CN114556642A - 在阳极隔室和阴极隔室之间具有压差的固体氧化物电池堆 - Google Patents

在阳极隔室和阴极隔室之间具有压差的固体氧化物电池堆 Download PDF

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Abstract

SOC堆具有在接触点之间具有最大距离的互连件，其被设计用于补偿互连件的一侧与另一侧之间的压差。

Description

在阳极隔室和阴极隔室之间具有压差的固体氧化物电池堆
技术领域
本发明涉及固体氧化物电池(SOC)堆，特别是固体氧化物燃料电池(SOFC)单元或固体氧化物电解电池(SOEC)单元，特别是用于在SOC单元的燃料隔室和SOC单元的氧气隔室之间具有压差的SOC堆，这些单元彼此堆叠而形成SOC堆。
背景技术
本发明提出了一种用于固体氧化物电池(SOC)堆的设计，该设计对于在堆的燃料隔室和氧气隔室之间存在压差的情况下机械稳健地运行。这是通过选择SOC低压侧上的接触点/肋之间的距离来实现的，使得SOC由于在电池两侧之间施加的压差而产生的最大拉伸应力显著低于SOC的Weibull强度。
固体氧化物电池(SOC)通常由陶瓷和金属陶瓷复合材料(金属陶瓷)材料的层组成。无论所选的电池几何形状如何(管状、平面、整体平面等)，电池层中的一个通常比其他层厚得多，并为较薄的层提供机械支撑。例如，在电解质支撑的电池中，气密的电解质层(由例如稳定化的氧化锆或掺杂的氧化铈组成)通常是电池中最厚的层。这种电池的机械强度由电解质的性质决定。在燃料电极支撑的电池中，燃料电极是电池中最厚的层，且电池的机械性能由燃料电极决定。燃料电极通常是金属陶瓷材料，包含金属Ni和氧离子传导材料，例如稳定化的氧化锆或掺杂的氧化铈。由于使用陶瓷材料，SOC是脆性的。如果材料在受到应力时破裂或失效而几乎没有或没有塑性变形，则认为材料是脆性的。相比之下，韧性材料在受到应力时能够在破裂前经历显著的塑性变形。
为了增加SOC电池的输出，将几个SOC串联起来形成一个SOC堆。堆中单个SOC的机械故障通常会导致整个堆的故障。堆组中的电池数目越高，则电池的允许故障率就越低。例如，如果电池故障率为1/1000，则对应的堆故障率对于10个电池的堆为1/100，而对于100个电池的堆为1/10。为了实现低的电池故障率，电池的强度(通常以Weibull强度和Weibull模量来表征)应该最大化。应该理解，陶瓷材料的强度不是固有属性，而是取决于缺陷的尺寸和分布，这些缺陷在制造过程中产生并充当应力集中器。因此，这些样本的故障概率是统计学分布的，并且通常使用Weibull分布进行表征。Weibull分布量化了由缺陷尺寸的分布引起的样品强度的可变性。根据分布，故障概率Pf表示为
Pf＝1–exp[-(σ/σ0)m]，
其中σ是施加的应力，σ0是Weibull强度，m是Weibull模量。Weibull强度和Weibull模量可以使用多种方法进行估算，例如环上球(Ball-on-ring)、四点弯曲(4-point-bending)、环上环(ring-on-ring)等。
在操作期间，向固体氧化物电池供给反应气体。例如，当SOC在固体氧化物燃料电池模式下运行时，可以向SOC的燃料侧供给燃料，例如氢气、甲烷、天然气、合成气等，且可以向SOC的氧气侧供给氧化剂，例如空气。当SOC在固体氧化物电解模式下运行时，可以向SOC的燃料侧供给例如蒸汽和/或二氧化碳，同时可以向氧气侧供给诸如氧气、蒸汽、氮气或二氧化碳的冲洗气体。
原则上，SOC每一侧上的气体压力可以自由选择。然而，由于SOC的脆性，在现场通常的做法是完全避免在操作过程中出现压差。然而，如果可能的话，在堆的燃料侧和氧气侧之间具有非零压差的SOC堆的运行将具有显著优势。
例如，US6902840 B2教导了希望使通过堆的阳极侧和阴极侧的气体的压差最小化，并提出使用混合器/喷射器(educator)来操作和混合所述废燃料气体和氧化剂气体的供应，使得在阳极侧出口处的所述废燃料气体的压力与在阴极侧入口处的氧化剂气体的压力之间的差值降低。
在另一个示例中，US 2011/0027683 A1提出使用具有蛇形密封几何形状的密封材料来避免密封失效、电解质失效(应力引起的电解质片褶皱断裂、屈曲或起皱)或由于气体压差以及装置、密封件和电池支撑框架之间的相互作用而导致的装置故障。
发明概述
现在，已经证明，通过为SOC的低压侧提供足够的机械支撑，可以在堆的燃料侧和氧气侧之间存在压差的情况下运行SOC堆。更具体地，本发明提出了堆叠设计，其中选择SOC的低压侧的接触点/肋之间的距离，使得SOC因电池两侧之间施加的压差而经历的最大拉伸应力显著低于SOC的Weibull强度。
能够在燃料隔室和氧气隔室之间的稳态或瞬态压差下运行SOC堆具有几个优点。
隔室之间的瞬态压差可能会在堆操作期间发生，例如当流量改变或鼓风机/压缩机启动/停止时。对这种瞬态压差具有稳健性的堆设计将允许使用更便宜的压力控制设备来监测/控制氧气和燃料隔室的入口压力。此外，本发明将最大限度地减少对通常用于消除瞬态压差的缓冲罐(例如用于蒸汽)的需求。
在固体氧化物电解模式中，燃料侧原料气(例如蒸汽、CO2或其混合物)通常以加压状态提供并且所得产物(H2、CO或合成气)应当被加压。因此，希望在升高的压力下操作堆的燃料侧隔室，以避免气体在进入堆之前进行的额外减压和产物气体在离开堆之后进行的再压缩。根据现有技术，这意味着堆的氧气侧隔室需要被加压到与燃料侧隔室相同的压力。因此，需要额外的压缩机在氧气进入堆之前对其进行加压。所提出的发明将消除对氧气侧压缩机的需要，因此将在资本支出和运营支出方面均节省大量成本。此外，在根据本发明构建的堆中，氧气侧和燃料侧气体的入口压力不需要精确匹配，这简化了系统设计并消除了对缓冲罐的需要。
