CN114864300A - 一种超级电容器电解液及超级电容器 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种超级电容器电解液及超级电容器，所述电解液包括基础电解液和添加剂，添加剂为有机铁电材料；所述有机铁电材料是由含氨基化合物与无机酸加热反应后，经重结晶得到。本发明以有机铁电材料作为超级电容器电解液添加剂，能够极大的提升超级电容器的电化学性能，表现出更高的质量比电容，并且由于过程中不涉及氧化还原反应，有利于保持功率密度在较高的水平。
Description
技术领域
本发明属于超级电容器领域，尤其涉及一种超级电容器电解液及超级电容器。
背景技术
超级电容器具有高功率密度和长循环寿命等优点，被广泛应用在工业生产、航空航天、军事装备、能源、交通等领域。但相比于锂离子电池等高能量密度储能装置，超级电容器的能量密度较低，无法满足设备长时间使用的需求。这极大地限制了超级电容器的应用和发展。因此，如何在保持超级电容器长循环寿命及高功率密度的前提下，进一步提升其能量密度是当前超级电容器领域亟待解决的问题。解决这一问题的有效手段之一是开发新型电极材料和电解液。
CN112466675A公开了一种超级电容器电解液添加剂。所述超级电容器电解液添加剂部分解决了现有超级电容器能量密度低的技术问题，其以全羟基化柱芳烃有机分子作为电解液添加剂，发挥氧化还原基团的活性，贡献更多的赝电容。将其用于超级电容器，能极大地提升超级电容器的能量密度，且其在改善超级电容器性能时，用量较少；CN111276339A公开了一种包括Br-离子的阳离子型分散剂或十二烷基苯磺酸钠的超级电容器电解液添加剂，其在贡献赝电容提高比电容的同时，还能够提升电容保持率；CN108807011A公开了一种复合电解液，通过在正负极添加不同的活性材料添加剂，贡献赝电容，使超级电容器能量密度得到了提高。
上述手段虽然在一定程度上提高了超级电容器的能量密度，但仍存在着许多不足：这些含有有机材料添加剂的超级电容器，主要是通过氧化还原反应来提供赝电容，使得比电容得到提高，但由于氧化还原反应受到动力学的限制，这些超级电容器的功率密度相对较低。因此，需要寻找到一种更有效的添加剂，在不涉及氧化还原反应，即保持功率密度相对稳定的前提下去提高超级电容器能量密度。
发明内容
基于上述技术问题，本发明提供了一种超级电容器电解液及超级电容器。以有机铁电材料作为超级电容器电解液添加剂，能够极大地提升超级电容器的电化学性能，表现出更高的质量比电容。并且由于过程中不涉及氧化还原反应，有利于保持功率密度在较高的水平。
本发明具体技术方案如下：
本发明提供了一种超级电容器电解液，包括基础电解液和添加剂，添加剂为有机铁电材料；所述有机铁电材料是由含氨基化合物与无机酸加热反应后，经重结晶得到。
对于本发明采用的基础电解液不作具体限定，包括但不限于，1M四乙基四氟硼酸铵/乙腈(TEATFB/ACN)、1M三乙基甲基四氟硼酸铵/乙腈(TEMATFB/ACN)、1M四乙基四氟硼酸铵/碳酸丙烯酯(TEATFB/PC)、1M三乙基甲基四氟硼酸铵/碳酸丙烯酯(TEATFB/PC)等。
优选地，添加剂的加入量以添加剂与基础电解液的质量比计为0.1％-10％。
优选地，添加剂的加入量以添加剂与基础电解液的质量比计为0.1％-5％；更优选地，添加剂的加入量以添加剂与基础电解液的质量比计为0.1％-1％。
优选地，含氨基化合物与无机酸的摩尔比为3:1-1:1。
优选地，所述含氨基化合物选自二异丙胺、正丙胺、甘氨酸、乙胺、异丙胺中的任意一种。
优选地，所述无机酸选自高氯酸、盐酸、氢溴酸、氢碘酸、硫酸中的任意一种。
优选地，所述加热反应在溶剂中进行；所述溶剂选自去离子水、甲醇、乙醇、丙酮中一种或几种的组合。
优选地，所述有机铁电材料的制备方法具体包括：
S1、将含氨基化合物与无机酸混合均匀后加入溶剂，于45-110℃加热反应至晶体析出，冷却至室温；
S2、再次加入溶剂得到结晶的饱和溶液，于45-110℃加热反应至晶体析出，干燥后，研磨得到。
本发明还提供了一种超级电容器，所述超级电容器的电解液为以上所述任意一种电解液。
优选地，超级电容器的电极材料为碳材料；更优选地，超级电容器的电极材料选自碳纳米笼、YP-50F活性炭、氮掺杂碳纳米笼中的任意一种。
