CN114051486A - 通过氢（h2）与溶解于溶剂中的碘（i2）的反应进行的碘化氢（hi）生产 - Google Patents

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Abstract

本公开提供了一种用于由氢(H2)和溶解于合适的溶剂中的元素碘(I2)制造碘化氢(HI)的方法，该方法使用选自以下的至少一种催化剂：铂、钯、镍、钴、铁、氧化镍、氧化钴和氧化铁。

Description

通过氢(H2)与溶解于溶剂中的碘(I2)的反应进行的碘化氢 (HI)生产
技术领域
所描述的本公开是使用碘和氢制备碘化氢(HI)的方法。具体地讲，本公开涉及一种在催化剂的存在下由氢和溶解的碘生产碘化氢的方法。
背景技术
碘化氢是重要的工业化学品，用作还原剂以及用于制备氢碘酸、有机和无机碘化物和碘代烷。然而，碘化氢由于其不稳定性和反应性而非常难以处理。例如，碘化氢在热或光的存在下分解以形成氢气和碘。另外，在水分的存在下，碘化氢形成可腐蚀大多数金属的氢碘酸。碘化氢的不稳定性和反应性使得其难以储存和运输。因此，无水碘化氢通常局部制备以立即使用。
已经报道了用于制备碘化氢的各种方法。参见例如N.N.Greenwood等人，元素的化学(The Chemistry of the Elements)，第2版，牛津大学:Butterworth-Heineman出版社(Oxford:Butterworth-Heineman)，第809–815页，1997，其中碘化氢根据以下方程式1由元素碘与肼的反应制备：
方程式1：2I2+N2H4→4HI+N2
在另一个实例中，在实用有机化学教科书(Textbook of Practical OrganicChemistry)，第3版中，A.I.Vogel提出，可根据以下方程式2，通过使硫化氢流与碘反应来制备碘化氢：
方程式2：H2S+I2→2HI+S
上述每个实例使用昂贵的起始物质，诸如硫化氢或肼，这限制了它们在大规模、经济地制备碘化氢方面的应用。另外，使用肼制备碘化氢导致形成作为副产物的氮气。从碘化氢中分离氮气以纯化碘化氢是困难且昂贵的，因此增加了制造成本。类似地，硫化氢的使用导致硫的形成，硫难以与未反应碘分离，这再次增加了制造成本。硫可减弱所使用的任何催化剂的作用，从而进一步增加了制造成本。
在一些其他示例中，气态碘化氢根据以下方程式3由元素碘和氢气制备：
方程式3：H2+I2→2HI
例如，US 3,154,382描述了熔融碘化物或碘化物水溶液与氢气结合使用以制备碘化氢。US 8,268,284 B2还公开了使用元素碘来制备碘化氢，其中固体碘首先熔化，然后气化以允许与氢的气相反应。
如前述参考文献所例示的，固体碘可以在其用作起始材料时存在困难，因为在由固体碘使反应器中产生气态进料流具有挑战性，并且碘蒸气的使用由于反应器部件的堵塞而引起进一步困难，因为气化的碘再次冷凝。
发明内容
本公开提供了一种用于由氢(H2)和溶解于合适的溶剂中的元素碘(I2)制造碘化氢(HI)的方法，该方法使用选自以下的至少一种催化剂：铂、钯、镍、钴、铁、氧化镍、氧化钴和氧化铁。
本公开提供了一种用于生产碘化氢的方法，包括提供包含氢(H2)和碘(I2)的反应物流，碘溶解在合适的溶剂中，该溶剂可以通过液体泵方便地进料到反应器中，不同于涉及将固体/气态碘添加到反应器中的固有困难，并且使反应物流在催化剂存在下反应以产生包含碘化氢的产物流。
溶剂可包括选自以下的至少一种溶剂：醚，诸如二乙醚和二甘醇二甲醚；腈，诸如苯甲腈和乙腈；甲酰胺，诸如二甲基甲酰胺；离子液体，诸如1-乙基-3-甲基咪唑鎓乙酸盐；环丁砜；二硫化碳；甲苯；萘；二甲苯；2,2-二甲基丁烷；环己烷；丙酮；乙醇；全氟己烷；和均三甲苯。
催化剂可包含选自以下的至少一种催化剂：铂、钯、镍、钴、铁、氧化镍、氧化钴和氧化铁。
附图说明
附图是示出用于制造碘化氢(HI)的方法的工艺流程图。
具体实施方式
本公开提供了一种用于由氢(H2)和溶解于合适的溶剂中的元素碘(I2)在至少一种催化剂的存在下制造碘化氢(HI)的方法，该至少一种催化剂诸如：铂、钯、镍、钴、铁、氧化镍、氧化钴和氧化铁。
如本文所公开，碘化氢由包含氢(H2)、碘(I2)和合适的溶剂的反应物流产生。
溶剂用于溶解碘以促进碘的更容易处理作为反应物，并且促进碘向反应器的可靠输送以与氢反应。溶解的碘可以与反应器上游的氢共混，或者溶解的碘可以直接输送到反应器中以与反应器中的氢反应性接触。
用于碘的合适溶剂，也可以是用于碘与氢气的反应的溶剂，可以具有例如大于100℃，大于125℃，或大于150°的沸点，并且在升高的温度反应条件下是稳定的，并且在暴露于反应中存在的试剂、产物和催化剂时是非反应性的。
溶剂能够溶解至少约5重量％(wt.％)、至少约10重量％、至少约15重量％、至少约20重量％或至少约25重量％的碘(I2)。重量百分比测量值定义为溶质质量与溶质/溶剂混合物的总质量的比率。例如，在20重量％的碘(I2)溶液中，100克溶液含有20克的碘(I2)。
溶剂可以选自醚，诸如二乙醚和二甘醇二甲醚；腈，诸如苯甲腈和乙腈；和甲酰胺，诸如二甲基甲酰胺；酮，诸如丙酮；离子液体，诸如1-乙基-3-甲基咪唑鎓乙酸盐；环丁砜；二硫化碳；甲苯；萘；二甲苯；2,2-二甲基丁烷；环己烷；乙醇；全氟己烷；均三甲苯；四氯化碳；1,1-二氯乙烯；和烷烃。将溶解在溶剂中的碘(I2)提供到反应器。溶解的碘可以与反应器上游的氢共混并且共同进料到反应器。另选地，溶解的碘可以直接输送到反应器中以与反应器中的氢反应性接触。
