CN115280521A - 自支撑波长转换磷光体层 - Google Patents

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Abstract

在衬底的表面上形成多个磷光体颗粒的层，并且形成或沉积无机材料以至少部分地嵌入衬底上的磷光体颗粒层。因此形成包括磷光体颗粒和无机材料的波长转换层，然后将其与衬底分离。无机材料将磷光体颗粒结合在一起，使得波长转换层是自支撑的。在一些示例中，在将波长转换层与衬底分离之前，可以将释放构件粘附到波长转换层的与衬底相对的表面；波长转换层可以在与衬底分离之后保持粘附到释放构件。在一些示例中，波长转换层可以粘附到半导体发光器件的发光表面。

Description

自支撑波长转换磷光体层
相关申请
本申请要求2020年1月23日提交的题目为“制造磷光体波长转换层”的欧洲专利申请号20153301.5的优先权，所述申请通过引用以其整体并在本文中。
技术领域
本发明一般地涉及磷光体转换发光二极管。
背景技术
半导体发光二极管和激光二极管（在本文中统称为“LED”）是目前可用的最有效的光源之一。LED的发射光谱通常在由器件的结构和由构成它的半导体材料的成分所确定的波长处展现出单一的窄峰。通过适当的器件结构和材料体系的选择，LED可以设计成在紫外的、可见的或红外的波长下操作。
LED可以与一种或多种波长转换材料（在本文中统称为“磷光体”）组合，所述一种或多种波长转换材料吸收由LED发射的光并作为响应发射较长波长的光。对于这种磷光体转换LED（“pcLED”），由LED发射的光被磷光体吸收的份额取决于由LED发射的光的光路中的磷光体材料的量，例如取决于设置在LED上或LED周围的磷光体层中的磷光体材料的浓度和该层的厚度。
可以将磷光体转换LED设计为使得由LED发射的所有光被一种或多种磷光体吸收，在这种情况下，来自pcLED的发射完全地来自磷光体。在这种情况下，例如，可以选择磷光体以在狭窄的光谱区域内发射光，该光不由LED直接有效地生成。
替代地，可以将pcLED设计为使得仅有一部分由LED发射的光被磷光体吸收，在这种情况下，来自pcLED的发射是由LED发射的光和由磷光体发射的光的混合。通过适当选择LED、磷光体和磷光体成分，这种pcLED可以被设计成发射例如具有期望的色温和期望的显色性质的白光。
多个LED或pcLED可以一起形成在在单个衬底上以形成阵列。这种阵列可以被使用以形成有源照明显示器（例如，在例如智能手机和智能手表、计算机或视频显示器、增强现实或虚拟现实显示器、或标牌中使用的那些），或者被使用以形成自适应照明源（例如，在例如机动车前照灯、相机闪光源、或闪光灯（即手电筒）中使用的那些）。每毫米具有一个或几个或许多个个体器件的阵列（例如，大约一毫米、几百微米或小于100微米的器件间距，并且相邻器件之间的间距小于100微米或仅几十微米或更小）通常被称为小型LED（miniLED）阵列或微型LED（microLED）阵列（替代地，μLED阵列）。这种小型或微型LED阵列在许多实例中还可以包括如上所述的磷光体转换器；这种阵列可以被称为pc-miniLED或pc-microLED阵列。
发明内容
本发明方法包括在衬底的表面上形成多个磷光体颗粒的层，以及形成或沉积至少部分地嵌入衬底上的磷光体颗粒层的无机材料。因此形成包括磷光体颗粒和无机材料的波长转换层，然后将其从衬底分离。无机材料将磷光体颗粒结合在一起，使得波长转换层是自支撑的。
在一些示例中，在将波长转换层从衬底分离之前，可以将释放构件粘附到波长转换层的与衬底相对的表面；波长转换层可以在从衬底分离后保持粘附到释放构件。在一些示例中，波长转换层可以粘附到半导体发光器件的发光表面。
在参考附图中示出的和以下书面描述或所附权利要求中公开的示例时，关于pcLED、pc-miniLED阵列和pc-microLED阵列的目的和优点可以变得清楚。
提供本发明内容是为了以简化形式介绍构思的选择，这些构思将在下面的具体实施方式中进一步描述。本发明内容既不旨在标识所要求保护的主题的关键特征或基本特征，也不旨在用于帮助确定所要求保护的主题的范围。
附图说明
图1示出了示例pcLED的示意性截面图。
图2A和2B分别示出了pcLED的示例阵列的截面示意图和俯视示意图。
图3A示出了相对于波导和投影透镜布置的pcLED的示例阵列的示意性截面图。图3B示出了与图3A的布置类似的布置，但是没有波导。
图4A示出了示例小型LED或微型LED阵列的俯视示意图以及该阵列的3x3 LED的放大部分。图4B示出了单片地形成在衬底上的示例pc-miniLED或pc-microLED阵列的几个LED的透视图。图4C是单片管芯和衬底上的多色磷光体转换LED的密排（close packed）阵列的示例的侧截面示意图。
图5A为示例LED显示器的一部分的示意性俯视图，其中每个显示像素为红色、绿色或蓝色磷光体转换LED像素。图5B为示例LED显示器的一部分的示意性俯视图，其中每个显示像素包括集成至结合到控制电路背板的单个管芯上的多个磷光体转换LED像素（红色、绿色和蓝色）。
图6A示出了pcLED阵列可以安装在其上的示例电子板的示意性俯视图，并且图6B类似地示出了安装在图6A的电子板上的示例pcLED阵列。
图7A-7C示意性地示出了本发明方法的一个示例。
图8A-8E示意性地示出了本发明方法的另一个示例。
图9A-9E示意性地示出了本发明方法的另一个示例。
图10示出了由根据本发明方法的示例制造的发光元件产生的光谱。
图11示出了本发明的波长转换磷光体层的示例的截面的表面电子显微镜（SEM）照片。
所描述的示例仅示意性地示出；所有的特征可能没有完全详细或以适当比例示出；为了清楚起见，某些特征或结构可能相对于其他特征或结构被放大或缩小，或者被完全省略；除非明确指出是按比例的，否则这些附图不应被认为是按比例的。例如，个体LED的垂直尺寸或层厚度相对于它们的横向范围或者相对于衬底或磷光体厚度可能被夸大。所示出的示例不应被解释为限制本公开或所附权利要求的范围。
具体实施方式
应参考附图阅读以下详细描述，其中遍及不同的附图，相同的附图标记指代类似的元件。不一定按比例的附图描绘了选择性的示例并且不旨在限制本发明的范围。具体实施方式通过示例而非通过限制的方式说明了本发明的原理。
图1示出了个体pcLED 100的示例，其包括设置在衬底104上的半导体二极管结构102（在本文中一起被认为是“LED”或“半导体LED”），以及设置在半导体LED上的波长转换结构（例如，磷光体层）106。半导体二极管结构102通常包括设置在n型层和p型层之间的有源区域。跨二极管结构102的合适的正向偏置的施加导致从有源区域的光的发射。发射的光的波长由有源区域的成分和结构确定。
LED可以是例如发射蓝色、紫色或紫外光的III族氮化物LED。也可以使用由任何其他合适的材料体系形成的、并且发射任何其他合适波长的光的LED。合适的材料体系可以包括例如各种III族氮化物材料、各种III族磷化物材料、各种III族砷化物材料和各种II-VI族材料。