与现有技术相比，有益效果为：
(1)本发明以有机铁电材料作为电解液添加剂，利用其自发极化的特性，产生的极化电场有利于提高超级电容器电解液中的离子传输效率和界面介电常数，在较少加入量下就能够极大地提升超级电容器的电化学性能，表现出更高的质量比电容和能量密度；
(2)相较于现有的采用有机材料通过氧化还原反应提供赝电容以此提高比电容的方式，本发明由于不涉及氧化还原反应，能够在高效提高超级电容器能量密度的同时，将功率密度保持在相对较高的水平。
附图说明
图1为实施例1得到的有机铁电材料X射线衍射(XRD)图谱；
图2为实施例1和对比例1得到的超级电容器的循环伏安和归一化电容曲线对比图；
图3为实施例6-7和对比例1得到的超级电容器的循环伏安和归一化电容曲线对比图；
图4为实施例1和对比例1得到的超级电容器的估算界面介电常数对比图。
具体实施方式
下面，通过具体实施例对本发明的技术方案进行详细说明，但是应该明确提出这些实施例用于举例说明，但是不解释为限制本发明的范围。
实施例1
一种超级电容器电解液，包括基础电解液和添加剂，添加剂为有机铁电材料；添加剂的加入量以添加剂与基础电解液的质量比计为1wt％。制备时，将添加剂溶于基础电解液中得到。其中，
(1)基础有机电解液(1M TEATFB/ACN)；
(2)所述有机铁电材料是由二异丙胺与高氯酸加热反应后，经重结晶得到；具体方法如下：取0.1mol二异丙胺与0.1mol高氯酸，混合均匀后置于200mL直口锥形瓶中；所述二异丙胺纯度为99.9％，高氯酸浓度为72％；向混合溶液中加入80mL甲醇，5℃/min加热至50℃，恒温至晶体析出，5℃/min冷却至室温；重新加入甲醇，得到结晶的饱和溶液，加热至50℃，恒温至晶体析出，晶体于50℃干燥后研磨得到，记为有机铁电材料A。
一种超级电容器，以碳纳米笼(CNC)作为电极材料，PP/PE膜作为隔膜，上述制得的电解液作为电解液，制作2032型纽扣式超级电容器。
本实施例得到的有机铁电材料A的X射线衍射(XRD)图谱如图1所示；经对比拟合发现，有机铁电材料A的晶体结构归属于三斜晶系P1空间群，这种晶体结构可能部分揭示了其铁电性的来源。
实施例2
一种超级电容器电解液，包括基础电解液和添加剂，添加剂为有机铁电材料；添加剂的加入量以添加剂与基础电解液的质量比计为2wt％。制备时，将添加剂溶于基础电解液中得到。其中，
(1)基础有机电解液(1M TEATFB/ACN)；
(2)所述有机铁电材料是由二异丙胺与高氯酸加热反应后，经重结晶得到；具体方法如下：取0.15mol二异丙胺与0.15mol高氯酸，混合均匀后置于200mL直口锥形瓶中；所述二异丙胺纯度为99.9％，高氯酸浓度为72％；向混合溶液中加入60mL甲醇和60mL去离子水，10℃/min加热至45℃，恒温至晶体析出，2℃/min冷却至室温；重新加入甲醇和去离子水，得到结晶的饱和溶液，加热至45℃，恒温至晶体析出，晶体于55℃干燥后研磨得到。
一种超级电容器，YP-50F作为电极材料，PP/PE膜作为隔膜，上述制得的电解液作为电解液，制作2032型纽扣式超级电容器。
实施例3
一种超级电容器电解液，包括基础电解液和添加剂，添加剂为有机铁电材料；添加剂的加入量以添加剂与基础电解液的质量比计为5wt％。制备时，将添加剂溶于基础电解液中得到。其中，
(1)基础有机电解液(1M TEATFB/ACN)；
(2)所述有机铁电材料是由甘氨酸与硫酸加热反应后，经重结晶得到；具体方法如下：取0.3mol甘氨酸与0.1mol硫酸，混合均匀后置于200mL直口锥形瓶中；所述甘氨酸纯度为98.8％，硫酸浓度为98％；向混合溶液中加入120mL去离子水，2℃/min加热至50℃，恒温至晶体析出，10℃/min冷却至室温；重新加入去离子水，得到结晶的饱和溶液，加热至50℃，恒温至晶体析出，晶体于50℃干燥后研磨得到。
一种超级电容器，氮掺杂碳纳米笼(NCNC)作为电极材料，PP/PE膜作为隔膜，上述制得的电解液作为电解液，制作2032型纽扣式超级电容器。
实施例4
一种超级电容器电解液，包括基础电解液和添加剂，添加剂为有机铁电材料；添加剂的加入量，以添加剂与基础电解液的质量比计为0.5wt％。制备时，将添加剂溶于基础电解液中得到。其中，
