CN114068953A - 一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法和应用 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法，包括以下步骤：S1：将气体扩散层3水平地夹于上侧加热板2和下侧加热板4之间；上侧加热板2和下侧加热板4温度控制在90℃至120℃；S2：将强化结构的前驱体溶液1雾化后均匀喷洒在上侧加热板2表面，从而使气体扩散层3的限定区域沉积前驱体溶液1的干粉，沉积量可通过控制雾化粒径和喷洒时间来实现；S3：在300℃至350℃的环境舱内，于下侧加热板处4施加负压‑0.05 MPa或‑0.1MPa，促使气流从上侧加热板2贯穿气体扩散层3后至下侧加热板4排出，负压施加时间为1小时或2小时，本发明能够在气体扩散层的限定区域形成了功能化的强化结构，提高了机械强度，导电性，导热性和亲疏水性可调。

Description

一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法和应用
技术领域
本发明涉及燃料电池技术领域，具体涉及一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法和应用。
背景技术
近年来，质子交换膜燃料电池因其清洁高效的优点，受到国内外能源行业以及汽车企业的广泛关注。作为燃料电池的重要组成部分，气体扩散层通常由导电性好的多孔材料组成。在电池运行过程中承担气体传输分配、电子传导、支撑催化层、改善水管理等多种作用，是影响燃料电池电化学性能的关键部件。
通常气体扩散层，由基底层和微孔层两部分组成。基底层是气体扩散层的主体骨架，起支撑微孔层和稳定膜电极结构的作用，其原料主要包括碳纤维纸，碳纤维布和石墨纸。不同的原料具有多种不同的孔道结构，但通常孔隙率为70%左右。微孔层的实施是通过在浆料配方中添加造孔剂，并采用喷涂、印刷等方法将微孔层固定在基底层上，主要作用是改善基底层的孔隙结构，从而生成比基底层更小的气孔结构。同时降低基底层和催化层之间的接触电阻，使反应气体快速通过扩散层均匀分布到催化层表面发生反应，并及时排出生成的水从而避免催化层出现水淹。
由于气体扩散层不仅要对反应物气体和产物水进行传输和均匀化分布，还要起到稳定催化层结构并将产生的电和热传导至双极板的作用，故其厚度的控制非常关键。在薄型气体扩散层中附加强化结构，可以不影响性能并提高其机械强度。现有的气体扩散层强化方案，大多是将整个气体扩散层浸没在含有强化相的溶液中，经过烘干和烧结过程使两者互相融合。该方法将导致强化相分布于扩散层的各个位置，使原本的透气孔道被阻塞，不利于燃料电池的快速传质。故新型强化结构和工艺急需要被开发出来。
发明内容
本发明为克服现有技术的不足，提出了一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法和应用。
本发明的目的通过以下技术方案实现：一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法，包括以下步骤：
S1：将气体扩散层3水平地夹于上侧加热板2和下侧加热板4之间；上侧加热板2和下侧加热板4温度控制在90℃至120℃；
S2：将强化结构的前驱体溶液1雾化后均匀喷洒在上侧加热板2表面，从而使气体扩散层3的限定区域沉积前驱体溶液1的干粉，沉积量可通过控制雾化粒径和喷洒时间来实现；
S3：在300℃至350℃的环境舱内，于下侧加热板处4施加负压 -0.05 MPa或 -0.1MPa，促使气流从上侧加热板2贯穿气体扩散层3后至下侧加热板4排出，负压施加时间为1小时或2小时；
S4：等待环境舱降至室温，即可获得局部强化的燃料电池气体扩散层。
进一步地，前驱体溶液由功能材料和粘结剂混合而成，并采用有机溶剂为稀释剂。
进一步地，功能材料是导电材料、导热材料、亲水材料中的至少一种，导电及导热材料是碳材料，亲水材料是纳米氧化物，例如石墨烯、等质量比的乙炔黑和纳米银丝、等质量比的石墨烯和纳米银丝、等质量比的碳纳米管和纳米氧化硅、等质量比的碳纳米管和纳米氧化铝、等质量比的石墨烯和纳米氧化硅中的一种。
进一步地，粘结剂为聚四氟乙烯、氟化乙烯丙烯共聚物、聚偏氟乙烯中的一种聚合物。
进一步地，稀释剂为异丙醇、去离子水、正丙醇、正丁醇中的一种。
本发明还公开了一种燃料电池，使用上述一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法制备的气体扩散层。
与现有技术相比，本发明所具有的特点和有益效果是：