取决于来自pcLED的期望的光输出，任何合适的磷光体材料都可以用于波长转换结构106或并入波长转换结构106。
图2A-2B分别示出了设置在衬底204上的pcLED 100的阵列200的截面图和俯视图，每一个pcLED 100包括磷光体像素106。这种阵列可以包括以任何合适的方式布置的任何合适数量的pcLED。在示出的示例中，阵列被描述为在共享衬底上单片地形成，但是替代地，pcLED阵列可以由单独的个体pcLED形成。衬底204可以可选地包括电迹线或互连线、或者CMOS或用于驱动LED的其他电路，并且可以由任何合适的材料形成。
个体pcLED 100可以可选地包含透镜或其他光学元件，或者布置成与透镜或其他光学元件组合，所述透镜或其他光学元件定位成与磷光体层相邻或者设置在磷光体层上。图中未示出的这种光学元件可以被称为“初级光学元件”。此外，如图3A和3B所示，pcLED阵列200（例如，安装在电子板上）可以与诸如波导、透镜或两者的次级光学元件组合布置，以在预期应用中使用。在图3A中，由阵列200的每个pcLED 100发射的光被相应的波导192收集并被引导至投影透镜294。例如，投影透镜294可以是菲涅耳透镜。这种布置可能适用于例如在机动车前灯中使用。在图3B中，由阵列200的pcLED发射的光由投影透镜294直接收集，而不使用介于中间的（intervening）波导。当pcLED可以间隔成足够靠近彼此时，这种布置可能是特别合适的，并且也可以在机动车前灯以及相机闪光灯应用中使用。例如，小型LED或微型LED显示器应用可以使用与图3A和3B中描述的光学布置类似的光学布置。通常，取决于期望的应用，光学元件的任何合适的布置可以与本文中描述的pcLED结合使用。
尽管图2A和2B示出了9个pcLED的3×3阵列，但是这种阵列可以包括例如在101,102, 103, 104的数量级上的或更多的LED（例如，如图4A中示意性所示出的）。个体LED 100（即，像素）在阵列200的平面中可以具有（例如小于或等于1毫米（mm）、小于或等于500微米、小于或等于100微米、或者小于或等于50微米的）宽度w1（例如，边长）。阵列200中的LED 100可以通过在阵列200的平面中具有（例如数百微米、小于或等于100微米、小于或等于50微米、小于或等于20微米、小于或等于10微米、或小于或等于5微米的）宽度w2的隔道（street）、巷道（lane）或沟槽230彼此间隔开。像素间距D1是w1和w2的和。尽管所示的示例示出了以对称矩阵布置的矩形像素，但是像素和阵列可以具有任何合适的形状或布置，无论是对称的还是非对称的。多个单独的LED阵列可以以任何可适用的格式以任何合适的布置组合，以形成更大的组合阵列或显示器。
在阵列的平面中具有小于或等于大约0.10毫米的尺寸w1（例如，边长）的LED通常被称为微型LED，并且这种微型LED的阵列可以被称为微型LED阵列。在阵列的平面中具有在大约0.10毫米和大约1.0毫米之间尺寸w1（例如，边长）的LED通常被称为小型LED，并且这种小型LED的阵列可以被称为小型LED阵列。
LED、小型LED或微型LED的阵列，或这种阵列的各部分，可以形成为分段的单片结构，其中个体LED像素通过沟槽和/或绝缘材料彼此电气隔离。图4B示出了这种分段单片LED阵列200的一个示例的透视图。该阵列中的像素（即，个体半导体LED器件102）由沟槽230隔开，该沟槽230被填充以形成n-触点234。单片结构生长或设置在衬底204上。每个像素包括p-触点236、p-GaN半导体层102b、有源区域102a、和n-GaN半导体层102c；层102a/102b/102c共同地形成半导体LED 102。波长转换材料106可以沉积在半导体层102c（或其他可适用的介于中间的层）上。钝化层232可以形成在沟槽230内，以将n-触点234的至少一部分与半导体的一个或多个层分离。n-触点234、沟槽230内的其他材料、或不同于沟槽230内的材料可以延伸到转换器材料106中，以在像素之间形成完整的或部分的光学隔离屏障220。
图4C为单片管芯和衬底204上的多色磷光体转换LED 100的密排阵列200的截面示意图。该侧视图示出了通过金属互连239（例如，金-金互连或附接到铜微柱的焊料）和金属互连238附接到衬底204的GaN LED 102。磷光体像素106位于相应的GaN LED像素102上或上方。半导体LED像素102或磷光体像素106（通常是两者）可以在它们的侧面涂覆有反射镜或漫射散射层以形成光学隔离屏障220。在这个示例中，每个磷光体像素106是三种不同颜色中的一种，例如，红色磷光体像素106R、绿色磷光体像素106G和蓝色磷光体像素106B（仍然一般地或共同地称为磷光体像素106）。这种布置可以使LED阵列200能够用作彩色显示器。
LED阵列中的个体LED（像素）可以是单独地可寻址的，可以作为阵列中像素的组或子集的一部分是可寻址的，或者可以不是可寻址的。因此，发光像素阵列对任何需要或受益于光分布的细粒度（fine-grained）强度、空间和时间控制的任何应用都是有用的。这些应用可以包括但不限于对来自像素块或个体像素的发射的光进行精确的特殊图形化，在一些实例中包括作为显示器件的图像的形成。取决于应用，发射的光可以是光谱不同的、随时间自适应的和/或环境响应的。发光像素阵列可以按各种强度、空间或时间模式提供预编程的光分布。发射的光可以至少部分地基于接收到的传感器数据并且可以用于光学无线通信。相关联的电子器件和光学器件可以在像素、像素块或器件级别上是不同的。
图5A和5B是在显示应用中采用的LED阵列200的示例，其中LED显示器包括大量显示像素。在一些示例中（例如，如在图5A中），每个显示像素包括单个半导体LED像素102和相应的单一颜色（红色、绿色或蓝色）的磷光体像素106R、106G或106B。每个显示像素仅提供三种颜色中的一种。在一些示例中（例如，如在图5B中），每个显示像素包括多个半导体LED像素102和多种颜色的多个相应的磷光体像素106。在示出的示例中，每个显示像素包括半导体像素102的3×3阵列；那些LED像素中的三个具有红色磷光体像素106R，三个具有绿色磷光体像素106G，以及三个具有蓝色磷光体像素106B。因此，每个显示像素可以产生任何期望的颜色组合。在示出的示例中，不同颜色的磷光体像素106的空间布置在显示像素之间不同；在一些示例（未示出）中，每个显示像素可以具有不同颜色的磷光体像素106的相同布置。
如图6A和6B中所示出的，pcLED阵列200可以安装在包括电力和控制模块302、传感器模块304和LED附接区域306的电子板300上。电力和控制模块302可以接收来自外部源的电力和控制信号以及来自传感器模块304的信号，电力和控制模块302基于这些信号控制LED的操作。传感器模块304可以从任何合适的传感器（例如从温度或光传感器）接收信号。替代地，pcLED阵列200可以安装在与电力和控制模块以及传感器模块分开的板（未示出）上。
