CN114156032A - 一种烧结复合主相永磁体及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种烧结复合主相永磁体及其制备方法，所述烧结复合主相永磁体包含R2Fe14B和HR2Fe14B型化合物的主相晶粒，其原料包括R‑Fe‑B合金和HR‑Fe‑B合金，R‑Fe‑B合金化学式按原子百分比为Ra1Bb1Tc1Fe余量，HR‑Fe‑B合金化学式按原子百分比为HRa2Bb2Tc2Fe余量；其中，13.50≤a1≤14.50，5.50≤b1≤6.00，1.00≤c1≤2.50；16.00≤a2≤22.00，4.80≤b2≤5.60，0.05≤c2≤1.20。获得一种低成本、同时具备高剩磁Br和高矫顽力Hcj的烧结R‑Fe‑B、HR‑Fe‑B复合主相耐高温永磁体。

Description

一种烧结复合主相永磁体及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种烧结复合主相永磁体及其制备方法，具体涉及一种烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体及其制备方法。
背景技术
自以Nd2Fe14B化合物为主相的烧结Nd-Fe-B稀土永磁体于1984年被发现以来，由于其具有优异的磁性能(高饱和磁化强度、高磁能积)是永磁体中性能最高的永磁体，已广泛应用于电动汽车用电动机、工业用电动机、空调压缩机等各种电动机等中。由于这些电机工作温度较高，为了高温环境下能够正常运行，所以要求永磁体在高温环境下需要仍具备较高的剩磁Br和矫顽力Hcj。
近年来，采用晶界扩散方法来提高烧结R-Fe-B稀土永磁体的矫顽力Hcj：使重稀土HR从烧结R-Fe-B稀土永磁体的表面扩散到内部，使主相晶粒的边缘形成核壳结构，获得高矫顽力Hcj并且抑制剩磁Br的降低。但是在扩散过程中，由于块状烧结R-Fe-B稀土永磁体的尺寸，致使重稀土HR元素及其低熔点合金和其他低熔点合金在烧结R-Fe-B稀土永磁体中的扩散深度非常有限和块状烧结R-Fe-B稀土永磁体内部的磁性能分布不一致。为克服晶界扩散技术不足，通过采用一定的技术使R2Fe14B和HR2Fe14B型化合物晶粒作为主相在永磁体中随机均匀地分布，并在R-Fe-B粉末颗粒表面引入重稀土HR元素作为扩散源在R-Fe-B粉末颗粒表面发生重稀土HR元素的扩散，同时通过富稀土晶界相的成分优化设计，实现提高矫顽力Hcj和抑制剩磁Br降低，获得具有优异磁性能的烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体。
尽管采用添加重稀土HR替代Nd或Pr-Nd的方法和重稀土HR元素扩散方法来提高烧结R-Fe-B永磁体的矫顽力Hcj。采用添加重稀土HR元素替代Nd或Pr-Nd元素的方法获得的烧结R-Fe-B永磁体虽矫顽力Hcj提高显著，但是剩磁Br降低幅度较大。采用重稀土HR元素扩散方法获得的烧结R-Fe-B永磁体的剩磁Br降低幅度较小，矫顽力Hcj提高显著。但是重稀土HR元素在扩散过程中，由于块状烧结R-Fe-B永磁体的尺寸，使其在烧结R-Fe-B永磁体中的扩散深度非常有限和块状烧结R-Fe-B稀土永磁体内部的磁性能分布不一致。以上烧结R-Fe-B稀土永磁体在高温环境下，不能保持高剩磁Br或者磁性能的热稳定性较差。
因此，开发以R2Fe14B和HR2Fe14B型化合物晶粒作为主相在永磁体中随机均匀地分布，并在R-Fe-B粉末颗粒表面引入重稀土HR元素作为扩散源在R-Fe-B粉末颗粒表面发生重稀土HR元素的扩散，同时通过富稀土晶界相的成分优化设计，获得高剩磁Br和高矫顽力Hcj的烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体具有积极的意义。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明的目的是提供一种烧结复合主相永磁体及其制备方法，通过优化重稀土HR元素的使用量，降低了生产成本，在高温环境下也具备优异的磁性能，获得一种低成本、同时具备高剩磁Br和高矫顽力Hcj的烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相耐高温永磁体。
为了实现上述目的，本发明所采用的技术方案是：
一种烧结复合主相永磁体，所述烧结复合主相永磁体包含R2Fe14B和HR2Fe14B型化合物的主相晶粒，其原料包括R-Fe-B合金和HR-Fe-B合金，R-Fe-B合金化学式按原子百分比为Ra1Bb1Tc1Fe余量，HR-Fe-B合金化学式按原子百分比为HRa2Bb2Tc2Fe余量；其中，13.50≤a1≤14.50，5.50≤b1≤6.00，1.00≤c1≤2.50；16.00≤a2≤22.00，4.80≤b2≤5.60，0.05≤c2≤1.20；
稀土R元素为Nd，或Nd和Pr；重稀土HR元素为Tb、Gd、Dy、Ho中任一种或几种；T元素为Cu、Co、Ga、Ni、Zn、Zr、Ti、Nb、Al、V、Cr和Mo中任一种或几种；按原子百分比计，所述T元素的具体元素种类在R-Fe-B合金和HR-Fe-B合金化学式中，分别用n1T、n2T表示各元素的原子百分含量；原料混合粗粉中R-Fe-B合金粗粉与HR-Fe-B合金粗粉的重量比为1.000～0.750:0～0.250。
所述稀土R元素为Nd；重稀土HR元素为Tb、Gd、Ho；R-Fe-B合金中T元素为Cu、Co、Ga、Zn、Zr、Ti和Nb中的任一种或几种；HR-Fe-B合金中T元素为Cu、Ga、Zn和Zr中的任一种或几种；原料混合粗粉中R-Fe-B合金粗粉与HR-Fe-B合金粗粉的重量比为0.999～0.775：0.001～0.225。
所述重稀土HR元素为Tb、Gd；HR-Fe-B合金中T元素为Cu、Ga和Zn中的任一种或几种；原料混合粗粉中R-Fe-B合金粗粉与HR-Fe-B合金粗粉的重量比为0.999～0.800:0.001～0.200。
所述R-Fe-B合金中T元素中Cu、Zn和Ga元素的原子百分含量满足n1Cu+n1Zn≥n1Ga；HR-Fe-B合金中T元素中Cu、Zn、Ga和Zr元素的原子百分含量满足n2Ga+n2Zr≤n2Cu+n2Zn≤2.0×n2Ga。
所述13.70≤a1≤14.20，5.65≤b1≤5.90，1.00≤c1≤2.00。
所述16.50≤a2≤20.00，4.80≤b2≤5.45，0.10≤c2≤0.80。
所述17.50≤a2≤19.50。
所述的烧结复合主相永磁体的制备方法，包括如下步骤：
(1)熔炼：将R-Fe-B合金的原料进行熔炼以获得R-Fe-B合金薄片；将HR-Fe-B合金的原料进行熔炼以获得HR-Fe-B合金薄片或者合金铸锭；
