CN114843355A - 一种大面积CZTSSe太阳电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种大面积CZTSSe太阳电池及其制备方法，该太阳电池沿入射光方向，依次包括Ag电极、ITO/CdS窗口层、CZTSSe吸收层和衬底，所述ITO/CdS窗口层由CdS层和ITO层组成；其制备方法包括：（1）清洗衬底，然后用去离子水冲洗干净并用氮气吹干，得到洁净的衬底；（2）在洁净的衬底上制备CZTSSe前驱体薄膜；采用高温硒化技术，硒化前驱体薄膜，得到结晶性良好的CZTSSe吸收层；（3）利用化学水浴沉积法和磁控溅射法，在CZTSSe吸收层上依次沉积CdS层和ITO层；（4）利用真空蒸镀技术在ITO层上沉积Ag电极。该太阳电池提高了大面积CZTSSe太阳电池器件的填充因子，进而提高了器件性能。
Description
技术领域
本发明属于薄膜太阳电池领域，具体涉及一种大面积CZTSSe太阳电池及其制备方法。
背景技术
相比于其他薄膜太阳电池吸收层材料，如砷化镓（GaAs）、碲化镉（CdTe）、铜铟镓硒（CIGS）等，锌黄锡矿结构的CZTSSe因其可调的带隙、组成元素来源丰富且廉价无毒、高吸光系数、载流子浓度高等优点，有望成为薄膜太阳电池最有发展前景的吸收材料之一。根据衬底不同，可分为刚性和柔性CZTSSe太阳电池。目前以钼玻璃为衬底的CZTSSe太阳电池的记录效率已经达到13%。在非平面平台、建筑一体化、移动电源、野外活动等特殊场合，柔性CZTSSe太阳电池因具有材质柔软、厚度薄、重量轻、可弯曲、功率质量比高、生产过程能耗小、成本低、易于实现卷对卷大面积连续生产等优点显示出巨大应用价值。在如聚酰亚胺、铝箔、钼箔、柔性玻璃和不锈钢等柔性衬底中，Mo箔具有良好的热稳定性和延展性、足够的机械强度、低的电阻率以及与CZTSSe材料相容的线性热膨胀系数等优点，是柔性CZTSSe器件最优异的衬底材料之一，且以柔性Mo箔为衬底的CZTSSe太阳电池的效率突破了11%。
在传统的CZTSSe太阳电池的窗口层结构（ITO/ZnO/CdS）中，ZnO层可以有效地减少由于CdS层存在孔洞而引发的漏电现象，但其高阻率及与ITO接触界面的非欧姆接触将使器件的串联电阻保持一个较高的水平，降低了器件性能。因此，在获得高质量的CdS薄膜的前提下，ITO/CdS新型窗口层将有效降低器件的串联电阻，并简化器件制备流程，降低生产成本，缩短制备周期。
目前，国内外对CZTSSe太阳电池的研究主要集中在小面积上(有效面积小于0.5cm2)，考虑到其商业应用，大面积的CZTSSe太阳能电池的研究是必要的。
发明内容
本发明的目的在于提供一种大面积CZTSSe太阳电池及其制备方法，该太阳电池提高了大面积CZTSSe太阳电池器件的填充因子，进而提高了器件性能。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案是：一种大面积CZTSSe太阳电池，沿入射光方向，依次包括Ag电极、ITO/CdS窗口层、CZTSSe吸收层和衬底，所述ITO/CdS窗口层由CdS层和ITO层组成。
进一步地，所述Ag电极为栅状电极，厚度为500 ~ 800 nm。
进一步地，所述CdS层的厚度为50 ~ 80 nm，所述ITO层的厚度为250 ~ 300 nm。
进一步地，所述CZTSSe吸收层为锌黄锡矿结构的Cu2ZnSn(Sx,Se1-x)4薄膜，厚度为1.8 ~ 3 μm。
进一步地，所述衬底为柔性衬底，所述柔性衬底包括聚酰亚胺、柔性玻璃、铝箔、不锈钢、钛箔和钼箔。
进一步地，所述太阳电池的有效面积超过2 cm2。
本发明还提供了上述大面积CZTSSe太阳电池的制备方法，包括以下步骤：
（1）清洗衬底，然后用去离子水冲洗干净并用氮气吹干，得到洁净的衬底；
（2）在洁净的衬底上制备CZTSSe前驱体薄膜；采用高温硒化技术，硒化前驱体薄膜，得到结晶性良好的CZTSSe吸收层；
（3）利用化学水浴沉积法和磁控溅射法，在CZTSSe吸收层上依次沉积CdS层和ITO层；
（4）利用真空蒸镀技术在ITO层上沉积Ag电极。
进一步地，步骤（2）中，所述CZTSSe前驱体薄膜的制备方法包括前驱体溶液法、溶胶凝胶法、墨水法、磁控溅射法、刮涂法、热解喷雾法。