其中碘(I2)溶解于其中的溶剂选自以下中的至少一种：醚，诸如二乙醚和二甘醇二甲醚；腈，诸如苯甲腈和乙腈；和甲酰胺，诸如二甲基甲酰胺；离子液体，诸如1-乙基-3-甲基咪唑鎓乙酸盐；环丁砜；二硫化碳；甲苯；萘；二甲苯；2,2-二甲基丁烷；环己烷；乙醇；全氟己烷；和均三甲苯。
下表提供了碘在一些溶剂中的近似溶解度。测试不同的溶剂-醚，诸如二乙醚和二甘醇二甲醚；腈，诸如苯甲腈和乙腈；和甲酰胺，诸如二甲基甲酰胺；离子液体，诸如1-乙基-3-甲基咪唑鎓乙酸盐；环丁砜；二硫化碳；甲苯；萘；二甲苯；2,2-二甲基丁烷；环己烷；乙醇；全氟己烷；和均三甲苯。热稳定溶剂(蒸气分解温度>500℃)诸如甲苯、苯甲腈、萘也可以使用，并且可以再循环。
表1
碘(I2)在各种溶剂中的近似溶解度
溶剂 重量％碘(I<sub>2</sub>)
二甲基甲酰胺(DMF) 9-38
二甘醇二甲醚 9-33
二甲基亚砜(DMSO) 9-38
乙腈 ～9
环丁砜 ～5
二硫化碳 16.49
2,2-二甲基丁烷 1.37
环己烷 2.70
乙醇 21.40
乙醚 25.10
对二甲苯 16.56
均三甲苯 20.27
全氟己烷 0.012
1-乙基-3-甲基咪唑鎓乙酸盐 9-38
氢、碘和溶剂可以是无水的。优选的是，反应物流中存在尽可能少的水，因为水分的存在导致氢碘酸的形成，该氢碘酸是腐蚀性的并且可能对下游设备和生产线有害。此外，从氢碘酸中回收碘化氢增加了制造成本。
氢可基本上不含水，包括按重量计量小于约500ppm、约300ppm、约200ppm、约100ppm、约50ppm、约30ppm、约20ppm、10ppm或约5ppm，或小于任何两个前述值之间限定的任何值的任何水。优选地，氢气包含按重量计量小于约50ppm的任何水。更优选地，氢气包含按重量计量小于约10ppm的任何水。最优选地，氢气包含按重量计量小于约5ppm的任何水。
碘也可基本上不含水，包括按重量计量小于约500ppm、约300ppm、约200ppm、约100ppm、约50ppm、约30ppm、约20ppm或约10ppm，或小于任何两个前述值之间限定的任何值的任何水。优选地，碘包含按重量计量小于约100ppm的任何水。更优选地，碘包含按重量计量小于约30ppm的任何水。最优选地，碘包含按重量计量小于约10ppm的任何水。
溶剂也可基本上不含水，包括按重量计量小于约500ppm、约300ppm、约200ppm、约100ppm、约50ppm、约30ppm、约20ppm、10ppm或约5ppm，或小于任何两个前述值之间限定的任何值的任何水。优选地，溶剂包含按重量计量小于约50ppm的任何水。更优选地，溶剂包含按重量计量小于约10ppm的任何水。最优选地，溶剂包含按重量计量小于约5ppm的任何水。
固体形式的元素碘可从例如智利圣地亚哥的SQM公司(SQM,Santiago,Chile)或日本千叶市的关东天然气开发公司(Kanto Natural Gas Development Co.,Ltd,Chiba,Japan)商购获得。压缩气体形式的氢可从例如宾夕法尼亚州拉德诺的Airgas公司(Airgas，Radnor,PA)商购获得。
在反应物流中，氢气与碘的摩尔比可低至约1:1、约1.5:1、约2:1、约2.5:1、约2.7:1或约3:1，或高至约4:1、约5:1、约6:1、约7:1、约8:1、约9:1或约10:1，或在任何两个前述值之间限定的任何范围内，诸如例如约1:1至约10:1、约2:1至约8:1、约3:1至约6:1、约2:1至约5:1、约2:1至约3:1、约2.5:1至约3:1、约2.7:1至约3.0:1。优选地，氢气与碘的摩尔比为约2:1至约5:1。更优选地，氢气与碘的摩尔比为约2:1至约3:1。最优选地，氢气与碘的摩尔比为约2.5:1至3:1。
包含溶解于溶剂中的碘以及氢的反应物流在容纳于反应器内的催化剂的存在下反应以产生包含根据上文方程式3的碘化氢的产物流。反应器可以是加热管反应器，诸如固定床管式反应器，包括含有催化剂的管。该管可以由金属诸如不锈钢、镍、镍合金(诸如镍铬合金、镍钼合金、镍铬钼合金、镍铁铬合金或镍铜合金)制成。管反应器被加热，因此也加热催化剂。作为另外一种选择，反应器可以是任何类型的填充反应器。
如上所述，催化剂是铂、钯、镍、钴、铁、氧化镍、氧化钴和氧化铁催化剂。催化剂可负载在载体上。因此，催化剂包含选自铂、钯、镍、钴、铁、氧化镍、氧化钴和氧化铁中的至少一种，其中催化剂负载在载体上。载体可选自活性炭、硅胶、沸石、碳化硅、金属氧化物和它们的组合。金属氧化物的非排他性实例包括氧化铝、氧化镁、氧化钛、氧化锌、氧化锆、氧化铬和它们的组合。
催化剂可包含金属氧化物载体上的铂。催化剂可基本上由金属氧化物载体上的铂组成。催化剂可由金属氧化物载体上的铂组成。催化剂可包含氧化铝载体上的铂。催化剂可包含活性炭载体上的铂。催化剂可基本上由活性炭载体上的铂组成。催化剂可由活性炭载体上的铂组成。
催化剂可包含金属氧化物载体上的钯。催化剂可基本上由金属氧化物载体上的钯组成。催化剂可由金属氧化物载体上的钯组成。催化剂可包含氧化铝载体上的钯。催化剂可包含活性炭载体上的钯。催化剂可基本上由活性炭载体上的钯组成。催化剂可由活性炭载体上的钯组成。
催化剂可包含硅胶载体上的镍。催化剂可包含沸石载体上的镍。催化剂可包含活性炭载体上的镍。催化剂可包含碳化硅载体上的镍。催化剂可基本上由硅胶载体上的镍组成。催化剂可基本上由沸石载体上的镍组成。催化剂可基本上由活性炭载体上的镍组成。催化剂可基本上由碳化硅载体上的镍组成。催化剂可由硅胶载体上的镍组成。催化剂可由沸石载体上的镍组成。催化剂可由活性炭载体上的镍组成。催化剂可由碳化硅载体上的镍组成。