(2)破碎：将R-Fe-B合金薄片和HR-Fe-B合金薄片或者HR-Fe-B合金铸锭分别氢破后，形成R-Fe-B合金粗粉与HR-Fe-B合金粗粉；
(3)混合：将R-Fe-B合金粗粉与HR-Fe-B合金粗粉混合获得R-Fe-B、HR-Fe-B合金混合粗粉；
(4)制粉：将R-Fe-B、HR-Fe-B合金混合粗粉通过气流磨后获得R-Fe-B、HR-Fe-B合金混合磁粉；
(5)压制：将R-Fe-B、HR-Fe-B合金混合磁粉通过磁场取向压制和等静压处理，获得生坯；
(6)热处理：将生坯经过真空环境下三次热处理，获得烧结复合主相永磁体。
熔炼后R-Fe-B合金薄片和HR-Fe-B合金薄片的厚度为0.25～0.55mm；HR-Fe-B合金铸锭的厚度为0.5～2.50cm；所述R-Fe-B、HR-Fe-B合金混合磁粉中粒度D50为3.50～4.50μm，粒度D90与粒度D10的比值小于4.8。
所述热处理中第一次真空热处理温度为1045～1150℃，处理时间为2～7h；第二次真空热处理温度为800～1000℃，处理时间为1～4h；第三次真空热处理温度为400～650℃，处理时间为2～6h。
本发明有益效果：
本发明采用复合主相合金法来制备高剩磁Br和高矫顽力Hcj的烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体，可满足高温下的使用条件。
由于R-Fe-B合金中稀土R元素的原子百分含量小于13.50％时，无法形成足够低熔点的富稀土R相，进而不能获得足够高的矫顽力Hcj，同时也会影响重稀土HR元素的扩散效率。当大于14.50％时，主相比率降低，限制不能获得足够高的剩磁Br。因此，本发明合理设置R-Fe-B合金中稀土R元素的原子百分含量满足13.50≤a1≤14.50。
由于R-Fe-B合金中硼B的原子百分含量小于5.50％时，主相比率降低，造成剩磁Br损失。当硼B含量大于6.00％时，主相比率较高，易形成硼化物的高熔点析出物，不易形成足够宽度的连续的晶界相，也不益于重稀土HR的扩散和提高矫顽力Hcj。因此，本发明合理设置R-Fe-B合金中硼B元素的原子百分含量满足5.50≤b1≤6.00。
本发明在R-Fe-B合金中适当添加Cu、Co、Ga、Zn、Zr、Ti和Nb等元素，有提高R-Fe-B合金居里点、提高耐高温性、改善晶界组织、提高矫顽力Hcj等效果。其中Cu、Zn和Ga元素的原子百分比满足n2Cu+n2Zn≥n1Ga，可有效抑制过量的Nd6Fe13Cu型的化合物、R2Fe17相及RFe2相的形成，促使晶界R-Cu、R-Ga-Cu、R-Zn、R-Ga-Zn、R-Cu-Zn、R-Fe-Ga-Cu-Zn等非磁性相或者弱磁性相的形成，有效地隔离或减弱R2Fe14B和/或HR2Fe14B主相间的磁性耦合，提高烧结复合主相永磁体的矫顽力Hcj和重稀土HR元素的沿晶界扩散效果。
由于HR-Fe-B合金中稀土R元素的原子百分含量小于16.00％时，无法形成充足低熔点的富重稀土HR相，进而不能为晶界扩散提供足够的重稀土HR元素获得足够高的矫顽力Hcj，同时影响重稀土HR元素的扩散效率。当大于22.00％时，HR2Fe14B主相比率降低，限制获得足够高的矫顽力Hcj，同时过多的重稀土HR富集于晶界相内，导致重稀土HR元素的利用不能达到最优化，易造成浪费。因此，本发明合理设置HR-Fe-B合金中重稀土HR元素的原子百分含量满足16.00≤a2≤22.00。
由于HR-Fe-B合金中硼B的原子百分含量小于4.80％时，HR-Fe-B合金中HR2Fe14B主相比率降低，同时会形成HR6Fe13Cu或HR6Fe13Ga、HR2Fe17等磁性相，不益于获得高矫顽力Hcj，导致重稀土HR元素的利用不能达到最优化，易造成浪费。当硼B含量大于5.60％时，易形成硼化物的高熔点析出物，不能获得优异磁性能的HR-Fe-B合金。当硼B含量为适量时，HR-Fe-B合金中尽可能消耗Fe元素形成HR2Fe14B主相，不易形成HR6Fe13Cu或HR6Fe13Ga、HR2Fe17等磁性相，促使优先生成HR-Cu、HR-Ga-Cu、HR-Zn、HR-Ga-Zn、HR-Cu-Zn、HR-Fe-Ga-Cu-Zn等非磁性相或者弱磁性相，提高烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体中重稀土HR的沿晶界扩散效果，获得高矫顽力Hcj。因此，本发明合理设置HR-Fe-B合金中B元素的原子百分含量满足4.80≤b2≤5.60。
本发明通过调节HR-Fe-B合金中的Cu、Zn、Ga、Zr等元素含量，使Cu、Zn、Zr和Ga元素的原子百分比满足n2Ga+n2Zr≤n2Cu+n2Zn≤2.0×n2Ga。可尽可能抑制Nd6Fe13Cu或Nd6Fe13Ga型的化合物、HR2Fe17相及HRFe2相的形成，促使晶界中HR-Cu、HR-Ga-Cu、HR-Zn、HR-Ga-Zn、HR-Cu-Zn、HR-Fe-Ga-Cu-Zn等非磁性相或者弱磁性相的形成，提高烧结复合主相永磁体中重稀土HR的沿晶界扩散效果，获得高矫顽力Hcj。
具体实施方式
以下结合实施例对本发明的具体实施方式作进一步详细说明。
本发明所述的“剩磁Br”是指饱和磁滞回线上磁场强度为零处所对应的磁通密度的数值，单位为特斯拉(T)或高斯(Gs)。
本发明所述的“矫顽力Hcj”是指从磁体的饱和磁化状态，把磁场单调地减小到零并反向增加，使其磁极化强度沿磁滞回线减小到零的磁场强度，单位为奥斯特(Oe)或安、米(A、m)。
本发明所述的“方形度”采用Hk/Hcj表示。弯曲点磁场Hk为退磁曲线上J＝0.9Br时所对应的磁场，也称为膝点矫顽力。
本发明所述的“重稀土HR元素”是包括钇(Y)、钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)、镥(Lu)等九种元素。
本发明所述的“粒度D50”是指粒度分布曲线中累积分布为50％时的最大颗粒的等效直径，“粒度D90”是指粒度分布曲线中累积分布为90％时的最大颗粒的等效直径，“粒度D10”是指粒度分布曲线中累积分布为10％时的最大颗粒的等效直径。
本发明人通过对稀土R、重稀土HR、B、Co、Ga、Cu、Zr、Nb、Ti、Zn及Fe元素的含量进行优化，进而以特定比例限定Cu、Ga、Zn和Zr元素，从而可获得低成本、高剩磁Br和高矫顽力Hcj的烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体。对烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体进行分析，认为存在于晶界处的Nd6Fe13Ga或者Nd6Fe13Cu型的化合物、R2Fe17相及RFe2相对烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体的矫顽力Hcj和重稀土HR元素的沿晶界扩散效果有重大影响。