(1)基础有机电解液(1M TEATFB/ACN)；
(2)所述有机铁电材料是由二异丙胺与盐酸加热反应后，经重结晶得到；具体方法如下：取0.1mol二异丙胺与0.1mol盐酸，混合均匀后置于200mL直口锥形瓶中；所述二异丙胺纯度为99.9％，盐酸浓度为30％；向混合溶液中加入80mL甲醇，20℃/min加热至110℃，恒温至晶体析出，10℃/min冷却至室温；重新加入甲醇，得到结晶的饱和溶液，加热至110℃，恒温至晶体析出，晶体于85℃干燥后研磨得到。
一种超级电容器，以碳纳米笼(CNC)作为电极材料，PP/PE膜作为隔膜，上述制得的电解液作为电解液，制作2032型纽扣式超级电容器。
实施例5
一种超级电容器电解液，包括基础电解液和添加剂，添加剂为有机铁电材料；添加剂的加入量以添加剂与基础电解液的质量比计为10wt％。制备时，将添加剂溶于基础电解液中得到。其中，
(1)基础有机电解液(1M TEATFB/ACN)；
(2)所述有机铁电材料是由二异丙胺与氢溴酸加热反应后，经重结晶得到；具体方法如下：取0.1mol二异丙胺与0.1mol氢溴酸，混合均匀后置于200mL直口锥形瓶中；所述二异丙胺纯度为99.9％，氢溴酸浓度为65％；向混合溶液中加入80mL甲醇，5℃/min加热至60℃，恒温至晶体析出，2℃/min冷却至室温；重新加入甲醇，得到结晶的饱和溶液，加热至60℃，恒温至晶体析出，晶体于80℃干燥后研磨得到；
一种超级电容器，氮掺杂碳纳米笼(NCNC)作为电极材料，PP/PE膜作为隔膜，上述制得的电解液作为电解液，制作2032型纽扣式超级电容器。
实施例6
一种超级电容器电解液，包括基础电解液和添加剂，添加剂为有机铁电材料；添加剂的加入量以添加剂与基础电解液的质量比计为0.1wt％。制备时，将添加剂溶于基础电解液中得到。其中，
(1)基础有机电解液(1M TEATFB/ACN)；
(2)所述有机铁电材料为有机铁电材料A。
一种超级电容器，以碳纳米笼(CNC)作为电极材料，PP/PE膜作为隔膜，上述制得的电解液作为电解液，制作2032型纽扣式超级电容器。
实施例7
一种超级电容器电解液，包括基础电解液和添加剂，添加剂为有机铁电材料；添加剂的加入量以添加剂与基础电解液的质量比计为0.5wt％。制备时，将添加剂溶于基础电解液中得到。其中，
(1)基础有机电解液(1M TEATFB/ACN)；
(2)所述有机铁电材料是有机铁电材料A。
一种超级电容器，以碳纳米笼(CNC)作为电极材料，PP/PE膜作为隔膜，上述制得的电解液作为电解液，制作2032型纽扣式超级电容器。
对比例1
一种超级电容器电解液：仅包含基础有机电解液(1M TEATFB/ACN)，不含有任何添加剂。
一种超级电容器：以碳纳米笼(CNC)作为电极材料，PP/PE膜作为隔膜，该对比例所述电解液作为电解液，制作2032型纽扣式超级电容器。
性能测试
1、对实施例1和对比例1得到的两种超级电容器的循环伏安曲线和比电容进行测试比较，测试结果如图2所示。
由图2a可知：本发明所制得的超级电容器电解液对于碳纳米笼这种介孔的碳材料有良好的效果。从CV曲线中可以看出，超级电容器充放电过程并不涉及氧化还原反应，因此功率密度更高；
由图2b可知：相较于未添加有机铁电材料的电解液，含1wt％有机铁电材料的电解液组装得到的超级电容器其质量比电容的提升达到了30％，效果显著；这可能是由于铁电材料产生的自发极化，提高了电解质的解离程度，从而加快了电解质离子传输；且可以看出超级电容器在100A/g的电流密度下还能有很高的电容保持率，倍率性能远高于CN112466675A中涉及的超级电容器。
2、对对比例1和实施例6-7得到的超级电容器的循环伏安曲线和比电容进行测试比较，测试结果如图3所示。
由图3可知：随着有机铁电材料含量的增加，其对应的超级电容器的比电容也在不断增加，并且倍率性能并没有下滑，表明本添加剂具有良好的有益效果，这种现象可能是更高含量的添加剂在界面处和电极、电解液的具有更强的相互作用而产生的。
3、对实施例1和对比例1得到的两种超级电容器的界面介电常数进行估算，得到的结果如图4所示。
由图4可知：含有有机铁电材料的电解液组装的超级电容器的界面介电常数相对于仅含有基础电解液的大了1倍以上，因此我们认为本发明所述有机铁电材料可以提高电极界面处的介电常数。