催化剂可包含金属氧化物载体上的镍。催化剂可基本上由金属氧化物载体上的镍组成。催化剂可由金属氧化物载体上的镍组成。催化剂可包含氧化铝载体上的镍。催化剂可包含氧化镁载体上的镍。催化剂可包含氧化钛载体上的镍。催化剂可包含氧化锌载体上的镍。催化剂可包含氧化锆载体上的镍。催化剂可包含氧化铬载体上的镍。催化剂可基本上由氧化铝载体上的镍组成。催化剂可基本上由氧化镁载体上的镍组成。催化剂可基本上由氧化钛载体上的镍组成。催化剂可基本上由氧化锌载体上的镍组成。催化剂可基本上由氧化锆载体上的镍组成。催化剂可基本上由氧化铬载体上的镍组成。催化剂可由氧化铝载体上的镍组成。催化剂可由氧化镁载体上的镍组成。催化剂可由氧化钛载体上的镍组成。催化剂可由氧化锌载体上的镍组成。催化剂可由氧化锆载体上的镍组成。催化剂可由氧化铬载体上的镍组成。
催化剂可包含硅胶载体上的氧化镍。催化剂可包含沸石载体上的氧化镍。催化剂可包含活性炭载体上的氧化镍。催化剂可包含碳化硅载体上的氧化镍。催化剂可基本上由硅胶载体上的氧化镍组成。催化剂可基本上由沸石载体上的氧化镍组成。催化剂可基本上由活性炭载体上的氧化镍组成。催化剂可基本上由碳化硅载体上的氧化镍组成。催化剂可由硅胶载体上的氧化镍组成。催化剂可由沸石载体上的氧化镍组成。催化剂可由活性炭载体上的氧化镍组成。催化剂可由碳化硅载体上的氧化镍组成。
催化剂可包含金属氧化物载体上的氧化镍。催化剂可基本上由金属氧化物载体上的氧化镍组成。催化剂可由金属氧化物载体上的氧化镍组成。催化剂可包含氧化铝载体上的氧化镍。催化剂可包含氧化镁载体上的氧化镍。催化剂可包含氧化钛载体上的氧化镍。催化剂可包含氧化锌载体上的氧化镍。催化剂可包含氧化锆载体上的氧化镍。催化剂可包含氧化铬载体上的氧化镍。催化剂可基本上由氧化铝载体上的氧化镍组成。催化剂可基本上由氧化镁载体上的氧化镍组成。催化剂可基本上由氧化钛载体上的氧化镍组成。催化剂可基本上由氧化锌载体上的氧化镍组成。催化剂可基本上由氧化锆载体上的氧化镍组成。催化剂可基本上由氧化铬载体上的氧化镍组成。催化剂可由氧化铝载体上的氧化镍组成。催化剂可由氧化镁载体上的氧化镍组成。催化剂可由氧化钛载体上的氧化镍组成。催化剂可由氧化锌载体上的氧化镍组成。催化剂可由氧化锆载体上的氧化镍组成。催化剂可由氧化铬载体上的氧化镍组成。
催化剂可包含硅胶载体上的镍和氧化镍。催化剂可包含沸石载体上的镍和氧化镍。催化剂可包含活性炭载体上的镍和氧化镍。催化剂可包含碳化硅载体上的镍和氧化镍。催化剂可基本上由硅胶载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可基本上由沸石载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可基本上由活性炭载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可基本上由碳化硅载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可由硅胶载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可由沸石载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可由活性炭载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可由碳化硅载体上的镍和氧化镍组成。
催化剂可包含金属氧化物载体上的镍和氧化镍。催化剂可基本上由金属氧化物载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可由金属氧化物载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可包含氧化铝载体上的镍和氧化镍。催化剂可包含氧化镁载体上的镍和氧化镍。催化剂可包含氧化钛载体上的镍和氧化镍。催化剂可包含氧化锌载体上的镍和氧化镍。催化剂可包含氧化锆载体上的镍和氧化镍。催化剂可包含氧化铬载体上的镍和氧化镍。催化剂可基本上由氧化铝载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可基本上由氧化镁载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可基本上由氧化钛载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可基本上由氧化锌载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可基本上由氧化锆载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可基本上由氧化铬载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可由氧化铝载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可由氧化镁载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可由氧化钛载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可由氧化锌载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可由氧化锆载体上的镍和氧化镍组成。催化剂可由氧化铬载体上的镍和氧化镍组成。