据获知，Nd6Fe13Ga或Nd6Fe13Cu型的化合物、R2Fe17相及RFe2相在晶界处形成，即R6Fe13Cu、HR6Fe13Cu、HR2Fe17、R2Fe17等化合物具有铁磁性，不能有效地减弱主相间的磁性耦合，导致烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体的矫顽力Hcj急剧降低。因此，有必要调整R-Fe-B、HR-Fe-B合金成分，尽可能将Nd6Fe13Ga或Nd6Fe13Cu型的化合物、R2Fe17相及RFe2相含量控制在一定范围或者抑制形成，并且能够在烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体的晶界中优先生成(R，HR)-Cu、(R，HR)-Ga-Cu、(R，HR)-Zn、(R，HR)-Ga-Zn、(R，HR)-Cu-Zn、(R，HR)-Fe-Ga-Cu-Zn等非磁性相或者弱磁性相，有效地隔离或减弱R2Fe14B和/或HR2Fe14B主相间的磁性耦合，才能保证烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体的高矫顽力Hcj和重稀土HR元素的沿晶界扩散效果。
本发明的烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体：
本发明中烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体包含R2Fe14B和HR2Fe14B型化合物的主相晶粒，其原料中R-Fe-B合金化学式按原子百分比为Ra1Bb1Tc1Fe余量，HR-Fe-B合金化学式按原子百分比为HRa2Bb2Tc2Fe余量。
稀土R元素为Nd，或Nd和Pr，优选为Nd；
重稀土HR元素是包含Tb、Gd、Dy、Ho中的任一种或几种，优选为Tb、Gd、Ho，更优选为Tb、Gd；
T元素是包含Cu、Co、Ga、Ni、Zn、Zr、Ti、Nb、Al、V、Cr和Mo中任一种或几种，按原子百分比计，所述T元素的具体元素种类在R-Fe-B合金和HR-Fe-B合金化学式中，分别用n1T、n2T表示各元素的原子百分含量；
R-Fe-B合金中T元素优选为Cu、Co、Ga、Zn、Zr、Ti和Nb中的任一种或几种；HR-Fe-B合金中T元素优选为Cu、Ga、Zn和Zr中的任一种或几种，更优选为Cu、Ga和Zn中的任一种或几种；
R-Fe-B合金中稀土R元素的原子百分含量满足13.50≤a1≤14.50，优选为13.70≤a1≤14.20；R-Fe-B合金中B元素的原子百分含量满足5.50≤b1≤6.00，优选为5.65≤b1≤5.90；R-Fe-B合金中T元素的原子百分含量满足1.00≤c1≤2.50，优选为1.00≤c1≤2.00；
HR-Fe-B合金中重稀土HR元素的原子百分含量满足16.00≤a2≤22.00，优选为16.50≤a2≤20.00，更优选为17.50≤a2≤19.50；HR-Fe-B合金中B元素的原子百分含量满足4.80≤b2≤5.60，优选为4.80≤b2≤5.45；HR-Fe-B合金中T元素的原子百分含量满足0.05≤c2≤1.20，优选为0.10≤c2≤0.80。
R-Fe-B合金中稀土R元素的原子百分含量满足13.50≤a1≤14.50，优选为13.70≤a1≤14.20。稀土R元素(a1)小于13.50％时，无法形成足够低熔点的富稀土R相，进而不能获得足够高的矫顽力Hcj，同时也会影响重稀土HR元素的扩散效率。当大于14.50％时，主相比率降低，限制不能获得足够高的剩磁Br。
R-Fe-B合金中硼B元素的原子百分比R-Fe-B合金中B元素的原子百分含量满足5.50≤b1≤6.00，优选为5.65≤b1≤5.90。当硼B含量(b1)小于5.50％时，主相比率降低，造成剩磁Br损失。当硼B含量(b1)大于6.00％时，主相比率较高，易形成硼化物的高熔点析出物，不易形成足够宽度的连续的晶界相，也不益于重稀土RH的扩散和提高矫顽力Hcj。
R-Fe-B合金中T元素的原子百分含量满足1.00≤c1≤2.50，优选为1.00≤c1≤2.00，T元素优选为Cu、Co、Ga、Zn、Zr、Ti和Nb中的任一种或几种。适当添加Cu、Co、Ga、Zn、Zr、Ti和Nb等元素，有提高R-Fe-B合金居里点、提高耐高温性、改善晶界组织、提高矫顽力Hcj等效果。
另外，R-Fe-B合金的T元素中Cu含量、Zn含量和Ga含量满足n1Cu+n1Zn≥n1Ga，当铜Cu含量(n1Cu)和锌Zn含量(n1Zn)小于镓Ga含量(n1Ga)时，R-Fe-B合金中有可能形成过量的Nd6Fe13Ga型的化合物、R2Fe17相及RFe2相，不利于提高烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体的矫顽力Hcj和重稀土HR元素的沿晶界扩散效果。当铜Cu含量(n1Cu)和锌Zn含量(n1Zn)大于等于镓Ga含量(n1Ga)时，尽可能R-Fe-B合金中抑制形成过量的Nd6Fe13Cu型的化合物、R2Fe17相及RFe2相，并且促使在晶界中优先生成R-Cu、R-Ga-Cu、R-Zn、R-Ga-Zn、R-Cu-Zn、R-Fe-Ga-Cu-Zn等非磁性相或者弱磁性相，有效地隔离或减弱R2Fe14B和、或HR2Fe14B主相间的磁性耦合，提高烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体的矫顽力Hcj和重稀土HR元素的沿晶界扩散效果。
HR-Fe-B合金中重稀土HR元素的原子百分含量满足16.00≤a2≤22.00，优选为16.50≤a2≤20.00，更优选为16.50≤a2≤19.50。稀土R元素(a2)小于16.00％时，无法形成充足低熔点的富重稀土HR相，进而不能为晶界扩散提供足够的重稀土HR元素获得足够高的矫顽力Hcj，同时影响重稀土HR元素的扩散效率。当大于22.00％时，HR2Fe14B主相比率降低，限制获得足够高的矫顽力Hcj，同时过多的重稀土HR富集于晶界相内，导致重稀土HR元素的利用不能达到最优化，易造成浪费。
HR-Fe-B合金中B元素的原子百分含量满足4.80≤b2≤5.60，优选为4.80≤b2≤5.50。当硼B含量(b2)小于4.80％时，HR-Fe-B合金中HR2Fe14B主相比率降低，同时会形成HR6Fe13Cu或HR6Fe13Ga、HR2Fe17等磁性相，不益于获得高矫顽力Hcj，导致重稀土HR元素的利用不能达到最优化，易造成浪费。当硼B含量(b2)大于5.60％时，易形成硼化物的高熔点析出物，不能获得优异磁性能的HR-Fe-B合金。当硼B含量(b2)为适量时，HR-Fe-B合金中尽可能消耗Fe元素形成HR2Fe14B主相，不易形成HR6Fe13Cu或HR6Fe13Ga、HR2Fe17等磁性相，促使优先生成HR-Cu、HR-Ga-Cu、HR-Zn、HR-Ga-Zn、HR-Cu-Zn、HR-Fe-Ga-Cu-Zn等非磁性相或者弱磁性相，提高烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体中重稀土HR的沿晶界扩散效果，获得高矫顽力Hcj。
