CN114050278A - 燃料电池气体扩散层用碳纸及其制作方法、燃料电池气体扩散层及质子膜燃料电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种燃料电池气体扩散层用碳纸及其制作方法、燃料电池气体扩散层及质子膜燃料电池。该制作方法包括对碳毡浸渍、烘干后形成的预处理碳毡进行热压的步骤,其包括:提供模具,模具由下至上依次包括容纳板及盖板,容纳板及盖板均为钢板,容纳板包括基板以及位于基板的靠近盖板一侧的围挡框,围挡框的中空部具有与预处理碳毡相适应的形状;将预处理碳毡放置于围挡框中,盖上盖板,然后将模具置于平板热压机的上极板和下极板之间,热压后,得到碳纸。本发明有效解决了现有技术中燃料电池气体扩散层用碳纸厚度一致性差的问题。
Description
技术领域
本发明涉及燃料电池技术领域,具体而言,涉及一种燃料电池气体扩散层用碳纸及其制作方法、燃料电池气体扩散层及质子膜燃料电池。
背景技术
膜电极是燃料电池的核心部件,是电化学内部发生电化学反应的场所,其由气体扩散层、催化层和质子交换膜组成。由燃料电池用碳纸经过疏水处理后在其一侧涂覆微孔层浆料制成的碳纸/微孔层组件,被称为燃料电池气体扩散层,简称GDL。GDL在质子交换膜燃料电池中主要起到支撑催化层,收集电流,传导气体以及排出反应产物水的作用。由于GDL在整个膜电极结构中承担着重要的气液传输功能,GDL各项参数的一致性就显得十分重要,且GDL的一致性也间接影响着电池性能和使用寿命。
目前,GDL用碳纸的制备流程主要包括短切碳纤维的抄造形成碳毡前驱体,树脂浸渍,干燥,热压以及高温碳化过程。其中热压过程的目的一是能够使附着在碳毡表面和内部的树脂固化,均匀分布;二是根据需要控制碳纸的厚度。常规的间歇式热压方法受制于热压设备的精度以及压力与碳纸厚度模糊的对应关系,无法保证在厚度方面很高程度的均一性,同时在控制碳纸厚度的稳定性方面同样存在问题。
在前驱体碳毡材料一致,浸渍过程均匀,高温碳化过程稳定的前提下,热压过程对于碳纸成品的一致性有着决定性作用。作为燃料电池气体扩散层,它在厚度上的一致性一定程度上影响着其整体的孔隙结构与分布,进而影响着气液传输质量与效率;同时GDL厚度的一致性影响着电池的电导特性,厚度分布上极大的偏差会造成整体电阻的偏大,特别是气体扩散层与双极板之间的接触电阻偏大,在电流传输中产生更多的热量损耗。这两个方面的影响最终可能导致电池性能较差。为了保证GDL用碳纸的性能,减少碳纸均一性问题对电池性能产生的负面影响,需对碳纸热压固化阶段的工艺进行改进,提升碳纸厚度的一致性,保证碳纸厚度的稳定性。
公开号为CN 110181831 A的发明专利公开了一种利用激光对碳纸进行固化的方法,该方法采用钇铝石榴石晶体(YAG)或二氧化碳(CO2)激光器对浸渍树脂并烘干后的碳纸进行两面照射,以高能量的激光面扫达到树脂固化的目的。然而,该方法中用于碳纸制作的前驱配体一致性要求极高,但固化阶段不涉及任何压力施加,没有针对厚度控制的外部条件,厚度参数及一致性基本依赖于碳纸胚体;同时,在树脂浸渍和干燥后碳纸胚体一般会发生膨胀效应,在固化阶段没有压力的条件下,厚度变得更加难以控制。
公开号为CN 110512459 A的发明专利公开了一种间歇式的热压方法,该方法采用直接将浸渍干燥后的碳纸放置在平板硫化机上进行热压的思路,通过设定固定的温度、压力和时间来控制最终的碳纸厚度。然而,平板硫化机的两极板平行度一般较差,直接进行热压不易控制厚度精度;且碳纸对于压力较为敏感,相同热压参数条件下,厚度的一致性十分依赖于浸渍干燥环节后的碳纸状态,以其公开的方法很难达到厚度的稳定性。
