CN115045111B - 集成辐射-蒸发冷却材料及其制备方法 - Google Patents

集成辐射-蒸发冷却材料及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种集成辐射‑蒸发冷却材料及其制备方法。所述材料包括聚合物纤维层，所述聚合物纤维层中的聚合物纤维形成有第一孔隙；亲水性高分子水凝胶层，所述亲水性高分子水凝胶层设在所述聚合物纤维层的其中一个表面的至少部分表面，所述亲水性高分子水凝胶层中设有第二孔隙，所述第二孔隙中填充有水。本发明的集成辐射‑蒸发冷却材料在辐射冷却的基础上，原位耦合了蒸发冷却，可以有效实现一体化的辐射‑蒸发冷却效果，可高达日间150瓦每平米的净冷却功率。且该集成辐射‑蒸发冷却材料采用水作为工质，不需要有机溶剂，绿色环保，成本低廉。

Description

集成辐射-蒸发冷却材料及其制备方法
技术领域
本发明属于辐射冷却技术领域，具体而言，本发明涉及一种集成辐射-蒸发冷却材料及其制备方法。
背景技术
辐射冷却技术是一种无能量负担的被动降温技术，降温过程中不需要额外的能源消耗，是基于1900年普朗克提出的黑体辐射定律发展而来。物体无时无刻不在以热辐射的方式散发着电磁波。由于地球的大气层在8-13μm波段存在一个红外透明窗口，这就使得地球上的物体能够将自身热量以热辐射的形式穿过该透明窗口向外太空辐射，并以宇宙作为冷端来达到降温的目的。在过去的研究中，夜间应用的辐射冷却已经够能起到很好的降温效果，如将TiO2混在白色漆中涂在铝板上即可在夜间实现较好的降温。但是在白天尤其是日照强烈的正午，由于吸收的太阳辐射会大于材料发射的热辐射，在日间的辐射冷却一直面临巨大的挑战。直至最近纳米光子学的快速发展，新型光子晶体、超材料的不断出现，经过系统设计的能够日间应用的辐射冷却材料也开始问世。此外，经特殊加工设计的聚合物材料也能实现日间辐射冷却的效果。
现有的日间辐射冷却技术，受普朗克定律限制，其在日间的冷却功率较低，导致其制冷效果远低于现在使用的压缩机制冷技术，这极大地影响了日间辐射冷却技术实际的应用。
发明内容
本发明旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。为此，本发明的一个目的在于提出一种集成辐射-蒸发冷却材料及其制备方法。本发明的集成辐射-蒸发冷却材料在辐射冷却的基础上，原位耦合了蒸发冷却，可以有效实现一体化的辐射-蒸发冷却效果，可高达日间150瓦每平米的净冷却功率。且该集成辐射-蒸发冷却材料采用水作为工质，不需要有机溶剂，绿色环保，成本低廉。
在本发明的一个方面，本发明提出了一种集成辐射-蒸发冷却材料，根据本发明的实施例，所述材料包括：
聚合物纤维层，所述聚合物纤维层中的聚合物纤维形成有第一孔隙；
亲水性高分子水凝胶层，所述亲水性高分子水凝胶层设在所述聚合物纤维层的其中一个表面的至少部分表面，所述亲水性高分子水凝胶层中设有第二孔隙，所述第二孔隙中填充有水。
根据本发明实施例的集成辐射-蒸发冷却材料，聚合物纤维层具有本征的高红外发射率，可以实现高效的热辐射，通过调节纤维直径和空隙可在可见光波段具有优异的反射率，可以有效反射太阳光的能量，因此具有全天候优异的辐射冷却性能；多孔的亲水性高分子水凝胶层以流动的水作为工质，源源不断的吸收水并进行蒸发，具有优异的蒸发冷却性能；由于辐射冷却和蒸发冷却发生在同一位置，蒸发带来的冷量和辐射冷却的冷量可以同时集中于流动的水工质，因此具有优异的冷却功率。由此，本发明的集成辐射-蒸发冷却材料在辐射冷却的基础上，原位耦合了蒸发冷却，可以有效实现一体化的辐射-蒸发冷却效果，可高达日间150瓦每平米的净冷却功率。且该集成辐射-蒸发冷却材料采用水作为工质，不需要有机溶剂，绿色环保，成本低廉。
另外，根据本发明上述实施例的集成辐射-蒸发冷却材料还可以具有如下附加的技术特征：
在本发明的一些实施例中，所述聚合物纤维层的厚度为10～1000μm。
在本发明的一些实施例中，所述聚合物纤维层的孔隙率为60～90％。
在本发明的一些实施例中，所述聚合物纤维的直径为100～1500nm。