HR-Fe-B合金中T元素的原子百分含量满足0.05≤c2≤1.20，优选为0.10≤c2≤0.80，更优选为0.10≤c2≤0.40，T元素优选为Cu、Ga、Zn和Zr中的至少一种，并Cu含量和Zn含量与Ga含量和Zr含量满足n2Ga+n2Zr≤n2Cu+n2Zn≤2.0×n2Ga。当铜Cu含量(n2Cu)和锌Zn含量(n2Zn)小于镓Ga含量(n2Ga)的0.5倍时，HR-Fe-B合金中有可能形成过量的HR6Fe13Ga型的化合物、HR2Fe17相及HRFe2相，不益于获得高矫顽力Hcj。当铜Cu含量(n2Cu)与锌Zn含量(n2Zn)之和大于镓Ga含量(n2Ga)与锆Zr含量(n2Zr)之和时，HR-Fe-B合金中有可能形成过量的Nd6Fe13Cu型的化合物，也不益于获得高矫顽力Hcj。通过调节HR-Fe-B合金中的铜Cu、锌Zn、镓Ga、锆Zr等元素含量，尽可能抑制形成Nd6Fe13Cu或Nd6Fe13Ga型的化合物、HR2Fe17相及HRFe2相，并且促使在晶界中优先生成HR-Cu、HR-Ga-Cu、HR-Zn、HR-Ga-Zn、HR-Cu-Zn、HR-Fe-Ga-Cu-Zn等非磁性相或者弱磁性相，提高烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体中重稀土HR的沿晶界扩散效果，获得高矫顽力Hcj。
本发明所述的烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体的R-Fe-B、HR-Fe-B合金混合粗粉中R-Fe-B合金粉末与HR-Fe-B合金粉末的重量比为1.000～0.750:0～0.250，优选为0.999～0.775：0.001～0.225，更优选为0.999～0.800:0.001～0.200；若HR-Fe-B合金粉末在R-Fe-B、HR-Fe-B合金混合粉末中重量比过高，虽可以获得高矫顽力Hcj，但剩磁Br降低幅度过大，导致不能获得高剩磁Br和高矫顽力Hcj的稀土永磁体。
本发明的烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体的制造方法：
本发明的烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体的制造方法，包括如下步骤：
(1)熔炼：将R-Fe-B合金的原料进行熔炼以获得R-Fe-B合金薄片；将HR-Fe-B合金的原料进行熔炼以获得HR-Fe-B合金薄片或者合金铸锭；R-Fe-B合金薄片和HR-Fe-B合金薄片的厚度为0.25～0.55mm；HR-Fe-B合金铸锭的厚度为0.5～2.50cm。
(2)破碎：将R-Fe-B合金薄片和HR-Fe-B合金薄片或者HR-Fe-B合金铸锭分别氢破后，形成R-Fe-B合金粗粉与HR-Fe-B合金粗粉；
(3)混合：将R-Fe-B合金粗粉与HR-Fe-B合金粗粉按重量比例混合获得R-Fe-B、HR-Fe-B合金混合粗粉；
(4)制粉：将R-Fe-B、HR-Fe-B合金混合粗粉通过气流磨后获得R-Fe-B、HR-Fe-B合金混合磁粉，磁粉的粒度D50为3.50～4.50μm，且粒度D90与粒度D10的比值小于4.8；
(5)压制：将R-Fe-B、HR-Fe-B合金混合磁粉通过磁场取向压制和等静压处理，获得生坯；
(6)热处理：将生坯经过真空环境下三次热处理，获得烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体。在真空环境中，第一次真空热处理温度为1045～1150℃，处理时间为2～7h；第二次热处理温度为800～1000℃，处理时间为1～4h；第三次热处理温度为400～650℃，处理时间为2～6h。其中真空环境的真空度要求低于5×10-2Pa。
采用本发明的烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体，表现出同时具备高剩磁Br和高矫顽力Hcj，即使在高温环境下也具备优异的磁性能。使重稀土HR元素的利用达到最优化，降低生产成本，获得一种低成本、高剩磁Br和高矫顽力Hcj的烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体。
实施例1～18
本发明实施例1～18的烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体中R-Fe-B合金的化学式按原子百分比为Nd13.90B5.75Co1.00Cu0.30Ga0.20Zn0.10Zr0.05Ti0.10Fe余量，并满足n2Cu+n2Zn≥n1Ga；HR-Fe-B合金的化学式按原子百分比为Tb18.50B5.35Cu0.20Ga0.20Zn0.20Fe余量，并满足n2Ga+n2Zr≤n2Cu+n2Zn≤2.0×n2Ga；
采用如下步骤制成烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体：
熔炼：将Nd-Fe-B合金的原料进行熔炼后获得Nd-Fe-B合金薄片，平均厚度为0.358mm；将Tb-Fe-B合金的原料进行熔炼后获得Tb-Fe-B合金薄片，平均厚度为0.347mm；
破碎：将Nd-Fe-B合金薄片和Tb-Fe-B合金薄片分别氢破后形成粗粉；
混合：将Nd-Fe-B合金粗粉与Tb-Fe-B合金粗粉按重量比例混合获得Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉，即实施例1～18中Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉中Nd-Fe-B合金粉末与Tb-Fe-B合金粉末的重量比分别为0.990:0.010、0.980:0.020、0.970:0.030、0.960:0.040、0.950:0.050、0.940:0.060、0.930:0.070、0.920:0.080、0.910:0.090、0.900:0.100、0.890:0.110、0.880:0.120、0.870:0.130、0.860:0.140、0.850:0.150、0.840:0.160、0.830:0.170、0.820:0.180；
