CN113889575A - 一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器及其制备方法,所述忆阻器件包括从上至下依次排列的是上电极、阻变层、下电极和衬底,且所述阻变层包括丝胶蛋白介质层和旋涂在该介质层上方的MXene薄膜,所述上电极和下电极分别通过不同掩膜版开孔溅射,所述上电极底部与二维MXene薄膜材料相接触,所述下电极的顶部、底部分别与所述介质层、衬底相接触。该忆阻器采用了丝胶蛋白材料作为介质层,并且首次将二维材料MXene引入到丝胶蛋白忆阻器的阻变层,器件阈值电压小,功耗低,器件集成度高,制备方法简单高效,材料成本低,应用前景广泛。
Description
技术领域
本发明涉及一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器及其制备方法,属于微电子器件技术领域。
背景技术
在这个大数据时代,传统的冯·诺依曼计算系统遇到了一些技术瓶颈,例如存算分离、能耗大和计算能力差。因此,类脑计算机系统因其能够实现并行计算、低功耗和能效高等优势在替代传统的冯·诺依曼计算系统方面具有很大潜力。许多不同类型的电子器件,例如忆阻器,被用来模拟人脑中突触和神经元从而构建类脑计算系统的基本单元。忆阻器是蔡少棠教授从电路理论完备性角度提出的除了电阻、电容和电感之外的第四种基本的无源电路元件。忆阻器是一种非线性器件,在外加电场的作用下可以实现高低阻态之间的来回切换,其电流电压关系形成典型的八字型滞回曲线。它结构简单、运行速度较高、功耗较低并且可用于高密度的三维集成,能够同时实现数据的计算和存储,所以被期望应用于类脑计算系统从而突破“冯·诺依曼架构”局限。
以往忆阻器的阻变层一般是各种各样的半导体和绝缘体材料,例如氧化哈、氧化钽、氧化硅等,但以半导体和绝缘体材料作为阻变材料,成本高、不易回收、可持续利用率低,其中一些材料还具有毒性,对环境和人体都有负面影响。
所以为了迎合新时期信息电子器件在柔性可穿戴及体内可植入等领域的应用趋势,有机蛋白质器件因为具有良好生物相容性、可调控的生物降解性、多样的再生形貌结构和优异的力学性能,越来越多的有机蛋白质器件受到青睐。有机蛋白质材料,如蚕丝材料,在构建忆阻器时,这些蛋白基忆阻器往往存在循环稳定性差、信息存储擦写速度慢和工作能耗高等问题,无法实际应用,其中,大部分有机蛋白质材料,例如蚕丝材料构建忆阻器还存在价格昂贵的问题。
丝胶蛋白是一种高分子材料,廉价易得,且具有和与其他有机蛋白相同的优异性能,如良好生物相容性、可调控的生物降解性、多样的再生形貌结构和优异的力学性能等,然而,现有技术中的丝胶蛋白基忆阻器与其他蛋白基忆阻器相比并无明显优势,开发出高性能的丝胶蛋白忆阻器将具有广泛的应用前景。
发明内容
针对现有技术的缺陷或改进需求,改善丝胶蛋白基忆阻器循环稳定性差的问题,本发明提供了一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器及其制备方法,在丝胶蛋白忆阻器的阻变层引入新型二维材料钒基MXene来调控导电细丝快速稳定的通断,来提高丝胶蛋白忆阻器的关键性能,制备的丝胶蛋白忆阻器具有较低的功耗、良好的稳定性以及较低的成本。
所述钒基MXene属于MXene类材料,MXene类材料是一种新型的二维材料,具体化学成分为过渡金属碳氮化物;MXene材料的合成是由MAX相材料刻蚀而来,MXene材料在亲水性、导电性和抗氧化性等方面表现突出,具有独特的层状结构,表面可修饰性强,可广泛应用于多个领域,目前该材料在超级电容器、锂离子电池、场效应晶体管和忆阻器件等领域已经有了广泛的应用;根据调研,MXene在氧化物基忆阻器件中的插入,能够降低导电细丝的随机性,降低金属导电细丝的迁移率,调控忆阻器快速稳定的通断,从而提高忆阻器的性能。
为实现上述目的,本发明采用了以下技术方案:
第一方面,本发明提供了一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器,从上至下依次为上电极、阻变层、下电极和衬底,所述下电极通过第一块掩膜版开孔溅射,阻变层由丝胶蛋白介质层和旋涂在其上方的钒基MXene薄膜双层材料构成,而钒基MXene薄膜的上方则为利用第二块掩膜版开孔溅射的上电极,丝胶蛋白介质层通过旋涂位于下电极的顶部,下电极底部与衬底接触。
进一步的,所述上电极可以选择铝、钼、铌、铜、金、钯、铂、钌、氧化钌、银、氮化钽、氮化钛、钨和氮化钨中的一种,所述上电极厚度优选为80nm。
