CN114695780A - 顶发射量子点发光二极管及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种顶发射量子点发光二极管及其制备方法。顶发射量子点发光二极管包括依次层叠设置的第一电极、量子点发光层、第二电极、第一聚合物薄膜、第二聚合物薄膜;其中,第二电极的折射率>第一聚合物薄膜的折射率>第二聚合物薄膜的折射率>空气的折射率,第一电极为反射电极,第二电极为透明或半透明电极。本发明通过在第二电极与空气接触的外侧引入第一聚合物薄膜和第二聚合物薄膜,且沿着第二电极往第二聚合物薄膜的方向,各层的折射率由大到小变化,将折射率逐渐降低至与空气折射率接近,该折射率渐变的多个膜层形成微腔结构,该微腔结构可以将顶发射量子点发光二极管发射出的光有效的增大,提高器件的出光率。
Description
技术领域
本发明涉及量子点发光二极管领域,尤其涉及顶发射量子点发光二极管及其制备方法。
背景技术
有机/无机发光二极管(OLED/QLED)因其具有反应时间快、工作电压低、对比度高、可制成大尺寸和挠性面板等优点而成为研究的热门领域。特别是近些年,有机/无机发光二极管已广泛应用于手机(小屏)及电视(大屏)的显示面板上,表明有机/无机发光二极管显示时代的真正来临。最初的有机/无机发光二极管都是底发射型器件,器件的基础结构从上至下依次是:不透明的金属阴极/发光功能层/透明阳极,光线从底部透明阳极出射。这种器件结构在主动显示发光器件中,有机/无机发光二极管器件是由薄膜晶体管(TFT)来控制的,因此如果器件是以底发射形式出光,光经过基板的时候就会被基板上的TFT和金属线路阻挡,从而影响实际的发光面积。
目前主流的技术路线是光线从器件上方出射,那么基板的线路设计就不会影响器件的出光面积,相同亮度下有机/无机发光二极的工作电压更低,从而获得更长的使用寿命。因此,顶发射器件是当今小屏如手机等主动显示的首选。顶发射型器件的结构从上至下是:透明或者半透明的阴极/发光层/反射阳极。有机/无机发光二极管出光效率除了受器件内部材料和材料自身能级结构影响外,还与器件的输出耦合效率有关。顶发射常用的透明电极是氧化铟锡或氧化锌锡等,由于其折射率(1.90-2.00)与空气折射率(约1.00)差异很大,当光从高折射率材料向低折射率材料传播时,从器件内部发出的部分光因经全反射,而不能发射到空气中,从而导致输出耦合效率偏低、出光率偏低。因此现有技术中有通过增加无机光学微腔结构来提高器件输出耦合效率,但由于无机金属氧化物薄膜自身透过率较差,对提高器件的发光性能贡献有限。
因此,现有技术还有待于改进和发展。
发明内容
鉴于上述现有技术的不足,本发明的目的在于提供一种顶发射量子点发光二极管及其制备方法,旨在解决现有顶发射量子点发光二极管出光率低的问题。
本发明的技术方案如下:
本发明的第一方面,提供一种顶发射量子点发光二极管,其中,包括依次层叠设置的第一电极、量子点发光层、第二电极、第一聚合物薄膜、第二聚合物薄膜;其中,第二电极的折射率>第一聚合物薄膜的折射率>第二聚合物薄膜的折射率>空气的折射率,第一电极为反射电极,第二电极为透明或半透明电极。
可选地,第二电极的折射率为1.90-2.00,第一聚合物薄膜的折射率为1.60-1.80,第二聚合物薄膜的折射率为1.30-1.50。
可选地,第一聚合物薄膜的厚度为10-20nm。