在一些实例中，波长转换磷光体层可以例如通过在LED管芯的发光表面上提供磷光体颗粒（例如，磷光体粉末）的初始层来制造。随后，磷光体颗粒然后被并入或嵌入到合适的无机材料中，以将所产生的包括磷光体颗粒和无机材料的初始层与LED管芯的发光表面机械和光学耦合。
薄膜沉积技术（例如化学气相沉积（CVD）并且特别是原子层沉积（ALD））是用于提供用于嵌入磷光体颗粒的无机材料的合适的技术。ALD反应通常采用一种或多种前驱体或反应物，它们携带要沉积在给定表面（例如磷光体颗粒）上的材料并且与表面反应从而在其上沉积材料。表面重复的暴露给这种前驱体使由前驱体携带的材料薄膜能够进行高度可控的沉积。
虽然ALD在例如沉积精度和可控性方面可能是非常有利的，例如，ALD工艺可能需要的相对高的温度被证明是潜在的限制。例如，一方面，高温可能损坏LED管芯，而另一方面，针对LED管芯优化的较低温度对ALD工艺可能是有害的。在一些实例中，一种或多种ALD试剂（例如，金属或金属氧化物前驱体，或氧源）可能损坏LED管芯或其发光表面。
将希望的是，提供一种用于制造被配置用于产生白光的发光元件的改进方法，该发光元件包括包含磷光体的层。因此，本发明的用于制造发光元件的方法包括：在衬底的表面上形成初始层，该初始层包括磷光体颗粒；以及提供无机材料以至少部分地嵌入初始层的磷光体颗粒以便形成包含磷光体颗粒和无机材料的层。包含磷光体颗粒和无机材料的层可以从衬底转移到发光器件的表面上。本发明的波长转换的发光器件包括至少一个发光元件，该发光元件包括通过本发明方法制成的波长转换层。在一些示例中，包括磷光体颗粒和无机材料的波长转换层包括多个空隙，在一些实例中是充满空气的空隙。
在一些示例中，发光器件是发光二极管（LED），特别是LED管芯，并且发光器件的表面为LED的发光表面（即，LED和/或LED管芯的最外面的表面，光从该表面发射）。因此，用本发明方法制造的发光元件可以对应于在其发光表面上具有包括磷光体颗粒和无机材料的层的LED。由此，LED可以被配置成发射蓝光（例如，蓝光、深蓝光和/或紫外线、UV、辐射）。磷光体颗粒可以将至少部分的蓝光转换成黄光，以与未转换的蓝光混合。在一些示例中，LED是被配置成发射蓝光，特别是平均波长在400和500 nm之间（特别是在440和470 nm之间）的蓝光的LED。因此，发光元件可以因此被配置成产生这种对人眼表现为白光的混合光。
在一些示例中，无机（非发光）材料可以包括Al2O3、SiO2、SnO2、CrO2、ZrO2, HfO2、Ta2O5、TiO2、MgO2和 ZnO中的至少一种。在一些示例中，磷光体颗粒可以包括一种或多种SCASN磷光体、一种或多种258型磷光体、一种或多种SLA型磷光体、一种或多种石榴石磷光体和/或一种或多种掺杂Mn（IV）的氟化物型磷光体或者由一种或多种SCASN磷光体、一种或多种258型磷光体、一种或多种SLA型磷光体、一种或多种石榴石磷光体和/或一种或多种掺杂Mn（IV）的氟化物型磷光体组成。
应当注意，LED可以对应于小直径的微型LED。这种微型LED可以例如适用于机动车前灯应用，其中相应的照明设备（例如机动车前灯的光源）可以包括例如大约20000个微型LED，从而基本上形成用于发射光的显示器。因此，在一些示例中，LED的直径可以在10µm和70µm之间，特别是在20 µm和60 µm之间，特别是在30 µm和50 µm之间。LED的示例直径可以是40 µm±5µm，特别是±2µm。
磷光体颗粒和无机材料提供在允许后来移除包含磷光体颗粒和无机材料的层的衬底（不同于LED管芯）上。为了这个目的，在一些示例中，衬底对于磷光体颗粒和无机材料具有低粘附性和/或基本上是非粘附性的。例如，衬底可以是惰性的，可以具有低润湿性，和/或可以具有低表面张力。在使用原子层沉积（ALD）工艺提供无机材料的一些示例中，表面可以与ALD工艺是不相容的（例如，该表面相对于一种或多种ALD试剂可以展现出可忽略的反应性）。
因此，在一些示例中，至少衬底的表面的一部分（例如，磷光体颗粒提供到其上的表面的部分）显示出低表面张力和低润湿性。因此，在一个示例性实施例中，“低润湿性”应当理解为衬底的表面和液体之间的接触角大于75°，特别是大于80°，特别是大于85°，特别是大于90°。如本领域技术人员将理解的，表面的接触角是例如通过表面上的液体测量的角度，在该角度处，液体-蒸汽（liquid–vapor）界面与表面相遇并经由杨氏方程（Youngequation）量化液体对表面的润湿性。
表面要对磷光体颗粒和无机材料是非黏附性的这种性质，可以通过适当地选择衬底和/或衬底表面的材料实现。因此，在示例性实施例中，至少衬底的表面的材料包括聚四氟乙烯（PTFE，也称为Teflon）、至少一种全氟烷氧基烷烃（PFA）和/或至少一种氟化乙烯丙烯（FEP）中的至少一种；可以使用其他类似的材料。要注意，这种材料可以作为整个衬底的材料或者仅作为其表面的材料来提供。例如，衬底可以包括涂覆有材料的表面。因此，在一些示例中，衬底的表面对应于基材上的涂层，即衬底对应于所述基材和涂层。例如，衬底可以对应于涂有Teflon的实心板（例如，玻璃等）。
因此，如果例如选择这些材料中的任何一种用于或作为衬底和/或衬底表面的一部分，并且如果使用ALD工艺提供无机材料，由于中心碳和周围的高电负性氟之间的强键合，ALD前驱体可能不（或可能较少）吸附在衬底的表面上或与衬底的表面反应。因此，在衬底的表面和包含磷光体颗粒和无机材料的层之间没有或者只有非常弱的结合。因此，使包括磷光体颗粒和无机材料的层能够被容易的移除，这进而允许将包含磷光体颗粒和无机材料的层从衬底到发光器件的表面上的简单的（例如无衬底）转移过程。
因此，特别是通过以这种方式提供衬底，可以将包含磷光体颗粒和无机材料的层的形成与发光器件分离。以这种方式，例如，用于提供无机材料的ALD工艺所必需的温度可以针对ALD工艺自由地优化，而不必考虑例如发光器件可以承受的最高温度。在一些示例中，可以使用一种或多种可能损坏LED或其发光表面的ALD试剂。因此，由于使用衬底为包括磷光体颗粒和无机材料的层的形成提供合适的基础，因此衬底可以理解为（并且在一些示例中可以称为）辅助衬底。
包含磷光体颗粒的初始层可以例如对应于基本上仅包含磷光体颗粒的层。换句话说，在一些示例中，初始层仅包括磷光体颗粒和典型的杂质（例如来自周围环境中处理的有机化合物）。杂质也可能来源于沉积方法中使用的额外的化学物质，例如添加到磷光体颗粒悬浮液的表面活性剂。因此，在一些示例中，初始层包括至少90%，特别是至少95%，特别是至少98%，特别是至少99%的磷光体颗粒。应当注意，如在本文中使用的术语“磷光体”是指任何波长转换材料，包括但不限于无机磷光体化合物。磷光体颗粒可以由单一的材料（直至提到的杂质）组成，或者可以包括几种不同的磷光体材料，这些磷光体材料混合在一起或者作为初始层的子层堆叠在彼此之上。换句话说，在一些示例中，磷光体微粒的初始层包括至少一个包含至少一种第一磷光体材料的第一层和至少一个包含至少一种第二磷光体材料的提供在包含磷光体材料的第一层上面或下面的第二层。例如，第一层可以包括D50值为1-2µm的YAG磷光体或由D50值为1-2µm的YAG磷光体组成，并且第二层可以包括D50值为3-5µm的YAG磷光体或由D50值为3-5µm的YAG磷光体组成。这种层堆叠可以有利地将良好的光学耦合与高转换效率相结合。