进一步的,所述下电极可以选择铝、钼、铌、铜、金、钯、铂、钌、氧化钌、银、氮化钽、氮化钛、钨和氮化钨中的一种,所述下电极厚度优选为80nm。
进一步的,所述钒基MXene材料优选为V2C。
进一步的,所述衬底优选为硅衬底层。
第二方面,本发明还提供了一种制备上述基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器的方法,包括下述步骤:
S1、在衬底上制备下电极层,在衬底上贴上第一块掩膜版,随后将衬底固定在溅射系统的靶台上,把溅射腔体抽真空,将下电极材料放入靶枪作为溅射源,通过磁控溅射仪沉积得到的下电极位于衬底上方;
S2、对步骤S1沉积得到的下电极进行紫外照射;
S3、制备丝胶蛋白水溶液,将丝胶蛋白粉末和去离子水按照所需浓度的量放入离心管混合,然后进行20min~40min的超声振荡;
S4、取制备好的丝胶蛋白水溶液,滴在步骤S2照射后的下电极中心,旋涂一定时间,将旋涂后得到的薄膜自然干燥,即可在下电极的上方得到均匀平整的丝胶蛋白介质层;
S5、制备钒基MXene悬浊液,将钒基MXene材料和去离子水按照所需浓度的量放入离心管混合,然后进行50min~80min超声振荡。
S6、取制备好的钒基MXene悬浊液,将其滴在得到的丝胶蛋白介质层的上方,然后通过甩胶机等旋涂设备进行旋涂,将旋涂后得到的薄膜自然干燥,即可在丝胶蛋白介质层上方得到一层均匀的钒基MXene薄膜,完成阻变层的制备。
S7、在钒基MXene薄膜上方紧密贴合第二块掩膜版,然后将其固定在溅射系统的靶台上,把溅射腔体抽真空,取上电极材料放入靶枪作为溅射源,通过磁控溅射仪沉积得到位于阻变层上方的上电极,从而制备出一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器。
进一步的,所述步骤S1中选取钨作为溅射源,磁控溅射仪的功率设置为30W,溅射同时进行100℃的加热,沉积下电极的溅射时长为40min。
进一步的,对步骤S1沉积得到的下电极进行30min的紫外照射,以增强下电极的亲水性和吸附性。
进一步的,所述S3中的丝胶蛋白粉末和去离子水混合后的浓度为20mg/ml,超声振荡的时长为30min。
进一步的,所述S4中甩胶机等旋涂设备的转速先设置为1000r/min,以此速度旋涂40s。结束后再将旋涂设备转速设置为2000r/min,以此速度旋涂2min。
进一步的,所述S5中选取的钒基MXene材料为V2C,V2C和去离子水混合后的浓度为10mg/ml,超声振荡的时长为1h。
进一步的,所述S6中先将V2C MXene悬浊液滴到丝胶蛋白介质层上方,静置30s。然后将旋涂设备转速设置为1500r/min,以此速度旋涂2min,得到均匀致密的MXene薄膜。
进一步的,所述S7中选取银作为溅射源,磁控溅射仪的功率设置为100W,溅射过程不需要加热,整个沉积上电极的溅射时长为3min 29s。
本发明提出了一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器,将二维MXene材料首次引入到丝胶蛋白忆阻器的阻变层,来提升丝胶蛋白忆阻器件的阻变性能。制备出的器件在电压的刺激下可以测出忆阻效应,具备低功耗、良好的稳定性和生物兼容性等优点;为二维MXene材料在丝胶蛋白忆阻器的应用奠定了基础,为开发更多新型多功能忆阻器件提供了设计思路,也为制造性能更加优异的忆阻器件提供了新的思考方向。
本发明采用的钒基MXene插入丝胶蛋白忆阻器中,不仅能够实现类似于MXene插入氧化物基忆阻器中降低导电细丝的随机性和迁移率、调控忆阻器快速稳定通断的作用;还能降低银离子跃迁到底电极的势垒,加速银离子的迁移速度,来降低器件的阈值电压,提高器件的开关性能。
有益效果:
(1)本发明提供的一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器的制备方法,制备方法简单、易操作、制备出的丝胶蛋白忆阻器灵敏度高,这里的灵敏度是指器件对外接信号的反应程度,阈值电压小于1V,功耗低,在不同的限流(1μA、500μA和1mA)下能够实现易失向非易失状态的转换,且在非易失状态下有较大的开关比;
(2)本发明提供的一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器的制备方法,适用范围广,制备出的器件信号传输稳定,具体表现为I-V曲线波动幅度小,且器件采用crossbar阵列结构,使器件具有更高的集成度,有望应用于低能耗高密度的集成存储电子器件领域;