可选地,第一聚合物选自聚(甲基丙烯酸五溴苯酯)、聚(五溴苄基甲基丙烯酸酯)、聚(五溴苄基丙烯酸酯)、聚(2,4,6-三溴苯基甲基丙烯酸酯)、聚(乙烯基苯基硫酸酯)、聚(2,6-二氯苯乙烯)、聚(N-乙烯酞亚胺)、聚(2-乙烯基噻吩)和聚(2-氯苯乙烯)中的一种或多种。
可选地,第二聚合物薄膜的厚度为10-20nm。
可选地,第二聚合物选自聚(丙烯酸1,1,1,3,3,3-六氟异丙酯)、聚(2,2,3,3,3-五氟丙基丙烯酸酯)、聚(甲基丙烯酸2,2,3,3,3-五氟丙酯)、聚(2,2,3,4,4,4-六氟丁基丙烯酸酯)和聚(2,2,3,4,4,4-六氟丁基甲基丙烯酸酯)中的一种或多种。
可选地,第二电极的厚度为10-20nm。
可选地,第二电极的材料选自氧化铟锡、氧化铟锌、氧化铟铝和氧化铟镓中的一种或多种。
可选地,顶发射量子点发光二极管具体包括依次层叠设置的阴极、电子传输层、量子点发光层、空穴传输层、阳极、第一聚合物薄膜和第二聚合物薄膜。
本发明的第二方面,提供一种本发明所述的顶发射量子点发光二极管的制备方法,其中,包括步骤:
在第一电极上形成量子点发光层;
在量子点发光层上形成第二电极;
在第二电极上形成第一聚合物薄膜;
在第一聚合物薄膜上形成第二聚合物薄膜。
有益效果:本发明中,通过在第二电极与空气接触的外侧引入第一聚合物薄膜和第二聚合物薄膜,且沿着第二电极往第二聚合物薄膜的方向,各层的折射率由大到小变化,将折射率逐渐降低至与空气折射率接近,该折射率渐变的多个膜层形成微腔结构,该微腔结构可以将顶发射量子点发光二极管(简称器件)发射出的光有效的增大,提高器件的出光率。
附图说明
图1为本发明实施例提供的一种顶发射量子点发光二极管的结构示意图。
图2为本发明实施例提供的一种顶发射量子点发光二极管的制备方法的流程示意图。
具体实施方式
本发明提供一种顶发射量子点发光二极管及其制备方法,为使本发明的目的、技术方案及效果更加清楚、明确,以下对本发明进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
传统的顶发射量子点发光二极管中,第二电极外侧直接与空气接触,由于第二电极与空气之间的折射率差距过大,如第二电极折射率为1.90-2.00,空气折射率为1.0,二者差距较大,当光从高折射率材料向低折射率材料传播时,从器件内部发出的部分光因经全反射,而不能发射到空气中,从而导致出光率偏低。
基于此,本发明实施例提供一种顶发射量子点发光二极管,其中,包括依次层叠设置的第一电极、量子点发光层、第二电极、第一聚合物薄膜、第二聚合物薄膜;其中,第二电极的折射率>第一聚合物薄膜的折射率>第二聚合物薄膜的折射率>空气的折射率,第一电极为反射电极,第二电极为透明或半透明电极。
本实施例中,第一电极(形成于基底上)为反射电极,第二电极为透明或半透明电极,这样量子点发光二极管内部的光线由该透明或半透明的第二电极射出,即光从量子点发光二极管的顶部射出,因此称为顶发射量子点发光二极管。需说明的是,透明电极指的是透光率达到85%以上的电极,如透光率85%、透光率90%、透光率95%的电极;半透明电极指的是透光率达到50-80%的电极。
本实施例中,通过在第二电极与空气接触的外侧引入第一聚合物薄膜和第二聚合物薄膜,且沿着第二电极往第二聚合物薄膜的方向,三层的折射率由大到小逐渐变化,将折射率逐渐降低至与空气折射率接近,该折射率渐变的膜层形成微腔结构,该微腔结构可以将顶发射量子点发光二极管(简称器件)发射出的光有效的增大,提高器件的出光率。也就是说,本实施例引入了两种不同性质的聚合物组成微腔结构,通过将两种不同折射率的聚合物材料与第二电极材料相结合,来达到灵活控制微腔结构的折射率,从而达到提高器件的出光率的效果。
