CN113785374A - 蓄电装置用封装材料 - Google Patents

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Abstract

一种蓄电装置用封装材料，其中至少从外表面侧起依次具备基材保护层、基材层、粘接层、金属箔层、以及密封剂层，基材保护层是使混合有平均粒径不同的多种粒子的固化性树脂固化而构成的，固化性树脂是以多元醇成分作为主剂、以多异氰酸酯成分作为固化剂而构成的，在多种粒子当中，在将平均粒径较大的粒子作为大填料、将平均粒径较小的粒子作为小填料时，大填料的平均粒径为10μm以上，小填料的平均粒径为1μm以上，并且，大填料的混合量占基材保护层为3质量％以上，小填料的混合量占基材保护层为5质量％以上。

Description

蓄电装置用封装材料
技术领域
本发明涉及蓄电装置用封装材料。
背景技术
作为蓄电装置，例如已知有锂离子电池、镍氢电池、铅蓄电池等二次电池，以及双电层电容器等电化学电容器。根据便携设备的小型化或设置空间的限制等，要求蓄电装置进一步小型化，高能量密度的锂离子电池备受关注。作为用于锂离子电池的封装材料，以往使用金属制的罐，但是逐渐使用重量轻、散热性高、可以低成本制作的膜状的封装材料。
该膜状封装材料起到防止水分浸入到锂离子电池内部的作用。因此，作为该膜状封装材料，可以使用在层构成中包括金属箔的多层结构的膜。然后，对该膜状封装材料进行冷成型以形成凹部，在该凹部内容纳电池内容物，将封装材料的剩余部分折叠，通过将边缘部分热密封，从而构成上述锂离子电池(参照专利文献1)。
然而，为了防止这样的多层结构的膜状封装材料在其制造工序中的污染，有时会通过在其外侧粘贴容易剥离的轻粘接性的保护膜来制造。其中，在外表面为哑光状的锂离子电池的封装材料中，将混合了粒子的成为哑光状的基材保护层配置在其外表面，在电池用电解液等附着在该基材保护层表面的情况下，其外观可能发生变化，因此具有这样哑光状的外表面的封装材料通常是通过粘贴用于保护基材保护层的保护膜来制造。
需要说明的是，该保护膜在该电池制造工序或电池制造后剥离除去。由此，在将轻粘接性保护膜剥离除去时，保护膜中所使用的粘接剂不要残留在封装材料外表面上。
另一方面，在使用上述制造的锂离子电池时，使用强粘接性的双面胶带(PSA胶带)将其粘接固定在电气设备上。这样，在将其粘接固定在电气设备上时，PSA胶带必须牢固地粘接在封装材料外表面上。
现有技术文献
技术文献
专利文献1：日本特开2013-101765号公报
发明内容
本发明要解决的课题
因此，保护膜和PSA胶带无论是粘接膜或粘接胶带，其中一者(保护膜)需要使粘接剂不残留在封装材料外表面上而可以被剥离，另一者(PSA胶带)必须牢固地粘接在封装材料的外表面上。
因此，本发明的目的在于提供一种可以使制造工序中所使用的上述保护膜以不残留粘接剂残渣的方式从封装材料的外表面上剥离除去，并且可以将PSA胶带牢固地粘接在这样露出的封装材料的外表面上的蓄电装置用封装材料。
用于解决课题的手段
为了实现上述目的，本发明提供了以下发明。
[1]一种蓄电装置用封装材料，其中，至少从外表面侧起依次具备基材保护层、基材层、粘接层、金属箔层、以及密封剂层，所述基材保护层是使混合有平均粒径不同的多种粒子的固化性树脂固化而构成的，所述固化性树脂以多元醇成分作为主剂、以多异氰酸酯成分作为固化剂而构成，在所述多种粒子当中，在将平均粒径较大的粒子作为大填料、平均粒径较小的粒子作为小填料时，所述大填料的平均粒径为10μm以上，所述小填料的平均粒径为1μm以上，并且所述大填料的混合量占所述基材保护层为3质量％以上，所述小填料的混合量占所述基材保护层为5质量％以上。
[2]根据上述[1]所述的蓄电装置用封装材料，其中，所述大填料的平均粒径为30μm以下，所述小填料的平均粒径为5μm以下，并且所述大填料的混合量为25质量％以下。
[3]根据上述[1]或[2]所述的蓄电装置用封装材料，其中，所述多异氰酸酯成分的至少一部分由脂环族多异氰酸酯构成。
[4]根据上述[1]至[3]中任意一项所述的蓄电装置用封装材料，其中，所述多异氰酸酯成分的至少一部分由脂肪族多异氰酸酯或芳香族多异氰酸酯构成，所述大填料的混合量为25质量％以下，所述大填料和所述小填料的合计混合量为50质量％以下。
[5]根据上述[1]至[4]中任意一项所述的蓄电装置用封装材料，其中，所述大填料包含有机物的粒子。
[6]根据上述[5]所述的蓄电装置用封装材料，其中，所述大填料包含热塑性的有机物粒子，所述基材保护层的厚度为10μm以下。
[7]根据上述[1]至[6]中任意一项所述的蓄电装置用封装材料，其中，所述大填料包含无机物的粒子。
[8]根据上述[1]至[7]中任意一项所述的蓄电装置用封装材料，其中，所述粘接层中混合有着色颜料。
本发明的效果
从后述的实验例可知，根据上述[1]所述的发明，可以将轻粘接性的保护膜以不残留粘接剂残渣的方式从封装材料的外表面上剥离除去，并且可以将强粘接性的PSA胶带牢固地粘接在封装材料的外表面上。
需要说明的是，根据上述[2]所述的发明，其外表面可以形成为均匀且致密的哑光状，因此，其外观无粗糙感，可以获得具有优异外观的封装材料。
另外，根据上述[3]所述的发明，可以将轻粘接性的保护膜以不残留粘接剂残渣的方式从封装材料的外表面上剥离除去，并且可以将强粘接性的PSA胶带更牢固地粘接在封装材料的外表面上。
另外，根据上述[4]所述的发明，可以在不产生龟裂或剥离的情况下进行冷成型，从而形成容纳电池元件的凹部。从更充分地获得这种效果的观点来看，上述多异氰酸酯成分的一部分由脂环族多异氰酸酯构成，并且一部分可以由脂肪族多异氰酸酯或芳香族多异氰酸酯构成。
另外，根据上述[5]所述的发明，容易调整基材保护层的厚度，可以在确保保护膜的剥离性和PSA胶带的粘接性的同时，减少基材保护层的厚度。通过减少基材保护层的厚度，可以容易地对蓄电装置用封装材料进行冷成型时的工序管理。此时，通过将基材保护层的厚度设在上述[6]中所述的范围内，可以更充分地获得上述效果。
另外，根据上述[7]所述的发明，不会因冷成型而引起外表面的光泽变化，可以在保持均匀且致密的哑光状的外表面的同时进行冷成型。
附图说明
[图1]图1是本发明的蓄电装置用封装材料的具体例子的示意性剖面图。