在固体氧化物燃料电池模式中，燃料侧原料气(例如H2、CH4、天然气等)通常以加压状态提供，并且如果加压的话，所得产物气体(CO2、蒸汽)中的一种(另一种产品是电力)可以有利地用于驱动燃气轮机。因此，希望在升高的压力下操作堆的燃料侧隔室，以避免气体在进入堆之前进行的额外减压和产物气体在离开堆之后进行的再压缩。根据现有技术，这意味着堆的氧气侧隔室需要被加压到与燃料侧隔室相同的压力。因此，需要额外的压缩机在氧气侧气体进入堆之前对其进行加压。所提出的发明将消除对氧气侧压缩机的需要，因此将在资本支出和运营支出方面均节省大量成本。
更具体地，根据权利要求，本发明通过提供包括多个堆叠的本领域已知的电池单元的固体氧化物电池堆来解决上文讨论的问题。每个单元包括在电池层中的固体氧化物电池和在互连件层中的互连件。一个互连件层将电池堆中的一个电池单元与相邻电池单元隔开，从而在电池单元之间提供气体屏障。互连件还用于在电池单元之间提供气体流动通道和电接触的目的。这通过每个互连件包括在互连件的第一侧上的一个或多个突出的接触区域和第二侧上的一个或多个突出的接触区域来解决，其适合于在互连件和固体氧化物电池之间提供机械和电接触，以及在互连件的第一侧和第二侧上的接触区域之间提供气体流动通道。应当理解，每个互连件的两侧的接触区域至少相对于气体流动通道的底部突出。特别对于本发明，每个固体氧化物电池具有面向相邻互连件的第一侧的高压侧和面向相邻互连件的第二侧的低压侧。互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为2.5mm，由此SOC由于在互连件的第一侧和第二侧之间施加的压差而经历的拉伸应力也具有最大值，该最大值与施加的压力和接触区域的两个相邻边缘之间的距离有关。
因此，对于具有给定强度和给定操作条件的给定SOC单元，根据本发明的互连件被设计为通过互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离来提供SOC经受的最大拉伸应力。因此，在本发明的进一步实施方案中，取决于上述操作条件和SOC强度，对于SOC强度和/或压差方面的不同应用，所述最大差异可以是0.3mm、0.4mm、0.5mm、0.6mm、0.7mm、0.8mm、0.9mm、1.0mm、1.2mm、1.5mm、1.8mm或2.5mm。
根据本发明的另一个实施方案，所讨论的在互连件的第一侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离等于或大于在互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离。以这种方式，互连件设计可以针对互连件任一侧的不同工艺参数和拉伸应力进行调整。即，一侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的距离适合于该侧上的压力以及因此的应力，而另一侧上的压力和应力可能不同，并且因此该侧上讨论的距离也可能不同，以满足强度要求。
在本发明的另一个实施方案中，SOC堆的互连件每个具有在15cm2和10000cm2之间、优选在64cm2和500cm2之间的面积。
在本发明的一个实施方案中，电池单元可以是陶瓷的。此外，互连件可以包括一个或多个中间接触增强层。在本发明的特定实施方案中，SOC堆是固体氧化物电解电池堆。
根据本发明的一个实施方案，高压侧和低压侧之间的压差最小为300mBar。在本发明的另一实施方案中，所述压差最小为1Bar，优选最小为5Bar或甚至最小为15Bar。应当理解的是，互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离可以相应地变化，使得压差越高，所述接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离越小。
本发明的特征
1.一种包括多个堆叠的电池单元的固体氧化物电池堆，每个单元包括在电池层中的固体氧化物电池和在互连件层中的互连件，其中一个互连件层将电池堆中的一个电池层与相邻电池层隔开，每个互连件包括在互连件的第一侧上的一个或多个突出的接触区域和在互连件的第二侧上的一个或多个突出的接触区域，适合于在互连件和固体氧化物电池之间提供机械和电接触，
其中每个固体氧化物电池具有面向相邻互连件的第一侧的高压侧和面向相邻互连件的第二侧的低压侧，并且其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为2.5mm。
2.根据特征1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为2.0mm。
3.根据特征1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为1.8mm。
4.根据特征1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为1.5mm。
5.根据特征1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为1.2mm。