进一步地，步骤（4）中，所述Ag电极的图案由掩膜版决定，且Ag电极面积不超过太阳电池总面积的10%。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：本发明的大面积CZTSSe太阳电池，具有超过2 cm2的有效面积，促进了CZTSSe太阳电池的应用进程；且其采用ITO/CdS窗口层，具有更低电阻率的窗口层，降低了器件的串联电阻，简化了器件制备流程，缩短了制备周期。同时，该太阳电池的吸收层材料来源丰富、绿色环保、成本低廉，有大规模批量生产的潜力。此外，本发明制备方法简单，易于实现产业化。
附图说明
图1是本发明实施例的大面积CZTSSe太阳电池的结构示意图。
图2是本发明实施例中吸收层不同位置的SEM截面图。
图3是本发明实施例中电极的掩膜版图案。
图4是本发明实施例中柔性大面积CZTSSe太阳电池与带有传统窗口层器件的I—V曲线。
具体实施方式
下面结合附图及实施例对本发明做进一步说明。
应该指出，以下详细说明都是示例性的，旨在对本申请提供进一步的说明。除非另有指明，本文使用的所有技术和科学术语具有与本申请所属技术领域的普通技术人员通常理解的相同含义。
需要注意的是，这里所使用的术语仅是为了描述具体实施方式，而非意图限制根据本申请的示例性实施方式。如在这里所使用的，除非上下文另外明确指出，否则单数形式也意图包括复数形式，此外，还应当理解的是，当在本说明书中使用术语“包含”和/或“包括”时，其指明存在特征、步骤、操作、器件、组件和/或它们的组合。
如图1所示，本实施例提供了一种大面积CZTSSe太阳电池，沿入射光方向，依次为Ag电极、ITO/CdS窗口层、CZTSSe吸收层和衬底，其有效面积超过2 cm2。传统窗口层结构为ITO/ZnO/CdS，本发明的窗口层结构为ITO/CdS，其由CdS层和ITO层组成。
在本实施例中，所述Ag电极为栅状电极，厚度为500 ~ 800 nm。所述CdS层的厚度为50 ~ 80 nm，所述ITO层的厚度为250 ~ 300 nm。所述CZTSSe吸收层为锌黄锡矿结构的Cu2ZnSn(Sx,Se1-x)4薄膜，厚度为1.8 ~ 3 μm。
衬底包括刚性衬底和柔性衬底两种，一种是以镀Mo的钠钙玻璃为代表的刚性衬底，另一种是包括聚酰亚胺、柔性玻璃、铝箔、不锈钢、钛箔和钼箔等的可弯折柔性衬底。在本实施例中，衬底采用柔性Mo箔。
在本实施例中，所述大面积CZTSSe太阳电池的制备过程如下：
（1）处理衬底
在体积分数为12.5%硫酸甲醇溶液中，通过电化学清洗技术处理Mo箔表面的杂质及氧化物，然后依次用去离子水、丙酮、无水乙醇超声清洗，各15分钟，并用氮气吹干。Mo箔的纯度为99 .998 %、厚度为0.05 mm ~ 0.1 mm、面积为2×2 cm2，具有可弯折性；
（2）制备吸收层
利用前驱体溶液旋涂法和高温硒化技术在柔性Mo箔上制备出锌黄锡矿结构的CZTSSe吸收层：
（201）在乙二胺和乙二硫醇混合液中按比例加入铜粉、锌粉、镉粉、锡粉、硫粉以及硒粉等5种单质，加热搅拌1.5小时，然后加入由乙醇胺、巯基乙酸、乙二醇甲醚混合而成的稳定剂，继续加热搅拌，直到获得均一澄清的CZTSSe前驱体溶液。
（202）在充满氩气的手套箱中，利用旋涂法将CZTSSe前驱体溶液涂覆干净的Mo箔上，并在300度的热台上结烧，获得一层CZTSSe前驱体膜；重复旋涂和烧结的过程（9~11次），获得1.8 ~ 3 μm厚的CZTSSe前驱体薄膜。
（203）把CZTSSe预制层样品和0.5 g硒粉一起放入封闭的石墨盒中，然后将石墨盒放置于充满氮气快速热退火炉中，快速升温至550℃的温度，保持15min后自然冷却，得到结晶良好的具有锌黄锡矿结构的CZTSSe薄膜。
如图2所示，样品中六个不同位置的CZTSSe薄膜均由大晶层和小晶层组成，且其厚度基本相同，这保证了大面积太阳电池性能的均匀性。
（3）制备窗口层
采用化学水浴法在CZTSSe吸收层表面沉积CdS层，在水温为75 ℃恒温条件下沉积时间15 min，获得厚度为50 ~ 80 nm的CdS薄膜；利用溅射法在CdS层上沉积ITO层，工艺参数为：本底真空度<1.0×10-3 Pa，溅射气体为Ar，ITO层的工作真空度为0.5 Pa，射频溅射功率为40 W，溅射时间为35 min，其厚度为250 ~300 nm；
（4）制备Ag电极
结合大面积电池电极掩膜版，利用真空蒸镀技术在窗口层上制备Ag电极，工艺参数：真空度小于1×10-4 Pa，蒸发速率为1 Å/s，沉积厚度为500 ~ 800 nm。Ag电极面积不超过太阳电池总面积的10%。