另外,现有通常采用无机金属氧化物材料来构建微腔结构,由于无机金属氧化物薄膜透过率较差,使得微腔结构对提高器件的出光率仍比较有限。与现有相比,本实施例采用聚合物材料来构建微腔结构,由于聚合物材料具有良好的光学透明度,从而有效确保了微腔结构对器件出光率的提高。此外,本实施例聚合物材料易加工,这样可以通过溶液法来制备微腔结构,从而达到有效保护第二电极的效果,有效避免使用传统溅射等工艺导致对第二电极的破坏。
本实施例中,第二电极的折射率>第一聚合物薄膜的折射率>第二聚合物薄膜的折射率>空气的折射率。也就是说,沿着第二电极往第二聚合物薄膜的方向,各层的折射率由大到小变化,形成折射率渐变至与空气折射率接近的微腔结构。
在一种实施方式中,第二电极的折射率为1.90-2.00,第一聚合物薄膜的折射率为1.60-1.80,第二聚合物薄膜的折射率为1.30-1.50。
在一种实施方式中,第一聚合物为芳香族或溴化芳香族单体的聚合物,具体可以选自聚(甲基丙烯酸五溴苯酯)、聚(五溴苄基甲基丙烯酸酯)、聚(五溴苄基丙烯酸酯)、聚(2,4,6-三溴苯基甲基丙烯酸酯)、聚(乙烯基苯基硫酸酯)、聚(2,6-二氯苯乙烯)、聚(N-乙烯酞亚胺)、聚(2-乙烯基噻吩)和聚(2-氯苯乙烯)等中的一种或多种,但不限于此。
在一种实施方式中,第一聚合物薄膜的厚度可以为10-20nm。当第一聚合物薄膜厚度小于10nm时,由于该层腔长过短,导致出射光容易在微腔内发生反射现象,致使器件出光率降低。当第一聚合物薄膜厚度大于20nm时,由于该层腔长过长,导致出射光容易在微腔内发生大量漫反射现象,同样致使器件出光率降低。
在一种实施方式中,第二聚合物可以选自聚(丙烯酸1,1,1,3,3,3-六氟异丙酯)、聚(2,2,3,3,3-五氟丙基丙烯酸酯)、聚(甲基丙烯酸2,2,3,3,3-五氟丙酯)、聚(2,2,3,4,4,4-六氟丁基丙烯酸酯)和聚(2,2,3,4,4,4-六氟丁基甲基丙烯酸酯)等中的一种或多种,但不限于此。
在一种实施方式中,第二聚合物薄膜的厚度可以为10-20nm。
在一种实施方式中,第一聚合物薄膜的厚度可以为10-20nm,第二聚合物薄膜的厚度可以为10-20nm。当第一聚合物薄膜和第二聚合物薄膜厚度均在10-20nm之间时,可以使整个微腔腔长达到红、绿、蓝光波长范围(320-640nm)的λ/16,增强出射光的出光率,以及达到出射光光谱窄化和强度增加的效果。
在一种实施方式中,第二电极的材料可以选自氧化铟锡、氧化铟锌、氧化铟铝、氧化铟镓等中的一种或多种,但不限于此。
在一种实施方式中,第二电极的厚度可以为10-20nm。
本实施例中,第一电极位于基底上。在一种实施方式中,基底可以选自玻璃基底、聚酰亚胺基底、聚异戊二烯基底、聚二甲基硅氧烷基底、硅树脂基底和四氟乙烯基底等中的一种,但不限于此。
需说明的是,本实施例不限制顶发射量子点发光二极管的类型,且顶发射量子点发光二极管可以为正型结构,也可以为反型结构。例如,顶发射量子点发光二极管还可以包括但不限于空穴功能层(空穴注入层和/或空穴传输层)以及电子功能层(电子注入层和/或电子传输层),还可进一步包括界面功能层或界面修饰层,包括但不限于电子阻挡层、空穴阻挡层、电极修饰层、隔离保护层中的一种或多种。
当第一电极为阳极,第二电极为阴极时,顶发射量子点发光二极管为正型结构,空穴功能层位于阳极与量子点发光层之间,电子功能层位于阴极与量子点发光层之间;当第一电极为阴极,第二电极为阳极时,顶发射量子点发光二极管为反型结构,空穴功能层位于阳极与量子点发光层之间,电子功能层位于阴极与量子点发光层之间。