应当注意，包含磷光体颗粒和无机材料的层也可以形成为包含子层，其中每个层包括不同的磷光体材料和/或不同的无机材料。因此，在一些示例中，包括磷光体颗粒和无机材料的层包括至少两个层，其中至少两个层中的每一个包含Al2O3、SiO2、SnO2、CrO2,ZrO2、HfO2、Ta2O5、TiO2、MgO2和ZnO中的至少一种。因此，在一些示例中，至少两个层中的至少两个层在成分上不同。例如，特别是Al2O3和TiO2的组合导致具有高折射率的化学稳定的层结构，这可能提高器件的外耦合效率。
通过混合不同的磷光体材料和/或提供这样的子层，可以实现对磷光体将从发光元件发射的光转换成的光的光谱特性的定制。
如上所述，在一些示例中，磷光体颗粒可以包括一种或多种SCASN磷光体、一种或多种258型磷光体、一种或多种SLA型磷光体、一种或多种石榴石磷光体和/或一种或多种掺杂Mn（IV）的氟化物型磷光体或者由一种或多种SCASN磷光体、一种或多种258型磷光体、一种或多种SLA型磷光体、一种或多种石榴石磷光体和/或一种或多种掺杂Mn（IV）的氟化物型磷光体组成。例如，在一些示例中，磷光体颗粒可以包括(Ba,Sr)2Si5N8:Eu（BSSN）和/或YAG:Ce（掺杂有大约2%铈的钇铝石榴石）或者由(Ba,Sr)2Si5N8:Eu（BSSN）和/或YAG:Ce（掺杂有大约2%铈的钇铝石榴石）组成。特别地，在一些实例中，石榴石磷光体可能是非常有利的。
磷光体颗粒有利地被提供为磷光体颗粒的粉末。因此，在一些示例中，磷光体颗粒的粒度分布的D50值为1.0nm至100µm，特别是从1.0µm到50µm，特别是从1.0µm到30µm。如本领域技术人员将理解的，D50值是指粒度分布的中值直径或中值。换句话说，D50值是累积分布中在50%处的颗粒直径的值。在一些示例中，1.0µm至5.0µm的磷光体颗粒可以特别适用于微型LED应用（用于适当地和均匀地覆盖可以形成发光显示器的像素的个体微型LED），而5至 25µm 的颗粒尺寸可能更适用于直径为一毫米或更大的更高功率的LED。
在一些示例中，提供包含磷光体颗粒的初始层包括采用以下中的至少一种来提供磷光体颗粒：磷光体颗粒的沉降；磷光体颗粒的静电喷涂；磷光体颗粒的电泳、EPD；和/或压制，特别是单轴压制，特别是磷光体颗粒的粉末致密化。例如，EPD可能是有利的，因为由此可以实现良好的颜色均匀性和快速的处理时间。
提供无机材料以至少部分地嵌入初始层的磷光体颗粒从而形成包括磷光体颗粒和无机材料的层可以理解为将初始层转化为完成层。为此，在一些示例中，提供无机材料包括形成至少部分地嵌入初始层的磷光体颗粒的无机基质。因此，在一些示例中，至少部分地嵌入初始层的磷光体颗粒包括用无机材料至少部分地涂覆磷光体颗粒（例如，至少一部分个体颗粒），从而将磷光体颗粒（例如，至少一部分个体颗粒）与无机材料机械地、物理地和/或化学地连接，从而将磷光体颗粒结合或连接在一起，并形成包含磷光体颗粒和无机材料的层。
换句话说，无机材料（例如氧化铝，Al2O3）一方面可以至少部分地覆盖或涂覆磷光体颗粒（例如其至少一部分），并且另一方面可以至少部分地填充磷光体颗粒之间存在的空隙。以这种方式，无机材料在个体磷光体颗粒之间形成牢固的机械的（和/或物理的和/或化学的）连接或结合，使得通过提供除磷光体粉末之外的无机材料形成包括磷光体颗粒和将它们结合在一起的无机材料的稳定层。虽然包括磷光体颗粒和无机材料的所得层可能相当薄，例如具有仅10到20 µm的厚度，然而无机材料和磷光体颗粒的结合产生了基本上自支撑的层。换句话说，在一些示例中，包含磷光体颗粒和无机材料的层是自支撑的，即，即使在与衬底分离且没有附接到另一衬底或结构时也保持其形状和结构完整性。
在一些示例中，提供无机材料包括采用化学气相沉积（CVD）工艺提供无机材料。在一些示例中，采用原子层沉积（ALD）工艺提供无机材料，例如脉冲CVD工艺，其通过每个周期施加材料的一个原子层来允许薄层的生长，可能特别适合于形成包含磷光体颗粒和无机材料的层。这种ALD工艺是自限制的，并且因此允许形成非常可控的和保形的层。
在一些示例中，用于向包含磷光体颗粒的初始层提供无机材料的ALD反应被分成（至少）两个阶段。在第一阶段中，可以将金属或金属氧化物前驱体送入反应器，以吸附存在于衬底的表面上的磷光体颗粒的表面上的反应基团和/或与存在于衬底的表面上的磷光体颗粒的表面上的反应基团反应。未吸附的前驱体分子可以通过反应器吹扫来去除。换句话说，在一些示例中，提供无机材料包括采用原子层沉积（ALD）工艺来提供无机材料，该工艺包括将金属和/或金属氧化物前驱体提供到例如存在于基底表面上的磷光体颗粒的表面上的至少一个阶段（例如，第一阶段）。
在一些示例中，金属和/或金属氧化物前驱体可以包括至少一种金属有机化合物，特别是包括金属卤化物、醇盐、酰胺中的任何一种或多种，特别是Al(CH3)3（TMA）、AlCl3和/或HAl(CH3)2。例如，可以通过使用Al(CH3)3（TMA）、AlCl3或HAl(CH3)2前驱体与在第二阶段中提供的水、臭氧或氧源来沉积Al2O3。
因此，在一些示例中，在第二阶段中，可以将氧源送入反应器中以与磷光体颗粒表面上的金属源反应。可以使用反应器的吹扫来除去剩余的氧源分子和由缩合反应形成的水解产物。因此，在一些示例中，提供无机材料包括采用原子层沉积（ALD）工艺提供无机材料，该工艺包括例如在磷光体颗粒的表面上提供氧源的至少一个阶段（例如第二阶段），特别是其中氧源包括水、臭氧或氧气中的任何一种或多种。
由于表面反应的自限制性质，两个阶段（也称为ALD周期）中的每一个都导致各自的原子层（或单层）的形成。然后，这些阶段（原子层反应阶段）可以重复多次以在具有所需特性的磷光体颗粒上形成ALD涂层。
在一些示例中，无机材料包括Al2O3、SiO2、SnO2、CrO2、ZrO2、HfO2、Ta2O5、TiO2中的任何一种或多种。特别地，诸如HfO2、ZrO2和TiO2的高折射率材料可以导致改进的光学耦合。此外，结合Al2O3和例如TiO2的多层结构可能甚至是更有利的，因为这种堆叠结合了良好的光学特性和高化学和机械强度。
通过适当地提供包括磷光体颗粒的初始层和/或通过适当地提供无机材料，可以在包含磷光体颗粒和无机材料的层中形成空隙，尤其是空气空隙。这种空隙可以促进从发光器件进入包含磷光体颗粒和无机材料的层的光的散射和/或在包含磷光体颗粒和无机材料的层中产生的光的散射。因此，在一些示例中，包含磷光体颗粒和无机材料的层包括多个空隙，特别是充满空气的空隙。
发现这些空隙是有利的，因为光散射定向（准直）发光器件，在发光二极管的情况下通常是朗伯发射。例如，在微型LED发光元件可以是发光显示器的一部分的情况下，以这种方式引导和/或准直光可以有利地增强个体微型LED（显示器的像素）之间的对比度。相应的照明设备（例如，机动车前灯的光源）可以因此能够将期望的图案或者甚至文本和/或符号投影到例如路面上。