[图2]图2涉及的是冷成型后的本发明的蓄电装置用封装材料，图2(a)是其透视图；图2(b)是沿着图2(a)中的b-b线的纵剖面图。
[图3]图3涉及的是本发明的蓄电装置的制造方法的具体例子，图3(a)是准备了蓄电装置用封装材料的状态的透视图，图3(b)是准备了蓄电装置用封装材料和电池元件的状态的透视图，图3(c)是将蓄电装置用封装材料的一部分折叠并使端部熔融后的状态的透视图，图3(d)是将折叠的部分的两侧向上方折叠的状态的透视图。
具体实施方式
以下，参照附图对本发明的优选的实施方式进行详细地说明。需要说明的是，在附图中，对相同或相当部分标注相同的符号，并省略重复的说明。
[蓄电装置用封装材料]
图1是示意性地表示本发明的蓄电装置用封装材料的一个实施方式的剖面图。如图1所示，本实施方式的封装材料(蓄电装置用封装材料)10依次层叠有基材保护层12、基材层11、金属箔层14、以及密封剂层17，并且在金属箔层14的两面上设有防腐蚀处理层15a、15b。另外，基材层11与金属箔层14经由粘接层13而粘接在一起，金属箔层14与密封剂层17经由密封剂粘接层16而粘接在一起。需要说明的是，该封装材料10中，将基材保护层12用作蓄电装置的外表面，将密封剂层17用作蓄电装置的内表面。以下，对各层进行说明。
(基材层11)
基材层11在制造蓄电装置时的密封工序中赋予耐热性，起到抑制成型加工或流通时可能引起的针孔的产生的作用。另外，也可以赋予耐擦伤性、耐药性、绝缘性等。
基材层11优选为由具有绝缘性的树脂形成的树脂膜构成的层。作为树脂膜，可以列举出聚酯膜、聚酰胺膜、聚丙烯膜等拉伸或未拉伸膜等。基材层11可以是由这些中的任意一种树脂膜构成的单层膜，也可以是由这些树脂膜的2种以上构成的层叠膜。
在这些膜当中，作为基材层11，从成型性优异来看，优选聚酰胺膜，更优选双轴拉伸聚酰胺膜。作为形成聚酰胺膜的聚酰胺树脂，例如可以列举出尼龙6、尼龙6,6、尼龙6与尼龙6,6的共聚物、尼龙6,10、聚己二酰间苯二甲胺(MXD6)、尼龙11、尼龙12等。这些当中，从耐热性、击穿强度以及冲击强度优异的观点来看，优选尼龙6(ONy)。
(基材保护层12)
基材保护层12位于蓄电装置用封装材料10的外表面，在保护基材层11的同时，与在电池制造工序中所使用的轻粘接性的保护膜粘接在一起，并且具有在剥离除去该保护膜时不残留粘接剂残渣而容易剥离除去的功能。另外，基材保护层12具有在将该蓄电装置用封装材料10粘接固定在电气设备上时将强粘接性的双面胶带(PSA胶带)牢固地粘接固定的作用。
为了发挥这些作用，该基材保护层12需要使混合有平均粒径不同的多种粒子的固化性树脂固化而构成。
该固化性树脂以多元醇成分为主剂，以多异氰酸酯成分为固化剂。
尽管多元醇成分可以为任意的多元醇，但是例如可以使用聚酯多元醇、丙烯酸多元醇、或聚醚多元醇。也可以为多种多元醇的混合物。从耐化学品性、与基材层11之间的密合性、或涂膜适应性的方面来看，优选使用聚酯多元醇或丙烯酸多元醇。
作为多异氰酸酯成分，可以使用单一种类的多异氰酸酯，也可以混合使用多种多异氰酸酯。在任意一种情况下，作为多异氰酸酯成分，都可以含有脂环族多异氰酸酯，也可以含有脂肪族多异氰酸酯或芳香族多异氰酸酯，但优选含有脂环族多异氰酸酯。期望的是，多异氰酸酯成分的一部分由脂环族多异氰酸酯构成，剩余部分由脂肪族多异氰酸酯或芳香族多异氰酸酯构成，将这些脂环族多异氰酸酯和脂肪族多异氰酸酯或芳香族多异氰酸酯混合而作为上述多异氰酸酯成分。
需要说明的是，从后述的实验例可知，在多异氰酸酯成分含有脂环族多异氰酸酯的情况下，与不含有脂环族多异氰酸酯的情况相比，在将蓄电装置用封装材料10粘接固定在电气设备上时，若使用强粘接性的PSA胶带，则该PSA胶带可以更牢固地粘接固定。另一方面，即使在不含有脂肪族多异氰酸酯或芳香族多异氰酸酯的情况下，上述PSA胶带也可以牢固地粘接固定，但是在将蓄电装置用封装材料10冷成型时可能会产生裂纹。
作为脂环族多异氰酸酯，例如可以使用甲基环己烷二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯、4,4’-二环己基甲烷二异氰酸酯、异亚丙基二环己基-4,4’-二异氰酸酯等。另外，作为脂肪族多异氰酸酯，例如可以使用六亚甲基二异氰酸酯等。作为芳香族多异氰酸酯，可以使用间苯二甲基二异氰酸酯、甲苯二异氰酸酯、二苯基甲烷二异氰酸酯等。
接下来，在平均粒径不同的多种上述粒子当中，将平均粒径较大的粒子作为大填料、平均粒径较小的粒子作为小填料，此时大填料在基材保护层12的表面上形成大的凹凸，使得弱粘接性的上述保护膜以点接触的方式粘接，从而可以使该保护膜中所使用的粘接剂以不残留在基材保护层12的表面上的方式被容易剥离除去。因为这样的理由，需要使大填料的平均粒径为10μm以上。在大填料的平均粒径小于该平均粒径的情况下，在剥离除去上述保护膜时，该保护膜中所使用的上述粘接剂会残留在基材保护层12的表面上，即残留在蓄电装置用封装材料10的外表面上，可能会阻碍上述双面胶带的粘接固定。
另外，大填料的平均粒径期望为30μm以下。在大填料的平均粒径大于该平均粒径的情况下，基材保护层12的表面外观不会成为均匀且致密的哑光状。
需要说明的是，需要使大填料的混合量占基材保护层12为3质量％以上。当大填料的混合量少于该混合量时，在剥离除去上述保护膜时，保护膜中所使用的粘接剂可能会残留在基材保护层12的表面上。
另外，期望的是，大填料的混合量占基材保护层12为25质量％以下。当大填料的混合量多于该混合量时，基材保护层12的表面外观不会形成为均匀且致密的哑光状。
另一方面，小填料在基材保护层12的表面上形成小的凹凸，从而可以使上述PSA胶带牢固地粘接固定。因为这样的理由，需要使小填料的平均粒径为1μm以上。在小填料的平均粒径小于该平均粒径的情况下，基材保护层12的表面外观不会成为均匀且致密的哑光状，由于其凹凸较少，因此无法使上述PSA胶带牢固地粘接固定。
另外，期望的是，小填料的平均粒径为5μm以下。在小填料的平均粒径大于该平均粒径的情况下，基材保护层12的表面外观不会成为均匀且致密的哑光状。
需要说明的是，需要使小填料的混合量占基材保护层12为5质量％以上。当小填料的混合量少于该混合量时，基材保护层12的表面外观不会成为均匀且致密的哑光状，由于其凹凸较少，因此无法使上述PSA胶带牢固地粘接固定。