公开号为CN 101277912 A发明专利公开了一种间歇式的碳纸热压方法,该方法采用在热压机两侧放置间隔体的方法来控制热压过程碳纸的厚度,通过间隔体的阻挡作用,使压机上下两极板之间保持恒定距离,达到目标要求。然而,该间隔体需要很薄,且只在热压机的两端放置,这对热压机本身的平行度有很高的要求,专利中所述需求碳纸厚度为100~250μm,在没有且远离间隔体的热压机部分,平行度难以保证,以当前市面上大面积热压机的平行度会对最终的碳纸后的产生较大影响。
基于以上原因,有必要提供一种新的碳纸热压工艺,以更有效地改善碳纸的厚度一致性。
发明内容
本发明的主要目的在于提供一种燃料电池气体扩散层用碳纸及其制作方法、燃料电池气体扩散层及质子膜燃料电池,以解决现有技术中燃料电池气体扩散层用碳纸厚度一致性差的问题。
为了实现上述目的,根据本发明的一个方面,提供了一种燃料电池气体扩散层用碳纸的制作方法,包括对碳毡浸渍、烘干后形成的预处理碳毡进行热压的步骤,其包括以下步骤:提供模具,模具由下至上依次包括容纳板及盖板,容纳板及盖板均为钢板,容纳板包括基板以及位于基板的靠近盖板一侧的围挡框,围挡框的中空部具有与预处理碳毡相适应的形状;将预处理碳毡放置于围挡框中,盖上盖板,然后将模具置于平板热压机的上极板和下极板之间,热压后,得到碳纸。
进一步地,容纳板中,基板和围挡框为分体结构,且基板、围挡框及盖板均为手撕钢片;优选地,围挡框包括一层或依次叠置的多层,且每层围挡框均为手撕钢片。
进一步地,制作方法还包括:采用激光切割的方式将手撕钢片进行切割,以分别形成基板、围挡框及盖板。
进一步地,容纳板中,基板和围挡框为一体结构,容纳板的靠近盖板一侧的表面具有凹槽,凹槽即为中空部,容纳板中位于凹槽底部以下的部分即为基板,位于凹槽底部以上的部分即为围挡框;优选地,制作方法还包括:提供一完整钢板,采用激光切割的方式在完整钢板的靠近盖板的一侧切割形成凹槽,进而形成容纳板。
进一步地,围挡框的厚度为150~250μm;优选地,预处理碳毡的厚度大于围挡框的厚度。
进一步地,容纳板及盖板的表面粗糙度Ra<0.25μm;优选地,容纳板及盖板的模量分别为10~20GPa。
进一步地,热压过程中,热压温度为100~300℃,压力为0.1~4.5MPa,热压时间为5~20min。
根据本发明的另一方面,还提供了一种燃料电池气体扩散层用碳纸,其由上述制作方法制作而成。
根据本发明的另一方面,还提供了一种燃料电池气体扩散层,包括碳纸和位于碳纸一侧表面的微孔层,其为上述燃料电池气体扩散层用碳纸。
根据本发明的另一方面,还提供了一种质子膜燃料电池,包括气体扩散层,其中气体扩散层为燃料电池气体扩散层。
采用本发明提供的制作方法,在原有的直接在平板热压机上进行热压的方法基础上,引入高模量的具有一定目标厚度的钢材质模具,借用钢板较高的厚度一致性、较优的表面粗糙度以及耐高压不易变形等特点,使其在热压过程给予一定的应力支撑作用,进而使热压后的碳纸被控制在与围挡框一致的厚度水平,同时厚度的一致性也能由钢板的高平整度而得到控制。
附图说明
构成本申请的一部分的说明书附图用来提供对本发明的进一步理解,本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明,并不构成对本发明的不当限定。在附图中:
图1示出了根据本发明一种实施例中碳纸热压过程所用模具的结构示意图;以及
图2示出了根据本发明另一种实施例中碳纸热压过程所用模具的结构示意图。
具体实施方式
需要说明的是,在不冲突的情况下,本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。下面将参考附图并结合实施例来详细说明本发明。