因此，在一些示例中，包含磷光体颗粒和无机材料的层的体积的1.0%至30%、特别是2.0%至25%、特别是5.0%至20%对应于多个空气空隙。虽然包含磷光体颗粒和无机材料的层可以因此是如果放置在蓝色LED的发光表面上则有利地发射定向白光的多孔的层，但是使用本发明方法制造的包含磷光体颗粒和无机材料的层可以是自支撑层，其可以从辅助衬底转移到发光器件的表面上。
采用本发明方法可以形成包含磷光体颗粒和无机材料的层，其与例如采用烧结技术制造的磷光体层相比可能更薄。在一些示例中，波长转换层可以具有小于大约0.10毫米的平均非零厚度。在一些示例中，包括磷光体颗粒和无机材料的层的平均厚度在8µm和25µm之间，特别是在10µm和20µm之间，特别是在12µm和17µm之间。应当注意，常规的磷光体层（例如，陶瓷磷光体层）可以具有或被要求具有大于100µm的厚度。附加地或替代地，在一些示例中，提供无机材料以至少部分地嵌入初始层的磷光体颗粒以便形成包括磷光体颗粒和无机材料的层，该层不包括烧结处理。换句话说，在一些示例中，包括磷光体颗粒和无机材料的层没有被烧结。
在一些示例中，包含磷光体颗粒和无机材料的层可从衬底转移到发光器件的表面（在一些示例中，半导体发光二极管（尤其是发光二极管管芯）的发光表面）上。因此，在一些示例中，将包含磷光体颗粒和无机材料的层从衬底转移到发光器件的表面上包括采用无衬底转移工艺，特别是使用热或UV释放构件（例如胶带或衬底），该释放构件可以粘附到包含磷光体颗粒和无机材料的层以将该层从衬底提起并且可以通过应用热或UV辐射从该层移除。附加地或替代地，可以采用拾取和放置工艺来转移包括磷光体颗粒和无机材料的层。换句话说，在一些示例中，将包括磷光体颗粒和无机材料的层从衬底转移到发光器件的发光表面上包括采用热释放胶带和/或拾取和放置工艺。
由于当采用本发明方法时形成的包含磷光体颗粒和无机材料的层基本上是自支撑的和独立的，因此可以实现这种无衬底转移工艺。此外，当采用具有例如如上所述的低表面张力或低润湿性的衬底（辅助衬底）时，这种无衬底工艺特别地可行，因为这种衬底允许以特别简单的方式移除包括磷光体颗粒和无机材料的层，而几乎没有或没有损坏波长转换层的风险。
除了能够进行特别简单的转移之外，包含磷光体颗粒和无机材料的波长转换层可以具有合适的稳定性以实现理想的处理，例如，包括抛光、蚀刻或激光结构化中的一种或多种。还应当注意，如果需要或必要，可以在包含磷光体颗粒和无机材料的波长转换层上提供任何更多的层，例如使用另一种ALD工艺，然后可以鉴于发光器件（例如LED）的要求来优化该工艺的温度。例如，在转移包含磷光体颗粒和无机材料的波长转换层之后，可以应用更多的ALD涂层以提供和/或加强包含磷光体颗粒和无机材料的波长转换层与发光器件的表面之间的结合。
在一些示例中，用于将波长转换层粘附到LED的发光表面的这种附加的无机材料的介于中间的层可以具有与将波长转换层的磷光体颗粒结合在一起的无机材料基本上相同的化学成分。在那些示例中的一些示例中，发光表面和离发光表面最近的那些磷光体颗粒之间的中间无机材料的平均厚度可以大体上小于（例如，小于80%、小于70%、小于50%、小于30%或小于20%）波长转换层内的相邻磷光体颗粒之间的平均厚度。相对于在波长转换层的形成期间可能发生的潜在暴露，以这种方式可以减少LED或其发光表面在ALD工艺的试剂或反应条件下的暴露。
在一些示例中，用于将波长转换层粘附到LED的发光表面的无机材料的介于中间的层可以在化学成分上与将波长转换层的磷光体颗粒结合在一起的无机材料不同。在那些示例中的一些示例中，可以使用用于形成无机材料的介于中间的层的对LED或其发光表面几乎没有或没有损害的试剂或反应条件，即使用于形成波长转换层的试剂或反应条件对LED或其发光表面是有损害的。
在一些示例中，包含磷光体颗粒和无机材料的波长转换层可以通过聚合物粘合剂（例如，有机硅粘合剂）的介于中间的层粘附到LED的发光表面。使用无机材料将磷光体颗粒结合在一起以形成波长转换层的一个原因是减少或避免有时在包括嵌入在聚合物树脂中的磷光体颗粒的常规的波长转换层中观察到的降解。通过将聚合物的存在限制于只有介于中间的粘合剂层，并使用包括嵌入在无机材料中的磷光体颗粒的本发明的波长转换层，相对于具有嵌入聚合物的磷光体颗粒的常规的层，可以减少这种降解。
还应当注意，在一些示例中，衬底的（辅助衬底的）表面可以例如在毫米、微米和/或纳米尺度上被图案化。这种图案化的衬底可以充当合适的掩模，用于构造包括磷光体颗粒和无机材料的层（例如，用于促进增强的光输出耦合）和/或用于提供多于一个包括磷光体颗粒和无机材料的层。
本发明的波长转换的发光器件包括至少一个半导体发光器件和至少一个本发明的包括如上所述的磷光体颗粒和无机材料的波长转换层，其中波长转换层粘附到发光器件的发光表面。在一些示例中，包括磷光体颗粒和无机材料的波长转换层包含多个空隙，特别是充满空气的空隙（即空气空隙）。包括磷光体颗粒和无机材料的波长转换层可以具有任何所描述的特性。特别是，在一些示例中包含磷光体颗粒和无机材料的层的体积的1.0%至30%、特别是2.0%至25%、特别是5.0%至20%对应于多个空隙。
在一些示例中，照明设备为机动车照明设备的光源，例如前灯或尾灯、手电筒（例如智能手机等移动设备的手电筒）。在一些示例中，照明设备可以包含多个包括多个相应的发光器件的发光元件，其中发光器件中的每个都是具有在10 µm和70µm之间、特别是在20µm和60µm之间、特别是在30µm和50µm之间的直径的LED（例如，微型LED）。在该实施例中，LED的示例直径可以是40µm ±5µm，特别是±2µm。
图7A-7C示意性地示出了本发明方法的示例。在图7A中，包括磷光体颗粒层21的初始层19提供在辅助衬底10（例如，Teflon衬底）的表面上。在示出的示例中，(Ba,Sr)2Si5N8:Eu（BSSN）磷光体颗粒（以粉末形式）可以例如通过沉积形成大约50 µm厚的初始层19来涂到Teflon衬底上。
在图7B中，采用原子层沉积（ALD）工艺，使用Al(CH3)3（TMA）和H2O作为前驱体，在150℃的生长温度下沉积Al2O3（无机材料的示例）。因此，形成覆盖磷光体颗粒21的涂层22并形成包含磷光体颗粒21和无机材料22的稳定的波长转换层20。涂层22的厚度大约为500nm。如从图1B可以进一步获得的，空隙23保留在填充有空气的磷光体颗粒21之间。如所描述的，这些空气空隙23导致光散射，这进而使得从层20发射的光能够有利地定向（准直）。
如图7C所示出的，实验发现通过ALD工艺形成并且包含无机材料和磷光体颗粒23的波长转换层20在机械上足够的稳健（即，自支撑的），以从衬底10被释放和被分离而不破碎（如图1C中由箭头61指示）。
图8A-8E示意性地示出了本发明方法的另一个示例。图8A-8E特别地示出了转移包括磷光体颗粒和无机材料的层的示例过程。图8A和8B对应于图7A和7B，因此省略了对其的描述。
如图8C所示出的，热或UV释放构件30（例如，柔性胶带或刚性衬底）应用于包含磷光体颗粒21和无机材料22的波长转换层20；释放构件30粘附到层20上。使用释放构件30，层20如图8D中的箭头62所指示的被提离衬底10。此外，使用释放构件30，在释放构件30被移除之前，层20被转移到发光二极管（LED）管芯40的表面。所得的发光元件1在图8E中示出。