（1）本发明采用镂空加热板，仅在需要强化的位置露出气体扩散层，如流道的脊下区域，以及气体的入口和出口区域，进行局部的强化。从而留下更多的高透气性区域，用于高效的气体传输。
（2）本发明采用干法强化方案，通过将强化相的前驱体溶液进行雾化，并使用加热板对气体扩散层进行加热。使雾化的溶液在接触气体扩散层表面时迅速变干，避免了强化相在扩散层内的无序扩散。
（3）本发明的粘结剂经过热处理后，呈现出特殊的网状，丝状，片状结构。该结构能够有效的锚定功能材料，使强化相不仅仅能增强气体扩散层的结构，还能有效发挥出功能材料的特性。
附图说明
图1为一种局部强化的燃料电池气体扩散层的强化工艺示意图；
图2为实施例1的断面图像；
图3为实施例1-3经过10次循环压应力老化后的极化曲线；
图4为实施例4的一种局部强化的燃料电池气体扩散层局部亲水区域实物照片；
图5为实施例4-6在低增湿工况下的极化曲线；
其中：1-前驱体溶液；2-上侧加热板；3-气体扩散层；4-下侧加热板；5-亲水区域。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
对比例1
采用湿法工艺，将气体扩散层浸没在含强化相的前驱体溶液中，功能材料、粘结剂和稀释剂分别为：乙炔黑、聚四氟乙烯和异丙醇。其中功能材料与粘结剂的质量比为7:3。烘干后在350℃的环境舱内烧结1小时获得用于对比的气体扩散层。将所制备的气体扩散层夹于两片金属板中，在1MPa的压力下保持1小时后释放压力，然后再增加压力至1MPa保持1小时后释放，该压载过程重复10次之后，将老化的气体扩散层用于燃料电池的组装。所使用的商业催化剂/膜复合体的参数：质子交换膜厚度15μm，阳极催化剂（Pt/C）载量0.1 mg cm-2，阴极催化剂（Pt/C）载量0.4 mg cm-2。测试条件：通入氢气与空气计量比为1.5:2.8；气体加湿条件为100%；阴阳极的背压为0.5bar；电池测试温度为80℃；进行极化曲线测试前预先活化4小时。测试结果显示在0.4V的工作电压下，对比例1的实际输出电流可达1.707A cm-2。
实施例1
强化相前驱体溶液1中，功能材料、粘结剂和稀释剂分别为：石墨烯、聚四氟乙烯和异丙醇。其中功能材料与粘结剂的质量比为8:2，参见图1，一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法，包括以下步骤：
S1a：将气体扩散层3水平地夹于上侧加热板2和下侧加热板4之间；上侧加热板2和下侧加热板4温度控制为90℃。
S2a：将强化结构的前驱体溶液1雾化后均匀喷洒在上侧加热板2表面，从而使气体扩散层3的限定区域沉积前驱体溶液1干粉，沉积量可通过控制雾化粒径和喷洒时间来实现；
S3a：在350℃的环境舱内，于下侧加热板4处施加负压 -0.05MPa，促使气流从上侧加热板1贯穿气体扩散层3后至下侧加热板4排出，负压施加时间为1小时；
S4a：等待环境舱降至室温，即可获得局部强化的燃料电池气体扩散层，如图2所示。
将所制备的气体扩散层夹于两片金属板中，在1MPa的压力下保持1小时后释放压力，然后再增加压力至1MPa保持1小时后释放，该压载过程重复10次之后，将老化的气体扩散层用于燃料电池的组装。所使用的商业催化剂/膜复合体的参数：质子交换膜厚度15μm，阳极催化剂（Pt/C）载量0.1 mg cm-2，阴极催化剂（Pt/C）载量0.4 mg cm-2。测试参数同对比例1。如图3所示，测试结果显示在0.4V的工作电压下，实施例1的实际输出电流可达1.888Acm-2，相较于对比例1性能提高了10.6%。
实施例2
强化相前驱体溶液1中，功能材料为等质量比的乙炔黑和纳米银丝，粘结剂和稀释剂分别为：氟化乙烯丙烯共聚物和去离子水。其中功能材料与粘结剂的质量比为8:2，一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法，包括以下步骤：
S1b：将气体扩散层3水平地夹于上侧加热板2和下侧加热板4之间；上侧加热板2和下侧加热板4温度控制为120℃；
S2b：将强化结构的前驱体溶液1雾化后均匀喷洒在上侧加热板2表面，从而使气体扩散层3的限定区域沉积前驱体溶液1的干粉，沉积量可通过控制雾化粒径和喷洒时间来实现；
S3b：在300℃的环境舱内，于下侧加热板4处施加负压 -0.1MPa，促使气流从上侧2加热板贯穿气体扩散层3后至下侧加热板4排出，负压施加时间为2小时；
S4b：等待环境舱降至室温，即可获得局部强化的燃料电池气体扩散层。
