CN114388815A - 燃料电池 - Google Patents

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Abstract

本公开的目的在于提供电压较高的燃料电池。是一种燃料电池，其特征在于，上述燃料电池依次具有阳极侧气体扩散层、阳极催化剂层、电解质膜、阴极催化剂层以及阴极侧气体扩散层，上述阳极侧气体扩散层相对于上述阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力比大于1.50，并且不足2.79，上述阴极侧气体扩散层的上述气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下是84S/m以下，上述阳极侧气体扩散层的上述气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下不足234S/m。

Description

燃料电池
技术领域
本公开涉及燃料电池。
背景技术
燃料电池(FC)是在将一个单电池或者多个单电池(以下，存在记载为单元的情况)层叠而成的燃料电池组(以下，存在仅记载为电池堆的情况)中通过作为燃料气体的氢(H2)和作为氧化剂气体的氧(O2)的电化学反应来取出电能量的发电装置。此外，以下，也存在不特别地区别燃料气体、氧化剂气体而仅称为“反应气体”或者“气体”的情况。
该燃料电池的单电池通常由膜电极接合体(MEA：Membrane ElectrodeAssembly)、和根据需要夹持该膜电极接合体的两面的两片隔离件构成。
膜电极接合体具有在具有质子(H+)传导性的固体高分子型电解质膜(以下，简称为“电解质膜”)的两面分别按顺序形成有催化剂层和气体扩散层的构造。因此，存在将膜电极接合体称为膜电极气体扩散层接合体(MEGA)的情况。
隔离件通常具有在气体扩散层接触的面形成有作为反应气体的流路的槽的构造。此外，该隔离件也作为发电的电气的集电体发挥功能。
在燃料电池的燃料极(阳极)，从气体流路和气体扩散层供给的氢通过催化剂层的催化剂作用而质子化，通过电解质膜并向氧化剂极(阴极)移动。同时生成的电子通过外部电路而做功，并向阴极移动。向阴极供给的氧在阴极上与质子及电子反应，并生成水。
生成的水向电解质膜给予适度的湿度，多余的水透过气体扩散层并向系统外排出。
对车载于燃料电池车辆(以下，存在记载为车辆的情况)来使用的燃料电池完成了各种研究。
例如，在专利文献1中公开了以下技术，即，将通过抑制阳极水排出量来减少氢的净化次数作为目的，在依次层叠有阳极侧气体扩散层、阳极催化剂层、高分子电解质膜、阴极催化剂层、阴极侧气体扩散层的固体高分子型燃料电池中，将阴极侧气体扩散层相对于阳极侧气体扩散层的水蒸气透过性比设为1.1～1.5。
在专利文献2中，公开了即使在低温·多湿的条件下也使各电极的保水性与排水性适当地均衡，因此获得示出较高的端子电压的燃料电池的电解质膜·电极构造体。
专利文献1：日本特开2006-120507号公报
专利文献2：日本特开2018-156819号公报
作为车辆的低成本化的一个手段，存在燃料电池的高输出密度化，为了高输出密度化而燃料电池的气体扩散层担当的作用较大。为了燃料电池的高输出密度化，例如需要2.0A/cm2或者其以上的较高的电流密度下的燃料电池的发电。但是，在上述专利文献1所记载的技术中，所假定的发电时的电流密度例如为1.0A/cm2以下，电流密度比较低。另外，上述专利文献1所记载的技术是欲在阴极侧排水的技术思想，因此从阴极通过电解质膜向阳极流动的液体水量较少。因此，当在较高的电流密度下将燃料电池发电的情况下，生成水增加而容易在阴极产生溢流。作为结果，燃料电池的电压降低。
发明内容
本公开是鉴于上述实际情况而完成的，其主要目的在于提供一种电压较高的燃料电池。
本公开的燃料电池依次具有阳极侧气体扩散层、阳极催化剂层、电解质膜、阴极催化剂层以及阴极侧气体扩散层，上述阳极侧气体扩散层相对于上述阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力比大于1.50，并且不足2.79，上述阴极侧气体扩散层的上述气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下是84S/m以下，上述阳极侧气体扩散层的上述气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下不足234S/m。