另外，期望的是，小填料的混合量占基材保护层12为45质量％以下。当小填料的混合量多于该混合量时，基材保护层12的表面外观不会形成均匀且致密的哑光状，并且基材保护层12变脆，在冷成型时可能会产生裂纹。
需要说明的是，期望的是，这些大填料和小填料的合计混合量为50质量％以下。这是因为，在合计混合量多于该合计混合量的情况下，基材保护层12变脆，在冷成型时容易在基材保护层上产生裂纹等。另外，期望的是，该合计混合量为8质量％以上。
这样的大填料和小填料的材料可以是任意的，例如可以使用有机粒子(有机物的粒子)或无机粒子(无机物的粒子)。作为有机粒子，可以示例出聚乙烯粒子等聚烯烃粒子、丙烯酸粒子、氨基甲酸酯粒子、聚酯粒子等。另外，作为无机粒子，可以使用氧化硅粒子、氧化铝粒子、硫酸钡粒子、碳酸钙粒子、氧化钛粒子等。
需要说明的是，可以使用无机粒子作为大填料。在使用有机粒子的情况下，在冷成型时该大填料可能会被压碎，在基材保护层12的表面、即蓄电装置用封装材料10的外表面上产生光泽的变化。与此相对，在使用无机粒子的情况下，可以抑制因冷成型而在蓄电装置用封装材料10的外表面上产生光泽的变化。
另外，可以使用有机粒子作为大填料。在使用有机粒子的情况下，在通过层压工序制作蓄电装置用封装材料10时，有机粒子被压碎，可以减少基材保护层12的厚度。在有机粒子当中使用热塑性有机粒子，从而可以容易地控制制品时的蓄电装置用封装材料的厚度。作为热塑性有机粒子，例如可以使用聚乙烯粒子等聚烯烃粒子。通过减少基材保护层12的厚度，可以容易地进行冷成型时等的工序管理。另外，即使在有机粒子被压碎而与保护膜的接触面积增加的情况下，有机粒子(特别是聚乙烯粒子等)与弱粘接性的保护膜之间的密合力也不会过度增大，保护膜中所使用的粘接剂也不会残留在基材保护层12的表面上而容易地被剥离除去。
该基材保护层12可以通过将构成其的各成分溶解或分散在溶剂中以成为涂布液，并将该涂布液涂布在基材层11上而形成。
例如，可以将上述多元醇成分溶解在溶剂中而成为清漆，并在该清漆中混合大填料和小填料，同时混合上述多异氰酸酯成分而成为上述涂布液。另外，可以将上述多元醇成分溶解在溶剂中而成为清漆，另一方面，将大填料和小填料分散在溶剂中而制造浆料，将该浆料与上述清漆混合，同时混合上述多异氰酸酯成分而成为上述涂布液。
需要说明的是，在该涂布液中，除此以外，也可以混合阻燃剂、增滑剂、抗氧化剂、光稳定剂、增粘剂、流平剂、消泡剂、催化剂、反应延迟剂等添加剂。作为增滑剂，例如可以列举出油酸酰胺、芥酸酰胺、硬脂酸酰胺、二十二酸酰胺、乙撑双油酸酰胺、乙撑双芥酸酰胺等脂肪酸酰胺。另外，作为反应延迟剂，可以示例出乙酰丙酮。
另外，作为涂布方法，可以利用凹版直接涂布法、凹版逆转涂布法、微凹版涂布法等。
基材保护层12的厚度可以为0.5μm以上、1.0μm以上、或1.5μm以上，可以为50μm以下、30μm以下、15μm以下、或10μm以下。当该厚度为上述下限值以下时，无法更充分地获得保护基材层11的功能、在剥离除去轻粘接性的保护膜时不残留粘接剂残渣而容易地剥离除去的功能、以及牢固地粘接固定强粘接性的PSA胶带的功能。另外，当厚度为上述上限值以下时，可以使蓄电装置用封装材料10的整体厚度变薄，容易进行对蓄电装置用封装材料10进行冷成型时的工序管理。需要说明的是，在基材保护层12包含作为大填料的热塑性有机粒子的情况下，在制作蓄电装置用封装材料10时的层压工序中，有机粒子被压碎，基材保护层12的厚度倾向于变薄。因此，在大填料包含热塑性有机粒子或仅由热塑性有机粒子构成的情况下，基材保护层12的厚度可以为10μm以下、8μm以下、或6μm以下。
(粘接层13)
粘接层13是将基材层11与金属箔层14粘接在一起的层。粘接层13具有用于使基材层11与金属箔层14牢固地粘接在一起所需要的密合力，并且也具有在冷成型时用于抑制金属箔层14因基材层11而断裂的追随性(即使部件变形、伸缩也不剥离，而是在部件上可靠地形成粘接层13的功能)。
作为构成粘接层13的粘接剂，例如可以使用具有由聚酯多元醇、聚醚多元醇、丙烯酸多元醇等多元醇构成的主剂、以及由芳香族系、脂肪族系等异氰酸酯构成的固化剂的双液固化型聚氨酯系粘接剂。在上述粘接剂中，固化剂的异氰酸酯基相对于主剂的羟基的摩尔比(＝NCO/OH)优选为1～50、更优选为2～30。
上述聚氨酯系粘接剂在涂布后，例如在40℃以上进行4天以上的老化，从而可以使主剂的羟基与固化剂的异氰酸酯基进行反应，可以使基材层11与金属箔层14更牢固地粘接在一起。
需要说明的是，该粘接剂中也可以混合着色颜料。例如黑色的颜料。通过在粘接剂中混合着色颜料来构成粘接层13，使蓄电装置用封装材料10被该颜色着色，并且，使用了该蓄电装置用封装材料10的蓄电装置的外观也被该颜色着色，可以提高其设计性。
(金属箔层14)
作为金属箔层14，可以列举出铝和不锈钢等各种金属箔，从防潮性和延展性等加工性以及成本方面来看，金属箔层14优选为铝箔。铝箔可以为一般的软质铝箔，但是从耐针孔性和成形时的延展性优异的方面来看，优选为含铁的铝箔。
(防腐蚀处理层15a、15b)
防腐蚀处理层15a、15b起到抑制因电解液、或电解液与水的反应而产生的氟酸所引起的金属箔层14的腐蚀的作用。另外，防腐蚀处理层15a起到提高金属箔层14与粘接层13之间的密合力的作用。另外，防腐蚀处理层15b起到提高金属箔层14与密封剂粘接层16之间的密合力的作用。防腐蚀处理层15a和防腐蚀处理层15b可以为相同构成的层，也可以为不同构成的层。
该防腐蚀处理层15a、15b可以通过对金属箔层14实施防腐蚀处理来形成，防腐蚀处理例如可以是脱脂处理、水热改性处理、阳极氧化处理、化学转化处理、涂布具有防腐蚀能力的涂布剂的涂布型防腐蚀处理；或者这些处理的组合。
(密封剂粘接层16)
密封剂粘接层16是将形成有防腐蚀处理层15b的金属箔层14与密封剂层17粘接在一起的层。该密封剂粘接层16可以由干式层压用粘接剂构成，也可以由熔融粘接树脂构成。在该密封剂粘接层16中，可以使用用于将金属箔层14与密封剂层17粘接在一起的一般粘接剂。作为将金属箔层14与密封剂层17经由密封剂粘接层16进行层叠的方法，例如可以使用以下方法：使用了聚氨酯系粘接剂等干式层压用粘接剂等的干式层压法；或者使用了酸改性聚烯烃的挤出层压法或夹层层压法。