制粉：将Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉经气流磨后获得Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金磁粉，实施例1～18中磁粉的粒度D50分别为4.22μm、4.17μm、4.24μm、4.28μm、4.24μm、4.18μm、4.23μm、4.15μm、4.21μm、4.22μm、4.24μm、4.28μm、4.22μm、4.26μm、4.22μm、4.25μm、4.27μm、4.22μm，且粒度D90与粒度D10的比值分别为4.52、4.48、4.59、4.62、4.55、4.57、4.46、4.52、4.57、4.60、4.53、4.46、4.49、4.61、4.51、4.52、4.53、4.51；
压制：将Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金磁粉通过磁场取向压制和等静压处理，获得生坯；
热处理：将生坯经过真空环境下三次热处理，获得烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体。在真空环境中，第一次真空热处理温度为1075℃，处理时间为3.5h；第二次热处理温度为900℃，处理时间为2h；第三次热处理温度为485℃，处理时间为4h。
实施例19～24
本发明中实施例19～24的烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体中R-Fe-B合金的化学式按原子百分比为Nd13.75B5.80Co1.20Cu0.20Ga0.10Zn0.10Zr0.15Fe余量，并满足n2Cu+n2Zn≥n1Ga；HR-Fe-B的化学式按原子百分比为Tb17.50B5.45Cu0.20Ga0.20Zn0.10Zr0.10Fe余量，并满足n2Ga+n2Zr≤n2Cu+n2Zn≤2.0×n2Ga；
采用如下步骤制成烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体：
熔炼：将Nd-Fe-B合金的原料进行熔炼后获得Nd-Fe-B合金薄片，平均厚度为0.353mm；将Tb-Fe-B合金的原料进行熔炼后获得Tb-Fe-B合金铸锭，平均厚度为1.95cm；
破碎：将Nd-Fe-B合金薄片和Tb-Fe-B合金铸锭分别氢破后形成Nd-Fe-B合金粗粉与Tb-Fe-B合金粗粉；
混合：将Nd-Fe-B合金粗粉与Tb-Fe-B合金粗粉按重量比例混合获得Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉，即实施例19～24中Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉中Nd-Fe-B合金粉末与Tb-Fe-B合金粉末的重量比分别为0.990:0.010、0.980:0.020、0.960:0.040、0.930:0.070、0.880:0.120、0.820:0.180；
制粉：将Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉经气流磨后获得Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金磁粉，实施例19～24中磁粉的粒度D50分别为4.27μm、4.19μm、4.20μm、4.21μm、4.25μm、4.23μm，且粒度D90与粒度D10的比值分别为4.55、4.51、4.46、4.53、4.47、4.56；
压制：与实施例1～18的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体相同；
热处理：与实施例1～18的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体相同。
对比例1
本发明中对比例1的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉中Nd-Fe-B合金粉末与Tb-Fe-B合金粉末的重量比为0.800:0.200；磁粉的粒度D50为4.23μm，且粒度D90与粒度D10的比值为4.62。其他与实施例1～18的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体相同。
对比例2
本发明中对比例2的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体中Nd-Fe-B的化学式按原子百分比为Nd13.00B5.75Co1.00Cu0.20Ga0.20Zn0.10Ti0.15Fe余量，满足n1Cu+n1Zn≥n1Ga；Nd-Fe-B合金薄片的平均厚度为0.357mm；Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉中Nd-Fe-B合金粉末与Tb-Fe-B合金粉末的重量比为0.930:0.070；磁粉的粒度D50为4.27μm，粒度D90与粒度D10的比值为4.58。其他与实施例1～18的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体相同。
对比例3
本发明中对比例3的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体中Tb-Fe-B合金的化学式按原子百分比为Tb15.00B5.65Cu0.10Ga0.15Zn0.10Zr0.05Fe余量，满足n2Ga+n2Zr≤n2Cu+n2Zn≤2.0×n2Ga；Tb-Fe-B合金薄片的平均厚度为0.346mm；Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉中Nd-Fe-B合金粉末与Tb-Fe-B合金粉末的重量比为0.930:0.070；磁粉的粒度D50为4.17μm，粒度D90与粒度D10的比值为4.70。其他与实施例1～18的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体相同。
对比例4
本发明中对比例4的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体中Tb-Fe-B合金的化学式按原子百分比为Tb17.50B4.60Cu0.15Ga0.15Zn0.10Zr0.05Fe余量，满足n2Ga+n2Zr≤n2Cu+n2Zn≤2.0×n2Ga；Tb-Fe-B合金薄片的平均厚度为0.356mm；Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉中Nd-Fe-B合金粉末与Tb-Fe-B合金粉末的重量比为0.930:0.070；磁粉的粒度D50为4.27μm，粒度D90与粒度D10的比值为4.65。其他与实施例1～18的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体相同。