在本实施例中，采用类似的制备方法制备了带有传统窗口层结构（ITO/ZnO/CdS）的柔性大面积CZTSSe电池来做比对试验。其他步骤基本相同，只是在制备窗口层时，利用溅射法在CdS层上沉积ZnO/ITO（传统窗口层结构），工艺参数为：本底真空度<1.0×10-3 Pa，溅射气体为Ar，其中ZnO层的工作真空度为2 Pa，射频溅射功率为80 W，溅射时间为7 min，获得50~70 nm厚的薄膜，ITO层的工作真空度为0.5 Pa，射频溅射功率为40 W，溅射时间为35min，其厚度为250 ~300 nm。
图3为本实施例中Ag电极的掩膜版图案。图中：1-不锈钢板（20 × 20 × 0.2mm），2-标记短线（0.5 × 0.1 mm），3-主副线图案，4-主线（15.6 × 0.5 mm），5-辅线（15.6× 0.1 mm）。其中，标记短线用于确定电池区域，主副线图案确定了Ag电极的形状。由本电极的掩膜版确定的太阳电池有效面积为2.38 cm2。
如图4所示，本实施例中柔性大面积CZTSSe电池的开压为0.422 V，短路电流76.22mA，填充因子为50.52%，光电转化效率为6.82%。带有传统窗口层结构的柔性大面积CZTSSe电池的开压为0.420 V，短路电流为76.29 mA，填充因子为44.35%，光电转化效率为5.97%。与带有传统窗口层结构的柔性大面积CZTSSe电池相比，本发明的柔性大面积CZTSSe电池的填充因子得到大幅提高，进而使得器件的光电转化效率显著地提高了14.24%。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例而已，并非是对本发明作其它形式的限制，任何熟悉本专业的技术人员可能利用上述揭示的技术内容加以变更或改型为等同变化的等效实施例。但是凡是未脱离本发明技术方案内容，依据本发明的技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、等同变化与改型，仍属于本发明技术方案的保护范围。
Claims (9)
1.一种大面积CZTSSe太阳电池，其特征在于，沿入射光方向，依次包括Ag电极、ITO/CdS窗口层、CZTSSe吸收层和衬底，所述ITO/CdS窗口层由CdS层和ITO层组成。
2.根据权利要求1所述的一种大面积CZTSSe太阳电池，其特征在于，所述Ag电极为栅状电极，厚度为500 ~ 800 nm。
3.根据权利要求1所述的一种大面积CZTSSe太阳电池，其特征在于，所述CdS层的厚度为50 ~ 80 nm，所述ITO层的厚度为250 ~ 300 nm。
4.根据权利要求1所述的一种大面积CZTSSe太阳电池，其特征在于，所述CZTSSe吸收层为锌黄锡矿结构的Cu2ZnSn(Sx,Se1-x)4薄膜，厚度为1.8 ~ 3 μm。
5.根据权利要求1所述的一种大面积CZTSSe太阳电池，其特征在于，所述衬底为柔性衬底，所述柔性衬底包括聚酰亚胺、柔性玻璃、铝箔、不锈钢、钛箔和钼箔。
6.根据权利要求1所述的一种大面积CZTSSe太阳电池，其特征在于，所述太阳电池的有效面积超过2 cm2。
7.一种如权利要求1-6任一项所述的大面积CZTSSe太阳电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
（1）清洗衬底，然后用去离子水冲洗干净并用氮气吹干，得到洁净的衬底；
（2）在洁净的衬底上制备CZTSSe前驱体薄膜；采用高温硒化技术，硒化前驱体薄膜，得到结晶性良好的CZTSSe吸收层；
（3）利用化学水浴沉积法和磁控溅射法，在CZTSSe吸收层上依次沉积CdS层和ITO层；
（4）利用真空蒸镀技术在ITO层上沉积Ag电极。
8.根据权利要求7所述的一种大面积CZTSSe太阳电池的制备方法，其特征在于，步骤（2）中，所述CZTSSe前驱体薄膜的制备方法包括前驱体溶液法、溶胶凝胶法、墨水法、磁控溅射法、刮涂法、热解喷雾法。
9.根据权利要求7所述的一种大面积CZTSSe太阳电池的制备方法，其特征在于，步骤（4）中，所述Ag电极的图案由掩膜版决定，且Ag电极面积不超过太阳电池总面积的10%。
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