(密封剂层17)
密封剂层17是对蓄电装置用封装材料10赋予热封密封性的层，是在组装蓄电装置时配置在内侧并且热熔接的层。作为密封剂层17，可以列举出由聚烯烃系树脂、或者在聚烯烃系树脂中接枝改性有马来酸酐等酸的酸改性聚烯烃系树脂构成的树脂膜。这些当中，优选的是可以提高水蒸气的阻隔性、不会因热封而过度变形、可以构成蓄电装置的形态的聚烯烃系树脂，特别优选聚丙烯。
(蓄电装置用封装材料10的制造方法)
接下来，对蓄电装置用封装材料10的制造方法进行说明。需要说明的是，该制造方法不限于以下方法。
作为蓄电装置用封装材料10的制造方法，例如可以列举出具有下述工序S11～S14、并且按照S11、S12、S13、S14的顺序制造的方法。
工序S11：在金属箔层14的一个面上形成防腐蚀处理层15a，在金属箔层14的另一个面上形成防腐蚀处理层15b的工序。
工序S12：将防腐蚀处理层15a的与金属箔层14相反一侧的面与基材层11经由粘接层13而粘贴在一起的工序。
工序S13：在基材层11的与粘接层13相反一侧的面上涂布形成基材保护层12的工序。
工序S14：在防腐蚀处理层15b的与金属箔层14相反一侧的面上经由密封剂粘接层16而形成密封剂层17的工序。
[蓄电装置的制造方法]
接下来，对使用蓄电装置用封装材料10来制造蓄电装置的方法进行说明。图3的(a)～(d)是表示单侧成型加工电池的制造工序的透视图。需要说明的是，图2示出了冷成型后的蓄电装置用封装材料10。
作为单侧成型加工电池的二次电池20例如可以通过以下工序S21～S28来制造。需要说明的是，经过该工序所制造的二次电池20可以经由强粘接性的双面胶带(PSA胶带)而牢固地粘接固定在电气设备上。
工序S21：准备蓄电装置用封装材料10、包含电极的电池元件1、以及从上述电极延伸出来的引线2的工序。
工序S22：在蓄电装置用封装材料10的单面上冷成型用于配置电池元件1的凹部10a的工序(参照图3(a)和图3(b))。
工序S23：将电池元件1配置在形成有凹部10a的蓄电装置用封装材料10的凹部10a中，将蓄电装置用封装材料10折叠使得盖部10b覆盖凹部10a，以夹持着从电池元件1延伸出来的引线2的方式将蓄电装置用封装材料10的一边进行加压热熔接的工序(参照图3(b)和图3(c))。
工序S24：将保护膜粘贴在蓄电装置用封装材料10上的工序。
工序S25：保留除了夹持着引线2的边以外的一边，对其他边进行加压热熔接，然后从保留的这一边注入电解液，在真空状态下对保留的这一边进行加压热熔接，从而制造电池20的工序(参照图3(c))。
工序S26：将电流值、电压值、环境温度等设为预定的条件并进行充放电，引起化学变化的工序。
工序S27：将保护膜从蓄电装置用封装材料10上剥离除去的工序。
工序S28：切断除了夹持着引线2的边以外的加压热熔接边的端部，并且向凹部10a侧弯曲的工序(参照图3(d))。
实施例
以下，根据实施例和比较例对本发明进行说明。需要说明的是，为了便于说明，不区分实施例和比较例，而是将它们均称为实验例。
这些实验例可以分为第1实验例组～第21实验例组。因此，对每个实验例组进行说明，并对每个实验例组进行考察后，最后整理这些实验例的考察。
在这些实验例中，均使用尼龙膜作为基材层11。另外，使用在两面上设有防腐蚀处理层15a、15b的厚度为35μm的铝作为金属箔层14。另外，使用厚度为35μm的聚丙烯膜作为密封剂层17。基材保护层12将后述。
然后，首先通过热敏粘接剂将基材层11与金属箔层14粘贴在一起(工序S12)。
接着，在基材层11的表面涂布形成基材保护层12(工序S13)。
接着，通过利用共挤出法在金属箔层14上形成密封剂粘接层16和密封剂层17，从而制造了蓄电装置用封装材料10(工序S14)。
接着，在描述各实验例的基材保护层12之前，先对这些实验例的评价方法进行说明。这些实验例是从以下4个观点进行评价的。
<评价方法>
(涂膜外观)
在涂布形成上述基材保护层12之后(上述工序S13)，对该基材保护层12的外观进行肉眼观察，将可以观察到无粗糙感的、均匀且致密的哑光状的外观的情况评价为“A”；将具有平滑的外观和有粗糙感的情况评价为“F”。
(PSA密合)
在所得的封装材料中，在密封剂层17上粘贴强粘接性的双面胶带，并且经由该双面胶带而粘贴在金属板上。接着，在基材保护层12上粘贴宽10mm的PSA胶带，并且经由该PSA胶带而粘贴铝箔。然后，在室温下放置2小时后，使用拉伸试验机，在速度为300mm/分钟的条件下进行180度剥离，测定基材保护层12与PSA胶带之间的剥离强度。
将该剥离强度为5N/10mm以上的情况评价为“A”；2.5N/10mm以上且小于5N/10mm的情况评价为“B”；小于2.5N/10mm的情况评价为“F”。
(保护膜糊残留)
在所得的封装材料10的密封剂层17上粘贴强粘接性的双面胶带，并且经由该双面胶带而粘贴在金属板上。接着，在上述基材保护层12上粘贴弱粘接性的保护膜。然后，在85℃的温度条件下保管6小时，冷却恢复至常温后，使用拉伸试验机，在速度为300mm/分钟的条件下，在上述基材保护层12与保护膜之间进行180度剥离，并确认保护膜的粘接剂是否残留在基材保护层12的表面上。将没有观察到粘接剂的残留的情况评价为“A”；将观察到残留的情况评价为“F”。
(成型后外观)
在蓄电装置用封装材料10中冷成型凹部10a(上述工序S22)。该凹部10a的深度为3.5mm。然后，通过肉眼观察，评价基材保护层12中是否产生裂纹和是否发生光泽变化。将没有产生裂纹、且光泽保持为冷成型前的状态的情况评价为“A”。将虽然没有产生裂纹，但是光泽发生了变化，其中一部分产生了光泽感(光泽增大)的情况评价为“B”。另外，将在基材保护层12中产生了裂纹的情况评价为“F”。
(膜厚)
使用接触式厚度测量装置(商品名：ピーコック、株式会社尾崎制作所制造)测定了所得的封装材料10中的基材保护层12的膜厚。将所得的封装材料10的厚度与未形成基材保护层12的封装材料样品的厚度之差设为基材保护层12的膜厚。
<第1实验例组及其考察>
