CN115196591B - 一种基于波浪结构的用于醇类重整制氢反应的柔性微反应器 - Google Patents

一种基于波浪结构的用于醇类重整制氢反应的柔性微反应器 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于波浪结构的用于醇类重整制氢反应的柔性微反应器，依次设置有进料腔、蒸发腔、反应腔和出料腔；所述反应腔包括壳体、加热丝、金属纤维载体和催化剂；所述壳体具有波纹结构；所述加热丝紧贴于壳体的内壁；所述金属纤维载体为三维立体网状结构，填充于壳体内；所述催化剂包括颗粒型催化剂和负载型催化剂。本发明利用具有波纹结构的外壳及其内部复合梯度多孔金属纤维载体以实现整体弯折特征，可在制氢反应保持稳定的情况下实现在复杂空间内弯曲、伸缩等位移变形，并在多次循环下能保持安全、良好的制氢效果。在实现弯折特征的同时还兼具轻量化、便携式、抗冲击等多种特点，有效提高了甲醇重整制氢微反应器在便携式领域的应用。

Description

一种基于波浪结构的用于醇类重整制氢反应的柔性微反应器
技术领域
本发明属于醇类制氢微反应器技术领域，具体涉及一种基于波浪结构的用于醇类重整制氢反应的柔性微反应器。
背景技术
化石能源是当前世界能源结构的主体，然而化石燃料的燃烧极大地增加了大气中的碳，加剧了气候变化，造成了严重的环境问题。氢气被认为是实现全球能源碳中和的关键途径。氢气具有清洁高效，能量密度大，可持续发展，用途广泛等诸多优势，是一种理想的能源载体。然而，氢气也面临着低沸点、易燃性、爆炸性和运输困难等严峻挑战。特别是储氢技术的不成熟，在很大程度上阻碍了氢能的发展。醇类重整制氢可以有效解决之一问题，其中甲醇具有能量密度高、资源广泛、可再生、氢碳比高、等突出优势，并且与其他醇类相比，甲醇可以在较低的温度下转化为氢气，甲醇重整制氢反应器主要有膜反应器，微通道反应器，固定床反应器等。其中微通道反应器由于其具有极高的传热传质特性，比表面积高等诸多优势成为实现甲醇重整制氢的重要途径。
然而随着目前便携式电子产品的发展，对于能源设备有了更高的要求，灵活的能源设备成为未来小型化设备的关键。现有甲醇重整制氢反应器，均存在空间适应性较差、灵活性低等诸多问题，无法满足各种工况的动态要求，因此有必要设计一种，满足高效、稳定安全的灵活制氢需求的醇类制氢微反应器。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的不足之处，提供了一种基于波浪结构的用于醇类重整制氢反应的柔性微反应器，解决了上述背景技术中的问题。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：提供了一种基于波浪结构的用于醇类重整制氢反应的柔性微反应器，依次设置有进料腔、蒸发腔、反应腔和出料腔；
所述反应腔包括壳体、加热丝、金属纤维载体和催化剂；所述壳体具有波纹结构；所述加热丝紧贴于壳体的内壁；所述金属纤维载体为三维立体网状结构，填充于壳体内；所述催化剂通过所述金属纤维载体设置于壳体内。
在本发明一较佳实施例中，所述金属纤维载体的孔隙率为60％至95％，且孔隙率沿壳体的弯折方向、反应物流动方向呈梯度变化。
在本发明一较佳实施例中，所述催化剂包括颗粒型催化剂或负载型催化剂，所述负载型催化剂设置于金属纤维载体上，所述颗粒型催化剂设置于金属纤维载体形成的孔隙内。
在本发明一较佳实施例中，所述金属纤维载体的催化剂负载量呈梯度变化。
在本发明一较佳实施例中，所述金属纤维载体由一种或多种金属纤维冷压而成，所述金属纤维包括铜纤维、铝纤维。
在本发明一较佳实施例中，所述进料腔包括设有进口管的进料盖板，所述进料盖板设置加热槽，加热棒通过加热槽由进料腔向蒸发腔的方向插接，所述进料腔还设置有热电偶，所述热电偶与温控器连接。
在本发明一较佳实施例中，所述蒸发腔沿腔体轴线方向设有通槽，所述通槽内沿通槽长度方向平行设置有若干多孔金属载体板。