也可以构成为：在本公开的燃料电池的基础上，上述阳极侧气体扩散层相对于上述阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力比是1.85～2.49。
也可以构成为：在本公开的燃料电池的基础上，上述阴极侧气体扩散层的上述气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下是75S/m以上且84S/m以下。
也可以构成为：在本公开的燃料电池的基础上，上述阳极侧气体扩散层的上述气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下是155S/m以上且187S/m以下。
根据本公开，能够提供电压较高的燃料电池。
附图说明
图1是表示本公开的燃料电池的一个例子的剖面示意图。
附图标记说明
10…阴极侧隔离件；11…流路；20…阴极侧气体扩散层；30…阴极催化剂层；40…电解质膜；50…阳极催化剂层；60…阳极侧气体扩散层；70…阳极侧隔离件；71…流路；80…阴极；81…阳极；90…膜电极接合体；100…燃料电池。
具体实施方式
本公开的燃料电池依次具有阳极侧气体扩散层、阳极催化剂层、电解质膜、阴极催化剂层以及阴极侧气体扩散层，上述阳极侧气体扩散层相对于上述阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力比大于1.50，并且不足2.79，上述阴极侧气体扩散层的上述气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下为84S/m以下，上述阳极侧气体扩散层的上述气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下不足234S/m。
在电流密度为2.0A/cm2以上的高负荷条件下当在从30℃以上的低温到100℃以上的高温的运转温度区域内使燃料电池发电时，特别是在低温的运转条件下生成水容易在催化剂层和气体扩散层等滞留。若生成水在催化剂层和气体扩散层等滞留，则燃料电池的电压降低。
在专利文献1所记载的技术中，从阴极通过电解质膜向阳极流动的液体水量较少，从而容易在阴极产生溢流。
在电流密度为2.0A/cm2以上的高负荷条件下，每电极面积的燃料电池的发电量较多，因此生成水量较多。因此，生成水容易在催化剂层和气体扩散层等滞留。
在专利文献1所记载的实施例中，在电流密度为1.0A/cm2的条件下，将燃料电池发电，因此与在电流密度为2.0A/cm2的条件下将燃料电池发电的情况比较，生成水量是一半左右，生成水量较少。在专利文献2所记载的实施例中，在电流密度为1.5A/cm2的条件下将燃料电池发电，因此与在电流密度为2.0A/cm2的条件下将燃料电池发电的情况比较，生成水量较少。当在电流密度为2.0A/cm2以上的高负荷条件下将燃料电池发电的情况下，若抑制从阴极向阳极的排水量，则在阴极产生溢流，从而燃料电池的电压降低。
为了实现从燃料电池的低温到高温的运转温度区域内的燃料电池的高性能化，需要将氧化剂气体的相对湿度(RH)、燃料气体的相对湿度、气体流量(化学计量比)等运转条件最佳化。为了将这些条件最佳化，控制燃料电池内的水的流动很重要。为了控制燃料电池内的水的流动，需要致密地控制气体扩散层的构造。
在以往技术中，没有将阴极侧扩散层和阳极侧扩散层的功能最佳化。
因此，在以往技术中，即使将氧化剂气体的相对湿度、燃料气体的相对湿度、气体流量(化学计量比)等运转条件最佳化，充分地控制燃料电池内的水的流动也很困难。因此，在以往技术中，在从低温到高温的运转温度区域内的燃料电池的发电时，抑制燃料电池内的溢流的产生和蒸干的产生很困难。
例如当在70℃以下的低温条件下将燃料电池发电的情况下，饱和水蒸气量较小，生成水的蒸发量较少。因此，因阴极处的溢流的产生而所需量的气体(氧)未到达至阴极催化剂层，从而燃料电池的电压降低。
