CN113933372A - 流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的定量辨识方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于农业面源污染技术领域,具体涉及一种流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的定量辨识方法,包括以下步骤:(1)同位素溯源的样品采集与分析;(2)流域中入河硝态氮来源的贡献比例的计算;(3)流域出口径流监测及硝态氮样品的采集与分析;(4)流域出口硝态氮总入河负荷的计算;(5)流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的计算。本发明在定量辨识流域中硝态氮不同来源的贡献比例及监测流域出口径流及硝态氮浓度的基础上,确定降雨条件下不同来源的硝态氮入河来源负荷及入河系数,从而为流域湖泊等水污染的扩散、迁移负荷量估算提供了准确有效的方法。
Description
技术领域
本发明属于农业面源污染技术领域,具体涉及一种流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的定量辨识方法。
背景技术
近几十年来,经济的迅速发展和人类活动的加剧,农业活动、工业、生活等产生了大量的氮磷污染物进入河流和湖泊,导致水体富营养化,加剧水体生态系统的退化,产生农业面源污染等一系列生态环境问题。因此,控制流域湖泊氮污染,尤其是硝态氮的问题,精准识别入河硝态氮的来源,量化其来源入河负荷和入河系数尤为重要。
随着同位素技术的运用与进步,氮、氧稳定同位素已经广泛被应用于许多大型河流中硝态氮来源辨识。氮氧同位素技术是利用不同的硝态氮来源具有不同的15N-NO3、18O-NO3稳定同位素特征,能够更加科学直观的解析出水体中硝态氮的来源。氮氧稳定同位素技术不仅能够定性识别硝态氮的来源,还能够定量判断入河硝态氮来源的贡献比例。典型的定量解析模型主要包括基本质量守恒模型、IsoSource模型、IsoError模型及IsoConc模型在内的同位素质量平衡混合模型,及SIAR模型。有学者通过使用投入产出计算和稳定同位素方法来量化和确定流域中的硝酸盐来源;有的采用硝酸盐稳定同位素(15N和18O)和水化学成分(NO3 -和Cl-)了解水体中硝态氮的来源及时空变化。但这些研究运用氮氧同位素技术不能定量计算流域中硝态氮来源的入河负荷及入河系数。
流域实时监测是通过对流域出口径流泥沙来反映流域内部水情、水质、旱情以及其他信息的经典方法。它能够监视和测定水体中污染物的种类和浓度及变化趋势,评价水质状况等,能够量化水体污染物的入河负荷,但是其不能辨别污染物的来源。
氮氧稳定同位素技术可以准确辨别和定量入河硝态氮的来源和贡献比例,但不能定量确定硝态氮入河来源的负荷;流域实时监测可以量化污染物的入河负荷,但不能辨别污染物的来源。本发明提供一种基于氮氧稳定同位素与流域实时监测相结合的方法,可以在定量辨识流域中硝态氮不同来源的贡献比例及监测流域出口径流及硝态氮浓度的基础上,确定降雨条件下不同来源的硝态氮入河负荷和入河系数,这对于硝态氮污染源的精确解析、面源污染的综合治理提供更合理的依据。
发明内容
针对现有技术中的上述不足,本发明提供一种流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的定量辨识方法,解决了流域中硝态氮来源入河估算结果不准确的问题。
本发明的技术方案为:
一种流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的定量辨识方法,包括以下步骤:(1)同位素溯源的样品采集与分析;(2)流域中入河硝态氮来源的贡献比例的计算;(3)流域出口径流监测及硝态氮样品的采集与分析;(4)流域出口硝态氮总入河负荷的计算;(5)流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的计算。
进一步地,步骤(1)同位素溯源的样品采集与分析包括:
样品采集:确定研究区内土地利用类型及污染源信息后,在研究区流域采集水体样品和背景值样品并用GPS定位;水样、雨水样品收集在聚乙烯塑料瓶中进行养分和硝态氮氮氧同位素分析;从采样点附近采集0-20cm表土,并装在密封袋中,在流域附近肥料销售点采集有机肥、化肥样品,将所有的样品用冰袋保护立即送至实验室,并放在4℃冰箱里黑暗冷藏等待分析;
样品分析:地表水和雨水样品通过0.45μm滤纸过滤后放在4℃冰箱储存等待分析;称取60g土壤、40g有机肥和40g化肥样品,分别放入聚乙烯瓶中,添加200mL超纯水震荡60分钟,经0.45μm过滤膜过滤后,将获得的浸出液避光储存在4℃冰箱中。样品中的δ15N-NO3 -和δ18O-NO3 -测定采用“脱氮菌法”,具体步骤为:①气体转化:通过特异性反硝化细菌将样品中的硝态氮转化为N2O;②气体浓缩:收集N2O并通过Trace-Gas仪进行气体浓缩;③气体检测:将浓缩的气体通入IRMS-100连续流同位素比质谱仪,识别N2O中的氮、氧同位素值;④检测结果校正:通过USGS32、USGS34和IAEAN3、USGS35标样,结合2点校正法进行检测结果的校正。
进一步地,步骤(2)流域中入河硝态氮来源的贡献比例的计算包括:
用δ表示硝酸盐的δ15N-NO3 -和δ18O-NO3 -同位素,并按下列公式计算:
δ(‰)=(R样品/R标准-1)×1000
R样品和R标准分别表示样品/标准样品的15N/14N或18O/16O比值,即δ15N-NO3 -和δ18O-NO3 -;N同位素以大气氮(N2)为参考标准;O同位素采用维也纳标准平均海水(V-SMOW);
通过应用贝叶斯同位素混合模型(SIAR),可以量化潜在NO3 --N源对地表水的比例贡献,该模型表示为:
式中:Xij表示混合物i同位素j的δ值;Pk表示来源k的比例;Sjk表示第k个来源的第j种同位素的δ值,服从均值为方差的正态分布;Cjk表示第k个来源的j同位素的分馏系数,服从均值为λ方差为τ的正态分布;ε是残余误差,表示其他各个混合物间无法量化的方差,其均值和标准差在通常情况下均为0。
进一步地,步骤(3)流域出口径流监测及硝态氮样品的采集与分析包括:
样品采集:每一次降雨事件中,采用自动径流采样器装置实时监测流域出口的径流并采集水体样本;将所有的样品用冰袋保护立即送至实验室,并放在4℃冰箱里黑暗冷藏等待分析;
室内分析:样品通过0.45μm滤纸过滤后,用iFLA7全自动多参数流动注射分析仪测定水样中可溶性NO3 --N的浓度。
进一步地,步骤(4)流域出口硝态氮总入河负荷的计算,计算公式为:
流域出口硝态氮总入河负荷(kg/ha)=硝态氮浓度(mg/L)×流量(m3)/1000。
进一步地,步骤(5)流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的计算,包括:
A.硝态氮来源入河负荷计算:
硝态氮来源入河负荷(kg/ha)=流域出口硝态氮总入河负荷(kg/ha)×各来源对流域硝态氮贡献比例(%);
B.硝态氮来源入河系数计算:
入河系数=硝态氮来源入河负荷(kg/ha)/硝态氮输入量(kg/ha)。
本发明的有益效果为:
本发明在定量辨识流域中硝态氮不同来源的贡献比例及监测流域出口径流及硝态氮浓度的基础上,确定降雨条件下不同来源的硝态氮入河来源负荷及入河系数,从而为流域湖泊等水污染的扩散、迁移负荷量估算提供了准确有效的方法。
具体实施方式
下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
实施例1
实施例1所述方法对地表水硝态氮来源进行了测定与定量辨识来源入河负荷及入河系数,研究区为南亚热带典型蔗区流域(那辣流域)。
具体步骤如下:
(1)同位素溯源的样品采集与分析
样品采集:确定研究区内土地利用类型及污染源信息后,2020年,在甘蔗生长期(苗期、分蘖期、伸长期和成熟期)各子流域(S1、S2、S3)采集水体样品和背景值样品并用GPS定位。水样、雨水样品收集在250mL聚乙烯塑料瓶中进行养分和硝态氮同位素分析。从采样点附近采集0-20cm表土,并装在密封袋中,在流域附近肥料销售点采集有机肥、化肥样品。