对比例5
本发明中对比例5的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体中Tb-Fe-B合金的化学式按原子百分比为Tb17.50B4.90Cu0.15Ga0.15Zn0.08Zr0.05Fe余量，满足n2Ga+n2Zr≤n2Cu+n2Zn≤2.0×n2Ga；Tb-Fe-B合金薄片的平均厚度为0.353mm；Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉中Nd-Fe-B合金粉末与Tb-Fe-B合金粉末的重量比为0.930:0.070；磁粉的粒度D50为4.26μm，粒度D90与粒度D10的比值为4.67。其他与实施例1～18的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体相同。
对比例6
本发明中对比例6的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体中Tb-Fe-B合金的化学式按原子百分比为Tb17.00B5.90Cu0.30Ga0.10Zn0.10Zr0.05Fe余量，不满足n2Ga+n2Zr≤n2Cu+n2Zn≤2.0×n2Ga；Tb-Fe-B合金薄片的平均厚度为0.359mm；Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉中Nd-Fe-B合金粉末与Tb-Fe-B合金粉末的重量比为0.930:0.070；磁粉的粒度D50为4.23μm，粒度D90与粒度D10的比值为4.61。其他与实施例1～18的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体相同。
对比例7
本发明中对比例7的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体中Tb-Fe-B合金的化学式按原子百分比为Tb17.00B5.90Cu0.10Ga0.25Zn0.10Zr0.05Fe余量，不满足n2Ga+n2Zr≤n2Cu+n2Zn≤2.0×n2Ga；Tb-Fe-B合金薄片的平均厚度为0.351mm；Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉中Nd-Fe-B合金粉末与Tb-Fe-B合金粉末的重量比为0.930:0.070；磁粉的粒度D50为4.21μm，粒度D90与粒度D10的比值为4.57。其他与实施例1～18的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体相同。
对比例8
本发明中对比例8的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体中Tb-Fe-B合金的化学式按原子百分比为Tb17.00B5.50Fe余量；Tb-Fe-B合金铸锭的平均厚度为1.82cm；Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉中Nd-Fe-B合金粉末与Tb-Fe-B合金粉末的重量比为0.930:0.070；磁粉的粒度D50为4.25μm，粒度D90与粒度D10的比值为4.53。其他与实施例19～24的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体相同。
对比例9
本发明中对比例9的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体中Tb-Fe-B的化学式按原子百分比为Tb23.00B6.00Cu0.20Ga0.15Zn0.10Fe余量，满足n2Ga+n2Zr≤n2Cu+n2Zn≤2.0×n2Ga；Tb-Fe-B合金薄片的平均厚度为0.351mm；Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉中Nd-Fe-B合金粉末与Tb-Fe-B合金粉末的重量比为0.930:0.070；磁粉的粒度D50为4.12μm，粒度D90与粒度D10的比值为4.55。其他与实施例1～18的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体相同。
表1
Figure BDA0003392688480000121
由表1可以看出，Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉中Nd-Fe-B合金粉末与Tb-Fe-B合金粉末的重量比、稀土Nd含量、重稀土Tb元素含量、T元素含量及种类、Tb-Fe-B合金的薄片或者铸锭对烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的的剩磁Br和矫顽力Hcj有影响。
实施例1～24与对比例1相比，随着Nd-Fe-B、Tb-Fe-B合金混合粗粉中混合粗粉中Nd-Fe-B合金粉末与Tb-Fe-B合金粉末的重量比变化，即Tb-Fe-B合金粉末重量的增加，烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的矫顽力Hcj逐渐增加，剩磁Br降低的幅度较小。但Tb-Fe-B合金粉末重量增加至20％时，烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的矫顽力Hcj提高的幅度较低，剩磁Br降低至11.43kGs，主要原因是烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的Tb2Fe14B主相比率较高，Nd-Fe-B合金的含量过少，限制永磁体剩磁Br的提高，同时重稀土Tb元素不能有效地扩散而形成核壳结构，富集于晶界处，不能进一步提高矫顽力Hcj。混合粉中Tb-Fe-B合金粉末的含量过高时，不能获得高剩磁Br和高矫顽力Hcj的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体，也不能有效地利用重稀土Tb元素而造成浪费。
实施例7、22与对比例2相比，当Nd-Fe-B合金中稀土R含量降低至13.00％时，烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的剩磁Br和矫顽力Hcj较低，主要原因是Nd-Fe-B合金中含有富稀土R相较少，Tb-Fe-B合金中重稀土Tb元素不能有效地沿晶界扩散，进而不能形成核壳结构，导致矫顽力Hcj偏低。