在本发明的一些实施例中，所述第一孔隙的外直径为1～500nm。
在本发明的一些实施例中，所述聚合物纤维的材质选自聚偏二氟乙烯、聚偏二氟乙烯-三氟乙烯共聚物和聚丙烯腈中的至少一种。
在本发明的再一个方面，本发明提出了一种制备上述集成辐射-蒸发冷却材料的方法，根据本发明的实施例，该方法包括：
(1)提供具有第一孔隙的聚合物纤维层；
(2)使所述聚合物纤维层的其中一个表面的至少部分表面接触前驱体溶液，低温聚合，以便在所述聚合物纤维层的表面形成具有第二孔隙的亲水性高分子水凝胶层；
所述前驱体溶液中包括水溶性烯类单体、交联剂、引发剂和水。
根据本发明实施例的制备集成辐射-蒸发冷却材料的方法，通过该方法制备的集成辐射-蒸发冷却材料可以有效实现一体化的辐射-蒸发冷却效果，可高达日间150瓦每平米的净冷却功率。且该集成辐射-蒸发冷却材料采用水作为工质，不需要有机溶剂，绿色环保，成本低廉。
另外，根据本发明上述实施例的制备集成辐射-蒸发冷却材料的方法还可以具有如下附加的技术特征：
在本发明的一些实施例中，所述低温聚合的温度为-5℃～-30℃，时间为6～48h。
在本发明的一些实施例中，所述水溶性烯类单体和所述交联剂的质量比为1:(0.0001～0.2)，所述水溶性烯类单体和所述引发剂的质量比为1:(0.001～0.1)，所述水溶性烯类单体、所述交联剂和所述引发剂的总质量与所述水的质量比为(0.01-0.3):1。
在本发明的一些实施例中，所述水溶性烯类单体选自丙烯酰胺、丙烯酸和丙烯酸甲酯中的至少一种。
在本发明的一些实施例中，所述交联剂选自N,N-亚甲基双丙烯酰胺和二甲基丙烯酸乙二醇酯中的至少一种。
在本发明的一些实施例中，所述引发剂为过硫酸铵和四乙基乙二胺。
本发明的附加方面和优点将在下面的描述中部分给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本发明的实践了解到。
附图说明
本发明的上述和/或附加的方面和优点从结合下面附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解，其中：
图1是实施例1的P(VDF-TrFE)/PAN复合纤维膜的SEM截面图；
图2是实施例1的P(VDF-TrFE)/PAN复合纤维膜在可见光-近红外波长的反射率示意图；
图3是实施例1的P(VDF-TrFE)/PAN复合纤维膜在红外波长的反射率示意图；
图4是实施例1的集成辐射-蒸发冷却材料的SEM截面图；
图5是实施例1-4的集成辐射-蒸发冷却材料的冷却功率示意图。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施例，所述实施例的示例在附图中示出，其中自始至终相同或类似的标号表示相同或类似的元件或具有相同或类似功能的元件。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的，旨在用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。
在本发明的第一个方面，本发明提出了一种集成辐射-蒸发冷却材料，上述集成辐射-蒸发冷却材料包括聚合物纤维层，上述聚合物纤维层中的聚合物纤维形成有第一孔隙；亲水性高分子水凝胶层，上述亲水性高分子水凝胶层设在上述聚合物纤维层的其中一个表面的至少部分表面，上述亲水性高分子水凝胶层中设有第二孔隙，上述第二孔隙中填充有水。由此，聚合物纤维层具有本征的高红外发射率，可以实现高效的热辐射，通过调节纤维直径和空隙可在可见光波段具有优异的反射率，可以有效反射太阳光的能量，因此具有全天候优异的辐射冷却性能；多孔的亲水性高分子水凝胶层以流动的水作为工质，源源不断的吸收水并进行蒸发，具有优异的蒸发冷却性能；由于辐射冷却和蒸发冷却发生在同一位置，蒸发带来的冷量和辐射冷却的冷量可以同时集中于流动的水工质，因此具有优异的冷却功率。由此，本发明的集成辐射-蒸发冷却材料可以有效实现一体化的辐射-蒸发冷却效果，可高达日间150瓦每平米的净冷却功率。且该集成辐射-蒸发冷却材料采用水作为工质，不需要有机溶剂，绿色环保，成本低廉。