图9A-9E示意性地示出了本发明方法的另一个示例。如图9A所示，通过提供间隙96来图案化衬底94，使得能够以简单的方式图案化最终的磷光体层20。因此，可以避免对图案层20进行复杂的后处理步骤，例如通过光刻。对应于例如图7A，在图9A中，包括磷光体颗粒的各自的初始层19设置在各自的主要部分的表面上。此外，如在图7B的上下文中所描述的，在图9B的阶段中沉积无机材料以便形成包括磷光体颗粒和无机材料的各自的层20。如图9C至9E所示，使用释放构件30将各自的层20从衬底94上移除，并转移到各自的发光器件40的相应表面上，从而形成各自的发光元件1。
图10示出了表示使用通过图7A至7C的工艺形成的层20产生的光的光谱的曲线图63。由图7A至7C的工艺制成的所得到的波长转换层20展现出层20（例如，ALD涂覆的BSSN层）的97.9%的的量子效率。
图11示出了截面的表面电子显微镜（SEM）照片，其示出有磷光体颗粒21、ALD涂层22和空隙23。该照片证实了在磷光体颗粒21周围存在有益的保形ALD涂层22。
除前述之外，以下示例实施例落入本公开或所附权利要求的范围内：
示例1。一种方法，包括：（A）在衬底的表面上形成多个磷光体颗粒的层；（B）形成或沉积至少部分地嵌入衬底上的磷光体颗粒的层的无机材料，以便形成包括磷光体颗粒和无机材料的波长转换层，波长转换层具有抵靠衬底表面的第一表面和与第一表面相对的第二表面；以及（C）将波长转换层与衬底分离，无机材料将磷光体颗粒结合在一起，使得波长转换层是自支撑的。
示例2。示例1的方法还包括，在将波长转换层与衬底分离之前，将释放构件粘附到波长转换层的第二表面，波长转换层在与衬底分离之后保持粘附到释放构件。
示例3。示例1的方法还包括将波长转换层粘附到半导体发光器件的发光表面。
示例4。示例3的方法还包括：（D）在将波长转换层与衬底分离之前，将释放构件粘附到波长转换层的第二表面，波长转换层在与衬底分离之后保持粘附到释放构件；以及（E）在将波长转换层粘附到发光器件，其中波长转换层的第一表面抵靠发光表面之后，将释放构件与波长转换层分离，波长转换层在与释放构件分离之后保持粘附到发光器件。
示例5。根据示例3或4中的任何一个的方法，波长转换层通过聚合物粘合剂的介于中间的层粘附到发光表面。
示例6。根据示例3或4中的任何一个的方法，波长转换层通过无机材料的介于中间的层粘附到发光表面，无机材料具有（i）与将波长转换层的磷光体颗粒结合在一起的无机材料基本上相同的化学成分，以及（ii）发光表面和最靠近发光表面的那些磷光体颗粒之间的平均厚度基本上小于波长转换层内的相邻磷光体颗粒之间的平均厚度。
示例7。根据示例3或4中的任何一个的方法，波长转换层通过在化学成分上与将波长转换层的磷光体颗粒结合在一起的无机材料不同的无机材料的介于中间的层粘附到发光表面。
示例8。根据示例7的方法，其中：（i）形成或沉积将磷光体颗粒结合在一起的无机材料包括采用原子层沉积工艺，该原子层沉积工艺包括提供金属或金属氧化物前驱体的至少一个阶段或提供氧源的至少一个阶段中的一个或两个；以及（ii）一种或多种金属或金属氧化物前驱体、氧源或原子层沉积工艺的一个或多个相应的阶段的反应条件对半导体发光器件或其发光表面是有损害的。
示例9。根据示例3至8中的任何一个的方法，其中将波长转换层与衬底分离并且将波长转换层粘附到半导体发光器件的发光表面包括采用无衬底转移工艺。
示例10。根据示例1至9中的任何一个的方法，波长转换层具有小于大约0.10毫米的非零平均厚度。
示例11。根据示例1至10中的任何一个的方法，波长转换层具有在大约8µm和大约25µm之间的平均厚度。
示例12。根据示例1至11中的任何一个的方法，相对于被用于形成或沉积将磷光体颗粒结合在一起的无机材料的试剂，衬底表面的至少一部分展现出低润湿性或可忽略的反应性。
示例13。根据示例1至12中的任何一个的方法，衬底表面包括聚四氟乙烯、至少一种全氟烷氧基烷烃或至少一种氟化乙烯丙烯中的一种或多种。
示例14。根据示例1至13中的任何一个的方法，磷光体颗粒的粒度分布的D50值在约1.0µm和约50µm之间。
示例15。根据示例1至14中的任何一个的方法，其中形成或沉积将磷光体颗粒结合在一起的无机材料包括采用原子层沉积工艺，所述原子层沉积工艺包括提供金属或金属氧化物前驱体的至少一个阶段或提供氧源的至少一个阶段中的一个或两个。
示例16。根据示例1至15中的任何一个的方法，将磷光体颗粒结合在一起的无机材料包括Al2O3、SiO2、SnO2、CrO2、ZrO2、HfO2、Ta2O5或TiO2中的任何一种或多种。
示例17。根据示例1至16中的任何一个的方法，波长转换层包括多个空隙。
示例18。根据示例1至17中的任何一个的方法，多个空隙占据所述波长转换层的总体积的大约1.0%和大约30%之间的体积。
示例19。根据示例1至18中的任何一个的方法，波长转换层包括两个或更多个层，所述两个或更多个层中的每一个包括Al2O3、SiO2、SnO2、CrO2、ZrO2、HfO2、Ta2O5或TiO2中的任何一种或多种。
示例20。一种波长转换层，通过示例1至19中的任何一个的方法形成。
示例21。一种波长转换层，包括：（a）大量磷光体颗粒；（b）无机材料，所述无机材料不同于磷光体颗粒的材料，所述无机材料被布置成以便至少部分地嵌入磷光体颗粒并形成波长转换层，无机材料将磷光体颗粒结合在一起，使得波长转换层是自支撑的。
示例22。一种波长转换的发光器件，包括：（a）具有发光表面的半导体发光器件；（b）粘附到半导体发光器件的发光表面的波长转换层，波长转换层包括大量磷光体颗粒和不同于磷光体颗粒的材料的无机材料，该无机材料至少部分地嵌入所述磷光体颗粒并将磷光体颗粒结合在一起；以及（c）介于中间的层，位于所述发光表面和所述波长转换层之间并将所述波长转换层粘附到所述发光表面，介于中间的层包括聚合物粘合剂。
示例23。一种波长转换的发光器件，包括：（a）具有发光表面的半导体发光器件；（b）粘附到半导体发光器件的发光表面的波长转换层，波长转换层包括大量磷光体颗粒和不同于磷光体颗粒的材料的无机材料，无机材料至少部分地嵌入磷光体颗粒并将磷光体颗粒结合在一起；以及（c）介于中间的层，位于发光表面和波长转换层之间并将波长转换层粘附到发光表面，该介于中间的层包括无机材料，该无机材料具有（i）与将波长转换层的磷光体颗粒结合在一起的无机材料基本上相同的化学成分，以及（ii）在发光表面和最靠近发光表面的那些磷光体颗粒之间的平均厚度，该平均厚度基本上小于波长转换层内的相邻磷光体颗粒之间的平均厚度。
示例24。一种波长转换的发光器件，包括：（a）具有发光表面的半导体发光器件；（b）粘附到半导体发光器件的发光表面的波长转换层，波长转换层包括大量磷光体颗粒和不同于磷光体颗粒的材料的无机材料，无机材料至少部分地嵌入所述磷光体颗粒并将磷光体颗粒结合在一起；以及（c）介于中间的层，位于发光表面和波长转换层之间并将波长转换层粘附到发光表面，介于中间的层包括在化学成分上与将波长转换层的磷光体颗粒结合在一起的无机材料不同的无机材料。