实施例7、22与对比例3相比，当Tb-Fe-B合金中重稀土Tb元素含量降低至15.00％时，烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的矫顽力Hcj较低，主要原因是Tb-Fe-B合金中含有富重稀土Tb相较少，Tb-Fe-B合金中重稀土Tb元素沿晶界扩散较少，进而形成的核壳结构较少，导致矫顽力Hcj的增加幅度不高。
实施例7、22与对比例4相比，当Tb-Fe-B合金中Fe元素含量不能完全形成于Tb2Fe14B主相时，烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的矫顽力Hcj较低，主要原因是Tb-Fe-B合金中形成了过量的Tb2Fe17相、TbFe2相及Nd6Fe13Cu和Nd6Fe13Ga型的化合物等。这些物质是具有磁性的，饱和磁化强度Js较低、并不能有效地去除Nd2Fe14B、Tb2Fe14B主相晶粒间耦合作用，导致烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的剩磁Br和矫顽力Hcj偏低。
实施例7、22与对比例5相比，当Tb-Fe-B合金中B元素含量不能完全形成于Tb2Fe14B主相时，烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的矫顽力Hcj较低，主要原因是易形成硼化物的高熔点析出物等，导致烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的矫顽力Hcj偏低。
实施例7、22与对比例6、7、8相比，当Tb-Fe-B合金中Cu、Zn、Ga、Zr元素含量不满足n2Ga+n2Zr≤n2Cu+n2Zn≤2.0×n2Ga时，烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的剩磁Br和矫顽力Hcj较低，主要原因是Tb-Fe-B合金中形成了一些Nd6Fe13Cu和Nd6Fe13Ga型的化合物、Tb2Fe17相、TbFe2相等。这些物质是具有磁性的，饱和磁化强度Js较低、并不能有效地去除Nd2Fe14B、Tb2Fe14B主相晶粒间耦合作用，导致烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的剩磁Br和矫顽力Hcj偏低。
实施例7、22与对比例9相比，当Tb-Fe-B合金中重稀土HR元素含量增加至23时，烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的矫顽力Hcj与实施例5、16中烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的矫顽力Hcj相当，并剩磁Br下降比较严重，主要原因是Tb-Fe-B合金中含有富重稀土Tb相较多，不能使全部的重稀土Tb元素沿晶界扩散形成核壳结构，同时Nd2Fe14B、Tb2Fe14B主相晶粒比率降低，导致剩磁Br和矫顽力Hcj不高，不能获得高剩磁Br和高矫顽力Hcj的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体，也重稀土Tb元素使用量过多而造成浪费。
实施例1～24与对比例1～9相比，采用Tb-Fe-B合金的薄片的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的剩磁Br和矫顽力Hcj均高于采用Tb-Fe-B合金的铸锭的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体的，主要原因是Tb-Fe-B合金薄片微观金相组织结构优于Tb-Fe-B合金铸锭，Tb-Fe-B合金铸锭中可能存在一些α-Fe软磁相，不益于提高永磁体的磁性能。
采用本发明的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体，对于降低高剩磁Br和高矫顽力Hcj的烧结稀土永磁体的生产成本，尤其是节约重稀土Tb元素，提高烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B复合主相永磁体热稳定性及性价比具有重要意义。
实施例25～31
本发明中实施例25～31的烧结R-Fe-B、HR-Fe-B复合主相永磁体中Nd-Fe-B合金和Tb-Fe-B合金的组分与实施例1-18中Nd-Fe-B合金相同；另一组HR-Fe-B合金的化学式按原子百分比为Gd18.50B5.90Cu0.15Ga0.1Zn0.10Fe余量，并满足n2Ga+n2Zr≤n2Cu+n2Zn≤2.0×n2Ga；
采用如下步骤制成烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B、Gd-Fe-B复合主相永磁体：
熔炼：Nd-Fe-B合金和Tb-Fe-B合金薄片与实施例1-18中Nd-Fe-B合金和Tb-Fe-B合金薄片相同；将Gd-Fe-B合金的原料进行熔炼后获得Gd-Fe-B合金薄片，平均厚度为0.352mm；
破碎：将Nd-Fe-B合金薄片、Tb-Fe-B合金薄片和Gd-Fe-B合金薄片分别氢破后，形成Nd-Fe-B合金粗粉、Tb-Fe-B合金粗粉和Gd-Fe-B合金粗粉；
混合：将Nd-Fe-B合金粗粉、Tb-Fe-B合金粗粉和Gd-Fe-B合金粗粉按一定重量比例混合获得Nd-Fe-B、Tb-Fe-B、Gd-Fe-B合金混合粗粉，即Nd-Fe-B合金粉末、Tb-Fe-B合金粉末、Gd-Fe-B合金粉末的重量比分别为0.990:0.005:0.005、0.970:0.024:0.006、0.950:0.040:0.010、0.930:0.063:0.007、0.910:0.072:0.018、0.850:0.120:0.030、0.820:0.144:0.036；
制粉：将Nd-Fe-B、Tb-Fe-B、Gd-Fe-B合金混合粗粉通过气流磨后获得Nd-Fe-B、Tb-Fe-B、Gd-Fe-B合金磁粉，磁粉的粒度D50分别为4.23μm、4.25μm、4.28μm、4.15μm、4.29μm、4.22μm、4.21μm，且粒度D90与粒度D10的比值分别为4.50、4.47、4.53、4.60、4.56、4.52、4.55；
压制：将Nd-Fe-B、Tb-Fe-B、Gd-Fe-B合金磁粉通过磁场取向压制和等静压处理，获得生坯；
热处理：将生坯经过真空环境下三次热处理，获得烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B、Gd-Fe-B复合主相永磁体。三次热处理工艺制度与实施例1-18中热处理工艺制度相同。