例如，当在100℃以上的高温条件下将燃料电池发电的情况下，饱和水蒸气量较大，生成水容易蒸发。因此，电解质膜和离聚物等通过反应热而蒸干，质子电阻上升，燃料电池的电压降低。
在本公开中，获得以下的效果。即使当在电流密度为2.0A/cm2以上的高负荷条件下将燃料电池发电的情况下，也能够抑制在阴极催化剂层产生溢流，从而能够获得电压较高的燃料电池。即使当在70℃以下的低温下将燃料电池发电的情况下，也能够抑制在阴极催化剂层产生溢流，从而能够获得电压较高的燃料电池。
在本公开中，低温是指0℃以上且70℃以下的温度，也可以是30℃以上且70℃以下。在本公开中，高温是指超过70℃的温度，也可以是100℃以上。
本公开的燃料电池至少依次具有阳极侧气体扩散层、阳极催化剂层、电解质膜、阴极催化剂层以及阴极侧气体扩散层。
燃料电池可以仅具有一个单电池，也可以是作为将多个单电池层叠而成的层叠体的燃料电池组。
并不特别地限定单电池的层叠数，例如，可以是2个～数百个，也可以是2～200个。
燃料电池组也可以在单电池的层叠方向的两端具备端板。
燃料电池的单电池至少具备膜电极接合体。
膜电极接合体依次具有阳极侧气体扩散层、阳极催化剂层、电解质膜、阴极催化剂层以及阴极侧气体扩散层。
阴极(氧化剂极)包括阴极催化剂层和阴极侧气体扩散层。
阳极(燃料极)包括阳极催化剂层和阳极侧气体扩散层。
将阴极催化剂层和阳极催化剂层统称为催化剂层。
催化剂层例如也可以具备促进电化学反应的催化剂金属、具有质子传导性的电解质、以及具有电子传导性的碳粒子等。
作为催化剂金属，例如，能够使用白金(Pt)、和由Pt与其他的金属构成的合金(例如将钴和镍等混合而成的Pt合金)等。
作为电解质，也可以是氟类树脂等。作为氟类树脂，例如也可以使用全氟磺酸型聚合物溶液等。
将上述催化剂金属担载于碳粒子上，在各催化剂层，担载了催化剂金属的碳粒子(催化剂粒子)和电解质也可以混合存在。
用于担载催化剂金属的碳粒子(担载用碳粒子)例如也可以使用通过对一般出售的碳粒子(碳粉末)进行加热处理而提高了自身的疏水性的疏水化碳粒子等。
阴极侧气体扩散层是用于使氧化剂气体、例如氧气、空气、干燥空气等向阴极催化剂层扩散的层。
阳极侧气体扩散层是用于使燃料气体、例如氢气等向阳极催化剂层扩散的层。
将阴极侧气体扩散层和阳极侧气体扩散层统称为气体扩散层。
气体扩散层也可以是具有透气性的导电性部件等。
作为导电性部件，例如能够举出具有导电性的多孔体。作为这样的多孔体，例如能够举出碳布、碳纸、玻璃状碳等碳多孔质体、和金属网、发泡金属等金属多孔质体等。
阳极侧气体扩散层相对于阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力比大于1.50，并且不足2.79，从提高燃料电池的电压的观点出发，也可以是1.85～2.49。
阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下为84S/m以下。并不特别地限定相对湿度165％的条件下的阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力值的下限。相对湿度165％的条件下的阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力值也可以是75S/m以上。
阳极侧气体扩散层的气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下不足234S/m即可，从提高燃料电池的电压的观点出发，也可以是187S/m以下。并不特别地限定相对湿度165％的条件下的阳极侧气体扩散层的气体扩散阻力值的下限。相对湿度165％的条件下的阳极侧气体扩散层的气体扩散阻力值也可以是155S/m以上。
气体扩散层的气体扩散阻力例如能够通过气体扩散层的厚度、密度以及多孔度等来调节。可以认为气体扩散层的厚度越小，则气体扩散层的气体扩散阻力越小。可以认为气体扩散层的密度越小，则气体扩散层的气体扩散阻力越小。可以认为气体扩散层的多孔度越大，则气体扩散层的气体扩散阻力越小。
电解质膜也可以是固体高分子电解质膜。作为固体高分子电解质膜，例如能够举出含有水分的全氟磺酸的薄膜等氟类电解质膜、和烃类电解质膜等。作为电解质膜，例如，也可以是全氟磺酸型聚合物膜(杜邦公司制)等。