根据本发明的一个具体实施例，上述聚合物纤维层的厚度可以为10～1000μm，例如可以为10/50/100/200/400/600/800/1000μm，由此，将聚合物纤维层的厚度限定在上述范围内，可以实现良好的水汽透过性和柔性。
根据本发明的再一个具体实施例，上述聚合物纤维层的孔隙率为60～90％，由此，将聚合物纤维层的孔隙率限定在上述范围内，使聚合物纤维层既能有效实现辐射冷却功能，同时又不会阻碍水凝胶层的蒸发冷却性能。发明人发现，如果上述聚合物纤维层的孔隙率过小，会导致水凝胶层产生的水汽无法透过纤维层，从而阻碍水凝胶层的蒸发冷却性能，如果上述聚合物纤维层的孔隙率过大，会导致可见光的透过率升高，导致聚合物纤维层无法实现有效的辐射冷却功能。需要说明的是，上述孔隙率指的是：基于上述聚合物纤维层的总体积，其中的孔隙所占的体积比例。
为了进一步提高聚合物纤维层在可见光-近红外波长的反射率，根据本发明的又一个具体实施例，上述聚合物纤维的直径可以为100～1500nm，纤维直径与波长相近时才会有较强的反射效果，因此纤维直径与可见光波段一致，由此，使聚合物纤维层在可见光波段具有较高的反射率。
为了进一步提高聚合物纤维层在可见光-近红外波长的反射率，根据本发明的又一个具体实施例，上述第一孔隙的外直径可以为1～500nm，例如，可以为1/10/50/100/200/300/400/500nm，由此，将上述第一孔隙的尺寸限定在上述范围内，使聚合物纤维层既能有效实现辐射冷却功能，同时又不会阻碍蒸发冷却性能。发明人发现，如果上述第一孔隙的尺寸过小，会导致水凝胶层产生的水汽透过率低，从而阻碍水凝胶层的蒸发冷却性能，如果上述第一孔隙的尺寸过大，会导致可见光透过率升高，导致聚合物纤维层无法实现有效的辐射冷却功能。
在本发明的实施例中，上述聚合物纤维的材质的具体种类并不受特别限制，只要能满足其功能需求即可，作为一个具体示例，上述聚合物纤维的材质选自聚偏二氟乙烯PVDF、聚偏二氟乙烯-三氟乙烯共聚物P(VDF-TrFE)和聚丙烯腈PAN中的至少一种。
在本发明的第二个方面，本发明提出了一种集成辐射-蒸发冷却材料的制备方法，根据本发明的一个实施例，包括如下步骤：
S100：提供具有第一孔隙的聚合物纤维层
该步骤中，在聚合物纤维层的制备过程中，上述聚合物纤维层中的聚合物纤维形成有第一孔隙，由此，方便集成辐射-蒸发冷却材料在后续使用过程中工质水的通过。作为亲水性高分子水凝胶层的基底层，聚合物纤维层具有本征的高红外发射率，可以实现高效的热辐射，通过调节纤维直径和空隙可在可见光波段具有优异的反射率，可以有效反射太阳光的能量，因此具有全天候优异的辐射冷却性能。
在本发明的实施例中，上述聚合物纤维层的制备方法并不受特别限制，例如可以采用静电纺丝方法制备，需要说明的是，静电纺丝过程中的条件参数为本领域的常规操作，此处不再赘述。
S200：制备亲水性高分子水凝胶层
在该步骤中，使上述聚合物纤维层的其中一个表面的至少部分表面接触前驱体溶液，低温聚合，以便在上述聚合物纤维层的表面形成多孔的亲水性高分子水凝胶层，多孔的亲水性高分子水凝胶层以流动的水作为工质，源源不断的吸收水并进行蒸发，具有优异的蒸发冷却性能。在本发明的实施例中，上述前驱体溶液中包括水溶性烯类单体、交联剂、引发剂和水，上述水溶性烯类单体在引发剂的作用下发生聚合反应形成聚合物长链，同时在交联剂的作用下形成了三维空间网络，通过渗透作用将水吸收并结合，由此形成水凝胶，由于在低温下聚合，水溶性烯类单体在聚合过程中将许多小冰块包裹其中，冰块所在的地方就形成了第二孔隙。上述前驱体溶液部分渗入上述聚合物纤维层，随后液体发生聚合，固化成水凝胶，与纤维层形成不可拆分的整体。
根据本发明的又一个具体实施例，上述低温聚合的温度可以为-5℃～-30℃(例如可以为-5/-10/-15/-20/-25/-30℃)，优选温度为-10℃，时间可以为6～48h(例如可以为6/10/15/20/25/30/35/40/45/48h)，优选时间为24h，由此，将低温聚合的温度和时间限定在上述范围内，使聚合反应顺利进行，形成具有第二孔隙的亲水性高分子水凝胶层。发明人发现，如果反应温度过低，会导致聚合反应无法进行，如果反应温度过高，会导致反应体系中不能产生冰晶，无法形成第二孔隙；如果反应时间过短，会导致聚合不充分，没有形成完整结构，如果反应时间过长，会导致生产效率低下。