样品分析:地表水和雨水样品通过0.45μm滤纸(Whatman级602h)过滤后放在4℃冰箱储存等待分析。称取60g土壤、40g有机肥和40g化肥样品,分别放入250mL聚乙烯瓶中,添加200mL超纯水震荡60分钟,经0.45μm过滤膜过滤后,将获得的浸出液避光储存在4℃冰箱中。样品中的δ15N-NO3 -和δ18O-NO3 -测定采用“脱氮菌法”,具体步骤为:①气体转化,通过特异性反硝化细菌将样品中的硝态氮转化为N2O;②气体浓缩,收集N2O并通过Trace-Gas仪进行气体浓缩;③气体检测,将浓缩的气体通入IRMS-100连续流同位素比质谱仪,识别N2O中的氮、氧同位素值;④检测结果校正,通过USGS32、USGS34和IAEAN3、USGS35标样,结合2点校正法进行检测结果的校正。
(2)流域中入河硝态氮来源的贡献比例的计算
用δ表示硝酸盐的δ15N-NO3 -和δ18O-NO3 -同位素,并按下列公式计算:
δ(‰)=(R样品/R标准-1)×1000
R样品和R标准分别表示样品/标准样品的15N/14N或18O/16O比值,即δ15N-NO3 -和δ18O-NO3 -;N同位素以大气氮(N2)为参考标准;O同位素采用维也纳标准平均海水(V-SMOW)。
通过应用贝叶斯同位素混合模型(SIAR),可以量化潜在NO3 --N源对地表水的比例贡献,该模型表示为:
式中:Xij表示混合物i同位素j的δ值;Pk表示来源k的比例;Sjk表示第k个来源的第j种同位素的δ值,服从均值为方差的正态分布;Cjk表示第k个来源的j同位素的分馏系数,服从均值为λ方差为τ的正态分布;ε是残余误差,表示其他各个混合物间无法量化的方差,其均值和标准差在通常情况下均为0。
获得甘蔗各生长期硝态氮入河来源的贡献比例,如表1(单位:%):
表1
(3)流域出口径流监测及硝态氮样品的采集与分析
样品采集:每一次降雨事件中,采用自动径流采样器装置实时监测流域出口的径流并采集水体样本。将所有的样品用冰袋保护立即送至实验室,并放在4℃冰箱里黑暗冷藏等待分析。
室内分析:样品通过0.45μm滤纸(Whatman级602h)过滤后,用iFLA7全自动多参数流动注射分析仪测定水样中可溶性NO3 --N的浓度。
(4)流域出口硝态氮总入河负荷的计算:
流域出口硝态氮总入河负荷(kg/ha)=硝态氮浓度(mg/L)×流量(m3)/1000
计算得到甘蔗各生长期流域出口硝态氮总入河负荷见表2(单位:kg/ha):
表2
(5)流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的计算
A.硝态氮来源入河负荷计算:
硝态氮来源入河负荷(kg/ha)=流域出口硝态氮总入河负荷(kg/ha)×各来源对流域硝态氮贡献比例(%)
根据公式得到甘蔗不同生长期硝态氮来源入河负荷,如表3(单位:kg/ha)
表3
B.硝态氮来源入河系数计算:
入河系数=硝态氮来源入河负荷(kg/ha)/硝态氮输入量(kg/ha)。
以化肥源的入河系数为例,研究区流域在伸长期N肥输入量为218.92kg/ha,来自化肥的硝态氮入河负荷为6.44kg/ha,则入河系数=6.44kg/ha÷218.92kg/ha=0.03。
综上所述,本发明提供一种基于氮氧稳定同位素与流域实时监测相结合的方法,在定量辨识流域中硝态氮不同来源的贡献比例及监测流域出口径流及硝态氮的基础上,确定降雨条件下不同来源的硝态氮入河负荷和入河系数,从而为流域湖泊等水污染的扩散、迁移负荷量估算提供了精准有效的方法,为硝态氮污染源的精确解析、综合治理面源污染提供了科学的依据。
上述说明是针对发明较佳可行实施例的详细说明,但实施例并非用以限定本发明的专利申请范围,凡本发明所提示的技术精神下所完成的同等变化或修饰变更,均应属于本发明所涵盖专利范围。
Claims (7)
1.流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的定量辨识方法,其特征在于,包括以下步骤:(1)同位素溯源的样品采集与分析;(2)流域中入河硝态氮来源的贡献比例的计算;(3)流域出口径流监测及硝态氮样品的采集与分析;(4)流域出口硝态氮总入河负荷的计算;(5)流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的计算。