第1实验例组由实验例1-1～实验例1-5构成。在该实验例组中，将主剂设为聚酯多元醇，将固化剂设为六亚甲基二异氰酸酯(HDI)和异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)。需要说明的是，HDI为脂肪族多异氰酸酯，IPDI为脂环族多异氰酸酯。然后，HDI与IPDI的混合比以质量比计为HDI:IPDI为9:1。
另外，在该实验例组中，使用平均粒径为15μm的氧化硅粒子作为大填料，并且将其相对于基材保护层12混合10％质量。
另外，在该实验例组中，使用氧化硅粒子作为小填料，并且将该氧化硅粒子相对于基材保护层12混合20质量％。
然后，在每个实验例中，通过使用平均粒径不同的小填料，研究了该小填料的平均粒径与上述各评价项目之间的关系。其结果如表1所示。
[表1]
Figure BDA0003323172800000151
(涂膜外观)
从该结果可知，在上述条件下，在小填料的平均粒径为1～5μm的情况下，可以形成无粗糙感的、均匀且致密的哑光状的基材保护层。需要说明的是，在实验例1-4中，由于小填料的平均粒径小于上述平均粒径，因此基材保护层表面的凹凸较小，没有成为哑光状。另外，在实验例1-5中，基材保护层表面成为哑光状，但是由于小填料的平均粒径较大，因此其凹凸较大，没有成为均匀且致密的哑光状。
(PSA密合)
从该结果可知，在上述条件下，在小填料的平均粒径为1μm以上的情况下，PSA胶带牢固地密合。
(保护膜糊残留)
可以认为：在上述条件下，小填料的平均粒径与保护膜糊残留无关，无论平均粒径如何，都不会产生糊残留。
(成型后外观)
可知：在上述条件下，小填料的平均粒径与成型后外观无关，无论平均粒径如何，都不会在基材保护层上产生裂纹，并且也不会引起光泽的变化。
<第2实验例组及其考察>
第2实验例组由实验例2-1构成。在该第2实验例组中，使用平均粒径较小的大填料、并且与第1实验例组进行对比，从而研究了大填料的平均粒径与上述各评价项目之间的关系。即，在实验例2-1中所使用的大填料的平均粒径为5μm，除此以外，与实验例1-2同样地制造了蓄电装置用封装材料10，并研究了上述各评价项目。其结果如表2所示。
[表2]
Figure BDA0003323172800000161
(涂膜外观)
从该结果可知，即使将大填料的平均粒径设为5μm，其涂膜外观也没有发生变化。即，与实验例1-2同样地，可以形成无粗糙感的、均匀且致密的哑光状的基材保护层。
(PSA密合)
可以认为：即使将大填料的平均粒径设为5μm，也与实验例1-2同样地，PSA胶带牢固地密合。
(保护膜糊残留)
当将大填料变小、使其平均粒径为5μm时，与实验例1-2不同的是，保护膜的粘接剂残留在基材保护层12表面。因此，可以认为：大填料的平均粒径与保护膜糊残留有关，为了防止在上述条件下产生糊残留，只要将大填料的平均粒径设为15μm即可(实验例1-3)。
(成型后外观)
可知：即使将大填料的平均粒径设为5μm，也与实验例1-2同样地，基材保护层中没有产生裂纹，并且没有引起光泽的变化。
<第3实验例组及其考察>
在将大填料的平均粒径设为15μm的第1实验例组中没有产生保护膜糊残留，而在将其平均粒径设为5μm的第2实验例组中产生了保护膜糊残留，因此在第3实验例组中，使用具有这之间的平均粒径的大填料，研究了大填料的平均粒径与上述各评价项目之间的关系。即，在该第3实验例组中所使用的大填料的平均粒径为10μm。
另外，同时在每个实验例中，通过使用平均粒径不同的小填料，研究了在使用平均粒径为10μm的大填料的情况下小填料的平均粒径与上述各评价项目之间的关系。
需要说明的是，在第1实验例组中，在小填料的平均粒径为0.1μm的情况(实验例1-4)和10μm的情况(实验例1-5)下，涂膜外观和PSA密合的评价较差，因此，与此不同的是，在小填料的平均粒径为5μm的情况(实验例3-1)、3μm的情况(实验例3-2)以及1μm的情况下(实验例3-3)，制造了蓄电装置用封装材料10，并研究了上述各评价项目。其结果如表3所示。
[表3]
Figure BDA0003323172800000171
(涂膜外观)
从该结果可知，即使将大填料的平均粒径设为10μm，其涂膜外观也没有发生变化，与第1实验例组同样地形成了无粗糙感的、均匀且致密的哑光状的基材保护层。而且，小填料的平均粒径无关。
(PSA密合)
可以认为：即使将大填料的平均粒径设为10μm，与第1实验例组同样地，PSA胶带也牢固地密合。小填料的平均粒径无关。
(保护膜糊残留)
即使将大填料的平均粒径设为10μm，也没有产生糊残留。小填料的平均粒径无关。
除了考虑第1实验例组和第2实验例组的结果以外，还考虑到第3实验例组的结果，可以认为：为了防止糊残留，只要将大填料的平均粒径设为10μm以上即可。
(成型后外观)
可知：即使将大填料的平均粒径设为10μm，与第1实验例组同样地，基材保护层也没有产生裂纹，并且也没有引起光泽的变化。小填料的平均粒径无关。
<第4实验例组及其考察>
在第4实验例组中，通过增大大填料的平均粒径，研究了该大填料的平均粒径与上述各评价项目之间的关系。即，在该第4实验例组中所使用的大填料的平均粒径为30μm。
另外，同时在每个实验例中，使用平均粒径不同的小填料，研究了在使用平均粒径为30μm的大填料的情况下小填料的平均粒径与上述各评价项目之间的关系。需要说明的是，小填料的平均粒径分别为5μm(实验例4-1)、3μm(实验例4-2)、1μm(实验例4-3)。
上述各评价项目的结果如表4所示。
[表4]
Figure BDA0003323172800000181
(涂膜外观)
从该结果可知，即使将大填料的平均粒径设为30μm，其涂膜外观也没有发生变化，与第1实验例组同样地形成了无粗糙感的、均匀且致密的哑光状的基材保护层。小填料的平均粒径无关。
(PSA密合)
可以认为：即使将大填料的平均粒径设为30μm，与第1实验例组同样地，PSA胶带也牢固地密合。小填料的平均粒径无关。
(保护膜糊残留)
即使将大填料的平均粒径设为30μm，也没有产生糊残留。小填料的平均粒径无关。
(成型后外观)
可知：即使将大填料的平均粒径设为30μm，与第1实验例组同样地，基材保护层也没有产生裂纹，并且也没有引起光泽的变化。小填料的平均粒径无关。
<第5实验例组及其考察>