在燃料电池气体扩散层用碳纸的制备过程中,热压固化阶段对最终碳纸成型的厚度具有决定性的作用,在使用较高平行度的热压机的前提下,引入一些精度更高的模具有利于控制碳纸的厚度,提升碳纸厚度的一致性。为了达到上述目的,本发明提供了一种燃料电池气体扩散层用碳纸的制作方法,包括对碳毡浸渍、烘干后形成的预处理碳毡进行热压的步骤,其特征在于,包括以下步骤:提供模具,如图1和2所示,模具由下至上依次包括容纳板10及盖板20,容纳板10及盖板20均为钢板,容纳板10包括基板11以及位于基板11的靠近盖板20一侧的围挡框12,围挡框12的中空部具有与预处理碳毡相适应的形状;将预处理碳毡放置于围挡框12中,盖上盖板20,然后将模具置于平板热压机的上极板和下极板之间,热压后,得到碳纸。
采用本发明提供的制作方法,在原有的直接在平板热压机上进行热压的方法基础上,引入高模量的具有一定目标厚度的钢材质模具,借用钢板较高的厚度一致性、较优的表面粗糙度以及耐高压不易变形等特点,使其在热压过程给予一定的应力支撑作用,进而使热压后的碳纸被控制在与围挡框一致的厚度水平,同时厚度的一致性也能由钢板的高平整度而得到控制。
具体地,钢板模具,尤其是后文所述手撕钢片的引入,在一定程度上消除了大面积热压机极板之间平行度的不足带来的限制,在小范围的需求面积上达到极高的平行度要求,提升了碳纸厚度的一致性。同时,降低了在固化过程中碳纸厚度对热压压力的敏感性,由于中间部分围挡框的承接作用,热压的压力可以设置为较不采用模具方法成倍的压力值,最大可能地消除了碳纸厚度的回弹现象,精确地控制碳纸整体的厚度值。
在一种优选的实施方式中,如图1所示,容纳板10中,基板11和围挡框12为分体结构,且基板11、围挡框12及盖板20均为手撕钢片。手撕钢片本身具有很高的厚度一致性,且其表面平滑性较优,粗糙度低,且还具有耐高压不易变形的优势。采用这样的三层手撕钢片组合形成模具,上下两片手撕钢片为完整钢片,中间一片具有中空围挡框结构,在实际热压过程中可将预处理碳毡直接放置于中间一片的中空围挡框结构中即可。在热压进行的过程中,上下手撕钢片将压力均匀分散于碳毡上下表面,中间的手撕钢片围挡框结构也能够将热压最终厚度严格控制在预定厚度(可通过围挡框厚度的变化来改变目标厚度),最终能够热压得到厚度一致性极佳的碳纸。优选地,基板11、围挡框12及盖板20对应的手撕钢片厚度相同,尺寸相同,仅围挡框12对应的手撕钢片中间为容纳预处理碳毡的中空部。
在实际制作过程中,为使手撕钢片的形状更为完整、表面更为平整,在一种优选的实施方式中,上述制作方法还包括:采用激光切割的方式将手撕钢片进行切割,以分别形成基板、围挡框及盖板。尤其是对于中间的手撕钢片,采用激光切割将中间部分切除以使其中空形状和待热压碳毡的尺寸和形状相适应,能够将带热压碳毡完全放置于其中并使其与围挡框之间的缝隙小于3mm即可。
除了三层手撕钢片的组合形式,在图中未示出的实施例中,也可以将围挡框设置为依次叠置的多层,且每层所述围挡框均为手撕钢片。如此,相当于中间充当围挡框的手撕钢片为多层叠置。这样的好处是更容易灵活调整目标厚度,但出于尽量发挥围挡片应力承接作用,以便更好地改善最终碳纸的厚度均一性,更优选采用单层手撕钢片切割形成的围挡框。
除了三层手撕钢片的结构,在另一种实施方式中,如图2所示,上述容纳板10中,基板11和围挡框12为一体结构,容纳板10的靠近盖板20一侧的表面具有凹槽,凹槽即为中空部,容纳板10中位于凹槽底部以下的部分即为基板11,位于凹槽底部以上的部分即为围挡框12。如此,相当于采用上下两部分钢板形成了该模具,且下钢板上设置有一用于容纳预处理碳毡的凹槽即可。利用该模具同样能够利用钢板的平整、耐高压等优势,得到厚度与凹槽深度一致的碳纸,其同样具有极佳的厚度一致性。
优选地,制作方法还包括:提供一完整钢板,采用激光切割的方式在完整钢板的靠近盖板的一侧切割形成凹槽,进而形成容纳板。
当然,考虑到制作便捷性,更优选采用上述图1所示的三层手撕钢片作为热压模具。