在一种实施方式中,顶发射量子点发光二极管由依次层叠设置的基底、阴极、电子传输层、量子点发光层、空穴传输层、阳极、第一聚合物薄膜和第二聚合物薄膜组成,见图1所示。
在一种实施方式中,空穴传输层的材料可以选自聚噻吩类、聚硅烷类、三苯甲烷类、三芳胺类、腙类、吡唑啉类、咔唑类和丁二烯类等中的一种或多种,但不限于此。在一种实施方式中,空穴传输层的材料具体选自聚[双(4-苯基)(4-丁基苯基)胺]、N,N'-二苯基-N,N'-(1-萘基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺、N,N,N',N'-四苯基-2,6-萘二胺、4-[1-[4-[二(4-甲基苯基)氨基]苯基]环己基]-N-(3-甲基苯基)-N-(4-甲基苯基)苯胺等中的一种,但不限于此。
在一种实施方式中,量子点发光层中的量子点可以选自Ⅱ-Ⅵ族量子点、Ⅲ-Ⅴ族量子点、Ⅳ-Ⅵ族量子点、全无机钙钛矿量子点、有机-无机钙钛矿量子点、铜硫铟量子点和硅量子点等中的一种或多种,但不限于此。在一种实施方式中,量子点结构可以选自量子点均一二元组分单核结构、量子点均一多元合金组分单核结构、量子点多元合金组分渐变单核结构、量子点二元组分分立核壳结构、量子点多元合金组分分立核壳结构和量子点多元合金组分渐变核壳结构等中的一种或多种,但不限于此。在一种实施方式中,核壳结构量子点的核和壳的化合物独立地选自以下中的一种或多种:Ⅱ-Ⅵ族的CdSe、CdS、ZnSe、ZnS、CdTe、ZnTe、CdZnS、ZnSeS、CdSeS、CdSeSTe、CdZnSeSTe,Ⅲ-Ⅴ族的InP、InAs、InAsP,Ⅳ-Ⅵ族的PbS、PbSe、PbSeS、PbSeTe、PbSTe,但不限于此。
在一种实施方式中,电子传输层的材料可以选自三(8-羟基喹啉)铝、3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯、4,7-二苯基-1,10-菲罗啉、溴甲酚紫钠盐和氧化锌等中的一种或多种,但不限于此。
本发明实施例还提供了一种顶发射量子点发光二极管的制备方法,如图2所示,包括步骤:
S1、在第一电极上形成量子点发光层;
S2、在量子点发光层上形成第二电极;
S3、在第二电极上形成第一聚合物薄膜;
S4、在第一聚合物薄膜上形成第二聚合物薄膜。
本实施例中,通过在第二电极与空气接触的外侧引入第一聚合物薄膜和第二聚合物薄膜,且沿着第二电极往第二聚合物薄膜的方向,三层的折射率由大到小逐渐变化,将折射率逐渐降低至与空气折射率接近,该折射率渐变的膜层形成微腔结构,该微腔结构可以将顶发射量子点发光二极管(简称器件)发射出的光有效的增大,提高器件的出光率。也就是说,本实施例引入了两种不同性质的聚合物组成微腔结构,通过将两种不同折射率的聚合物材料与第二电极材料相结合,来达到灵活控制微腔结构的折射率,从而达到提高器件的出光率的效果。
另外,现有通常采用无机金属氧化物材料来构建微腔结构,由于无机金属氧化物薄膜透过率较差,使得微腔结构对提高器件的出光率仍比较有限。与现有相比,本实施例采用聚合物材料来构建微腔结构,由于聚合物材料具有良好的光学透明度,从而有效确保了微腔结构对器件出光率的提高。此外,本实施例聚合物材料易加工,这样可以通过溶液法来制备微腔结构,从而达到有效保护第二电极的效果,有效避免使用传统溅射等工艺导致对第二电极的破坏。