6.根据特征1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为1.0mm。
7.根据特征1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为0.9mm。
8.根据特征1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为0.8mm。
9.根据特征1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为0.7mm。
10.根据特征1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为0.6mm。
11.根据特征1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为0.5mm。
12.根据特征1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为0.4mm。
13.根据特征1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为0.3mm。
14.根据前述特征中任一个所述的固体氧化物电池堆，其中在所述互连件的第一侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离等于或大于所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离。
15.根据前述特征中任一个所述的固体氧化物电池堆，其中每个互连件的面积在15cm2和10000cm2之间，优选在64cm2和500cm2之间。
16.根据前述特征中任一个所述的固体氧化物电池堆，其中所述固体氧化物电池是陶瓷电池。
17.根据前述特征中任一个所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件包括一个或多个中间接触增强层。
18.根据前述特征中任一个所述的固体氧化物电池堆，其中所述固体氧化物电池堆是固体氧化物电解电池堆。
19.根据前述特征中任一个所述的固体氧化物电池堆，其中所述高压侧和所述低压侧之间的压差最小为300mBar。
20.根据前述特征中任一个所述的固体氧化物电池堆，其中所述高压侧和所述低压侧之间的压差最小为1Bar，优选最小为5Bar，优选最小为15Bar。
21.根据前述特征中任一个所述的固体氧化物电池堆，其中所述高压侧是燃料侧。
附图说明
下面将参照图1解释本发明的实施方案，图1示出了根据本发明一个实施方案的SOC堆的一部分的部分原理侧剖视图。
具体实施方式
显示了固体氧化物电池(SOC)101的一部分，其具有高压侧H和低压侧L。应当理解，若干SOC在SOC堆中分层堆叠，互连件102将电池堆中的每个SOC与下一个SOC分开。SOC和一个互连件各自形成一个电池单元103。SOC的高压侧面向互连件的第一侧并且SOC的低压侧面向互连件的第二侧。互连件包括在互连件的第一侧和第二侧上的突出的接触区域。根据本发明，每个互连件M1的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离被调节为2.5mm，以支撑电池单元。在本发明的一个实施方案中，每个互连件的第一侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的距离M2可以大于M1，因为SOC的高压侧比低压侧需要的支撑更少。在本发明的另一个实施方案中，SOC的高压侧是SOC的燃料侧。
实施例
在包含9个单个重复电池单元的两个短SOC堆中测试了本发明的设计。低压氧气侧上的接触点/肋之间的距离为1.3mm，并将燃料侧加压至1.75bara，产生高达750mbar的燃料与氧气侧的压差。
第一个测试是在电解模式下进行的，其中燃料在蒸汽中含有5％的氢气。在整个测试过程中，将氧气侧用空气冲洗并保持在环境压力(1.013bara)下。将入口气体加热到750℃，并将堆安装在炉中，使堆周围的温度稳定在750℃。堆以大约0.75A/cm2的电流密度运行。下表显示了随着燃料侧压力的增加在所选操作点处的平均电池电压。
燃料侧压力 压差 平均电池电压
[bara] [mbar] [mV]
1.02 8 1255
1.26 250 1253
1.51 495 1248
1.76 742 1241
从表中可以看出，电池的平均电压随着燃料侧压力的增加而降低，这在SOEC模式下对应于性能的提高。在该操作点处提高的性能对应于功耗降低略高于1％。
第二个测试是在SOFC模式下使用60％氢气和40％氮气的燃料进行的。同样，在整个测试过程中，将氧气侧用空气冲洗并保持在环境压力(1.013bara)下。将入口气体加热至700℃，并将SOC堆安装在炉中，使SOC堆周围的温度稳定在700℃。SOC堆以大约0.28A/cm2的电流密度运行。下表显示了随着燃料侧压力的增加在所选操作点处的平均电池电压。
燃料侧压力 压差 平均电池电压
[bara] [mbar] [mV]
1.01 0 874.7
1.26 243 877.2
1.51 492 878.5
1.75 740 879.5
从表中可以看出，电池的平均电压随着燃料侧压力的增加而增加，这在SOFC模式下对应于性能的提高。在该操作点处提高的性能对应于功率输出增加大约0.6％。