单电池也可以根据需要而具备夹持膜电极接合体的两面的两片隔离件。两片隔离件的一方是阳极侧隔离件，另一方是阴极侧隔离件。在本公开中，将阳极侧隔离件和阴极侧隔离件统称为隔离件。
隔离件也可以具有用于使反应气体和制冷剂向单电池的层叠方向流通的供给孔和排出孔。作为制冷剂，为了防止低温时的冻结，例如能够使用乙二醇与水的混合溶液。反应气体是燃料气体、或者氧化剂气体。燃料气体也可以是氢等。氧化剂气体也可以是氧、空气、干燥空气等。
供给孔能够举出燃料气体供给孔、氧化剂气体供给孔以及制冷剂供给孔等。
排出孔能够举出燃料气体排出孔、氧化剂气体排出孔以及制冷剂排出孔等。
隔离件可以具有一个以上的燃料气体供给孔，可以具有一个以上的氧化剂气体供给孔，可以具有一个以上的制冷剂供给孔，可以具有一个以上的燃料气体排出孔，可以具有一个以上的氧化剂气体排出孔，也可以具有一个以上的制冷剂排出孔。
隔离件也可以在与气体扩散层接触的面具有反应气体流路。另外，隔离件也可以在与和气体扩散层接触的面相反的一侧的面具有用于将燃料电池的温度保持恒定的制冷剂流路。
在隔离件是阳极侧隔离件的情况下，可以具有一个以上的燃料气体供给孔，可以具有一个以上的氧化剂气体供给孔，可以具有一个以上的制冷剂供给孔，可以具有一个以上的燃料气体排出孔，可以具有一个以上的氧化剂气体排出孔，也可以具有一个以上的制冷剂排出孔，阳极侧隔离件可以在与阳极侧气体扩散层接触的面具有使燃料气体从燃料气体供给孔向燃料气体排出孔流动的燃料气体流路，也可以在与和阳极侧气体扩散层接触的面相反的一侧的面具有使制冷剂从制冷剂供给孔向制冷剂排出孔流动的制冷剂流路。
在隔离件是阴极侧隔离件的情况下，可以具有一个以上的燃料气体供给孔，可以具有一个以上的氧化剂气体供给孔，可以具有一个以上的制冷剂供给孔，可以具有一个以上的燃料气体排出孔，可以具有一个以上的氧化剂气体排出孔，也可以具有一个以上的制冷剂排出孔，阴极侧隔离件可以在与阴极侧气体扩散层接触的面具有使氧化剂气体从氧化剂气体供给孔向氧化剂气体排出孔流动的氧化剂气体流路，也可以在与和阴极侧气体扩散层接触的面相反的一侧的面具有使制冷剂从制冷剂供给孔向制冷剂排出孔流动的制冷剂流路。
隔离件也可以是不透气的导电性部件等。作为导电性部件，例如也可以是将碳压缩而成为不透气的致密质碳、和冲压成型的金属(例如，铁、铝以及不锈钢等)板等。另外，隔离件也可以具备集电功能。
燃料电池组也可以具有各供给孔连通而成的入口歧管、和各排出孔连通而成的出口歧管等歧管。
入口歧管能够举出阳极入口歧管、阴极入口歧管以及制冷剂入口歧管等。
出口歧管能够举出阳极出口歧管、阴极出口歧管以及制冷剂出口歧管等。
图1是表示本公开的燃料电池的一个例子的剖面示意图。
图1所示的燃料电池100依次配置有阴极侧隔离件10、阴极侧气体扩散层20、阴极催化剂层30、电解质膜40、阳极催化剂层50、阳极侧气体扩散层60、阳极侧隔离件70。
膜电极接合体90具有电解质膜40，在电解质膜40的一个面具有阴极80，在另一面具有阳极81。
阴极80具有阴极侧气体扩散层20和阴极催化剂层30。
阳极81具有阳极催化剂层50和阳极侧气体扩散层60。
阴极侧隔离件10具有用于使氧化剂气体向阴极侧气体扩散层20流通的流路11。阳极侧隔离件70具有用于使燃料气体向阳极侧气体扩散层60流通的流路71。
【实施例】
(比较例1)
准备了依次配置阴极侧气体扩散层、阴极催化剂层、电解质膜、阳极催化剂层、阳极侧气体扩散层的燃料电池。
燃料电池的电极面积为192cm2。
作为阴极侧气体扩散层，使用气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下为84S/m的阴极侧气体扩散层。
作为阳极侧气体扩散层，使用气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下为234S/m的阳极侧气体扩散层。
阳极侧气体扩散层相对于阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力比是2.79。
[气体扩散阻力测定]
阴极侧气体扩散层和阳极侧气体扩散层的相对湿度165％的条件下的气体扩散阻力通过以下的方法来测定。