需说明的是,本实施例上述各层的制备方法可以是化学法或物理法,其中化学法包括但不限于化学气相沉积法、连续离子层吸附与反应法、阳极氧化法、电解沉积法、共沉淀法中的一种或多种;物理法包括但不限于旋涂法、印刷法、刮涂法、浸渍提拉法、浸泡法、喷涂法、滚涂法、浇铸法、狭缝式涂布法、条状涂布法、热蒸发镀膜法、电子束蒸发镀膜法、磁控溅射法、多弧离子镀膜法、物理气相沉积法、原子层沉积法、脉冲激光沉积法中的一种或多种。
关于顶发射量子点发光二极管的具体细节见上文,在此不再赘述。
下面通过具体的实施例对本发明作进一步地说明。
实施例1
本实施例的顶发射量子点发光二极管的制备过程如下:
(1)在清洗干净的玻璃基底上蒸镀金属铝阴极;
(2)在金属铝阴极上旋涂三(8-羟基喹啉)铝电子传输层;
(3)在三(8-羟基喹啉)铝电子传输层上旋涂波长为450纳米蓝色ZnSe量子点发光层;
(4)在波长为450纳米蓝色ZnSe量子点发光层上旋涂聚[双(4-苯基)(4-丁基苯基)胺]空穴传输层;
(5)在空穴传输层上溅射薄膜厚度为10纳米的氧化铟锡薄膜;
(6)在氧化铟锡薄膜上旋涂折射率为1.8、薄膜厚度为10纳米的聚(甲基丙烯酸五溴苯酯)薄膜;
(7)在聚(甲基丙烯酸五溴苯酯)薄膜上旋涂折射率为1.5、薄膜厚度为10纳米的聚(丙烯酸1,1,1,3,3,3-六氟异丙酯)薄膜。
对比例1
只有实施例1中的步骤(1)-(5)。
对比例2
与实施例1基本相同,不同的是,步骤(6)与步骤(7)的顺序相反。
实施例2
本实施例的顶发射量子点发光二极管的制备过程如下:
(1)在清洗干净的玻璃基底上蒸镀金属银阴极;
(2)在金属银阴极上旋涂3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯电子传输层;
(3)在3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯电子传输层上旋涂波长为530纳米绿色InAsP量子点发光层;
(4)在波长为530纳米绿色InAsP量子点发光层上旋涂N,N'-二苯基-N,N'-(1-萘基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺空穴传输层;
(5)在空穴传输层上溅射薄膜厚度为20纳米的氧化铟锌薄膜;
(6)在氧化铟锌薄膜上旋涂折射率为1.6、薄膜厚度为15纳米的聚(五溴苄基丙烯酸酯)薄膜;
(7)在聚(五溴苄基丙烯酸酯)薄膜上旋涂折射率为1.3、薄膜厚度为15纳米的聚(2,2,3,3,3-五氟丙基丙烯酸酯)薄膜。
对比例3
只有实施例2中的步骤(1)-(5)。
对比例4
与实施例2基本相同,不同的是,步骤(6)与步骤(7)的顺序相反。
实施例3
本实施例的顶发射量子点发光二极管的制备过程如下:
(1)在清洗干净的玻璃基底上蒸镀金属金阴极;
(2)在金属银阴极上旋涂4,7-二苯基-1,10-菲罗啉电子传输层;
(3)在4,7-二苯基-1,10-菲罗啉电子传输层上旋涂波长为620纳米红色PbS量子点发光层;
(4)在波长为620纳米红色PbS量子点发光层上旋涂4-[1-[4-[二(4-甲基苯基)氨基]苯基]环己基]-N-(3-甲基苯基)-N-(4-甲基苯基)苯胺空穴传输层;
(5)在空穴传输层上溅射薄膜厚度为15纳米的氧化铟铝薄膜;
(6)在氧化铟铝薄膜上旋涂折射率为1.7、薄膜厚度为20纳米的聚(N-乙烯酞亚胺)薄膜;
(7)在聚(N-乙烯酞亚胺)薄膜上旋涂折射率为1.4、薄膜厚度为20纳米的聚(2,2,3,4,4,4-六氟丁基丙烯酸酯)薄膜。