示例25。根据示例21至24中的任何一个的器件，波长转换层具有小于大约0.10毫米的非零平均厚度。
示例26。根据示例21至25中的任何一个的器件，波长转换层具有在大约8µm和大约25µm之间的平均厚度。
示例27。根据示例21至26中的任何一个的器件，磷光体颗粒的粒度分布的D50值在约1.0µm和约50µm之间。
示例28。根据示例21至27中的任何一个的器件，将磷光体颗粒结合在一起的无机材料包括Al2O3、SiO2、SnO2、CrO2、ZrO2、HfO2、Ta2O5或TiO2中的任何一种或多种。
示例29。根据示例21至28中的任何一个的器件，波长转换层包括多个空隙。
示例30。根据示例29的器件，多个空隙占据波长转换层的总体积的大约1.0%和大约30%之间的体积。
示例31。根据示例21至30中的任何一个的器件，波长转换层包括两个或更多个层，所述两个或更多个层中的每一个包括Al2O3、SiO2、SnO2、CrO2、ZrO2、HfO2、Ta2O5或TiO2中的任何一种或多种。
示例32。根据示例21至31中的任何一个的器件，其中波长转换层由示例1至19中的任何一个的方法制成。
本公开为说明性的、并且不是限制性的。根据本公开，进一步的修改对于本领域技术人员来说将是清楚的，并且旨在落入本公开或所附权利要求的范围内。意图是所公开的示例实施例和方法的等同物或其修改应当落入本公开或所附权利要求的范围内。
在前述的具体实施方式中，出于简化本公开的目的，可将几个示例实施例中的各种特征组合在一起。这种公开的方法不应被解释为反映以下意图：任何要求保护的实施例需要比相应权利要求中明确叙述的更多的特征。相反，如所附权利要求所反映的，发明主题可以存在于少于单个公开的示例实施例的所有特征中。因此，本公开应当被解释为隐含地公开了具有一个或多个特征的任何合适的子集的任何实施例（这些特征在本申请中被示出、描述或要求保护），所述任何合适的子集包括可能未在本文中明确公开的那些子集。特征的“合适的”子集仅包括相对于该子集的任何其他特征既不不兼容也不互斥的特征。因此，所附权利要求在此以其整体并入具体实施方式中，其中每个权利要求本身作为单独公开的实施例。此外，所附从属权利要求中的每一个应当被解释为（仅出于通过所述将权利要求并入具体实施方式中进行公开的目的）如同以多种从属形式书写并且依赖于与其不矛盾的所有前述权利要求。还应当注意，所附权利要求的累积范围可以但不一定包含本申请中公开的全部主题。
以下解释应适用于本公开和所附权利要求的目的。除非另有明确说明，否则词语“包括”、“包含”、“具有”及其变体无论在何出现在何处，均应理解为开放式术语，与在其每个实例之后附加诸如“至少”的短语的含义相同。冠词“一个”应解释为“一个或多个”，除非“仅一个”、“单个”或其他类似的限制被明确说明或隐含在特定上下文中；类似地，冠词“该”应解释为“……中的一个或多个”，除非“……中只有一个”、“……中的单个”或其他类似的限制被明确说明或隐含在特定上下文中。连词“或”应解释为包含性地，除非:（i）以其他方式明确说明，例如，通过使用“或…或…”、“……中仅一个”或类似的语言；或者（ii）列出的替代方案中的两个或更多个被理解或公开（隐含地或明确地）为在特定上下文中不相容或相互排斥。在后一种情况下，“或”将被理解为仅包括那些涉及非互斥替代方案的组合。在一个示例中，“一只狗或一只猫”、“一只狗或一只猫中的一只或多只”以及“一只或多只狗或猫”中的每一个都将被解释为一只或多只狗而没有任何猫，或者一只或多只猫而没有任何狗，或者每一种中的一个或多个。在另一个示例中，“一只狗、一只猫或一只老鼠”、“一只狗、一只猫或一只老鼠中的一只或多只”和“一只或多只狗、猫或老鼠”中的每一个将被解释为（i）一只或多只狗，没有任何猫或老鼠，（ii）一只或多只猫，没有任何狗或老鼠，（iii）一只或多只老鼠，没有任何狗或猫，（iv）一只或多只狗以及一只或多只猫，没有任何老鼠，（v）一只或多只狗以及一只或多只老鼠，没有任何猫，（vi）一只或多只猫以及一只或多只老鼠，没有任何狗，或（vii）一只或多只狗、一只或多只猫、以及一只或多只老鼠。在另一个示例中，“狗、猫或老鼠中的两只或更多只”或“两只或更多只狗、猫或老鼠”中的每一个将被解释为（i）一只或多只狗以及一只或多只猫，没有任何老鼠，（ii）一只或多只狗以及一只或多只老鼠，没有任何猫，（iii）一只或多只猫以及一只或多只老鼠，没有任何狗，或（iv）一只或多只狗、一只或多只猫以及一只或多只老鼠；“三只或更多只”、“ 四只或更多只”等等将被类似地解释。
出于本公开或所附权利要求的目的，对于任何数值数量，包括当使用诸如“大约等于”、“基本上等于”、“大于大约”、“小于大约”等术语时，应适用与测量精度和有效数字相关的标准约定，除非明确阐述了不同的解释。对于由诸如“基本上防止”、“基本上不存在”、“基本上消除”、“大约等于零”、“可忽略不计的”等短语描述的空数量，每个这样的短语应该表示以下情况：其中所讨论的数量已经降低或减少到这样的程度，使得在所公开或要求保护的设备或方法的预期操作或使用的上下文中，为了实际目的，该设备或方法的总体行为或性能与空数量事实上被完全去除、恰好等于零或以其他方式恰好为空时的情况没有不同。
出于本公开和所附权利要求的目的，实施例、实例或权利要求的元件、步骤、限制或其他部分的任何标记（例如，第一、第二、第三等，（a）、（b）、（c）等，或（i）、（ii）、（iii）等）仅仅是为了清楚的目的，并且不应解释为暗示如此标记的部分的任何种类的排序或优先级。如果任何这样的顺序或优先级是有意的，则将在实施例、示例或权利要求中明确说明，或者在一些实例中，基于实施例、示例或权利要求的具体内容，其将是隐含的或固有的。在所附权利要求中，如果希望在设备权利要求中援引35 USC§112(f)的规定，则词语“装置”将出现在该设备权利要求中。如果希望在方法权利要求中援引这些规定，则在该方法权利要求中将出现词语“用于…的步骤”。相反地，如果权利要求中未出现“装置”或“用于…的步骤”，那么35 USC§112(f)的规定不旨在被援引用于该权利要求。
如果任何一个或多个公开通过引用并入在本文中，并且这类并入的公开内容与本公开部分或全部冲突，或与本公开在范围上不同，那么对于冲突的程度、更广泛的公开内容、或更广泛的术语定义，以本公开为准。如果这种并入的公开彼此部分或全部冲突，则对于冲突的程度，以较晚日期的公开为准。
根据需要提供摘要，以帮助那些在专利文献中搜索特定主题的人。然而，摘要并不旨在暗示其中引用的任何元件、特征或限制必须包含在任何特定权利要求中。由每个权利要求所包含的主题范围应该仅由该权利要求的叙述来确定。

Claims (31)

1.一种方法，包括：
在衬底的表面上形成多个磷光体颗粒的层；
形成或沉积无机材料，所述无机材料至少部分地嵌入所述衬底上的磷光体颗粒的层，以便形成包括磷光体颗粒和无机材料的波长转换层，所述波长转换层具有抵靠衬底表面的第一表面和与所述第一表面相对的第二表面；以及