在本发明一较佳实施例中，所述多孔金属载体板包括铜纤维烧结板、泡沫铜金属板、泡沫镍金属板中的一种或几种组合，所述多孔金属载体板的孔隙率为60％至90％。
在本发明一较佳实施例中，所述出料腔包括设有出口管的出料盖板。
在本发明一较佳实施例中，所述进料腔、蒸发腔、反应腔和出料腔之间设有通孔数量、大小及位置一致的石墨密封片，通过压紧螺栓螺母进行固定和密封。
本发明公开了一种可弯折型用于醇类制氢的微反应器，可在制氢反应保持基本稳定的情况下实现在复杂空间内弯曲、扭转等位移变形，并可以保证在多次循环下的正常运行。同时具有轻量化、便携式、抗冲击等多种特点，满足高效、稳定安全的可弯折制氢需求，有效提高了甲醇重整制氢微反应器在便携式领域的应用。本技术方案与背景技术相比，它具有如下优点：
1)利用可弯折型醇类制氢微反应器的特殊波纹状结构单元在空间内所具有的优异折叠特性，同时管内部填充可弯曲伸缩的三维网状柔性多孔金属纤维载体，能有效地配合外部波纹结构壳体的弯折动作，利用局部波纹结构单元空间伸缩折叠，实现0-接近180°的弯曲；
2)内部使用的具有柔韧性极佳的多孔金属纤维作为反应载体，其柔性能更好地协同反应器外壳的弯曲动作，同时载体内部复杂的空间结构为催化剂的负载提供了丰富可靠的负载位点，保证了催化剂的负载质量，实现重整反应在可弯折特征下高转化率进行。
3)反应过程中，进料腔的加热棒将原料加热达到醇类重整制氢反应的温度范围，来自蒸发腔的混合气体于反应腔内进行反应；反应器的金属波纹结构壳体、多孔金属纤维反应载体、石墨密封片、螺栓等部件采用耐高温材料，以满足醇类制氢反应所需要的高温环境对于反应器的耐高温需求，保证反应安全、稳定地进行。
4)反应器集成程度高，与传统反应器相比，具有结构紧凑小巧、便携方便、制造简单等优势，利于轻量化、批量化制造，拓宽了甲醇重整制氢微反应器的应用领域，为反应器轻量化道路提供了一种新的应用。
附图说明
图1为微反应器结构示意图。
图2为进料腔结构示意图。
图3为蒸发腔结构示意图。
图4为出料腔结构示意图。
图5为微反应器的内部结构示意图。
图6为微反应器弯折状态下的内部结构示意图。
图7为微反应器的内部催化剂负载示意图。
图8为微反应器弯折状态下的内部催化剂负载示意图。
图9为微反应器的弯折变形示意图。
其中：
1为进口管，2为螺栓，3为热电偶，4为进料腔，5为第一石墨密封片，6为第二石墨密封片，7为第三石墨密封片，8为出料腔，9为(气体)出口管，10为反应腔，11为蒸发腔，12为多孔金属载体板，13为加热棒，14为加热丝，15为(波纹结构)壳体，16为金属纤维载体，17为负载型催化剂。
具体实施方式
下述实施例中，术语“第一”、“第二”、“第三”等仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性。
实施例
本实施例的一种基于波浪结构的用于醇类重整制氢反应的柔性微反应器，包括设有进口管1的进料盖板、设有(气体)出口管9的出料盖板，以及密封在进料盖板和出料盖板之间依次设置的进料腔、蒸发腔11、反应腔10和出料腔8；所述进口管1和出口管9为通孔，焊接于进料盖板和出料盖板上；进料腔出口、整蒸发腔11入口和出口、反应腔10入口和出口、出料腔8入口之间通过石墨密封片进行固定，且各腔体设有的通孔数量、大小及位置与石墨密封片上的通孔相同，通过压紧螺栓2螺母以实现固定和密封。
如图2，所述进料盖板设置四个加热槽入口，加热棒13通过加热槽入口由进料盖板向蒸发腔11的方向插接并连接至加热丝14，所述进料腔还设置有两个热电偶3，所述热电偶3与温控器连接，通过热电偶3的温度反馈及温控器的温度控制，方便将原料加热达到醇类重整制氢反应的温度范围。
如图3，所述蒸发腔11设有第一石墨密封片5，且沿腔体轴线方向设有通槽，所述通槽内沿通槽长度方向平行设置有若干多孔金属载体板12，方便蒸发腔内反应物的蒸发。所述多孔金属载体板12包括铜纤维烧结板、泡沫铜金属板、泡沫镍金属板中的一种或几种组合，所述多孔金属载体板12的孔隙率为60％至90％。