将所制备的气体扩散层夹于两片金属板中，在1MPa的压力下保持1小时后释放压力，然后再增加压力至1MPa保持1小时后释放，该压载过程重复10次之后，将老化的气体扩散层用于燃料电池的组装。所使用的商业催化剂/膜复合体和测试参数同对比例1。如图3所示，测试结果显示在0.4V的工作电压下，实施例2的实际输出电流可达1.943A cm-2，相较于对比例1性能提高了13.8%。
实施例3
强化相前驱体溶液1中，功能材料为等质量比的石墨烯和纳米银丝，粘结剂和稀释剂分别为：聚四氟乙烯和正丙醇。其中功能材料与粘结剂的质量比为7:3，一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法，包括以下步骤：
S1c：将气体扩散层3水平地夹于上侧加热板2和下侧加热板4之间内，上侧加热板2和下侧加热板4温度控制为110℃；
S2c：将强化结构的前驱体溶液1雾化后均匀喷洒在上侧加热板2表面，从而使气体扩散层3的限定区域沉积前驱体溶液1的干粉，沉积量可通过控制雾化粒径和喷洒时间来实现；
S3c：在330℃的环境舱内，于下侧加热板处施加负压 -0.05 MPa，促使气流从上侧加热板2贯穿气体扩散层3后至下侧加热板4排出，负压施加时间为1小时；
S4c：等待环境舱降至室温，即可获得局部强化的燃料电池气体扩散层。
将所制备的气体扩散层夹于两片金属板中，在1MPa的压力下保持1小时后释放压力，然后再增加压力至1MPa保持1小时后释放，该压载过程重复10次之后，将老化的气体扩散层用于燃料电池的组装。所使用的商业催化剂/膜复合体和测试参数同对比例1。如图3所示，测试结果显示在0.4V的工作电压下，实施例3的实际输出电流可达2.056A cm-2，相较于对比例1性能提高了20.4%。
对比例2
采用湿法工艺，将气体扩散层浸没在含强化相的前驱体溶液中，功能材料为等质量比的石墨烯和纳米氧化硅，粘结剂和稀释剂分别为：聚四氟乙烯和异丙醇。其中功能材料与粘结剂的质量比为6:4。烘干后在350℃的环境舱内烧结1小时获得用于对比的气体扩散层。将所制备的气体扩散层夹于两片金属板中，在1MPa的压力下保持1小时后释放压力，然后再增加压力至1MPa保持1小时后释放，该压载过程重复5次之后，将老化的气体扩散层用于燃料电池的组装。所使用的商业催化剂/膜复合体参数同对比例1。测试条件：通入氢气与空气计量比为1.5:2.8；气体加湿条件为20%；阴阳极的背压为0.5bar；电池测试温度为80℃；进行极化曲线测试前预先活化4小时。测试结果显示在0.4V的工作电压下，对比例2的实际输出电流可达1.721A cm-2。
实施例4
强化相前驱体溶液1中，功能材料为等质量比的碳纳米管和纳米氧化硅，粘结剂和稀释剂分别为：聚四氟乙烯和异丙醇。其中功能材料与粘结剂的质量比为8:2，一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法，包括以下步骤：
S1d：将气体扩散层3水平地夹于上侧加热板2和下侧加热板4之间内，上侧加热板2和下侧加热板4温度控制为100℃；
S2d：将强化结构的前驱体溶液1雾化后均匀喷洒在上侧加热板2表面，从而使气体扩散层3的限定区域沉积前驱体溶液1的干粉，沉积量可通过控制雾化粒径和喷洒时间来实现；
S3d：在330℃的环境舱内，于下侧加热板处4施加负压 -0.1MPa，促使气流从上侧加热板2贯穿气体扩散层3后至下侧加热板4排出，负压施加时间为2小时；
S4d：等待环境舱降至室温，即可获得局部强化的燃料电池气体扩散层，亲水区域5如图4所示。
将所制备的气体扩散层夹于两片金属板中，在1MPa的压力下保持1小时后释放压力，然后再增加压力至1MPa保持1小时后释放，该压载过程重复5次之后，将老化的气体扩散层用于燃料电池的组装。所使用的商业催化剂/膜复合体参数同对比例1。测试条件同对比例2。如图5所示，测试结果显示在0.4V的工作电压下，实施例4的实际输出电流可达1.909Acm-2，相较于对比例2性能提高了10.9%。
实施例5
强化相前驱体溶液1中，功能材料为等质量比的碳纳米管和纳米氧化铝，粘结剂和稀释剂分别为：聚偏氟乙烯和正丁醇。其中功能材料与粘结剂的质量比为6:4，一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法，包括以下步骤：
S1e：将气体扩散层3水平地夹于上侧加热板2和下侧加热板4之间内，上侧加热板2和下侧加热板4温度控制为100℃；
S2e：将强化结构的前驱体溶液1雾化后均匀喷洒在上侧加热板2表面，从而使气体扩散层3的限定区域沉积前驱体溶液1的干粉，沉积量可通过控制雾化粒径和喷洒时间来实现；