(3)本发明提供的一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器,与传统无机或有机合成材料相比,生物材料具有良好的生物相容性、生物可降解性、可持续性和绿色环保等优点,而且本发明选用丝胶蛋白做介质层,实现了废物的再次利用。
附图说明
图1为本发明所述丝胶蛋白忆阻器的结构示意图。
图2为本发明实施例一制备的丝胶蛋白忆阻器在金相显微镜下的阵列图。
图3为本发明实施例一制备的丝胶蛋白忆阻器中的MXene(V2C)材料进行的XRD物理表征图。
图4是本发明实施例一制备的丝胶蛋白忆阻器在1μA限流下的I-V图。
图5是本发明实施例一制备的丝胶蛋白忆阻器在500μA限流下的I-V图。
图6是本发明实施例一制备的丝胶蛋白忆阻器在1mA限流下的I-V图。
具体实施方式
为了更加清楚的阐明本发明的具体方法,下面结合附图对本发明的制备方法进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实例仅仅用以解释本发明,并不构成对本发明保护范围的限定。
本发明提供的一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器,其结构如图1所示,该忆阻器在衬底5上建立,所述衬底5为硅衬底。整个忆阻器结构从上至下依次为上电极1、阻变层、下电极4,阻变层为二维MXene材料2和丝胶蛋白材料3组成的双层结构,二维MXene材料为V1.5Nb0.5C或V2C这类的钒基MXene,上电极和下电极用来连接外部电源,他们可以选择同一种物质,也可以不同,他们都是铝、钼、铌、铜、金、钯、铂、钌、氧化钌、银、氮化钽、氮化钛、钨和氮化钨中的一种。
丝胶蛋白介质层3和MXene薄膜2都是通过旋涂制得,丝胶蛋白介质层通过旋涂设备旋涂在下电极4的上方,而二维MXene材料V2C通过旋涂设备旋涂在介质层丝胶蛋白3的上方。
下电极4为钨金属层,其优选厚度为80nm,所述下电极通过第一块掩膜版开孔溅射在衬底5的上方;所述上电极1为银层,其厚度优选为80nm,同样可以通过第二块掩膜版开孔溅射在阻变层中的MXene薄膜上方。
本发明提供了一种基于二维MXene材料调控的丝胶蛋白忆阻器的方法,该制备方法具体如下:
S1:在衬底上制备下电极,把第一块掩膜版紧密贴合在衬底上,并将衬底固定在溅射系统的靶台上,选取下电极材料作为溅射源,真空环境下,通过磁控溅射沉积下电极,使得下电极镀在衬底上方;
S2:对步骤S1沉积得到的下电极进行紫外照射,时间为30分钟;
S3:在下电极上方旋涂丝胶蛋白水溶液,取丝胶蛋白粉末和去离子水以20mg/ml的浓度混合,再进行20min~40min的超声振荡,取振荡过后的丝胶蛋白溶液,将其滴在下电极的中心,然后通过设置旋涂设备的转速和时间进行旋涂,将旋涂后制得的薄膜自然干燥,得到均匀覆盖在下电极上表面的丝胶蛋白介质层;
S4:在丝胶蛋白介质层上旋涂MXene的悬浊液,取二维材料MXene和去离子水以10mg/ml的浓度比例混合,再进行50min~80min的超声振荡,取振荡后的MXene悬浊液滴在丝胶蛋白介质层中心,然后通过设置旋涂设备的转速和时间进行旋涂,将旋涂后制作完成的薄膜自然干燥,在丝胶蛋白薄膜的上方得到一层均匀的MXene薄膜;
S5:在阻变层上方制备上电极,在MXene薄膜上方紧密贴合第二块掩膜版,并固定在溅射靶台上,选取上电极材料作为溅射源,溅射得到在MXene薄膜上方的上电极,从而获得一种基于二维MXene材料调控的丝胶蛋白忆阻器;
由此可知,上述制备方法简单、高效以及成本低。为了更进一步说明本发明提供的基于二维MXene材料调控的丝胶蛋白忆阻器及其制备方法,现结合具体实例说明如下:
实施例一
一种结构为银/碳化钒/丝胶蛋白/钨的忆阻器件的制备方法,具有以下制备步骤:
S1)真空环境下,把第一块掩膜版紧密贴合在衬底上,将其固定在溅射系统的靶台上,选取钨作为溅射源,通过磁控溅射沉积得到厚度为80nm的钨电极,使得钨电极成功镀在衬底上方;
S2)对步骤S1沉积得到的下电极进行30min紫外照射,以增强下电极的亲水性和吸附性;
S3)取丝胶粉末和去离子水以20mg/ml的浓度混合,再进行30min的超声振荡,取振荡过后的丝胶蛋白溶液,将其滴在下电极的中心。首先将旋涂设备转速设置为1000r/min,旋转40s后,再将旋涂设备转速设置为2000r/min,以此速度旋涂2min;