催化剂可包含硅胶载体上的钴。催化剂可包含沸石载体上的钴。催化剂可包含活性炭载体上的钴。催化剂可包含碳化硅载体上的钴。催化剂可基本上由硅胶载体上的钴组成。催化剂可基本上由沸石载体上的钴组成。催化剂可基本上由活性炭载体上的钴组成。催化剂可基本上由碳化硅载体上的钴组成。催化剂可由硅胶载体上的钴组成。催化剂可由沸石载体上的钴组成。催化剂可由活性炭载体上的钴组成。催化剂可由碳化硅载体上的钴组成。
催化剂可包含金属氧化物载体上的钴。催化剂可基本上由金属氧化物载体上的钴组成。催化剂可由金属氧化物载体上的钴组成。催化剂可包含氧化铝载体上的钴。催化剂可包含氧化镁载体上的钴。催化剂可包含氧化钛载体上的钴。催化剂可包含氧化锌载体上的钴。催化剂可包含氧化锆载体上的钴。催化剂可包含氧化铬载体上的钴。催化剂可基本上由氧化铝载体上的钴组成。催化剂可基本上由氧化镁载体上的钴组成。催化剂可基本上由氧化钛载体上的钴组成。催化剂可基本上由氧化锌载体上的钴组成。催化剂可基本上由氧化锆载体上的钴组成。催化剂可基本上由氧化铬载体上的钴组成。催化剂可由氧化铝载体上的钴组成。催化剂可由氧化镁载体上的钴组成。催化剂可由氧化钛载体上的钴组成。催化剂可由氧化锌载体上的钴组成。催化剂可由氧化锆载体上的钴组成。催化剂可由氧化铬载体上的钴组成。
催化剂可包含硅胶载体上的氧化钴。催化剂可包含沸石载体上的氧化钴。催化剂可包含活性炭载体上的氧化钴。催化剂可包含碳化硅载体上的氧化钴。催化剂可基本上由硅胶载体上的氧化钴组成。催化剂可基本上由沸石载体上的氧化钴组成。催化剂可基本上由活性炭载体上的氧化钴组成。催化剂可基本上由碳化硅载体上的氧化钴组成。催化剂可由硅胶载体上的氧化钴组成。催化剂可由沸石载体上的氧化钴组成。催化剂可由活性炭载体上的氧化钴组成。催化剂可由碳化硅载体上的氧化钴组成。
催化剂可包含金属氧化物载体上的氧化钴。催化剂可基本上由金属氧化物载体上的氧化钴组成。催化剂可由金属氧化物载体上的氧化钴组成。催化剂可包含氧化铝载体上的氧化钴。催化剂可包含氧化镁载体上的氧化钴。催化剂可包含氧化钛载体上的氧化钴。催化剂可包含氧化锌载体上的氧化钴。催化剂可包含氧化锆载体上的氧化钴。催化剂可包含氧化铬载体上的氧化钴。催化剂可基本上由氧化铝载体上的氧化钴组成。催化剂可基本上由氧化镁载体上的氧化钴组成。催化剂可基本上由氧化钛载体上的氧化钴组成。催化剂可基本上由氧化锌载体上的氧化钴组成。催化剂可基本上由氧化锆载体上的氧化钴组成。催化剂可基本上由氧化铬载体上的氧化钴组成。催化剂可由氧化铝载体上的氧化钴组成。催化剂可由氧化镁载体上的氧化钴组成。催化剂可由氧化钛载体上的氧化钴组成。催化剂可由氧化锌载体上的氧化钴组成。催化剂可由氧化锆载体上的氧化钴组成。催化剂可由氧化铬载体上的氧化钴组成。
催化剂可包含硅胶载体上的钴和氧化钴。催化剂可包含沸石载体上的钴和氧化钴。催化剂可包含活性炭载体上的钴和氧化钴。催化剂可包含碳化硅载体上的钴和氧化钴。催化剂可基本上由硅胶载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可基本上由沸石载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可基本上由活性炭载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可基本上由碳化硅载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可由硅胶载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可由沸石载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可由活性炭载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可由碳化硅载体上的钴和氧化钴组成。
催化剂可包含金属氧化物载体上的钴和氧化钴。催化剂可基本上由金属氧化物载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可由金属氧化物载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可包含氧化铝载体上的钴和氧化钴。催化剂可包含氧化镁载体上的钴和氧化钴。催化剂可包含氧化钛载体上的钴和氧化钴。催化剂可包含氧化锌载体上的钴和氧化钴。催化剂可包含氧化锆载体上的钴和氧化钴。催化剂可包含氧化铬载体上的钴和氧化钴。催化剂可基本上由氧化铝载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可基本上由氧化镁载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可基本上由氧化钛载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可基本上由氧化锌载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可基本上由氧化锆载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可基本上由氧化铬载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可由氧化铝载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可由氧化镁载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可由氧化钛载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可由氧化锌载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可由氧化锆载体上的钴和氧化钴组成。催化剂可由氧化铬载体上的钴和氧化钴组成。