如图4，所述反应腔10包括壳体15、加热丝14、金属纤维载体16和催化剂；所述壳体15具有波纹结构，两端分别设有第二石墨密封片6和第三石墨密封片7；所述加热丝14紧贴于壳体15的内壁；所述金属纤维载体16为三维立体网状结构，填充于壳体15内；所述催化剂通过所述金属纤维载体16设置于所述壳体15内，壳体15内形成具有复合微通道的反应腔10体主体。所述金属纤维载体16的孔隙率为60％至95％，且孔隙率沿壳体15的弯折方向、反应物流动方向呈梯度变化。本实施例中，所述催化剂采用负载型催化剂17(甲醇重整制氢催化剂粉末，负载型甲醇重整制氢催化剂根据其相应负载形式沿气体流动方向梯度负载于柔性金属纤维上)，所述负载型催化剂17设置于金属纤维载体16上。所述金属纤维载体16的催化剂均匀负载于金属纤维上，并随着其孔隙率变化，单位体积内负载量呈梯度变化，所述金属纤维载体16由一种或多种金属纤维冷压而成，所述金属纤维包括铜纤维、铝纤维。本实施例中，金属纤维载体16在反应腔10中部的一侧(弯折点外侧)孔隙率最高且负载的催化剂量最大，并向对应反应腔10中部的另一侧(弯折点内侧)和反应腔10两端孔隙率减小且催化剂量减小。
当外部环境出现震荡、空间压缩等一系列动荡情形，可弯折型醇类制氢微反应器波纹结构壳体15，梯度金属纤维载体16形成的复合型微通道，使金属载体进行部分压缩、膨胀可以使反应对环境的改变作出相应的弯折变形，从而使得整体反应器获得相应的变形，并且柔性多孔金属纤维载体16具有可膨胀性以及可恢复性，弯折后可以进行恢复，而最大程度地降低对所进行的反应造成的影响。同时可弯折型醇类制氢微反应器波纹结构壳体15具有一定的刚度，能够避免反应器产生过多的变形而崩坏；对于反应单元采用内置加热丝14，通过温控器以及热电偶3实现反应温度的实时反馈与调节，使得反应器在弯折的同时也能保证反应单元的稳定加热，保证了在环境动荡时制氢反应的高效、稳定、安全运行。
当反应器按照图6特定方向弯折时，图5为梯度金属纤维的梯度排布方式，图8为梯度金属纤维载体16上催化剂排布方式，梯度金属纤维载体16按照内松外密的方式进行排列。当反应器弯折时，梯度金属纤维载体16沿弯折方向内部收到挤压作用，外部收到拉伸作用。梯度金属纤维由于其梯度形式，在弯折里的作用下，实现金属纤维载体16均匀分布于弯折反应器内。此外，根据气体流动分布情况，梯度排布金属纤维载体16上催化剂分布方式。梯度金属纤维载体16在弯折时极大提高反应器流动和传热特性，实现特定弯折情况下高效实现甲醇重整制氢。
具体工作过程如下：
醇类、水的混合液，输送到蒸发单元，在高温下由液态蒸发为气态；蒸发为气态的反应物被输送到反应单元，在反应单元腔内经催化剂的催化作用，发生重整制氢反应生成富氢气体；所制得的富氢气体达到后处理单元经冷凝、干燥等处理，得到最终所需要的产物。梯度金属纤维载体1616形成的复合型微通道在反应器弯曲、扭转过程中起到缓冲的作用，避免载体被外力挤压破坏。
本实施例装置可采用的醇类为甲醇或者乙醇等低碳醇，下面采用甲醇水蒸气重整制氢来阐述工作原理。
在甲醇重整制氢反应器中进行的水蒸气重整反应包括三个反应，所示如下：
甲醇重整(SR)
CH3OH+H2O→3H2+CO2
水汽逆变换(rWGS)
CO2+H2→H2O+CO
甲醇分解(DE)
CH3OH→2H2+CO
所述的金属纤维载体16上负载有催化剂，用于甲醇水蒸气重整制氢。催化剂的负载方式如下：
金属纤维载体16的预处理：为了去除反应载体表面的杂质,将金属纤维载体16放入去离子水中，再放入超声波清洗机中清洗15min，随后放入在鼓风干燥箱里面烘干。
催化剂的制备:将负载型催化剂17粉末与水和乙醇按照一定比例进行混合，并按照一定比例加入联合剂。