根据本发明的又一个具体实施例，所述水溶性烯类单体和所述交联剂的质量比为1:(0.0001～0.2)，所述水溶性烯类单体和所述引发剂的质量比为1:(0.001～0.1)，所述水溶性烯类单体、所述交联剂和所述引发剂的总质量与所述水的质量比为(0.01-0.3):1，由此，将各含量比例限定在上述范围内，使上述水溶性烯类单体充分发生聚合反应形成聚合物长链，同时充分形成三维空间网络，形成具有一定力学强度的连续水传输通道的水凝胶。发明人发现，如果水的含量过低，会导致形成的第二孔隙过少，不能形成连续的水传输通道，如果水的含量过高，会导致材料的力学强度低，极易损坏。
在本发明的实施例中，上述水溶性烯类单体的具体种类并不受特别限制，作为一个具体示例，上述水溶性烯类单体选自丙烯酰胺AM、丙烯酸AA和丙烯酸甲酯中的至少一种，由此，上述种类的水溶性烯类单体不仅水溶性较好，而且具有可聚合的烯烃官能团，可发生聚合反应形成聚合物长链，进而形成三维空间网络。
在本发明的实施例中，上述交联剂的具体种类并不受特别限制，作为一个具体示例，上述交联剂选自N,N-亚甲基双丙烯酰胺MBAA和二甲基丙烯酸乙二醇酯中的至少一种，由此，上述种类的交联剂水溶性较好，且交联效果较好。
在本发明的实施例中，上述引发剂的具体种类并不受特别限制，作为一个具体示例，上述引发剂为过硫酸铵APS和四乙基乙二胺TEMED，其中，过硫酸铵APS为氧化剂，四乙基乙二胺TEMED为还原剂，形成氧化还原电对后可以起到引发剂的效果，由此，上述种类的引发剂水溶性较好，且引发效果较好。
根据本发明实施例的制备集成辐射-蒸发冷却材料的方法，通过该方法制备的集成辐射-蒸发冷却材料可以有效实现一体化的辐射-蒸发冷却效果，可高达日间150瓦每平米的净冷却功率。且该集成辐射-蒸发冷却材料采用水作为工质，不需要有机溶剂，绿色环保，成本低廉。
下面参考具体实施例，对本发明进行描述，需要说明的是，这些实施例仅仅是描述性的，而不以任何方式限制本发明。
实施例1
采用静电纺丝方法制备300微米厚的P(VDF-TrFE)/PAN复合纤维膜，上述复合纤维膜的孔隙率大概为85％，所述聚合物纤维的直径大概为600nm，上述复合纤维膜中的孔隙的尺寸大概为300nm。以该P(VDF-TrFE)/PAN复合纤维膜为基底，在上述基底表面添加下述前驱体溶液，AM：4wt％，MBAA：0.4wt％，APS：0.0365wt％，TEMED：0.0365wt％，水：95.527wt％。在-10℃下聚合24h，得到集成辐射-蒸发冷却材料。
对上述P(VDF-TrFE)/PAN复合纤维膜的截面进行扫描电子显微镜测试，得到附图1，从附图1中可以看出复合纤维膜的厚度约为300μm，纤维直径大概为600nm，孔隙外直径大约为300nm。
对上述P(VDF-TrFE)/PAN复合纤维膜的截面进行可见光-近红外反射率测试，得到附图2，从附图2中可以看出上述P(VDF-TrFE)/PAN复合纤维膜在可见光-近红外波段具有90％以上的反射率，可以有效避免被太阳光加热。
对上述P(VDF-TrFE)/PAN复合纤维膜的截面进行红外发射率测试，得到附图3，从附图3中可以看出上述P(VDF-TrFE)/PAN复合纤维膜在红外波段具有较高的发射率，可以有效实现热辐射。
对上述集成辐射-蒸发冷却材料的横截面进行扫描电子显微镜测试，得到附图4，其中，上层为纤维层，下层为水凝胶层，从附图4中可以看出水凝胶层具有所述第二空隙，且与纤维层结合良好。
实施例2
采用静电纺丝方法制备1000微米厚的PVDF纤维膜，上述PVDF纤维膜的孔隙率大概为80％，所述聚合物纤维的直径大概为500nm，上述复合纤维膜中的孔隙的尺寸大概为300nm。以上述PVDF纤维膜为基底，在表面添加下述前驱体溶液，AM：10wt％，MBAA：0.5wt％，APS：0.5wt％，TEMED：0.5wt％，水：88.5wt％。在-30℃聚合48h，得到所述集成辐射-蒸发冷却材料。