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催化剂的重量百分比(作为催化剂和载体的总重量的百分比)可低至约0.03重量百分比(重量％)、约0.05重量％、约1重量％、约5重量％、约10重量％、约15重量％或约20重量％，或高达约35重量％、约40重量％、约45重量％或约50重量％，或在任何两个前述值之间限定的任何范围内，诸如例如约0.03重量％至约50重量％、约0.5重量％至约45重量％、约10重量％至约40重量％、约15重量％至约35重量％或约3重量％至约25重量％。优选地，催化剂的重量百分比为约0.03重量％至约5重量％。更优选地，催化剂的重量百分比为约0.03重量％至约2重量％。最优选地，催化剂的重量百分比为约0.05重量％至约1重量％。
催化剂可具有以下表面积：小至约1平方米/克(m2/g)、约5m2/g、约10m2/g、约25m2/g、约40m2/g、约60m2/g或约80m2/g，或大至约100m2/g、约120m2/g、约150m2/g、约200m2/g、约250m2/g、约300m2/g或约1,000m2/g，或在任何两个前述值之间限定的任何范围内，诸如例如约1m2/g至约1,00m2/g、约5m2/g至约300m2/g、约10m2/g至约250m2/g、约25m2/g至约200m2/g、约40m2/g至约150m2/g、约60m2/g至约120m2/g或约80m2/g至约120m2/g。根据ISO 9277:2010，通过BET法测定催化剂的表面积。
可使反应物流与催化剂接触以下接触时间：短至约0.1秒、约2秒、约4秒、约6秒、约8秒、约10秒、约15秒、约20秒、约25秒或约30秒，或长至约40秒、约50秒、约60秒、约70秒、约80秒、约100秒、约120秒或约1,800秒，或在任何两个前述值之间限定的任何范围内，诸如例如约0.1秒至约1,800秒、约2秒至约120秒、约4秒至约100秒、约6秒至约80秒、约8秒至约70秒、约10秒至约60秒、约15秒至约50秒、约20秒至约40秒、约20秒至约30秒、约10秒至约20秒或约100秒至约120秒。优选地，反应物流与催化剂接触约2秒至约100秒的接触时间。更优选地，反应物流与催化剂接触约2秒至约60秒的接触时间。最优选地，反应物流与催化剂接触约2秒至约40秒的接触时间。
在反应之前，氢(H2)和溶解于溶剂中的碘(I2)进料到预热器中。可将预热器加热至以下反应温度：低至约170℃，约180℃，约185℃，约190℃，或高达约195℃，约200℃，约210℃，或约220℃，或在任何两个前述值之间限定的任何范围内，诸如约170℃至约220℃，约170℃至约200℃，约180℃至约195℃，约170℃至约180℃，或约200℃至约210℃。优选地，温度为约170℃至约210℃。更优选地，温度为180℃至约200℃。
然后将混合物传递到含有已加热的催化剂的炉。可以将催化剂加热至以下反应温度：低至约300℃，约200℃，约250℃，约280℃，约290℃，约300℃，约310℃，或约320℃，或加热至以下反应温度：高达约330℃，约340℃，约350℃，约360℃，约380℃，约400℃，约450℃，约500℃，约550℃，或约600℃，或在任何两个前述值之间限定的任何范围内，诸如例如约150℃至约600℃，约200℃至约550℃，约250℃至约500℃，约280℃至约450℃，约290℃至约400℃，约300℃至约380℃，约310℃至约360℃，约320℃至约350℃，或约320℃至约340℃。优选地，反应温度为约200℃至约550℃。更优选地，反应温度为约300℃至约500℃。最优选地，反应温度为约350℃至约450℃。
反应物向反应器的流动中的氢将包括氧化镍、氧化钴和氧化铁的催化剂还原成相应的金属。任选地，还可以通过在反应之前通过反应器的氢的流动来减少此类催化剂。
压力不是关键的，尽管压力可能足够高以保持溶剂呈液体形式。便利的操作压力在约10kPa至约4,000kPa，以及优选地约30kPa至约300kPa的范围内。
将包括碘化氢(HI)、未反应的氢(H2)和溶解于溶剂中的未反应的碘(I2)的产物流从反应器引导到至少两个冷阱，第一冷阱的温度比第二冷阱的温度高，其中冷却产物流以允许收集溶解于溶剂中的至少一些未反应的碘(I2)以及产物HI。未反应的氢(H2)也可以收集。溶解于溶剂中的未反应的碘(I2)在第一阱中收集。在第二阱中收集粗HI。在第二阱中收集大部分HI，尽管少量可以保持溶解在第一阱中的溶剂中。未反应的氢(H2)，溶解于溶剂中的未反应的碘(I2)以及任何少量的HI产物可以再循环回反应器。
第一冷阱的温度可以低至约-30℃，约-25℃，约-20℃，或高达约-15℃，约-10°，约-5℃，或约0℃，或在任何两个前述值之间限定的任何范围内，诸如约-30℃至约0℃，约-20℃至约-10℃，约-25℃至约-20℃，或约-15℃至约-10℃。优选地，温度为约-30℃至约-10℃。更优选地，温度为约-25℃至约-15℃。最优选地，温度为-20℃。