将具有规定的膜电极接合体和夹持该膜电极接合体的两片规定的隔离件的评价单元用于测定。作为膜电极接合体，例如也可以使用Gore制的PRIMEAGORE30。隔离件例如也可以使用具有肋高度0.2mm、槽深度0.4mm的直槽的隔离件。
测定条件如以下那样。评价单元温度为45℃。阳极和阴极的电极面积为1cm2。使用氢气作为燃料气体。使用1％氧作为氧化剂气体。阳极的气体流量为0.5NL/分钟。阴极的气体流量为1.00NL/分钟。阳极气体温度为100℃。阴极气体温度为100℃。燃料气体的相对湿度为55％。氧化剂气体的相对湿度为55％。阳极背压为150kPa。阴极背压为150kPa。以扫描速度10mV/s将评价单元的电压从0.95V扫描至0.1V。其后，以扫描速度10mV/s将评价单元的电压从0.1V扫描至0.95V。以此为1个循环进行了3个循环的循环试验。根据通过循环试验获得的阴极侧电流值测定了阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力。根据通过循环试验获得的阳极侧电流值测定了阳极侧气体扩散层的气体扩散阻力。在表1中示出测定结果。在表1中，An是指阳极，Ca是指阴极。
(实施例1)
除了以下的情况以外，以与比较例1相同的方法准备了燃料电池。
作为阴极侧气体扩散层，使用气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下为84S/m的阴极侧气体扩散层。
作为阳极侧气体扩散层，使用气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下为187S/m的阳极侧气体扩散层。
阳极侧气体扩散层相对于阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力比是2.23。
(实施例2)
除了以下的情况以外，以与比较例1相同的方法准备了燃料电池。
作为阴极侧气体扩散层，使用气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下为75S/m的阴极侧气体扩散层。
作为阳极侧气体扩散层，使用气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下为187S/m的阳极侧气体扩散层。
阳极侧气体扩散层相对于阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力比是2.49。
(实施例3)
除了以下的情况以外，以与比较例1相同的方法准备了燃料电池。
作为阴极侧气体扩散层，使用了气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下为84S/m的阴极侧气体扩散层。
作为阳极侧气体扩散层，使用了气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下为155S/m的阳极侧气体扩散层。
阳极侧气体扩散层相对于阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力比是1.85。
(比较例2)
除了以下的情况以外，以与比较例1相同的方法准备了燃料电池。
作为阴极侧气体扩散层，使用了气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下为103S/m的阴极侧气体扩散层。
作为阳极侧气体扩散层，使用了气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下为155S/m的阳极侧气体扩散层。
阳极侧气体扩散层相对于阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力比是1.50。
(实施例4)
除了以下的情况以外，以与比较例1相同的方法准备了燃料电池。
作为阴极侧气体扩散层，使用了气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下为75S/m的阴极侧气体扩散层。