Claims (21)

1.一种包括多个堆叠的电池单元的固体氧化物电池堆，每个单元包括在电池层中的固体氧化物电池和在互连件层中的互连件，其中一个互连件层将电池堆中的一个电池层与相邻电池层隔开，每个互连件包括在互连件的第一侧上的一个或多个突出的接触区域和在互连件的第二侧上的一个或多个突出的接触区域，适合于在互连件和固体氧化物电池之间提供机械和电接触，
其中每个固体氧化物电池具有面向相邻互连件的第一侧的高压侧和面向相邻互连件的第二侧的低压侧，并且其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为2.5mm。
2.根据权利要求1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为2.0mm。
3.根据权利要求1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为1.8mm。
4.根据权利要求1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为1.5mm。
5.根据权利要求1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为1.2mm。
6.根据权利要求1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为1.0mm。
7.根据权利要求1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为0.9mm。
8.根据权利要求1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为0.8mm。
9.根据权利要求1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为0.7mm。
10.根据权利要求1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为0.6mm。
11.根据权利要求1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为0.5mm。
12.根据权利要求1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为0.4mm。
13.根据权利要求1所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离为0.3mm。
14.根据前述权利要求中任一项所述的固体氧化物电池堆，其中在所述互连件的第一侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离等于或大于所述互连件的第二侧上的接触区域的两个相邻边缘之间的最大距离。
15.根据前述权利要求中任一项所述的固体氧化物电池堆，其中每个互连件的面积在15cm2和10000cm2之间，优选在64cm2和500cm2之间。
16.根据前述权利要求中任一项所述的固体氧化物电池堆，其中所述固体氧化物电池是陶瓷电池。
17.根据前述权利要求中任一项所述的固体氧化物电池堆，其中所述互连件包括一个或多个中间接触增强层。
18.根据前述权利要求中任一项所述的固体氧化物电池堆，其中所述固体氧化物电池堆是固体氧化物电解电池堆。
19.根据前述权利要求中任一项所述的固体氧化物电池堆，其中所述高压侧和所述低压侧之间的压差最小为300mBar。
20.根据前述权利要求中任一项所述的固体氧化物电池堆，其中所述高压侧和所述低压侧之间的压差最小为1Bar，优选最小5Bar，优选最小15Bar。
21.根据前述权利要求中任一项所述的固体氧化物电池堆，其中所述高压侧是燃料侧。
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