S4)将步骤S3旋涂后制得的薄膜自然干燥,得到均匀的丝胶蛋白介质层。然后取二维MXene材料V2C和去离子水按照10mg/ml的浓度混合,再进行1h的超声振荡,取振荡后的MXene悬浊液滴在丝胶蛋白介质层中心,静置30s,结束后将旋涂设备转速设置为1500r/min,以此速度旋涂2min;
S5)将步骤S4旋涂后制作完成的薄膜自然干燥,得到均匀致密的MXene薄膜。在它上方紧密贴合第二块掩膜版,并固定在溅射靶台上,选取银作为溅射源,溅射得到位于MXene薄膜上方的银电极,其厚度为80nm,从而获得结构为银/碳化钒/丝胶蛋白/钨的忆阻器件。
图2是本实例丝胶蛋白忆阻阵列器件在金相显微镜下的阵列图,在图2交叉阵列节点处为单个银/碳化钒/丝胶蛋白/钨忆阻器件,图中的metal pad就是底电极和顶电极,检查阵列结点处的device就是单个银/碳化钒/丝胶蛋白/钨忆阻器件,可以看出本实例阵列忆阻器件交叉阵列结构明显,具有实现高密度大规模忆阻阵列器件的潜质。
二维材料MXene(V2C)材料是基于前驱物V2AlC制备出来的,将合成出来的V2AlC原材料加入到盐酸和氟化锂溶液中加热搅拌72小时,反应液水洗至中性,得到多层V2C,然后超声分散,得到单层V2C,图3为制得的V2C纳米片的XRD衍射图谱,可以看出二维单层V2C材料已经被成功制备,原来V2AlC的Al的特征峰,已经被刻蚀掉。
本发明对器件进行伏安曲线测试,测试的仪器是Keithley4200A-SCS。图4是本发明忆阻器件在0~1V的双向电压刺激和1μA限流下的典型的I-V曲线图,器件的SET电压在0.75V左右,器件表现出明显的阻变特性。在0~0.75V的刺激下,器件的电流一开始缓慢上升。当器件达到SET电压,器件的导电细丝在电压的刺激下形成,器件的电流发生了突变,达到了限流,而当器件在电压1~0V的刺激下,电流快速下降,导电细丝逐渐断开,器件电阻回到初始状态,器件在1μA限流下表现出易失特性,电阻状态没法保持。
图5是本发明忆阻器件在0~1V的双向电压刺激和500μA限流下的典型的I-V曲线图,器件的SET电压在0.55V左右,器件表现出明显的阻变特性,在0~0.55V,器件的电流缓慢上升,当器件达到SET电压,器件的导电细丝在电压的刺激下形成,器件的电流发生了突变,很快达到了限流。而当器件在电压1~0V的刺激下,电流成比例缓慢下降。器件在500μA限流下,器件的阻值能够短暂保持。
图6是本发明忆阻器件在-1.5V~1.5V的双向电压刺激和1mA限流下的典型的I-V曲线图,器件的SET电压为0.8V,RESET电压为-0.65V,器件表现出典型的正开负关特性。在0~0.8V的刺激下,器件的电流缓慢上升。当达到SET电压,器件的导电细丝在电压的刺激下形成,器件的电流发生了突变,达到了限流,而当器件在电压0.55~-0.65V的刺激下,电压和电流成比例缓慢下降,器件的阻值能够保持,器件呈现出非易失特性。当达到RESET电压,器件的电流发生了突变,电阻增大,逐渐回到了原先的高电阻状态。器件在-1.25V~0V的刺激下,器件的高阻值能够保持,有利于我们下一个循环的SET/RESET操作。器件可以在大限流实现正向写入负向擦除的循环过程,说明该丝胶蛋白基忆阻器件有实现二值存储计算的潜力。
综上所述,本发明提供的基于二维MXene材料调控的丝胶蛋白忆阻器及其制备方法,通过刺激电压和测试限流的调节,本器件可以实现易失向非易失的状态切换。MXene介质层的插入增强导电细丝的稳定性,提高了器件性能,增强了器件的循环性,减少了功耗。该工作说明基于二维MXene材料调控的丝胶蛋白忆阻器为MXene材料在蛋白质基忆阻器的应用奠定了基础,促进了忆阻器在类脑计算系统中的发展。
值得注意的是,本发明用二维钒基MXene材料V2C调控丝胶蛋白忆阻器件的性能,仅用于解释本发明,而不限定本发明,若利用其他的二维钒基MXene制备忆阻器件,都应属于本发明所附的权利要求的保护范围。
以上实施例仅用以说明本发明的技术方案,而非对其限制。尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明,本领域的普通技术人员应当理解:其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改,或者对其中部分技术特征进行等同替换,而这些修改或者替换,并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施技术方案的精神和范围。