将所述波长转换层与所述衬底分离，所述无机材料将所述磷光体颗粒结合在一起，使得所述波长转换层是自支撑的。
2.根据权利要求1所述的方法，还包括，在将所述波长转换层与所述衬底分离之前，将释放构件粘附到所述波长转换层的第二表面，所述波长转换层在与所述衬底分离之后保持粘附到所述释放构件。
3.根据权利要求1所述的方法，还包括将所述波长转换层粘附到半导体发光器件的发光表面。
4. 根据权利要求3所述的方法，还包括:
在将所述波长转换层与所述衬底分离之前，将所述释放构件粘附到所述波长转换层的第二表面，所述波长转换层在从所述衬底分离之后保持粘附到所述释放构件；以及
在将所述波长转换层粘附到所述发光器件之后，其中所述波长转换层的第一表面抵靠发光表面，将所述释放构件与所述波长转换层分离，所述波长转换层在与所述释放构件分离之后保持粘附到所述发光器件。
5.根据权利要求3所述的方法，所述波长转换层通过聚合物粘合剂的介于中间的层粘附到所述发光表面。
6.根据权利要求3所述的方法，所述波长转换层通过无机材料的介于中间的层粘附到所述发光表面，所述无机材料具有（i）与将所述波长转换层的磷光体颗粒结合在一起的无机材料基本上相同的化学成分，以及（ii）在所述发光表面和最靠近所述发光表面的那些磷光体颗粒之间的平均厚度，所述平均厚度基本上小于所述波长转换层内的相邻磷光体颗粒之间的平均厚度。
7.根据权利要求3所述的方法，所述波长转换层通过无机材料的介于中间的层粘附到所述发光表面，所述无机材料在化学成分上与将所述波长转换层的磷光体颗粒结合在一起的无机材料不同。
8. 根据权利要求7所述的方法，其中：
形成或沉积将所述磷光体颗粒结合在一起的无机材料包括采用原子层沉积工艺，所述原子层沉积工艺包括提供金属或金属氧化物前驱体的至少一个阶段或提供氧源的至少一个阶段中的一个或两个；以及
所述金属或金属氧化物前驱体的一种或多种、所述氧源或所述原子层沉积工艺的一个或多个相应阶段的反应条件对所述半导体发光器件或其发光表面有损害。
9.根据权利要求3所述的方法，其中将所述波长转换层与所述衬底分离并将所述波长转换层粘附到所述半导体发光器件的发光表面包括采用无衬底转移工艺。
10.根据权利要求1所述的方法，所述波长转换层具有小于大约0.10毫米的非零平均厚度。
11.根据权利要求1所述的方法，所述波长转换层具有在大约8µm和大约25µm之间的平均厚度。
12.根据权利要求1至11中任一项所述的方法，相对于被用于形成或沉积将所述磷光体颗粒结合在一起的无机材料的试剂，所述衬底表面的至少一部分展现出低润湿性或可忽略的反应性。
13.根据权利要求1至11中任一项所述的方法，所述衬底表面包括聚四氟乙烯、至少一种全氟烷氧基烷烃或至少一种氟化乙烯丙烯中的一种或多种。
14.根据权利要求1至11中任一项所述的方法，所述磷光体颗粒的粒度分布的D50值在约1.0µm和约50µm之间。
15.根据权利要求1至11中任一项所述的方法，其中形成或沉积将所述磷光体颗粒结合在一起的无机材料包括采用原子层沉积工艺，所述原子层沉积工艺包括提供金属或金属氧化物前驱体的至少一个阶段或提供氧源的至少一个阶段中的一个或两个。
16.根据权利要求1至11中任一项所述的方法，将所述磷光体颗粒结合在一起的无机材料包括Al2O3、SiO2、SnO2、CrO2、ZrO2、HfO2、Ta2O5或TiO2中的任何一种或多种。
17.根据权利要求1至11中任一项所述的方法，所述波长转换层包括多个空隙。
18.根据权利要求17所述的方法，所述多个空隙占据所述波长转换层的总体积的大约1.0%和大约30%之间的体积。
19.根据权利要求1至11中任一项所述的方法，所述波长转换层包括两个或更多个层，所述两个或更多个层中的每一个包括Al2O3、SiO2、SnO2、CrO2、ZrO2、HfO2、Ta2O5或TiO2中的任何一种或多种。
20.一种波长转换层，通过权利要求1至11中任一项所述的方法形成。
21.一种波长转换层，包括：
大量磷光体颗粒；
无机材料，所述无机材料不同于磷光体颗粒的材料，所述无机材料被布置成以便至少部分地嵌入所述磷光体颗粒并形成所述波长转换层，所述无机材料将所述磷光体颗粒结合在一起，使得所述波长转换层是自支撑的。
22.一种波长转换的发光器件，包括：
具有发光表面的半导体发光器件；
粘附到所述半导体发光器件的发光表面的波长转换层，所述波长转换层包括大量磷光体颗粒和不同于所述磷光体颗粒的材料的无机材料，所述无机材料至少部分地嵌入所述磷光体颗粒并将所述磷光体颗粒结合在一起；以及
介于中间的层，位于所述发光表面和所述波长转换层之间并将所述波长转换层粘附到所述发光表面，所述介于中间的层包括聚合物粘合剂。
23.一种波长转换的发光器件，包括：
具有发光表面的半导体发光器件；
粘附到所述半导体发光器件的发光表面的波长转换层，所述波长转换层包括大量磷光体颗粒和不同于所述磷光体颗粒的材料的无机材料，所述无机材料至少部分地嵌入所述磷光体颗粒并将所述磷光体颗粒结合在一起；以及
介于中间的层，位于所述发光表面和所述波长转换层之间并将所述波长转换层粘附到所述发光表面，所述介于中间的层包括无机材料，所述无机材料具有（i）与将所述波长转换层的磷光体颗粒结合在一起的无机材料基本上相同的化学成分，以及（ii）所述发光表面和最靠近所述发光表面的那些磷光体颗粒之间的平均厚度，所述平均厚度基本上小于所述波长转换层内的相邻磷光体颗粒之间的平均厚度。
24.一种波长转换的发光器件，包括：
具有发光表面的半导体发光器件；
粘附到所述半导体发光器件的发光表面的波长转换层，所述波长转换层包括大量磷光体颗粒和不同于所述磷光体颗粒的材料的无机材料，所述无机材料至少部分地嵌入所述磷光体颗粒并将所述磷光体颗粒结合在一起；以及
介于中间的层，位于所述发光表面和所述波长转换层之间并将所述波长转换层粘附到所述发光表面，所述介于中间的层包括在化学成分上与将所述波长转换层的磷光体颗粒结合在一起的无机材料不同的无机材料。
25.根据权利要求21至24中任一项所述的器件，所述波长转换层具有小于大约0.10毫米的非零平均厚度。
26.根据权利要求21至24中任一项所述的器件，所述波长转换层具有在大约8µm和大约25µm之间的平均厚度。
27.根据权利要求21至24中任一项所述的器件，所述磷光体颗粒的粒度分布的D50值在约1.0µm和约50µm之间。
28.根据权利要求21至24中任一项所述的器件，将所述磷光体颗粒结合在一起的无机材料包括Al2O3、SiO2、SnO2、CrO2、ZrO2、HfO2、Ta2O5或TiO2中的任何一种或多种。
29.根据权利要求21至24中任一项所述的器件，所述波长转换层包括多个空隙。
30.根据权利要求29所述的器件，所述多个空隙占据所述波长转换层的总体积的大约1.0%和大约30%之间的体积。
31.根据权利要求21至24中任一项所述的器件，所述波长转换层包括两个或更多个层，所述两个或更多个层中的每一个包括Al2O3、SiO2、SnO2、CrO2、ZrO2、HfO2、Ta2O5或TiO2中的任何一种或多种。
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