对比例5
只有实施例3中的步骤(1)-(5)。
对比例6
与实施例3基本相同,不同的是,步骤(6)与步骤(7)的顺序相反。
对实施例1-3以及对比例1-6制备得到的顶发射量子点发光二极管的出光率进行测试,测试仪器为EDINBURGH牌FS-5型荧光光谱仪,测试结果如下表1:
表1、器件的出光率
出光率(%) | |
实施例1 | 37 |
对比例1 | 19 |
对比例2 | 22 |
实施例2 | 39 |
对比例3 | 23 |
对比例4 | 20 |
实施例3 | 42 |
对比例5 | 20 |
对比例6 | 19 |
从上表1可见,本发明实施例1-3提供的顶发射量子点发光二极管(具有微腔结构)的出光率,明显高于对比例1-6中的顶发射量子点发光二极管的出光率,说明该微腔结构可以提高顶发射量子点发光二极管的出光率。
应当理解的是,本发明的应用不限于上述的举例,对本领域普通技术人员来说,可以根据上述说明加以改进或变换,所有这些改进和变换都应属于本发明所附权利要求的保护范围。
Claims (10)
1.一种顶发射量子点发光二极管,其特征在于,包括依次层叠设置的第一电极、量子点发光层、第二电极、第一聚合物薄膜、第二聚合物薄膜;其中,第二电极的折射率>第一聚合物薄膜的折射率>第二聚合物薄膜的折射率>空气的折射率,第一电极为反射电极,第二电极为透明或半透明电极。
2.根据权利要求1所述的顶发射量子点发光二极管,其特征在于,第二电极的折射率为1.90-2.00,第一聚合物薄膜的折射率为1.60-1.80,第二聚合物薄膜的折射率为1.30-1.50。
3.根据权利要求1或2所述的顶发射量子点发光二极管,其特征在于,第一聚合物薄膜的厚度为10-20nm。
4.根据权利要求1或2所述的顶发射量子点发光二极管,其特征在于,第一聚合物选自聚(甲基丙烯酸五溴苯酯)、聚(五溴苄基甲基丙烯酸酯)、聚(五溴苄基丙烯酸酯)、聚(2,4,6-三溴苯基甲基丙烯酸酯)、聚(乙烯基苯基硫酸酯)、聚(2,6-二氯苯乙烯)、聚(N-乙烯酞亚胺)、聚(2-乙烯基噻吩)和聚(2-氯苯乙烯)中的一种或多种。
5.根据权利要求1或2所述的顶发射量子点发光二极管,其特征在于,第二聚合物薄膜的厚度为10-20nm。
6.根据权利要求1或2所述的顶发射量子点发光二极管,其特征在于,第二聚合物选自聚(丙烯酸1,1,1,3,3,3-六氟异丙酯)、聚(2,2,3,3,3-五氟丙基丙烯酸酯)、聚(甲基丙烯酸2,2,3,3,3-五氟丙酯)、聚(2,2,3,4,4,4-六氟丁基丙烯酸酯)和聚(2,2,3,4,4,4-六氟丁基甲基丙烯酸酯)中的一种或多种。
7.根据权利要求1或2所述的顶发射量子点发光二极管,其特征在于,第二电极的厚度为10-20nm。
8.根据权利要求1或2所述的顶发射量子点发光二极管,其特征在于,第二电极的材料选自氧化铟锡、氧化铟锌、氧化铟铝和氧化铟镓中的一种或多种。
9.根据权利要求1或2所述的顶发射量子点发光二极管,其特征在于,顶发射量子点发光二极管具体包括依次层叠设置的阴极、电子传输层、量子点发光层、空穴传输层、阳极、第一聚合物薄膜和第二聚合物薄膜。
10.一种如权利要求1-9任一项所述的顶发射量子点发光二极管的制备方法,其特征在于,包括步骤:
在第一电极上形成量子点发光层;
在量子点发光层上形成第二电极;
在第二电极上形成第一聚合物薄膜;
在第一聚合物薄膜上形成第二聚合物薄膜。
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