在具体操作过程中,优选在平行度为2丝(±10μm)的平板热压机上进行碳纸的热压。引入以上模具,比如三层手撕钢片叠加形式,中间的钢片利用激光切割裁出所需预处理碳毡样品的大小,将其置于中间钢片框架内,上下两片采用与中间钢片相同大小但未经裁切的完整手撕钢片。
在一种优选的实施方式中,在将预处理碳毡放入模具之前,先在其与预处理碳毡接触的表面涂覆脱模剂,使其在热压过程中不会与碳纸发生粘黏现象。
根据碳纸的目标厚度,可以调整围挡框的厚度,比如,围挡框的厚度为150~250μm。对应与中间手撕钢片的厚度记为150~2500μm,或者对应凹槽深度为150~2500μm。优选地,预处理碳毡的厚度大于围挡框的厚度。这样,在热压过程中能够促使碳毡最终压制为目标厚度。
为使热压后的碳纸厚度更为均匀一致,且表面更为平整,在一种优选的实施方式中,容纳板10及盖板20的表面粗糙度Ra<0.25μm;优选地,容纳板10及盖板20的模量分别为10~20GPa。
优选地,热压过程中,热压温度为100~300℃,压力为0.1~4.5MPa,热压时间为5~20min。将热压条件控制在上述范围内,更有利于提高碳纸的热压效果,对于进一步改善碳纸厚度均一性和稳定性具有更好的促进作用。
以上预处理碳毡的制备过程是本领域的常规技术,具体的浸渍、固化工艺采用本领域常规方式即可。示例性地,可采用如下步骤进行制备:将一定尺寸的碳毡整体浸入准备好的酚醛树脂溶液中保持1~10min,取出后平整放置于干燥箱内烘干;其中碳纸的尺寸为18×27cm大小,酚醛树脂溶液浓度为10~20%,烘箱温度为30~90℃,烘干时间为5~40min。
根据本发明的另一方面,还提供了一种燃料电池气体扩散层用碳纸,其由上述制作方法制作而成。如前文所述,该制作方法中引入高模量的具有一定目标厚度的钢材质模具,借用钢板较高的厚度一致性、较优的表面粗糙度以及耐高压不易变形等特点,使其在热压过程给予一定的应力支撑作用,进而使热压后的碳纸被控制在与围挡框一致的厚度水平,同时厚度的一致性也能由钢板的高平整度而得到控制。
根据本发明的又一方面,还提供了一种燃料电池气体扩散层,包括碳纸和位于碳纸一侧表面的微孔层,其中,碳纸为上述燃料电池气体扩散层用碳纸。
根据本发明的又一方面,进一步提供了一种质子膜燃料电池,包括气体扩散层,其中,气体扩散层为上述燃料电池气体扩散层。
以下结合具体实施例对本申请作进一步详细描述,这些实施例不能理解为限制本申请所要求保护的范围。
厚度一致性评价方法:从热压后的碳纸样品上分散裁取5个面积15.9cm2的圆片,分别于100KPa和1MPa条件下测试各样品的厚度,计算平均值作为碳纸样品的平均厚度值,再由5个样品中最大值与最小值的差值除以厚度平均值所得的百分数作为厚度一致性的参数值,数值越小,代表样品的均一性越优。
实施例1
(1)热压前预处理碳毡的准备:
将碳毡整体浸入准备好的酚醛树脂溶液中保持5min,取出后平整放置于干燥箱内烘干,形成预处理碳毡;其中预处理碳毡的尺寸为18×27cm大小,厚度为400μm;酚醛树脂溶液浓度为15%,烘箱温度为60℃,烘干时间为30min。
(2)碳纸的热压固化处理:
采用如图1所示的模具,将预处理碳毡放置于230μm厚的手撕钢片中间部分的容纳空间,采用上下两片完整手撕钢片(形状、厚度与中间钢片一致)进行夹持,放置于平板热压机两极板间,设置温度及压力,启动热压机完成热压工序。其中,温度设置为140℃,压力设置为4.5MPa,,热压时间为20min。
(3)碳纸厚度的测试:
将上述的热压后的碳纸样品取出,利用定制的模具在碳纸样品上裁出5个直径为45mm的圆形片材样品,用特制的厚度测试设备在施加不同压力的条件下测试并记录数据结果。其中,测试厚度选取的压力分为100KPa和1MPa。