在第5实验例组中，进一步增大大填料的平均粒径，研究了该大填料的平均粒径与上述各评价项目之间的关系。即，在该第5实验例组中所使用的大填料的平均粒径为50μm。
该第5实验例组由实验例5-1构成。即，在实验例5-1中所使用的大填料的平均粒径为50μm，除此以外，与实验例1-2同样地制造了蓄电装置用封装材料10，并且研究了上述各评价项目。其结果如表5所示。
[表5]
Figure BDA0003323172800000191
(涂膜外观)
从该结果可知，当将大填料的平均粒径设为50μm时，无法形成无粗糙感的、均匀且致密的哑光状的基材保护层。即，由于大填料的平均粒径较大，因此基材保护层的表面成为有粗糙感的哑光状。
因此，可以认为：为了形成无粗糙感的、均匀且致密的哑光状的基材保护层，除了将小填料的平均粒径设为1～5μm(参照第1实验例组的考察)以外，还要将大填料的平均粒径设为30μm以下即可。
(PSA密合)
可以认为：即使将大填料的平均粒径设为50μm，与实验例1-2同样地，PSA胶带也牢固地密合。
(保护膜糊残留)
即使将大填料的平均粒径设为50μm，与实验例1-2同样地也没有产生糊残留。
(成型后外观)
可知：即使将大填料的平均粒径设为50μm，与实验例1-2同样地，基材保护层也没有产生裂纹，并且也没有引起光泽的变化。
<第6实验例组及其考察>
在第6实验例组中，通过改变大填料的混合量，研究了该大填料的混合量与上述各评价项目之间的关系。即，在第6实验例组中，大填料的混合量占基材保护层分别为1质量％(实验例6-1)、3质量％(实验例6-2)、25质量％(实验例6-3)以及30质量％(实验例6-4)，除此以外，与实验例1-2同样地制造了蓄电装置用封装材料10，研究了上述各评价项目。其结果如表6所示。
[表6]
Figure BDA0003323172800000201
(涂膜外观)
在实验例6-4中，由于大填料的混合量过多，因此基材保护层的表面成为有粗糙感的哑光状。从该结果可以认为：除了将小填料的平均粒径设为1～5μm、大填料的平均粒径设为30μm以下(参照第1、第5实验例组的考察)以外，还要将大填料的混合量设为25质量％以下即可。
(PSA密合)
可以认为：如果大填料的混合量在1～30质量％的范围内，则与实验例1-2同样地，PSA胶带牢固地密合。
(保护膜糊残留)
在实验例6-4中，由于大填料的混合量过少，保护膜的粘接剂残留在基材保护层12表面。从该结果可以认为：为了防止保护膜的粘接剂的糊残留，除了将大填料的平均粒径设为10μm以上(参照第3实验例组的考察)以外，还要将其混合量设为3质量％以上即可。
(成型后外观)
可以认为：如果大填料的混合量在1～30质量％的范围内，则与实验例1-2同样地，基材保护层没有产生裂纹，并且也没有引起光泽的变化。
<第7实验例组及其考察>
在第7实验例组中，通过将大填料的混合量设为30质量％，并且改变小填料的混合量，研究了大填料和小填料的合计混合量与上述各评价项目之间的关系。
需要说明的是，在该实验例组中，同时改变大填料的平均粒径，但是使其平均粒径为10μm和15μm，从上述第1～6实验例组的考察可知，这种程度的平均粒径的差异不会影响各评价项目的结果。
另外，通过将大填料的混合量设为小于30质量％，并改变小填料的混合量，研究了合计混合量与上述各评价项目之间的关系的实验例作为第8～9实验例组在后面描述。
即，实验例7-1中所使用的大填料的平均粒径为15μm，其混合量为30质量％，小填料的混合量为30质量％。合计混合量为60质量％。然后，除此以外，与实验例1-2同样地制造了蓄电装置用封装材料10。
另外，实验例7-2中所使用的大填料的平均粒径为10μm，其混合量为20质量％，小填料的混合量为30质量％。合计混合量为50质量％。
上述各评价项目的结果如表7所示。
[表7]
Figure BDA0003323172800000211
(涂膜外观)
由于大填料的混合量过多，因此无论是在实验例7-1还是实验例7-2中，基材保护层的表面均成为有粗糙感的哑光状。该实验例组无法评价合计混合量与涂膜外观之间的关系。
(PSA密合)
可以认为：即使将合计混合量设为50～60质量％，与实验例1-2同样地，PSA胶带也牢固地密合。
(保护膜糊残留)
可以认为：即使将合计混合量设为50～60质量％，与实验例1-2同样地，也没有产生保护膜的粘接剂的糊残留。
(成型后外观)
在将小填料的混合量设为30质量％、合计混合量设为60质量％的实验例7-1中，冷成型后的基材保护层产生了裂纹。其理由是因为小填料的混合量过多还是因为合计混合量过多，关于这一点在该第7实验例组中未明确。但是，通过同时考察下述的第8～9实验例组，可知成型后外观不良的原因主要在于合计混合量。
<第8实验例组及其考察>
在第8实验例组中，将大填料的平均粒径设为15μm、将其混合量设为3质量％，通过改变小填料的混合量，研究了大填料和小填料的合计混合量与上述各评价项目之间的关系。然后，除此以外，与实验例1-2同样地制造了蓄电装置用封装材料10。
上述各评价项目的结果如表8所示。
[表8]
Figure BDA0003323172800000221
(涂膜外观)
在实验例8-1中，由于小填料的混合量较少(2质量％)、合计混合量也较少(5质量％)，因此基材保护层12的外观没有成为均匀且致密的哑光状、而变得平滑。在小填料的混合量为5质量％以上、合计混合量为8质量％以上的实验例中，成为不粗糙、均匀且致密的哑光状，因此可以认为：为了使基材保护层12的外观成为均匀且致密的哑光状，只要将小填料的混合量设为5质量％以上、合计混合量设为8质量％以上即可。需要说明的是，关于基材保护层12的外观变得平滑的原因是小填料的混合量还是合计混合量这一点，在该实验例组中未明确。
(PSA密合)
同样地，在实验例8-1中，由于小填料的混合量较少(2质量％)、且合计混合量也较少(5质量％)，PSA胶带没有牢固地密合。在小填料的混合量为5质量％以上、合计混合量为8质量％以上的实验例中表现出高的剥离强度，因此可以认为：为了使PSA胶带牢固地密合在基材保护层12，除了将小填料的平均粒径设为1μm以上(参照第1实验例组的考察)以外，还要将其混合量设为5质量％以上、合计混合量设为8质量％以上即可。关于其原因是小填料的混合量还是合计混合量这一点，在该实验例组中未明确。