催化剂的负载:将混有负载型催化剂17粉末的悬浊液放置于磁力搅拌器上进行搅拌，搅拌后将梯度金属纤维载体16置于催化剂悬浊液中，双面负载。随后将负载后的反应单元放入鼓风干燥箱进行烘干，如此反复直至负载完全。
制氢反应开始前，需要进行吹扫操作，具体为：从甲醇重整制氢反应器进料入口处通入保护气氮气30min，以清除通道内残留的杂质气体。与此同时，进行反应器反应单元预加热处理，具体操作为：在上处吹扫步骤的同时，通过加热单元对反应器的反应单元进行加热，使整个反应器保持在300℃。随后，进行反应单元的催化剂还原处理，具体操作为：将含体积分数5％的混合气体从甲醇重整制氢反应器进料入口处通入微反应器中，对反应单元中的颗粒型催化剂与梯度金属纤维载体16进行催化剂还原。待催化剂还原完成后，将反应温度调至重整制氢温度，甲醇水的混合溶液在注射泵的推动下从甲醇重整制氢反应器进料入口中流入蒸发腔11壳体15中，经过多孔金属载体，得到充分蒸发。接着混合蒸汽到达气体流入甲醇重整制氢反应腔10体中，流经由颗粒型催化剂与梯度金属纤维载体16构成微通道中，进行甲醇重整制氢反应，产生氢气和二氧化碳等混合气体，重整气体流入出料腔8体，经由气体出口管9流出，流向后处理单元，在后处理单元进行对于氢气的提纯和收集。
由此，可弯折型醇类制氢微反应器利用局部波纹结构单元空间的可伸缩折叠以及内部柔性多孔金属纤维载体16的协同以实现整体弯折特征，可在制氢反应保持稳定的情况下实现在复杂空间内弯曲、扭转等位移变形，并在多次循环下能保持良好的制氢效果。在实现弯折特征的同时还具有轻量化、便携式、抗冲击等多种特点，有效提高了甲醇重整制氢微反应器在便携式领域的应用。
以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。

Claims (7)

1.一种基于波浪结构的用于醇类重整制氢反应的柔性微反应器，其特征在于：依次设置有进料腔、蒸发腔、反应腔和出料腔；所述反应腔包括壳体、加热丝、金属纤维载体和催化剂；所述壳体具有波纹结构；所述加热丝紧贴于壳体的内壁；所述金属纤维载体为三维立体网状结构，填充于壳体内；所述金属纤维载体的孔隙率为60％至95％，且孔隙率沿壳体的弯折方向、反应物流动方向呈梯度变化；所述催化剂通过所述金属纤维载体设置于所述壳体内；所述进料腔包括设有进口管的进料盖板，所述进料盖板设置加热槽，加热棒通过加热槽由进料腔向蒸发腔的方向插接，所述进料腔还设置有热电偶，所述热电偶与温控器连接；所述蒸发腔沿腔体轴线方向设有通槽，所述通槽内沿通槽长度方向平行设置有若干多孔金属载体板；所述多孔金属载体板的孔隙率为60％至90％。
2.根据权利要求1所述的一种基于波浪结构的用于醇类重整制氢反应的柔性微反应器，其特征在于：所述催化剂包括颗粒型催化剂或负载型催化剂，所述负载型催化剂设置于金属纤维载体上，所述颗粒型催化剂设置于金属纤维载体形成的孔隙内。
3.根据权利要求1所述的一种基于波浪结构的用于醇类重整制氢反应的柔性微反应器，其特征在于：所述金属纤维载体的催化剂负载量呈梯度变化。
4.根据权利要求1所述的一种基于波浪结构的用于醇类重整制氢反应的柔性微反应器，其特征在于：所述金属纤维载体由一种或多种金属纤维冷压而成，所述金属纤维包括铜纤维、铝纤维。
5.根据权利要求1所述的一种基于波浪结构的用于醇类重整制氢反应的柔性微反应器，其特征在于：所述多孔金属载体板包括铜纤维烧结板、泡沫铜金属板、泡沫镍金属板中的一种或几种组合。
6.根据权利要求1所述的一种基于波浪结构的用于醇类重整制氢反应的柔性微反应器，其特征在于：所述出料腔包括设有出口管的出料盖板。
7.根据权利要求1所述的一种基于波浪结构的用于醇类重整制氢反应的柔性微反应器，其特征在于：所述进料腔、蒸发腔、反应腔和出料腔之间设有通孔数量、大小及位置一致的石墨密封片，通过压紧螺栓螺母进行固定和密封。
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