Claims (10)
1.一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器,所述忆阻器包括自上而下的上电极、阻变层、下电极和衬底,其特征在于,所述阻变层由丝胶蛋白介质层和旋涂在其上方的二维MXene薄膜组成,所述MXene材料为二维钒基MXene。
2.根据权利要求1所述的一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器,其特征在于,所述钒基MXene为V2C。
3.根据权利要求1所述的一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器,其特征在于,所述上电极为铝、钼、铌、铜、金、钯、铂、钌、氧化钌、银、氮化钽、氮化钛、钨和氮化钨中的任意一种,所述上电极的厚度为80nm。
4.根据权利要求1所述的一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器,其特征在于,所述下电极为铝、钼、铌、铜、金、钯、铂、钌、氧化钌、银、氮化钽、氮化钛、钨和氮化钨中的任意一种,所述下电极的厚度为80nm。
5.一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
S1、在衬底上紧密贴合第一块掩膜版,随后将衬底固定在溅射系统的靶台上,把溅射腔体抽真空,取下电极材料放入靶枪作为溅射源,通过磁控溅射仪沉积得到下电极平整的覆盖在衬底上方;
S2、对步骤S1沉积得到的下电极进行紫外照射;
S3、将丝胶蛋白粉末和去离子水按照所需浓度的量混合后放入离心管混合,然后进行20min~40min超声振荡,制备成丝胶蛋白水溶液;
S4、取制备好的丝胶蛋白水溶液,滴在步骤S2得到的下电极中心,旋涂一定时间,将旋涂得到的薄膜自然干燥,在下电极的上方得到均匀平整的丝胶蛋白介质层;
S5、将二维钒基MXene材料和去离子水按照所需浓度的量混合后放入离心管,然后进行50min~80min超声振荡,制备成钒基MXene悬浊液;
S6、取制备好的钒基MXene悬浊液,将其滴在得到的丝胶蛋白介质层的上方,然后进行旋涂得到一层均匀薄膜,自然干燥后即完成钒基MXene薄膜的制备;
S7、在钒基MXene薄膜上方紧密贴合第二块掩膜版,然后将其固定在溅射系统的靶台上,把溅射腔体抽真空,取上电极材料放入靶枪作为溅射源,通过磁控溅射仪沉积得到在钒基MXene薄膜上方的上电极,从而制备出所述丝胶蛋白忆阻器。
6.根据权利要求5所述的一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器的制备方法,其特征在于:所述步骤S1中选取钨作为溅射源,磁控溅射功率为30W,溅射同时进行100℃的加热,整个沉积下电极的溅射时长为40分钟。
7.根据权利要求5所述的一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器的制备方法,其特征在于,所述步骤S2中对沉积得到的下电极进行30min紫外照射。
8.根据权利要求5所述的一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器的制备方法,其特征在于,所述步骤S3中的丝胶蛋白粉末和去离子水按照20mg/ml的浓度进行混合,超声振荡的时长为30min;所述步骤S4中旋涂的转速先设置为1000r/min,以此速度旋涂40s;结束后再将旋涂转速设置为2000r/min,以此速度旋涂2min。
9.根据权利要求5所述的一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器的制备方法,其特征在于,所述步骤S5中选择二维钒基MXene材料为V2C,将二维钒基MXene材料V2C和去离子水按照10mg/ml的浓度比进行混合,超声振荡的时长为1h;所述步骤S6中先将钒基MXene悬浊液滴到丝胶蛋白介质层上方,静置30s;然后将旋涂转速设置为1500/min,以此速度旋涂2min。
10.根据权利要求5所述的一种基于钒基MXene的丝胶蛋白忆阻器的制备方法,其特征在于:所述步骤S7中选取Ag作为溅射源,磁控溅射仪的功率设置为100W,溅射过程不需要加热,整个沉积上电极的溅射时长为3min 29s。
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