(保护膜糊残留)
可以认为：即使将合计混合量设为2～53质量％，也没有产生保护膜的粘接剂的糊残留。
(成型后外观)
在将小填料的混合量设为50质量％、合计混合量设为53质量％的实验例8-6中，冷成型后的基材保护层产生了裂纹。其理由是因为小填料的混合量过多还是合计混合量过多，关于这一点在该第8实验例组中也未明确。
<第9实验例组及其考察>
在第9实验例组中，将大填料的平均粒径设为15μm、其混合量设为25质量％，通过改变小填料的混合量，研究了大填料和小填料的合计混合量与上述各评价项目之间的关系。然后，除此以外，与实验例1-2同样地制造了蓄电装置用封装材料10。
上述各评价项目的结果如表9所示。
[表9]
Figure BDA0003323172800000231
(涂膜外观)
在实验例9-1中，由于小填料的混合量较少(2质量％)，因此基材保护层12的外观没有成为均匀且致密的哑光状，而是变得平滑。需要说明的是，在该实验例9-1中，合计混合量为27质量％，因此通过同时考察上述第8实验例组，可以推测基材保护层12变得平滑的原因主要在于小填料的混合量。
另一方面，在小填料的混合量为5质量％以上的实验例中，由于成为不粗糙的、均匀且致密的哑光状，因此可以推测只要将小填料的混合量设为5质量％以上即可。
(PSA密合)
同样地，在实验例9-1中，由于小填料的混合量较少(2质量％)，因此PSA胶带没有牢固地密合。另外，可以推测其原因主要在于小填料的混合量。
另外，在小填料的混合量为5质量％以上的实验例中表现出高的剥离强度，因此可以推测：为了使PSA胶带牢固地密合在基材保护层12上，除了将小填料的平均粒径设为1μm以上(参照第1实验例组的考察)以外，还要将小填料的混合量设为5质量％以上即可。
(保护膜糊残留)
可以认为：即使将合计混合量设为27～75质量％，也没有产生保护膜的粘接剂的糊残留。通过同时考察上述第8实验例组，可以认为：合计混合量与保护膜的粘接剂的糊残留之间的关联较弱。
(成型后外观)
在小填料的混合量为45质量％、合计混合量为70质量％的实验例9-6中，冷成型后的基材保护层产生了裂纹。在上述实验例8-5中，尽管小填料的混合量为45质量％，但是在基材保护层上没有产生裂纹，并且也没有引起光泽的变化，因此可以认为裂纹的原因在于合计混合量。
此外，在该合计混合量为50质量％以下的实验例中，没有产生裂纹，并且也没有引起光泽的变化，因此可以认为：为了得到良好的成型后的外观，只要将大填料和小填料的合计混合量设为50质量％以下即可。
<第10实验例组及其考察>
第10实验例组中，改变了固化性树脂的多异氰酸酯成分，研究了该多异氰酸酯成分的种类与上述各评价项目之间的关系。然后，除此以外，与实验例1-1同样地制造了蓄电装置用封装材料10。需要说明的是，在实验例10-1中，甲苯二异氰酸酯(TDI)与IPDI的混合比以质量比计为TDI：IPDI为9:1。
上述各评价项目的结果如表10所示。
[表10]
Figure BDA0003323172800000251
(涂膜外观)
从该结果可知，涂膜外观不依赖于多异氰酸酯成分的种类。
(PSA密合)
在仅使用脂肪族多异氰酸酯(HDI)作为多异氰酸酯成分的实验例10-2和仅使用芳香族多异氰酸酯(TDI)作为多异氰酸酯成分的实验例10-4中，观察到PSA胶带的剥离强度降低。没有牢固地密合。与此相对，在多异氰酸酯成分的至少一部分使用了脂环族多异氰酸酯的(IPDI)的实验例10-1、10-3中，表现出高的剥离强度，因此可以认为：为了使PSA胶带牢固地密合在基材保护层12上，除了将小填料的平均粒径设为1μm以上以及其混合量设为5质量％以上(参照第1、第9实验例组的考察)以外，多异氰酸酯成分的至少一部分使用脂环族多异氰酸酯是重要的。
(保护膜糊残留)
可以认为保护膜的粘接剂的糊残留不依赖于多异氰酸酯成分的种类。
(成型后外观)
在仅使用脂环族多异氰酸酯(IPDI)作为多异氰酸酯成分的实验例10-3中，冷成型后的基材保护层产生了裂纹。与此相对，在多异氰酸酯成分的至少一部分使用了脂肪族多异氰酸酯(HDI)或芳香族多异氰酸酯(TDI)的实验例1-1、1-2、1-4中，基材保护层没有产生裂纹，并且也没有引起光泽的变化。因此可知：为了获得良好的成型后外观，只要多异氰酸酯成分的至少一部分使用脂肪族多异氰酸酯或芳香族多异氰酸酯即可。
<第11实验例组及其考察>
在第11实验例组中，通过改变大填料的材质和小填料的材质，研究了这些填料的材质与上述各评价项目之间的关系。然后，除此以外，与实验例1-1同样地制造了蓄电装置用封装材料10。需要说明的是，在实验例11-1中，使用有机粒子(氨基甲酸酯粒子)作为大填料和小填料。另外，在实验例11-2中，使用无机粒子(氧化硅粒子)作为大填料，使用有机粒子(氨基甲酸酯粒子)作为小填料。在实验例11-3中，与之相反，使用有机粒子(氨基甲酸酯粒子)作为大填料，使用无机粒子(氧化硅粒子)作为小填料。
上述各评价项目的结果如表11所示。
[表11]
Figure BDA0003323172800000261
(涂膜外观)
从该结果可知，涂膜外观不依赖于这些填料的材质。
(PSA密合)
PSA胶带的密合力也不会因这些填料的材质而发生很大的变化。
(保护膜糊残留)
保护膜的粘接剂的糊残留也不依赖于这些填料的材质。
(成型后外观)
在使用有机粒子(氨基甲酸酯粒子)作为大填料的实验例11-1和实验例11-3中，在冷成型时该大填料被压坏，在基材保护层12上产生了光泽(光泽感)。与此相对，在使用无机粒子(氧化硅粒子)作为大填料的实验例11-2或上述实验例组1中，没有产生这样的光泽(光泽感)。
因此，可以认为：为了防止因冷成型而引起的光泽变化，只要使用无机粒子作为大填料即可。
<第12～21实验例组及其考察>
在第12～21实验例组中，将固化性树脂的多元醇成分设为玻璃化转变温度为50～60℃的聚丙烯酸多元醇，并重复进行了第1～11实验例组。上述各评价项目的结果如表12～21所示。
[表12]
Figure BDA0003323172800000271
[表13]
Figure BDA0003323172800000272
[表14]
Figure BDA0003323172800000273
[表15]
