而在大偏压范围内呈指数上升的趋势。此外，在氧化铝为氧终端的条件下，电流的相对变化情况随着施加偏压的增大表现的较为稳定，而双铝终端的体系变化较大。总之，通过结合第一性原理密度泛函理论和非平衡格林函数理论，可以进一步理解铝和氧化铝堆叠方式对Al/Al2O3/Al体系中电子输运性质更细节的影响。
附图说明
图1为三维Al(111)/α-Al2O3(0001)/Al(111)器件模型结构图。Al2O3有三种终端方式，分别为(a)氧终端、(b)铝终端、(c)双铝终端，均为未经过Al/Al2O3界面处原子结构优化的晶体模型对应的左视图。(d～f)分别表示氧化铝为氧终端、铝终端、双铝终端结构经过Al/Al2O3界面处原子结构优化的器件模型的主视图。每一种氧化铝终端方式对应三种不同的Al/Al2O3堆叠顺序，图中展示了以铝终端为代表的(g)fcc堆叠、(h)hcp堆叠和(i)ot堆叠。氧终端和双铝终端器件模型的堆叠顺序与(g～i)中铝终端的堆叠顺序保持一致，模型中红色的球表示氧原子，粉红色的球表示铝原子。
图2为平衡态下不同氧化层终端方式下三种堆叠顺序的Al/Al2O3/Al器件模型的电导和透射谱。
图3为非平衡态下不同氧化层终端方式下三种堆叠顺序的Al/Al2O3/Al器件模型的电流-电压(I-V)曲线。
图4为不同器件模型电流的相对变化率。
图5为非平衡态下不同氧化层终端方式下三种堆叠顺序的Al/Al2O3/Al器件模型的正向与反向I-V曲线。
具体实施方式
下面通过具体实施方式对本发明进行更加详细的说明，以便于对本发明技术方案的理解，但并不用于对本发明保护范围的限制。
实施例1
利用Al/α-Al2O3界面堆叠顺序调控氧化铝约瑟夫森结电输运性质的方法，包括以下内容：
1、模型搭建
为了从原子尺度对氧化铝约瑟夫森结的电子输运性质进行研究，本实施例创建了不同氧化层界面终端方式以及不同Al/Al2O3界面堆叠顺序的约瑟夫森结器件模型。
(1)首先，选择搭建晶体模型的原胞，并选择不同的氧化铝的界面终端方式，得到晶胞。
本实施例选择界面匹配较为稳定的原胞Al(111)和Al2O3(0001)搭建Al/α-Al2O3/Al晶体模型，晶体模型包含左、右电极和中心散射区三个部分，z方向为晶体模型的电子输运方向，模型左右两端的铝电极往z＝±∞处周期性延伸，在此处施加偏压并收集电流，整个晶体模型在x、y方向呈周期性结构。
对原胞进行切面、切片等操作得到铝和氧化铝的晶胞结构，并确保晶体中的氧化铝界面包含三种不同的终端形式，分别为由一层铝原子终端的铝终端方式；由两层铝原子终端的双铝终端方式以及由一层氧原子终端的氧终端方式。
(2)接着对铝和氧化铝晶胞进行优化。
采用基于密度泛函理论(DFT)的投影缀加平面波方法(PAW)的DS-PAW软件包来分别对铝和氧化铝晶胞进行优化。平面波基函数的截断能量取为400eV，布里渊区积分采用Gamma centered方法，用4×3×5和4×4×1的k点对布里渊区进行采样来分别对铝和氧化铝晶胞进行优化，每个原子的总能量收敛标准设置为10-5eV，原子的最大Hellmann-Feynman力偏差小于
。
(3)选择不同的界面堆叠顺序，搭建晶体模型，获得最佳界面接触距离。
对于每种终端方式包含面心立方(fcc)、六方密堆积(hcp)和八面体堆积(ot)三种不同的界面堆叠顺序，其中fcc堆叠顺序表示为金属铝电极表面的铝原子位于氧化铝层的铝原子之上，hcp堆叠顺序表示为铝电极表面的铝原子放置在氧化铝的第二层氧原子之上，ot堆叠顺序表示为铝电极表面的铝原子位于氧化铝层的第一层氧原子之上。
然后用优化之后得到的晶胞材料搭建晶体模型，取
范围内的不同界面接触距离分别计算单点能，并使得左、右两侧的铝和氧化铝之间具有相同的接触距离。能量最低时所对应的界面接触距离即为最佳距离。得到具有最佳界面距离的模型也为进一步对体系进行优化奠定了基础。
(4)对最佳界面距离的晶体模型进行界面结构优化。
将得到的晶体模型中铝和氧化铝相接触的几层原子进行界面结构优化，界面结构优化时采用4×3×1的k点对布里渊区进行采样，其余参数与初始铝和氧化铝材料优化选用的一致：每个原子的总能量收敛标准设置为10-5eV，原子的最大Hellmann-Feynman力偏差小于
