CN114368727B - 一种氯硫基氢化物超导材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种氯硫基氢化物超导材料及其制备方法,该超导材料的化学式为ClSH6;该超导材料的制备方法,包括以下步骤:提供硫粉末、氯气和氢气;将硫粉末、氯气和氢气进行加压压制处理使其金属化即得氯硫基氢化物超导材料。本发明的超导材料,用Cl来部分替代S来实现降低SH3的超导相变压强,该超导材料为具有三元金属特性的超导材料体系,为超导材料的选择及其应用提供了更大的空间;具体的该氯硫基氢化物超导材料的工作压力为90GPa~200GPa、临界超导温度为83.41K~155.41K,工作压力和超导临界温度均具有很宽的调制范围,可以更好地适用于各个行业领域。
Description
技术领域
本发明涉及超导材料技术领域,尤其涉及一种氯硫基氢化物超导材料及其制备方法。
背景技术
超导材料因其在一定温度下电阻会消失的特性,在能源、信息电子和量子器件等领域都有着重要的作用。目前的超导材料大致可以分为传统超导体、铜基超导体、铁基超导体、界面超导体、氢基超导体、碳基超导体等,其中氢基超导体被视为最重要的高温超导体之一。对于氢基超导材料,早在1935年Wigner等人就提出了绝缘的固态氢在高压下转变成金属状态,即金属氢,学术界认为它极有可能是室温超导体,但是,目前实验压力已经达到388GPa左右,仍然没有获得氢金属化的直接证据。研究发现通过化学预压缩可以降低氢基材料的超导相变压强,比如硫化氢(SH3)的超导相变温度达到了203K。但是这个相变温度是需要一个非常高的压强条件才能实现的,对于SH3,大概压强需求是200GPa,也就是相当于200万的大气压,条件非常苛刻,即便在实验室中都是难以实现的。目前的报道的研发多是集中在用与S同主族的其他元素来替代或部分替代,比如Se、Te等,以及用邻近主族元素如P、N等元素来替代,企图降低SH3的超导相变压强,但均不成功。
基于目前氢基超导材料存在的问题,有必要对此进行改进。
发明内容
鉴于现有技术存在的不足,本发明的目的是提供一种氯硫基氢化物超导材料及其制备方法,以解决或部分解决现有技术存在的缺陷。
第一方面,本发明提供了一种氯硫基氢化物超导材料,所述氯硫基氢化物超导材料的化学式为ClSH6。
优选的是,所述的氯硫基氢化物超导材料,所述氯硫基氢化物超导材料的工作压力为90~200GPa、临界超导温度为83.41~155.41K。
第二方面,本发明还提供了一种氯硫基氢化物超导材料的制备方法,包括以下步骤:
提供硫粉末、氯气和氢气;
将硫粉末、氯气和氢气进行加压压制处理使其金属化即得氯硫基氢化物超导材料。
优选的是,所述的氯硫基氢化物超导材料的制备方法,加压压制处理的压力为90~200GPa;硫粉末、氯气和氢气的摩尔比为(1~2):(0.5~1):6。
优选的是,所述的氯硫基氢化物超导材料的制备方法,利用金刚石对顶砧作为加压装置对硫粉末、氯气和氢气进行加压压制处理。
优选的是,所述的氯硫基氢化物超导材料的制备方法,将硫粉末、氯气和氢气进行加压压制处理之前还包括:将硫粉末进行压片处理,得到预压片;然后再将预压片、氯气和氢气进行加压压制处理。
优选的是,所述的氯硫基氢化物超导材料的制备方法,将预压片、氯气和氢气进行加压压制处理具体包括:
对所述金刚石对顶砧的垫片进行预压处理以在所述垫片中形成孔;
将所述预压片置于所述孔中;
控制所述金刚石对顶砧对所述预压片、氯气和氢气进行加压压制处理使其金属化,即制备得到氯硫基氢化物超导材料。
优选的是,所述的氯硫基氢化物超导材料的制备方法,所述金刚石对顶砧的垫片为铼片或不锈钢片、传压介质为氦气、压标物质为红宝石。
优选的是,所述的氯硫基氢化物超导材料的制备方法,对所述金刚石对顶砧的垫片进行预压处理的步骤中,预压压力为4~15Gpa。
优选的是,所述的氯硫基氢化物超导材料的制备方法,硫粉末、氯气和氢气的摩尔比为2:1:6。
本发明的氯硫基氢化物超导材料及其制备方法相对于现有技术具有以下有益效果:
(1)本发明的氯硫基氢化物超导材料化学式为ClSH6,用Cl来部分替代S来实现降低SH3的超导相变压强,该超导材料为具有三元金属特性的超导材料体系,为超导材料的选择及其应用提供了更大的空间;具体的该氯硫基氢化物超导材料的工作压力为90GPa~200GPa、临界超导温度为83.41K~155.41K,工作压力和超导临界温度均具有很宽的调制范围,可以更好地适用于各个行业领域;
(2)本发明的氯硫基氢化物超导材料的制备方法,以硫粉末、氯气和氢气作为原料,进行加压压制处理使原料金属化,获得氯硫基氢化物超导材料,该超导材料是具有三元金属特性的超导材料体系,为超导材料的选择及其应用提供了更大的空间。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案,下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍,显而易见地,下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明的其中一个实施例中氯硫基氢化物超导材料的制备方法的工艺流程图;
图2为本发明的其中一个实施例中金刚石对顶砧的结构示意图;
图3为本发明实施例1中的氯硫基氢化物超导材料的晶体结构图;
图4是本发明实施例1中的氯硫基氢化物超导材料的电子态密度图谱;
图5是本发明实施例1中的氯硫基氢化物超导材料的声子谱、声子态密度以及伊利埃伯格谱函数和电声耦合积分的图谱;
图6是本发明实施例2中的氯硫基氢化物超导材料的电子态密度图谱;
图7是本发明实施例2中的氯硫基氢化物超导材料的声子谱、声子态密度以及伊利埃伯格谱函数和电声耦合积分的图谱。
具体实施方式
下面将结合本发明实施方式,对本发明实施方式中的技术方案进行清楚、完整的描述,显然,所描述的实施方式仅仅是本发明一部分实施方式,而不是全部的实施方式。基于本发明中的实施方式,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施方式,都属于本发明保护的范围。
本申请实施例提供了一种氯硫基氢化物超导材料,氯硫基氢化物超导材料的化学式为ClSH6。
在一些实施例中,氯硫基氢化物超导材料的工作压力为90~200GPa、临界超导温度为83.41~155.41K。
本申请实施例提供的氯硫基氢化物超导材料化学式为ClSH6,用Cl来部分替代S来实现降低SH3的超导相变压强,该超导材料为具有三元金属特性的超导材料体系,为超导材料的选择及其应用提供了更大的空间;具体的该氯硫基氢化物超导材料的工作压力为90GPa~200GPa、超导临界温度为83.41K~155.41K,工作压力和超导临界温度均具有很宽的调制范围,可以更好地适用于各个行业领域。
基于同一发明构思,本申请实施例还提供了一种氯硫基氢化物超导材料的制备方法,包括以下步骤:
提供硫粉末、氯气和氢气;
将硫粉末、氯气和氢气进行加压压制处理使其金属化即得氯硫基氢化物超导材料。
在一些实施例中,加压压制处理的压力为90~200GPa;硫粉末、氯气和氢气的摩尔比为(1~2):(0.5~1):6。
具体的,超导材料所能达到的超导转变温度(即超导临界温度)可通过求解伊利埃伯格(Eliashberg)方程得到。通常地,由于求解伊利埃伯格方程难度过高,转而求解戴恩斯修正的麦克米兰方程(如下方程式1)或艾伦-戴恩斯修正的麦克米兰方程(如下方程式2)得到超导材料的超导转变温度:
其中,方程式1和方程式2中,Tc为超导转变温度、λ为电声耦合常数、μ为库伦赝势、ωlog为声子频率对数平均值、f1为强耦合修正因子、f2为形状修正因子。
在一些实施例中,利用金刚石对顶砧作为加压装置对硫粉末、氯气和氢气进行加压压制处理。
在一些实施例中,硫粉末、氯气和氢气进行加压压制处理之前还包括:将硫粉末进行压片处理,得到预压片;然后再将预压片、氯气和氢气进行加压压制处理。
为了获得本申请的氯硫基氢化物超导材料,需要对硫粉末进行压片处理;具体的,本申请实施例中采用阿法埃莎(中国)化学有限公司的99.9%纯度的硫粉末作为样品,在一定压力下进行压片处理,制备获得预定厚度的硫粉末预压片;预压片的厚度可以根据实际需要设置,例如可以设置为20μm左右。具体的压片处理压力可为1~10Mpa。
在一些实施例中,将预压片、氯气和氢气进行加压压制处理具体包括:
对金刚石对顶砧的垫片进行预压处理以在垫片中形成孔;
将预压片置于所述孔中;
控制金刚石对顶砧对预压片、氯气和氢气进行加压压制处理使其金属化,即制备得到氯硫基氢化物超导材料。
在一些实施例中,金刚石对顶砧的垫片为铼片或不锈钢片、传压介质为氦气、压标物质为红宝石。具体的,不锈钢片可采用T301不锈钢片。
在一些实施例中,氯硫基氢化物超导材料的制备方法,如图1所示,包括以下步骤:
S1、对硫粉末进行压片处理,得到预压片;
S2、对金刚石对顶砧的垫片进行预压处理以在垫片中形成孔;
S3、将预压片置于孔中;
S4、控制金刚石对顶砧对预压片、氯气和氢气进行加压压制处理使其金属化,即制备得到氯硫基氢化物超导材料。
本申请中采用金刚石对顶砧作为加压装置,对垫片进行预压处理使在垫片上形成孔,再将预压片置于孔中,然后控制金刚石对顶砧对预压片、氯气和氢气进行加压压制处理使其金属化。具体的,金刚石对顶砧采用现有的对顶砧,其结构示意图如图2所示,包括:上压砧1、下压砧2和垫片3,垫片3可采用铼片或T301不锈钢片,红宝石球5置于金刚石对顶砧的样品腔内作为压力内标,利用红宝石的荧光峰在压力下的移动来标定压力,氦气作为传压介质,上压砧1和下压砧2直径为300μm,上压砧1和下压砧2直径很小故可以达到较高的压力;在进行加压压制处理前,为了便于后续的压制处理,采用上压砧1对垫片3进行预压处理,预压垫片至压力为5GPa左右,然后在垫片3的压痕中心形成孔,将预压片4置于孔,接着采用封气装置向金刚石对顶砧中充装氯气和氢气,控制金刚石对顶砧对预压片、氯气和氢气进行加压压制处理使其金属化,制备得到氯硫基氢化物超导材料。其中,封气装置为现有技术中专门针对金刚石对顶砧设计的装置,其基本原理是:将金刚石对顶砧放在一个密封的容器中,将气体用压缩机压缩到比较高的压力下(0.1~0.2GPa),然后将压缩后的气体通过气体通道打入密封的容器中,再将金刚石对顶砧在高压封装气体环境中合上,使气体封装进入金刚石对顶砧的样品腔中。
在一些实施例中,对所述金刚石对顶砧的垫片进行预压处理的步骤中,预压压力为4~15Gpa。
在一些实施例中,硫粉末、氯气和氢气的摩尔比为2:1:6。
以下将结合具体的实施例来说明上述氯硫基氢化物超导材料及其制备方法,本领域技术人员所理解的是,下述实施例仅是本发明上述硼氮导材料及其制备方法的具体示例,而不用于限制其全部。
实施例1
本申请实施例提供了一种氯硫基氢化物超导材料,其化学式为ClSH6。
上述氯硫基氢化物超导材料的制备方法包括以下步骤:
S1、对硫粉末进行压片处理,得到预压片;
S2、对金刚石对顶砧的铼垫片进行预压处理以在垫片中形成孔;
S3、将预压片置于孔中;
S4、采用封气装置向金刚石对顶砧中充装氯气和氢气,控制金刚石对顶砧对预压片、氯气和氢气进行加压压制处理使其金属化,制备得到氯硫基氢化物超导材料。
其中,硫粉末、氯气和氢气的摩尔比为2:1:6,加压压制处理控制的压力为90GPa。
本申请实施例制备得到的氯硫基氢化物超导材料的晶体结构如图3所示。从图3中可知,图3中有18个氢原子、8个硫原子、1个氯原子,在晶体学中,顶点、面心和棱上的原子是几个相邻晶胞来共享的,由图3可以可以确认本申请制备得到的硼氮超导材料是化学式为ClSH6。
图4是本实施例制备获得的氯硫基氢化物超导材料的电子态密度图谱。图4证明了本实施例的氯硫基氢化物超导材料在90GPa压力下的金属化特征,这是加压产品具有超导电性的前提条件。
本实施例的氯硫基氢化物超导材料的声子谱、声子态密度、伊利埃伯格(Eliashberg)谱函数和电声耦合积分如图5所示,图5证明了该氯硫基氢化物超导材料在90GPa压力下的声子特征,该氯硫基氢化物超导材料在90GPa声子动力学稳定且具有强的电声耦合,具有超导电性的特征。在90GPa压力下,本实施例的氯硫基氢化物超导材料在温度为155.41K时可以实现超导转变。也就是说,在90GPa的工作压力下,本实施例的氯硫基氢化物超导材料是临界温度为155.41K的超导材料。
实施例2
本申请实施例提供了一种氯硫基氢化物超导材料,其化学式为ClSH6。
上述氯硫基氢化物超导材料的制备方法包括以下步骤:
S1、对硫粉末进行压片处理,得到预压片;
S2、对金刚石对顶砧的铼垫片进行预压处理以在垫片中形成孔;
S3、将预压片置于孔中;
S4、采用封气装置向金刚石对顶砧中充装氯气和氢气,控制金刚石对顶砧对预压片、氯气和氢气进行加压压制处理使其金属化,制备得到氯硫基氢化物超导材料。
其中,硫粉末、氯气和氢气的摩尔比为2:1:6,加压压制处理控制的压力为200GPa。
本申请实施例制备得到的氯硫基氢化物超导材料的晶体结构如图3所示。从图3中可知,本实施例制备得到的硼氮超导材料是由由物质的量比为2:1:6的硫粉末、氯气和氢气的纯净气体组成的,其化学式为ClSH6。
图6是本实施例制备获得的氯硫基氢化物超导材料的电子态密度图谱。图6证明了本实施例的氯硫基氢化物超导材料在200GPa压力下的金属化特征,这是加压产品具有超导电性的前提条件。
本实施例的氯硫基氢化物超导材料的声子谱、声子态密度、伊利埃伯格(Eliashberg)谱函数和电声耦合积分如图7所示,图7证明了该氯硫基氢化物超导材料在200GPa压力下的声子特征,该氯硫基氢化物超导材料在200GPa声子动力学稳定且具有强的电声耦合,具有超导电性的特征。在200GPa压力下,本实施例的氯硫基氢化物超导材料在温度为83.41K时可以实现超导转变。也就是说,在200GPa的工作压力下,本实施例的氯硫基氢化物超导材料是临界温度为83.41K的超导材料。
综上所述,以上实施例提供的氯硫基氢化物超导材料及其制备方法,以硫粉末、氯气和氢气的纯净气体作为原料,在密闭条件下进行加压压制处理使原料金属化,获得氯硫基氢化物超导材料,其分子式为ClSH6,是一种具有三元金属特性的超导材料体系,为超导材料的选择及其应用提供了更大的空间。
在一个优选实施例提供的氯硫基氢化物超导材料的工作压力低至90GPa(例如实施例1),另一个优选实施例提供的氯硫基氢化物超导材料的工作压力高达200GPa(例如实施例2),具体而言,本发明实施例提供的氯硫基氢化物超导材料的工作压力为90GPa~200GPa、临界超导温度为83.41K~155.41K,工作压力和临界超导温度均具有很宽的调制范围,可以更好地适用于各个行业领域。
以上所述仅为本发明的较佳实施方式而已,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (8)
1.一种氯硫基氢化物超导材料,其特征在于,所述氯硫基氢化物超导材料的化学式为ClSH6;
其中,所述氯硫基氢化物超导材料的工作压力为90~200GPa、临界超导温度为83.41~155.41K;
所述氯硫基氢化物超导材料由以下步骤的方法制备:
提供硫粉末、氯气和氢气;
将硫粉末、氯气和氢气进行加压压制处理使其金属化即得氯硫基氢化物超导材料。
2.如权利要求1所述的氯硫基氢化物超导材料,其特征在于,加压压制处理的压力为90~200GPa;硫粉末、氯气和氢气的摩尔比为(1~2):(0.5~1):6。
3.如权利要求2所述的氯硫基氢化物超导材料,其特征在于,利用金刚石对顶砧作为加压装置对硫粉末、氯气和氢气进行加压压制处理。
4.如权利要求3所述的氯硫基氢化物超导材料,其特征在于,将硫粉末、氯气和氢气进行加压压制处理之前还包括:将硫粉末进行压片处理,得到预压片;然后再将预压片、氯气和氢气进行加压压制处理。
5.如权利要求4所述的氯硫基氢化物超导材料,其特征在于,将预压片、氯气和氢气进行加压压制处理具体包括:
对所述金刚石对顶砧的垫片进行预压处理以在所述垫片中形成孔;
将所述预压片置于所述孔中;
控制所述金刚石对顶砧对所述预压片、氯气和氢气进行加压压制处理使其金属化,即制备得到氯硫基氢化物超导材料。
6.如权利要求5所述的氯硫基氢化物超导材料,其特征在于,所述金刚石对顶砧的垫片为铼片或不锈钢片、传压介质为氦气、压标物质为红宝石。
7.如权利要求5所述的氯硫基氢化物超导材料,其特征在于,对所述金刚石对顶砧的垫片进行预压处理的步骤中,预压压力为4~15Gpa。
8.如权利要求1所述的氯硫基氢化物超导材料,其特征在于,硫粉末、氯气和氢气的摩尔比为2:1:6。
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