综上可知，本发明所述超级电容器电解液相较于基础电解液能够表现出更高的质量比电容；所述超级电容器能够在保持功率密度的情况下，得到更高的能量密度，可以应用在大型工程机械、风力发电机、新能源汽车等对能量密度要求较高的领域。
以上所述，仅为本发明较佳的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，根据本发明的技术方案及其发明构思加以等同替换或改变，都应涵盖在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种超级电容器电解液，其特征在于，包括基础电解液和添加剂，添加剂为有机铁电材料；所述有机铁电材料是由含氨基化合物与无机酸加热反应后，经重结晶得到。
2.根据权利要求1所述的超级电容器电解液，其特征在于，添加剂的加入量以添加剂与基础电解液的质量比计为0.1％-10％。
3.根据权利要求1或2所述的超级电容器电解液，其特征在于，添加剂的加入量以添加剂与基础电解液的质量比计为0.1％-5％；优选地，添加剂的加入量以添加剂与基础电解液的质量比计为0.1％-1％。
4.根据权利要求1-3任一项所述的超级电容器电解液，其特征在于，含氨基化合物与无机酸的摩尔比为3:1-1:1。
5.根据权利要求1-4任一项所述的超级电容器电解液，其特征在于，所述含氨基化合物选自二异丙胺、正丙胺、甘氨酸、乙胺、异丙胺中的任意一种。
6.根据权利要求1-5任一项所述的超级电容器电解液，其特征在于，所述无机酸选自高氯酸、盐酸、氢溴酸、氢碘酸、硫酸中的任意一种。
7.根据权利要求1-6任一项所述的超级电容器电解液，其特征在于，所述加热反应在溶剂中进行；所述溶剂选自去离子水、甲醇、乙醇、丙酮中一种或几种的组合。
8.根据权利要求1-7任一项所述的超级电容器电解液，其特征在于，所述有机铁电材料的制备方法具体包括：
S1、将含氨基化合物与无机酸混合均匀后加入溶剂，于45-110℃加热反应至晶体析出，冷却至室温；
S2、再次加入溶剂得到结晶的饱和溶液，于45-110℃加热反应至晶体析出，干燥后，研磨得到。
9.一种超级电容器，其特征在于，所述超级电容器的电解液为权利要求1-8任一项所述的电解液。
10.根据权利要求9所述的超级电容器，其特征在于，超级电容器的电极材料为碳材料；优选地，超级电容器的电极材料选自碳纳米笼、YP-50F活性炭、氮掺杂碳纳米笼中的任意一种。
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|---|---|---|---|---|
| JP2001060537A (ja) * | 1999-08-23 | 2001-03-06 | Sanyo Electric Co Ltd | 電気二重層コンデンサ |
| CN110164694A (zh) * | 2019-05-22 | 2019-08-23 | 东北大学 | 一种具有超高介电常数有机/无机铁电复合材料、其制备方法及应用 |
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2022
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| JP2001060537A (ja) * | 1999-08-23 | 2001-03-06 | Sanyo Electric Co Ltd | 電気二重層コンデンサ |
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Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| KAIGE GAO等: ""Above-room-temperature molecular ferroelectric and fast switchable dielectric of diisopropylammonium perchlorate"", 《JOURNAL OF MATERIALS CHEMISTRY C》 * |
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