S3e：在310℃的环境舱内，于下侧加热板处施加负压 -0.1MPa，促使气流从上侧加热板2贯穿气体扩散层3后至下侧加热板4排出，负压施加时间为2小时；
S4e：等待环境舱降至室温，即可获得局部强化的燃料电池气体扩散层。
将所制备的气体扩散层夹于两片金属板中，在1MPa的压力下保持1小时后释放压力，然后再增加压力至1MPa保持1小时后释放，该压载过程重复5次之后，将老化的气体扩散层用于燃料电池的组装。所使用的商业催化剂/膜复合体参数同对比例1。测试条件同对比例2。如图5所示，测试结果显示在0.4V的工作电压下，实施例5的实际输出电流可达1.851Acm-2，相较于对比例2性能提高了7.6%。
实施例6
强化相前驱体溶液1中，功能材料为等质量比的石墨烯和纳米氧化硅，粘结剂和稀释剂分别为：聚四氟乙烯和异丙醇。其中功能材料与粘结剂的质量比为7:3，一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法，包括以下步骤：
S1f：将气体扩散层3水平地夹于上侧加热板2和下侧加热板4之间内，上侧加热板2和下侧加热板4温度控制为120℃；
S2f：将强化结构的前驱体溶液1雾化后均匀喷洒在上侧加热板2表面，从而使气体扩散层3的限定区域沉积前驱体溶液1的干粉，沉积量可通过控制雾化粒径和喷洒时间来实现；
S3f：在350℃的环境舱内，于下侧加热板处4施加负压 -0.1MPa，促使气流从上侧加热板2贯穿气体扩散层3后至下侧加热板4排出，负压施加时间为1小时；
S4f：等待环境舱降至室温，即可获得局部强化的燃料电池气体扩散层。
将所制备的气体扩散层夹于两片金属板中，在1MPa的压力下保持1小时后释放压力，然后再增加压力至1MPa保持1小时后释放，该压载过程重复5次之后，将老化的气体扩散层用于燃料电池的组装。所使用的商业催化剂/膜复合体参数同对比例1。测试条件同对比例2。如图5所示，测试结果显示在0.4V的工作电压下，实施例6的实际输出电流可达1.911Acm-2，相较于对比例2性能提高了11.1%。
上述的对实施例的描述是为便于该技术领域的普通技术人员能理解和使用发明。熟悉本领域技术的人员显然可以容易地对这些实施例做出各种修改，并把在此说明的一般原理应用到其他实施例中而不必经过创造性的劳动。因此，本发明不限于上述实施例，本领域技术人员根据本发明的揭示，不脱离本发明范畴所做出的改进和修改都应该在本发明的保护范围之内。

Claims (6)

1.一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1：将气体扩散层（3）水平地夹于上侧加热板（2）和下侧加热板（4）之间；上侧加热板（2）和下侧加热板（4）温度控制在90℃至120℃；
S2：将强化结构的前驱体溶液（1）雾化后均匀喷洒在上侧加热板（2）表面，从而使气体扩散层（3）的限定区域沉积前驱体溶液（1）的干粉，沉积量可通过控制雾化粒径和喷洒时间来实现；
S3：在300℃至350℃的环境舱内，于下侧加热板处（4）施加负压 -0.05 MPa或 -0.1MPa，促使气流从上侧加热板（2）贯穿气体扩散层（3）后至下侧加热板（4）排出，负压施加时间为1小时或2小时；
S4：等待环境舱降至室温，即可获得局部强化的燃料电池气体扩散层。
2.根据权利要求1所述的一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法，其特征在于，所述前驱体溶液（1）由功能材料和粘结剂混合而成，并采用有机溶剂为稀释剂。
3.根据权利要求2所述的一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法，其特征在于，所述功能材料为石墨烯、等质量比的乙炔黑和纳米银丝、等质量比的石墨烯和纳米银丝、等质量比的碳纳米管和纳米氧化硅、等质量比的碳纳米管和纳米氧化铝、等质量比的石墨烯和纳米氧化硅中的一种。
4.根据权利要求2所述的一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法，其特征在于，所述粘结剂为聚四氟乙烯、氟化乙烯丙烯共聚物、聚偏氟乙烯中的一种。
5.根据权利要求2所述的一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法，其特征在于，所述稀释剂为异丙醇、去离子水、正丙醇、正丁醇中的一种。
6.一种燃料电池，其特征在于：使用权利要求1-5任一项所述的一种局部强化的燃料电池气体扩散层的制备方法制备的气体扩散层。
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