实施例2
与实施例1不同之处仅在于:本实施例模具的中间围挡框采用两片手撕钢片激光切割后叠置组合,以完成厚度控制,其中两片手撕钢片的厚度分别为200μm和30μm。
实施例3
与实施例1不同之处仅在于:本实施例模具的中间围挡框与底部基板为一体结构,基板正对盖板的一侧表面具有凹槽,深度为230μm,二者结合以完成厚度控制。
对比例1:
本对比例不采用手撕钢片的方法,在预处理碳毡的上下两侧各放置一片聚四氟乙烯(PTFE,厚度为150μm)膜作为承接,直接放置于热压机上进行热压工序。
以上实施例和对比例中热压形成的碳纸的厚度评价结果见表1:
表1
关于以上指标中的碳纸厚度,该厚度是测试过程中施加100kPa或1MPa压力之后的碳纸厚度,用于测试在不同压力下其厚度均一性。如果在接近于0的压力下,其厚度与围挡框的厚度基本一致,但测试时会施加一定压力,且压力越大,厚度越小。
以上所述仅为本发明的优选实施例而已,并不用于限制本发明,对于本领域的技术人员来说,本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种燃料电池气体扩散层用碳纸的制作方法,包括对碳毡浸渍、烘干后形成的预处理碳毡进行热压的步骤,其特征在于,包括以下步骤:
提供模具,所述模具由下至上依次包括容纳板及盖板,所述容纳板及所述盖板均为钢板,所述容纳板包括基板以及位于所述基板的靠近所述盖板一侧的围挡框,所述围挡框的中空部具有与所述预处理碳毡相适应的形状;
将所述预处理碳毡放置于所述围挡框中,盖上所述盖板,然后将所述模具置于平板热压机的上极板和下极板之间,热压后,得到所述碳纸。
2.根据权利要求1所述的制作方法,其特征在于,所述容纳板中,所述基板和所述围挡框为分体结构,且所述基板、所述围挡框及所述盖板均为手撕钢片;优选地,所述围挡框包括一层或依次叠置的多层,且每层所述围挡框均为所述手撕钢片。
3.根据权利要求2所述的制作方法,其特征在于,所述制作方法还包括:采用激光切割的方式将所述手撕钢片进行切割,以分别形成所述基板、所述围挡框及所述盖板。
4.根据权利要求1所述的制作方法,其特征在于,所述容纳板中,所述基板和所述围挡框为一体结构,所述容纳板的靠近所述盖板一侧的表面具有凹槽,所述凹槽即为所述中空部,所述容纳板中位于所述凹槽底部以下的部分即为所述基板,位于所述凹槽底部以上的部分即为所述围挡框;
优选地,所述制作方法还包括:提供一完整钢板,采用激光切割的方式在所述完整钢板的靠近所述盖板的一侧切割形成所述凹槽,进而形成所述容纳板。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的制作方法,其特征在于,所述围挡框的厚度为150~250μm;优选地,所述预处理碳毡的厚度大于所述围挡框的厚度。
6.根据权利要求5所述的制作方法,其特征在于,所述容纳板及所述盖板的表面粗糙度Ra<0.25μm;优选地,所述容纳板及所述盖板的模量分别为10~20GPa。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的制作方法,其特征在于,所述热压过程中,热压温度为100~300℃,压力为0.1~4.5MPa,热压时间为5~20min。
8.一种燃料电池气体扩散层用碳纸,其特征在于,由权利要求1至7中任一项所述的制作方法制作而成。
9.一种燃料电池气体扩散层,包括碳纸和位于所述碳纸一侧表面的微孔层,其特征在于,所述碳纸为权利要求8所述的燃料电池气体扩散层用碳纸。
10.一种质子膜燃料电池,包括气体扩散层,其特征在于,所述气体扩散层为权利要求9所述的燃料电池气体扩散层。
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