，平面波基函数的截断能量取为400eV，布里渊区积分采用Gamma centered方法。
(5)将优化后的晶体模型转换为Al(111)/α-Al2O3(0001)/Al(111)约瑟夫森结器件模型。
对得到的晶体模型中铝和氧化铝相接触的几层原子进行界面结构优化后，将其余原子固定，最终得到氧终端、铝终端、双铝终端三种不同氧化铝界面终端，并且每种终端方式对应三种Al/Al2O3堆叠顺序的器件模型。最终得到如图1所示的三维Al(111)/α-Al2O3(0001)/Al(111)器件模型结构图。
2、模型计算
采用基于密度泛函理论(DFT)和非平衡格林函数方法(NEGF-DFT)并且不包含经验参数的第一性原理量子输运软件Nanodcal来计算各种模型的电输运性质，包括平衡态电导、非平衡态I-V曲线、透射谱等。
3、数据分析
(1)平衡态电导
基于Nanodcal软件计算的九种不同器件模型的平衡态电导如图2(a)所示。
结果表明，由于氧化铝的厚度极薄，大概只有13埃，因此在氧化铝的终端方式不同时，氧化铝的界面效应对整个体系电子输运性能的影响较大。在氧化铝终端方式相同的体系中，与未考虑铝电极和氧化铝堆叠顺序的情况相比，堆叠顺序的变化对体系的输运性质有着重要影响，并且对于不同的终端方式其堆叠顺序对约瑟夫森结性能产生的影响也有很大的差别。以每种氧化铝终端方式所对应的hcp堆叠顺序下的平衡态电导值为基准，计算了fcc和ot堆叠顺序器件模型的零偏压电导相对于hcp堆叠的变化率。通过对不同氧化铝终端方式下三种堆叠顺序器件模型的零偏压电导相对变化率进行比较，发现在氧化层终端方式不同的器件模型中，铝和氧化铝堆叠顺序的变化对体系电子输运性能的影响也有明显差异。这表明了在Al/Al2O3/Al体系中，除了氧化铝的终端方式外，铝和氧化铝堆叠顺序的微小变化也会对体系的性能产生重要影响；且在氧化铝为氧终端方式时对Al/Al2O3堆叠顺序的变化具有最低的敏感性，体系的性能表现得较为稳定。
(2)非平衡态I-V曲线
根据郎道尔公式计算得到的九种不同器件模型在施加0.01V～1.6V偏压范围内的电流-电压曲线，如图3所示。I-V曲线显示，在施加的偏压较低时，所有模型的电流均呈现出线性增长的欧姆特性，而在高偏压下则表现出指数增长的趋势。
(3)非平衡状态下电流的相对变化率
用类似|I2Al-hcp-I2Al|/I2Al的形式来定义不同偏压下电流的相对变化率，其中I2Al-hcp表示某一偏压下2Al-hcp堆叠模型的电流，I2Al表示对应偏压下不考虑堆叠方式体系的电流。通过这种方式计算了九种不同体系相对于不同终端方式的模型在0.03V～1.6V偏压范围内电流的相对变化率，如图4所示。
结果表明，在不同偏压下，电流的变化率差别较大，并且随着所施加偏压的增大，相对变化率表现为先减小后增大的趋势，表明了即使在氧化层终端方式相同的情况下，铝和氧化铝接触界面原子结构堆叠顺序的微小变化也会对体系输运性能产生重要影响。并且在非平衡态下，体系中电流的相对变化情况也会受到所施加的偏压的影响。
(4)不同终端模型的正反向I-V曲线
为了明确不同Al/Al2O3堆叠顺序的体系中内部原子结构的变化是否会对约瑟夫森结体系的电输运性质产生重要影响，计算了不同终端模型的正向和反向电流并绘制了正、反向I-V曲线，如图5所示。
当施加方向相反的电压时，电流会有微小差别，这一仿真结果在定性上与工艺测量结果一致，但这种差别的存在是合理的，对在定性上对约瑟夫森结进行研究没有影响。不同模型正反向电流差异不同，这是由于体系的结构不同，结构决定性质。在相同条件下，体系的结构决定了不同终端方式的模型对正反向电压的响应也不同。由此可见，铝/氧化铝界面的堆叠顺序对器件的输运性质有很大影响。
4、调控
根据数据分析的结果，对氧化铝约瑟夫森结电输运性质进行调控。
具体的，本实施例发现在氧化铝为氧终端方式时，对Al/Al2O3堆叠顺序的变化表现得最不敏感。所以工艺上采用氧终端的方式去制备约瑟夫森结，进而使体系的性能更好。