第二冷阱的温度可以低至约-225℃，约-200℃，约-196℃，或高达约-195℃，约-190℃或约-180°，或在任何两个前述值之间限定的任何范围内，诸如约-225℃至约-180℃，约-196℃至约-190℃，约-200℃至约-196℃，或约-195℃至约-180℃。优选地，温度为约-225℃至约-190℃。更优选地，温度为约-200℃至约-195℃。最优选地，温度为-196℃。
用于由氢(H2)和溶解于溶剂中的元素碘(I2)制造碘化氢(HI)的方法，该溶剂选自以下中的至少一种：醚，诸如二乙醚和二甘醇二甲醚；腈，诸如苯甲腈和乙腈；和甲酰胺，诸如二甲基甲酰胺；离子液体，诸如1-乙基-3-甲基咪唑鎓乙酸盐；环丁砜；二硫化碳；甲苯；萘；二甲苯；2,2-二甲基丁烷；环己烷；乙醇；全氟己烷；和均三甲苯，该方法包括使用铂、钯、镍、钴、铁、氧化镍、氧化钴和氧化铁催化剂，其中催化剂负载在载体上，根据本公开可以是分批方法，或者可以是连续方法，如下所述。
附图是示出用于制造碘化氢的方法的工艺流程图。如图所示，该方法包括溶解于溶剂10中的碘(I2)和氢气12的材料流。氢气12的流速可以由流量控制器(未示出)控制。混合物可以进料到预热器14，保持高于碘(I2)的熔点。已加热的混合物16可以进料到反应器18，诸如管式反应器炉。在反应器中，混合物与催化剂20接触，诸如通过将混合物引导通过供应有惰性气体(诸如氮气)的已加热的催化剂柱。
产物流22可包括碘化氢(HI)、溶解于溶剂中的未反应的碘(I2)，未反应的氢(H2)和痕量的水。可将产物流22引导至第一冷阱24，其中可以冷却产物流22以允许收集溶解在溶剂32中的未反应的碘(I2)。溶解在溶剂32中的未反应的碘可以再循环回溶解的碘(I2)进料流10。
产物流26可包括未反应的氢(H2)、碘化氢(HI)和痕量的水。然后可将产物流26引导至第二冷阱28，该第二冷阱保持在低于第一冷阱温度的温度下，其中可以冷却产物流以允许收集碘化氢(HI)。未反应的氢(H2)30可以再循环回氢(H2)气体进料流12。在出口流中收集产物碘化氢(HI)34。
虽然已经将本公开描述为与示例性设计有关，但是可在本公开的实质和范围内进一步修改本公开。此外，本申请旨在涵盖本公开所属领域的已知或惯常实践内的与本公开的此类偏离。
如本文所用，短语“在任意两个前述值之间限定的任意范围内”字面上是指任意范围可选自在此类短语之前列出的任意两个值，而无论这些值是在列表的较低部分中还是在列表的较高部分中。例如，一对值可选自两个较低值、两个较高值、或者较低值和较高值。
实施例
实施例1：氢与溶解于均三甲苯中的碘的反应
Monel管反应器(0.5”x15”)填充有1％的氧化铝球剂载铂(催化剂体积：约26厘米3，13”x0.5”加热区)，配备有预热器(190℃-200℃)，加热至并维持在415℃-420℃持续约1小时。此后，氢气(67标准厘米3/分钟(sccm)或约0.34g/小时)和18重量％的碘的均三甲苯溶液(0.5mL/min，约5.14g碘/小时)分别通过流量计和注射泵引入到预热器/反应器中。氢(H2)与碘(I2)的比率为约9:1。含有碘化氢(HI)、未反应的碘(I2)、均三甲苯溶剂和未反应的氢(H2)的产物流分别通过处于-20℃和-196℃的两个冷阱。在这些条件下，在3.5小时的运行时间内，分别在-196℃和-20℃冷阱中收集了7.1g的碘化氢(HI)(39％产率，基于碘)和90g的均三甲苯和未反应的碘。90g样品的气相色谱(GC)分析显示均三甲苯作为唯一的有机化合物。反应的质量平衡的变化在3％内。在这些条件下，未看到均三甲苯的显著分解。
实施例2：氢与溶解于对二甲苯中的碘的反应
反应以与实施例1中所述类似的方式进行，使用0.5％氧化铝载钯催化剂和溶解于对二甲苯中的15重量％碘(I2)。氢(H2)流速为150sccm，或约0.76g/hr，并且15重量％的碘(I2)的对二甲苯溶液以0.5mL/min、约4.5g/小时的速率递送。在这些条件下，在1.5小时的运行时间内，在第二冷阱中收集了1.9g的碘化氢(HI)，得到28％的转化率。第一冷阱和第二冷阱的温度分别为-20℃和-196℃。在0℃阱中收集的液体的气相色谱-质谱(GC-MS)分析主要显示对二甲苯。
实施例3：氢与溶解于离子液体中的碘的反应
如实施例1中所述进行实验，使用20重量％碘溶解在离子液体、1-乙基-3-甲基咪唑鎓乙酸盐中的溶液，而不是碘的均三甲苯溶液。在这些条件下，没有获得碘化氢(HI)，但-196℃阱中的气态材料的GC-MS指示以减少的量存在CH3I、C2H5I、C3H7I。
方面
方面1为一种用于生产碘化氢的方法。该方法包括提供包含氢和碘的反应物流，碘溶解于溶剂中，以及使反应物流在催化剂的存在下反应以产生包含碘化氢的产物流。
方面2是根据方面1所述的方法，其中在所述提供步骤中，所述溶剂包括选自以下的至少一种：二乙醚、二甘醇二甲醚、苯甲腈、乙腈、二甲基甲酰胺、1-乙基-3-甲基咪唑鎓乙酸盐、环丁砜、二硫化碳、丙酮、甲苯、萘、二甲苯、2,2-二甲基丁烷、环己烷、乙醇、全氟己烷和均三甲苯。
方面3是根据方面1所述的方法，其中在所述提供步骤中，所述催化剂包含由以下组成的组中的至少一种：铂、钯、镍、钴、铁、氧化镍、氧化钴和氧化铁，并且其中所述催化剂负载在载体上。
方面4是根据方面1、2或3中任一项所述的方法，其中所述载体选自活性炭、硅胶、沸石、碳化硅、金属氧化物或它们的组合。
方面5是根据方面1至4中任一项所述的方法，其中所述载体为金属氧化物载体，所述金属氧化物载体包括氧化铝、氧化镁、氧化钛、氧化锌、氧化锆、氧化铬以及它们的组合。