对比例10～12
本发明中对比例10～12的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B、Gd-Fe-B复合主相永磁体的Nd-Fe-B、Tb-Fe-B、Gd-Fe-B合金混合粗粉中Nd-Fe-B、Tb-Fe-B、Gd-Fe-B合金粉末的重量比分别为0.820:0.126:0.054，0.820:0.090:0.090，0.800:0.160:0.040；磁粉的粒度D50分别为4.26μm、4.29μm、4.22μm，且粒度D90与粒度D10的比值分别为4.54、4.53、4.56。其他与实施例25～31的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B、Gd-Fe-B复合主相永磁体相同。
表2
Figure BDA0003392688480000151
由表2可以看出，Nd-Fe-B、Tb-Fe-B、Gd-Fe-B合金混合粗粉中Nd-Fe-B合金粉末、Gd-Fe-B合金粉末对烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B、Gd-Fe-B复合主相永磁体的的剩磁Br和矫顽力Hcj有影响。
实施例25～31与对比例10、11、12相比，随着Nd-Fe-B、Tb-Fe-B、Gd-Fe-B合金混合粗粉中Gd-Fe-B合金粉末的重量比增加或者Nd-Fe-B合金粉末的重量比降低时，致使具有较高居里点的Gd2Fe14B和Tb2Fe14B主相晶粒的含量增多，虽能使烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B、Gd-Fe-B复合主相永磁体的热稳定性显著提高，但其矫顽力Hcj和剩磁Br明显降低，不能获得高剩磁Br和高矫顽力Hcj的烧结稀土永磁体。
采用本发明的烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B、Gd-Fe-B复合主相永磁体，对于降低高剩磁Br和高矫顽力Hcj的烧结稀土永磁体的生产成本，尤其是节约重稀土Tb的使用量，提高烧结Nd-Fe-B、Tb-Fe-B、Gd-Fe-B复合主相永磁体热稳定性及性价比具有重要意义。

Claims (10)

1.一种烧结复合主相永磁体，其特征在于，所述烧结复合主相永磁体包含R2Fe14B和HR2Fe14B型化合物的主相晶粒，其原料包括R-Fe-B合金和HR-Fe-B合金，R-Fe-B合金化学式按原子百分比为Ra1Bb1Tc1Fe余量，HR-Fe-B合金化学式按原子百分比为HRa2Bb2Tc2Fe余量；其中，13.50≤a1≤14.50，5.50≤b1≤6.00，1.00≤c1≤2.50；16.00≤a2≤22.00，4.80≤b2≤5.60，0.05≤c2≤1.20；
稀土R元素为Nd，或Nd和Pr；重稀土HR元素为Tb、Gd、Dy、Ho中任一种或几种；T元素为Cu、Co、Ga、Ni、Zn、Zr、Ti、Nb、Al、V、Cr和Mo中任一种或几种；按原子百分比计，所述T元素的具体元素种类在R-Fe-B合金和HR-Fe-B合金化学式中，分别用n1T、n2T表示各元素的原子百分含量；原料混合粗粉中R-Fe-B合金粗粉与HR-Fe-B合金粗粉的重量比为1.000～0.750:0～0.250。
2.根据权利要求1所述烧结复合主相永磁体，其特征在于，所述稀土R元素为Nd；重稀土HR元素为Tb、Gd、Ho；R-Fe-B合金中T元素为Cu、Co、Ga、Zn、Zr、Ti和Nb中的任一种或几种；HR-Fe-B合金中T元素为Cu、Ga、Zn和Zr中的任一种或几种；原料混合粗粉中R-Fe-B合金粗粉与HR-Fe-B合金粗粉的重量比为0.999～0.775：0.001～0.225。
3.根据权利要求2所述烧结复合主相永磁体，其特征在于，所述重稀土HR元素为Tb、Gd；HR-Fe-B合金中T元素为Cu、Ga和Zn中的任一种或几种；原料混合粗粉中R-Fe-B合金粗粉与HR-Fe-B合金粗粉的重量比为0.999～0.800:0.001～0.200。
4.根据权利要求1所述烧结复合主相永磁体，其特征在于，所述R-Fe-B合金中T元素中Cu、Zn和Ga元素的原子百分含量满足n1Cu+n1Zn≥n1Ga；HR-Fe-B合金中T元素中Cu、Zn、Ga和Zr元素的原子百分含量满足n2Ga+n2Zr≤n2Cu+n2Zn≤2.0×n2Ga。
5.根据权利要求1所述烧结复合主相永磁体，其特征在于，所述13.70≤a1≤14.20，5.65≤b1≤5.90，1.00≤c1≤2.00。
6.根据权利要求5所述烧结复合主相永磁体，其特征在于，所述16.50≤a2≤20.00，4.80≤b2≤5.45，0.10≤c2≤0.80。
7.根据权利要求6所述烧结复合主相永磁体，其特征在于，所述17.50≤a2≤19.50。
8.一种如权利要求1所述的烧结复合主相永磁体的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
(1)熔炼：将R-Fe-B合金的原料进行熔炼以获得R-Fe-B合金薄片；将HR-Fe-B合金的原料进行熔炼以获得HR-Fe-B合金薄片或者合金铸锭；
(2)破碎：将R-Fe-B合金薄片和HR-Fe-B合金薄片或者HR-Fe-B合金铸锭分别氢破后，形成R-Fe-B合金粗粉与HR-Fe-B合金粗粉；
(3)混合：将R-Fe-B合金粗粉与HR-Fe-B合金粗粉混合获得R-Fe-B、HR-Fe-B合金混合粗粉；
(4)制粉：将R-Fe-B、HR-Fe-B合金混合粗粉通过气流磨后获得R-Fe-B、HR-Fe-B合金混合磁粉；
(5)压制：将R-Fe-B、HR-Fe-B合金混合磁粉通过磁场取向压制和等静压处理，获得生坯；
(6)热处理：将生坯经过真空环境下三次热处理，获得烧结复合主相永磁体。
9.如权利要求8所述的烧结复合主相永磁体的制备方法，其特征在于，熔炼后R-Fe-B合金薄片和HR-Fe-B合金薄片的厚度为0.25～0.55mm；HR-Fe-B合金铸锭的厚度为0.5～2.50cm；所述R-Fe-B、HR-Fe-B合金混合磁粉中粒度D50为3.50～4.50μm，粒度D90与粒度D10的比值小于4.8。
10.如权利要求8所述的烧结复合主相永磁体的制备方法，其特征在于，所述热处理中第一次真空热处理温度为1045～1150℃，处理时间为2～7h；第二次真空热处理温度为800～1000℃，处理时间为1～4h；第三次真空热处理温度为400～650℃，处理时间为2～6h。
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