以上所述之实施例，只是本发明的较佳实施例而已，并非限制本发明的实施范围，故凡依本发明专利范围所述的构造、特征及原理所做的等效变化或修饰，均应包括于本发明申请专利范围内。
Claims (10)
1.利用Al/α-Al2O3界面堆叠顺序调控氧化铝约瑟夫森结电输运性质的方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤1：搭建不同氧化层界面终端方式以及不同Al/Al2O3界面堆叠顺序的约瑟夫森结器件模型；
步骤2：基于量子弹道输运理论与第一性原理计算方法中的密度泛函理论和非平衡格林函数理论相结合的方法来计算规则的三维器件模型的电输运性质的相关参数；
步骤3：通过对得到的三维器件模型的电输运性质的相关参数进行分析，明确Al/Al2O3界面堆叠顺序对氧化铝约瑟夫森结性能影响；
步骤4：根据步骤3的分析结果，对氧化铝约瑟夫森结电输运性质进行调控。
2.根据权利要求1所述的利用Al/α-Al2O3界面堆叠顺序调控氧化铝约瑟夫森结电输运性质的方法，其特征在于，步骤1的包括如下内容：
S1.1：选择搭建晶体模型的原胞，并选择不同的界面终端方式，得到晶胞；
S1.2：对晶胞进行优化；
S1.3：选择不同的界面堆叠顺序，搭建晶体模型，获得最佳界面接触距离；
S1.4：对具有最佳界面距离的晶体模型进行界面结构优化，使原子处于受力较为平衡的状态以获得稳定的结构；
S1.5：将优化后的晶体模型转换为Al(111)/α-Al2O3(0001)/Al(111)约瑟夫森结器件模型。
3.根据权利要求2所述的利用Al/α-Al2O3界面堆叠顺序调控氧化铝约瑟夫森结电输运性质的方法，其特征在于，
S1.1中，具体采用Al(111)和Al2O3(0001)结构搭建Al/α-Al2O3/Al晶体模型，采用铝的晶格常数为
氧化铝的晶格常数为
4.根据权利要求2所述的利用Al/α-Al2O3界面堆叠顺序调控氧化铝约瑟夫森结电输运性质的方法，其特征在于，S1.1中，所述界面终端方式为：氧化铝两端具有氧终端、铝终端和双铝终端三种不同的界面终端方式。
5.根据权利要求2所述的利用Al/α-Al2O3界面堆叠顺序调控氧化铝约瑟夫森结电输运性质的方法，其特征在于，S1.2中，采用基于密度泛函理论的投影缀加平面波方法的DS-PAW软件包来分别对铝和氧化铝晶胞进行优化。
6.根据权利要求5所述的利用Al/α-Al2O3界面堆叠顺序调控氧化铝约瑟夫森结电输运性质的方法，其特征在于，对铝和氧化铝晶胞进行优化时，平面波基函数的截断能量取为400eV，布里渊区积分采用Gamma centered方法，用4×3×5和4×4×1的k点对布里渊区进行采样来分别对铝和氧化铝晶胞进行优化，每个原子的总能量收敛标准设置为10-5eV，原子的最大Hellmann-Feynman力偏差小于
7.根据权利要求2所述的利用Al/α-Al2O3界面堆叠顺序调控氧化铝约瑟夫森结电输运性质的方法，其特征在于，S1.3具体为：用优化之后得到的晶胞、取不同铝和氧化铝的界面接触距离搭建Al/Al2O3/Al晶体模型，搭建时左、右两侧的铝和氧化铝之间具有相同的接触距离，计算每种晶体模型的单点能，能量最低时所对应的界面接触距离即为最佳距离。
8.根据权利要求7所述的利用Al/α-Al2O3界面堆叠顺序调控氧化铝约瑟夫森结电输运性质的方法，其特征在于，铝和氧化铝的界面接触距离为
9.根据权利要求2所述的利用Al/α-Al2O3界面堆叠顺序调控氧化铝约瑟夫森结电输运性质的方法，其特征在于，S1.3中，所述界面堆叠顺序为：在每种终端方式的基础上使Al/Al2O3界面匹配时具有面心立方、六方密堆积和八面体堆积三种不同的界面堆叠顺序。
10.根据权利要求2所述的利用Al/α-Al2O3界面堆叠顺序调控氧化铝约瑟夫森结电输运性质的方法，其特征在于，S1.4中，界面结构优化时采用4×3×1的k点对布里渊区进行采样，每个原子的总能量收敛标准设置为10-5eV，原子的最大Hellmann-Feynman力偏差小于
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