作为阳极侧气体扩散层，使用了气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下为155S/m的阳极侧气体扩散层。
阳极侧气体扩散层相对于阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力比是2.07。
[电压评价]
对实施例1～4和比较例1～2的各燃料电池进行了电压评价。
对于各燃料电池，测定了在40℃、电流密度为2.4A/cm2的条件下将燃料电池发电时的电压。对于各燃料电池，测定了在100℃以上、电流密度为3.2A/cm2的条件下将燃料电池发电时的电压。在表1中示出测定结果。
[压力损失评价]
对于实施例1～4和比较例1～2的各燃料电池，通过压力传感器取得在100℃以上、电流密度为3.2A/cm2的条件下将燃料电池发电时的、燃料电池的气体流入口和气体流出口处的气体压力，将其差压作为压力损失(压损)来计算。在表1中示出阳极(An)压损和阴极(Ca)压损的测定结果。可知实施例1～4和比较例1～2的各燃料电池的阳极(An)压损和阴极(Ca)压损在所希望的范围内。
【表1】
【表1】
Figure BDA0003299579480000111
可知比较例1的燃料电池当在40℃、电流密度为2.4A/cm2的条件下将燃料电池发电时不能获得所希望的电压。因此，对于比较例1的燃料电池而言，在低温、高负荷条件下的燃料电池的发电时电压较低。
可知比较例2的燃料电池当在100℃以上、电流密度为3.2A/cm2的条件将燃料电池发电时不能获得所希望的电压。因此，对于比较例2的燃料电池而言，在高温、高负荷条件下的燃料电池的发电时电压较低。
实施例1～4的各燃料电池与比较例1～2的各燃料电池相比，在40℃、电流密度为2.4A/cm2的条件下将燃料电池发电时的电压较高，并且在100℃以上、电流密度为3.2A/cm2的条件下将燃料电池发电时的电压较高。因此，对于实施例1～4的各燃料电池而言，在低温、高负荷条件下的燃料电池的发电时电压较高，并且在高温、高负荷条件下的燃料电池的发电时电压较高。
因而，证实了以下情况，即，通过阳极侧气体扩散层相对于阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力比大于1.50，并且不足2.79，并且阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下是84S/m以下，并且阳极侧气体扩散层的气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下不足234S/m，从而能够在从低温到高温的运转温度区域内提高燃料电池的电压。

Claims (4)

1.一种燃料电池，其特征在于，
所述燃料电池依次具有阳极侧气体扩散层、阳极催化剂层、电解质膜、阴极催化剂层以及阴极侧气体扩散层，
所述阳极侧气体扩散层相对于所述阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力比大于1.50，并且不足2.79，
所述阴极侧气体扩散层的所述气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下是84S/m以下，
所述阳极侧气体扩散层的所述气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下不足234S/m。
2.根据权利要求1所述的燃料电池，其特征在于，
所述阳极侧气体扩散层相对于所述阴极侧气体扩散层的气体扩散阻力比是1.85～2.49。
3.根据权利要求1或2所述的燃料电池，其特征在于，
所述阴极侧气体扩散层的所述气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下是75S/m以上且84S/m以下。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的燃料电池，其特征在于，
所述阳极侧气体扩散层的所述气体扩散阻力值在相对湿度165％的条件下是155S/m以上且187S/m以下。
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