方面6是根据方面5所述的方法，其中所述催化剂选自氧化铝载体上的铂或氧化铝载体上的钯。
方面7是根据方面1所述的方法，其中所述催化剂为所述催化剂和所述载体的总重量的约0.03重量％至约50重量％。
方面8是根据方面1所述的方法，其中在所述提供步骤中，所述氢包含按重量计小于约500ppm的水。
方面9是根据方面1所述的方法，其中在所述提供步骤中，所述碘包含按重量计小于约500ppm的水。
方面10是根据方面1所述的方法，其中在所述提供步骤中，所述溶剂包含按重量计小于约500ppm的水。
方面11是根据方面1至10中任一项所述的方法，其中在所述提供步骤中，所述氢与所述碘在所述反应物流中的摩尔比为约1:1至约10:1。
方面12是根据方面11所述的方法，其中所述氢与所述碘在所述反应物流中的摩尔比为约2.5:1至约3:1。
方面13是根据方面1所述的方法，其中在所述反应步骤中，所述反应物流与所述催化剂的接触时间为约0.1秒至约1,800秒。
方面14是根据方面1至13中任一项所述的方法，所述方法还包括在所述反应步骤之前在预热器中将所述反应物流加热到约180℃至约210℃的温度。
方面15是根据方面1至14中任一项所述的方法，所述方法还包括在所述反应步骤之前将所述反应物流加热到约300℃至约600℃的温度。
方面16为根据方面1至15中任一项所述的方法，其中所述方法为连续方法。
方面17是根据方面1至16中任一项所述的方法，其中所述产物流还包含未反应的氢，并且所述方法还包括以下附加步骤：将所述氢从所述产物流中分离以及使所分离的氢返回到所述反应物流。
方面18是一种用于生产碘化氢的方法，所述方法包括以下步骤：在催化剂的存在下使氢和碘反应，碘溶解在溶剂中，以产生包含碘化氢、未反应的氢和溶解的未反应的碘的产物流；通过冷却所述产物流以收集所述溶解的未反应的碘来从所述产物流中去除至少一些所述溶解的未反应的碘；以及使所溶解的碘再循环到所述反应步骤。
方面19是根据方面18所述的方法，其中所述溶剂包括选自以下的至少一种：二乙醚、二甘醇二甲醚、苯甲腈、乙腈、二甲基甲酰胺、1-乙基-3-甲基咪唑鎓乙酸盐、环丁砜、二硫化碳、甲苯、萘、二甲苯、2,2-二甲基丁烷、环己烷、乙醇、全氟己烷和均三甲苯。
方面20是根据方面18或19所述的方法，其中所述催化剂包含由以下组成的组中的至少一种：铂、钯、镍、钴、铁、氧化镍、氧化钴和氧化铁，并且其中所述催化剂负载在载体上。
方面21是根据18至20中任一项所述的方法，其中所述催化剂选自铂或钯。
方面22是根据方面18至21中任一项所述的方法，其中所述载体选自活性炭、硅胶、沸石、碳化硅、金属氧化物或它们的组合。
方面23是根据方面22所述的方法，其中所述载体为金属氧化物载体，所述金属氧化物载体包括氧化铝、氧化镁、氧化钛、氧化锌、氧化锆、氧化铬以及它们的组合。
方面24是根据方面23所述的方法，其中所述载体是氧化铝。
方面25是根据方面18至24中任一项所述的方法，其中所述产物流还包含未反应的氢，并且所述方法还包括以下附加步骤：将所述氢从所述产物流中分离以及使所分离的氢再循环到所述反应步骤。
方面26为根据方面18至25中任一项所述的方法，其中所述方法为连续方法。

Claims (10)

1.一种用于生产碘化氢的方法，所述方法包括：
提供包含氢和碘的反应物流，所述碘溶解在溶剂中；以及
在催化剂的存在下使所述反应物流反应以产生包含碘化氢的产物流。
2.根据权利要求1所述的方法，其中在所述提供步骤中，所述溶剂包括选自以下的至少一种：二乙醚、二甘醇二甲醚、苯甲腈、乙腈、二甲基甲酰胺、1-乙基-3-甲基咪唑鎓乙酸盐、环丁砜、二硫化碳、甲苯、萘、二甲苯、2,2-二甲基丁烷、环己烷、乙醇、全氟己烷和均三甲苯。
3.根据权利要求1所述的方法，其中在所述提供步骤中，所述催化剂包含由以下组成的组中的至少一种：铂、钯、镍、钴、铁、氧化镍、氧化钴和氧化铁，并且其中所述催化剂负载在载体上。
4.根据权利要求1所述的方法，其中所述载体选自活性炭、硅胶、沸石、碳化硅、金属氧化物或它们的组合。
5.根据权利要求4所述的方法，其中所述载体为金属氧化物载体，所述金属氧化物载体包括氧化铝、氧化镁、氧化钛、氧化锌、氧化锆、氧化铬以及它们的组合。
6.根据权利要求1所述的方法，其中在所述提供步骤中，存在以下中的至少一者：
所述氢包含按重量计小于约500ppm的水；
所述碘包含按重量计小于约500ppm的水；以及
所述溶剂包含按重量计小于约500ppm的水。
7.根据权利要求1所述的方法，其中在所述提供步骤中，所述氢与所述碘在所述反应物流中的摩尔比为约1:1至约10:1。
8.一种用于生产碘化氢的方法，所述方法包括以下步骤：
在催化剂的存在下使氢和碘反应，所述碘溶解于溶剂中，以产生包含碘化氢、未反应的氢和溶解的未反应的碘的产物流；
通过冷却所述产物流以收集所述溶解的未反应的碘来从所述产物流中去除至少一些所述溶解的未反应的碘；以及
使所溶解的碘再循环到所述反应步骤。
9.根据权利要求8所述的方法，其中所述产物流还包含未反应的氢，并且所述方法还包括以下附加步骤：
将所述氢从所述产物流中分离；以及
使所分离的氢再循环到所述反应步骤。
10.根据权利要求8所述的方法，其中所述方法为连续方法。
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN115571858A (zh) * 2022-10-19 2023-01-06 江苏东鼎化学科技有限公司 一种碘化氢的合成方法