2.如权利要求1所述的流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的定量辨识方法,其特征在于:步骤(1)同位素溯源的样品采集与分析包括:
样品采集:确定研究区内土地利用类型及污染源信息后,在研究区流域采集水体样品和背景值样品并用GPS定位;水样、雨水样品收集在聚乙烯塑料瓶中进行养分和硝态氮氮氧同位素分析;从采样点附近采集0-20cm表土,并装在密封袋中,在流域附近肥料销售点采集有机肥、化肥样品,将所有的样品用冰袋保护立即送至实验室,并放在4℃冰箱里黑暗冷藏等待分析;
样品分析:地表水和雨水样品通过0.45μm滤纸过滤后放在4℃冰箱储存等待分析;称取60g土壤、40g有机肥和40g化肥样品,分别放入聚乙烯瓶中,添加200mL超纯水震荡60分钟,经0.45μm过滤膜过滤后,将获得的浸出液避光储存在4℃冰箱中;样品中的δ15N-NO3 -和δ18O-NO3 -测定采用“脱氮菌法”。
3.如权利要求2所述的流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的定量辨识方法,其特征在于:所述“脱氮菌法”,具体步骤为:①气体转化:通过特异性反硝化细菌将样品中的硝态氮转化为N2O;②气体浓缩:收集N2O并通过Trace-Gas仪进行气体浓缩;③气体检测:将浓缩的气体通入IRMS-100连续流同位素比质谱仪,识别N2O中的氮、氧同位素值;④检测结果校正:通过USGS32、USGS34和IAEAN3、USGS35标样,结合2点校正法进行检测结果的校正。
4.如权利要求1所述的流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的定量辨识方法,其特征在于:步骤(2)流域中入河硝态氮来源的贡献比例的计算包括:
用δ表示硝酸盐的δ15N-NO3 -和δ18O-NO3 -同位素,并按下列公式计算:
δ(‰)=(R样品/R标准-1)×1000
R样品和R标准分别表示样品/标准样品的15N/14N或18O/16O比值,即δ15N-NO3 -和δ18O-NO3 -;N同位素以大气氮(N2)为参考标准;O同位素采用维也纳标准平均海水(V-SMOW);
通过应用贝叶斯同位素混合模型(SIAR),可以量化潜在NO3 --N源对地表水的比例贡献,该模型表示为:
式中:Xij表示混合物i同位素j的δ值;Pk表示来源k的比例;Sjk表示第k个来源的第j种同位素的δ值,服从均值为方差的正态分布;Cjk表示第k个来源的j同位素的分馏系数,服从均值为λ方差为τ的正态分布;ε是残余误差,表示其他各个混合物间无法量化的方差,其均值和标准差在通常情况下均为0。
5.如权利要求1所述的流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的定量辨识方法,其特征在于:步骤(3)流域出口径流监测及硝态氮样品的采集与分析包括:
样品采集:每一次降雨事件中,采用自动径流采样器装置实时监测流域出口的径流并采集水体样本;将所有的样品用冰袋保护立即送至实验室,并放在4℃冰箱里黑暗冷藏等待分析;
室内分析:样品通过0.45μm滤纸过滤后,用iFLA7全自动多参数流动注射分析仪测定水样中可溶性NO3 --N的浓度。
6.如权利要求1所述的流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的定量辨识方法,其特征在于:步骤(4)流域出口硝态氮总入河负荷的计算,计算公式为:
流域出口硝态氮总入河负荷(kg/ha)=硝态氮浓度(mg/L)×流量(m3)/1000。
7.如权利要求1所述的流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的定量辨识方法,其特征在于:步骤(5)流域硝态氮来源入河负荷及入河系数的计算,包括:
A.硝态氮来源入河负荷计算:
硝态氮来源入河负荷(kg/ha)=流域出口硝态氮总入河负荷(kg/ha)×各来源对流域硝态氮贡献比例(%);
B.硝态氮来源入河系数计算:
入河系数=硝态氮来源入河负荷(kg/ha)/硝态氮输入量(kg/ha)。
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