Figure BDA0003323172800000274
[表16]
Figure BDA0003323172800000281
[表17]
Figure BDA0003323172800000282
[表18]
Figure BDA0003323172800000283
[表19]
Figure BDA0003323172800000284
[表20]
Figure BDA0003323172800000291
[表21]
Figure BDA0003323172800000292
上述各评价项目的结果与第1～11实验例组相同。因此，可以认为：无论何种评价项目，均不依赖于多元醇成分的种类。
<第22实验例组及其考察>
在第22实验例组中，使用有机粒子即聚乙烯(PE)粒子作为大填料，通过改变其粒径和混合量，研究了大填料的材质、粒径以及混合量与上述各评价项目之间的关系。然后，除此以外，与实验例18-1同样地制造了蓄电装置用封装材料10。
上述各评价项目的结果如表22所示。
[表22]
Figure BDA0003323172800000301
(涂膜外观)
从该结果可知，即使在使用PE粒子作为大填料的情况下，当将其平均粒径设为50μm时，无法形成无粗糙感的、均匀且致密的哑光状的基材保护层。即，由于大填料的平均粒径较大，因此基材保护层的表面成为有粗糙感的哑光状。
(PSA密合)
可以认为：PSA胶带的密合力不会因大填料的材质、粒径、混合量而发生很大的变化。
(保护膜糊残留)
在实验例22-6中，由于大填料的混合量过少，因此保护膜的粘接剂残留在基材保护层12的表面上。从该结果可以认为，为了防止保护膜的粘接剂的糊残留，即使在使用PE粒子作为大填料的情况下，只要将其混合量设为3质量％以上即可。
(成型后外观)
在实验例22-4中，大填料的混合量为25质量％，由于大填料和小填料的合计混合量过多，为55质量％，因此在冷成型后的基材保护层上产生光泽(光泽感)。
(膜厚)
在第1～21实验例组中，基材保护层12的膜厚与大填料的粒径为同等程度，但是在使用PE粒子作为大填料的第22实验例组中，基材保护层12的膜厚明显小于大填料的粒径。这是因为，在制作蓄电装置用封装材料10时的层压工序中，PE粒子因受热而发生变形。即使在这种情况下，除了实验例22-6以外，PSA密合和保护膜糊残留均良好。另外，除了实验例22-7以外，涂膜外观也均良好。此外，成型后外观在任意一个实验例中都没有观察到产生裂纹。
<考察总结>
以上的结果可以总结如下。
(涂膜外观)
为了获得无粗糙感的、均匀且致密的哑光状的外观的基材保护层，只要满足以下条件1-1～条件1-4即可。
条件1-1：将小填料的平均粒径设为1～5μm。
条件1-2：将小填料的混合量设为5质量％以上。
条件1-3：将大填料的平均粒径设为30μm以下。
条件1-4：将大填料的混合量设为25质量％以下。
(PSA密合)
在基材保护层上粘贴PSA胶带时，为了使两者牢固地密合，只要满足以下条件2-1～条件2-3即可。为了得到更牢固的密合，只要进一步满足条件2-4即可。
条件2-1：将小填料的平均粒径设为1μm以上。
条件2-2：将大填料的混合量设为1质量％以上。
条件2-3：将小填料的混合量设为5质量％以上。
条件2-4：使用脂环族多异氰酸酯作为多异氰酸酯成分的至少一部分。
(保护膜糊残留)
在基材保护层上粘贴保护膜后将其剥离时，为了使保护膜的粘接剂不残留在基材保护层的表面上，只要满足以下条件3-1和条件3-2即可。
条件3-1：将大填料的平均粒径设为10μm以上。
条件3-2：将大填料的混合量设为3质量％以上。
(成型后外观)
在对蓄电装置用封装材料进行冷成型时，为了不在基材保护层上产生裂纹，只要满足以下条件4-1和条件4-2即可。
另外，此时，为了使光泽保持为冷成型前的状态，只要满足以下条件4-3或条件4-4即可。
条件4-1：将大填料和小填料的合计混合量设为50质量％以下。
条件4-2：使用脂肪族多异氰酸酯或芳香族多异氰酸酯作为多异氰酸酯成分的至少一部分。
条件4-3：使用无机粒子作为大填料。
条件4-4：使用聚乙烯粒子作为大填料。
符号的说明
1…电池元件、2…引线、10…封装材料、10a…凹部、10b…盖部、11…基材层、12…基材保护层、13…粘接层、14…金属箔层、15a…防腐蚀处理层、15b…防腐蚀处理层、16…粘接层、17…密封剂层、20…二次电池。

Claims (8)

1.一种蓄电装置用封装材料，其中，至少从外表面侧起依次具备基材保护层、基材层、粘接层、金属箔层、以及密封剂层，
所述基材保护层是使混合有平均粒径不同的多种粒子的固化性树脂固化而构成的，
所述固化性树脂是以多元醇成分作为主剂、以多异氰酸酯成分作为固化剂而构成的，
在所述多种粒子当中，在将平均粒径较大的粒子作为大填料、将平均粒径较小的粒子作为小填料时，
所述大填料的平均粒径为10μm以上，所述小填料的平均粒径为1μm以上，
并且，所述大填料的混合量占所述基材保护层为3质量％以上，所述小填料的混合量占所述基材保护层为5质量％以上。
2.根据权利要求1所述的蓄电装置用封装材料，其中，
所述大填料的平均粒径为30μm以下，所述小填料的平均粒径为5μm以下，并且所述大填料的混合量为25质量％以下。
3.根据权利要求1或2所述的蓄电装置用封装材料，其中，
所述多异氰酸酯成分的至少一部分由脂环族多异氰酸酯构成。
4.根据权利要求1至3中任意一项所述的蓄电装置用封装材料，其中，
所述多异氰酸酯成分的至少一部分由脂肪族多异氰酸酯或芳香族多异氰酸酯构成，
所述大填料的混合量为25质量％以下，所述大填料和所述小填料的合计混合量为50质量％以下。
5.根据权利要求1至4中任意一项所述的蓄电装置用封装材料，其中，所述大填料包含有机物的粒子。
6.根据权利要求5所述的蓄电装置用封装材料，其中，
所述大填料包含热塑性的有机物的粒子，所述基材保护层的厚度为10μm以下。
7.根据权利要求1至6中任意一项所述的蓄电装置用封装材料，其中，所述大填料包含无机物的粒子。
8.根据权利要求1至7中任意一项所述的蓄电装置用封装材料，其中，所述粘接层中混合有着色颜料。
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