实施例3
采用静电纺丝方法制备10微米厚的P(VDF-TrFE)纤维膜，上述P(VDF-TrFE)纤维膜的孔隙率大概为90％，所述聚合物纤维的直径大概为700nm，上述复合纤维膜中的孔隙的尺寸大概为500nm。以上述P(VDF-TrFE)纤维膜为基底，在表面添加下述前驱体溶液，AA：10wt％，MBAA：1wt％，APS：0.1wt％，TEMED：0.1wt％，水：88.8wt％。在-5℃聚合6h，得到所述集成辐射-蒸发冷却材料。
实施例4
采用静电纺丝方法制备1000微米厚的PAN纤维膜，上述PAN纤维膜的孔隙率大概为85％，所述聚合物纤维的直径大概为500nm，上述复合纤维膜中的孔隙的尺寸大概为200nm。以1000微米厚的PAN纤维膜为基底，在表面添加下述前驱体溶液，AM：1wt％，MBAA：0.2wt％，APS：0.001wt％，TEMED：0.001wt％，水：98.798wt％。在-10℃聚合48h，得到所述集成辐射-蒸发冷却材料。
分别将实施例1-4制备的集成辐射-蒸发冷却材料置于光照强度为1000W m-2的太阳光模拟器下，以固定的流速将水通过上述材料，测量流经各实施例的材料前后的水体温度变化，计算各材料的冷却功率，冷却功率＝温度差×流速×水的比热容，得到附图5，从附图5中可以看出实施例1-4的集成辐射-蒸发冷却材料的冷却功率均较高，其中实施例1的材料的冷却效率高达150瓦每平米。
在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外，在不相互矛盾的情况下，本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。

Claims (5)

1.一种集成辐射-蒸发冷却材料，其特征在于，包括：
聚合物纤维层，所述聚合物纤维层中的聚合物纤维形成有第一孔隙；
亲水性高分子水凝胶层，所述亲水性高分子水凝胶层设在所述聚合物纤维层的其中一个表面的至少部分表面，所述亲水性高分子水凝胶层中设有第二孔隙，所述第二孔隙中填充有水；
所述聚合物纤维层的厚度为10～1000μm；
所述聚合物纤维层的孔隙率为60～90％；
所述聚合物纤维的直径为100～1500nm；
所述第一孔隙的外直径为1～500nm；
所述聚合物纤维的材质选自聚偏二氟乙烯、聚偏二氟乙烯-三氟乙烯共聚物和聚丙烯腈中的至少一种；
制备所述亲水性高分子水凝胶层的方法包括：提供具有第一孔隙的所述聚合物纤维层；使所述聚合物纤维层的其中一个表面的至少部分表面接触前驱体溶液，低温聚合，以便在所述聚合物纤维层的表面形成具有第二孔隙的所述亲水性高分子水凝胶层；所述前驱体溶液中包括水溶性烯类单体、交联剂、引发剂和水；
所述水溶性烯类单体选自丙烯酰胺、丙烯酸和丙烯酸甲酯中的至少一种；
所述交联剂选自N,N-亚甲基双丙烯酰胺和二甲基丙烯酸乙二醇酯中的至少一种。
2.一种制备权利要求1所述的集成辐射-蒸发冷却材料的方法，其特征在于，包括：
(1)提供具有第一孔隙的聚合物纤维层；
(2)使所述聚合物纤维层的其中一个表面的至少部分表面接触前驱体溶液，低温聚合，以便在所述聚合物纤维层的表面形成具有第二孔隙的亲水性高分子水凝胶层；
所述前驱体溶液中包括水溶性烯类单体、交联剂、引发剂和水。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述低温聚合的温度为-5℃～-30℃，时间为6～48h。
4.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述水溶性烯类单体和所述交联剂的质量比为1:(0.0001～0.2)，所述水溶性烯类单体和所述引发剂的质量比为1:(0.001～0.1)，所述水溶性烯类单体、所述交联剂和所述引发剂的总质量与所述水的质量比为(0.01-0.3):1。
5.根据权利要求2～4任一项所述的方法，其特征在于，所述引发剂为过硫酸铵和四乙基乙二胺。
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