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN117729966A (zh) * 2021-07-16 2024-03-19 霍尼韦尔国际公司 用于从碘化氢料流中去除碘的系统和方法

Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US1890874A (en) * 1930-02-25 1932-12-13 Roessler & Hasslacher Chemical Manufacture of hydrogen iodide
US3044862A (en) * 1959-04-06 1962-07-17 Shell Oil Co Process for recovering iodine from mixtures of iodine, hydrogen iodide and water
US3154382A (en) * 1962-10-24 1964-10-27 El Paso Natural Gas Prod Process for catalytically reacting hydrogen and iodine to produce hydrogen iodide
US3848065A (en) * 1972-09-29 1974-11-12 Monsanto Co Method for producing hydrogen iodide
US4302432A (en) * 1980-11-21 1981-11-24 Eastman Kodak Company Preparation of hydrogen iodide, lithium iodide and methyl iodide
CN1665588A (zh) * 2002-06-14 2005-09-07 切夫里昂菲利普化学有限责任公司 钯－银加氢催化剂及其制备方法
CN108190837A (zh) * 2017-12-29 2018-06-22 南昌大学 一种以碘单质和氢气为原料生产氢碘酸的方法
CN109589633A (zh) * 2018-11-30 2019-04-09 清华大学 一种含碘氢碘酸料液的精馏设备及方法

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4058457A (en) * 1976-12-01 1977-11-15 Milton Manes Recovery of activated carbon
US5693306A (en) * 1994-11-28 1997-12-02 Mitsui Toatsu Chemicals, Inc. Production process for refined hydrogen iodide
WO2017134789A1 (ja) * 2016-02-04 2017-08-10 セントラルケミカル株式会社 ヨウ素の回収方法および回収装置

Patent Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US1890874A (en) * 1930-02-25 1932-12-13 Roessler & Hasslacher Chemical Manufacture of hydrogen iodide
US3044862A (en) * 1959-04-06 1962-07-17 Shell Oil Co Process for recovering iodine from mixtures of iodine, hydrogen iodide and water
US3154382A (en) * 1962-10-24 1964-10-27 El Paso Natural Gas Prod Process for catalytically reacting hydrogen and iodine to produce hydrogen iodide
US3848065A (en) * 1972-09-29 1974-11-12 Monsanto Co Method for producing hydrogen iodide
US4302432A (en) * 1980-11-21 1981-11-24 Eastman Kodak Company Preparation of hydrogen iodide, lithium iodide and methyl iodide
CN1665588A (zh) * 2002-06-14 2005-09-07 切夫里昂菲利普化学有限责任公司 钯－银加氢催化剂及其制备方法
CN108190837A (zh) * 2017-12-29 2018-06-22 南昌大学 一种以碘单质和氢气为原料生产氢碘酸的方法
CN109589633A (zh) * 2018-11-30 2019-04-09 清华大学 一种含碘氢碘酸料液的精馏设备及方法

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN115571858A (zh) * 2022-10-19 2023-01-06 江苏东鼎化学科技有限公司 一种碘化氢的合成方法
CN115571858B (zh) * 2022-10-19 2024-02-13 江苏东鼎化学科技有限公司 一种碘化氢的合成方法

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