CN113782794B - 一种基于金属离子电池材料的燃料电池及其制作方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于金属离子电池材料的燃料电池及其制作方法，所述燃料电池结构为紧密相连的阴极层、电解质层、阳极层；其中阴、阳极层为固体氧化物燃料电池的阴、阳极材料或金属离子电池的正极材料；电解质层为金属离子电池的固态电解质或者低导电性电极材料。制作步骤为：先制备阳极层，然后在阳极层上制备一层电解质层，再制备阴极层，将阴极层贴合电解质层，最后将阳极层、阴极层和电解质层压制在一起，即可得到本发明产品。本发明极大地拓宽了固体氧化物燃料电池电解质材料的选择范围，且材料获取容易、成分简单、价格低廉；电池制作简单、操作温度低、性能表现较好。
Description
技术领域
本发明属于固体氧化物燃料电池领域，具体涉及一种基于金属离子电池材料的燃料电池及其制作方法。
背景技术
能源问题将是21世纪人类所面对的巨大挑战。固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种能直接将化学能转化为电能的能量转化装置，并且无噪音污染、能量转化率高。传统的钇稳定氧化锆(YSZ)电解质组成的固体氧化物燃料电池由于电解质材料在较低温度下的电阻较高，一般要工作在950～1000℃。
SOFC主要发展方向是低温化和燃料多样化，降低燃电池的工作温度是燃料电池发展的必然趋势。降低燃料电池的工作温度，不仅有效的减短了电池的启动时间，也解决了材料因高温下热膨胀系数不匹配而导致的电池开裂等问题，并且极大的拓宽了燃料电池的材料选择范围，同时低温也解决了长期高温条件下而引起的材料性能变差的问题。在低温状态下，电解质的离子或质子传导性能降低和电极的催化活性降低，限制着燃料电池的性能。因此开发各种新型低温高离子或高质子导电性电解质材料和具有高催化性能的电极材料是促进低温固体氧化物燃料电池(LT-SOFC)高速发展的有效途径。在LT-SOFC电极材料的研究中，LiNixCo1-x-yAlyO2、La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ等电极材料具有较好的性能和稳定性。在LT-SOFC电解质的研究中，主要从两个方面解决低温带来的性能衰减问题：一种是降低电解质的厚度，使得传统燃料电池的电解质(如YSZ)能够在低温下获得更好的性能；另一种是采用掺杂氧化铈(Ce0.8Sm0.2O1.9、Ce0.8Ga0.2O1.9、Ce0.8Sm0.05Ca0.15O1.825等)或者质子传导性电解质(TiO2，LiAl0.5Co0.5O2)替代传统电解质材料。
锂离子电池在高新技术领域的应用日渐广阔，已经商业化的锂离子电池材料众多，并且价格低廉。常见锂离子电池电解质LLZO、LLTO和低导电性电极材料LTO均具有不错的离子电导率。一些具有特殊结构的锂离子电池材料还具有一定的质子传导特性。将锂离子电池的低导电性材料用于LT-SOFC将极大的拓展电解质选择范围和降低燃料电池制造成本，同时能获得较好的低温性能。
发明内容
基于以上现有技术的不足，本发明所解决的技术问题在于提供一种处理效果好的基于金属离子电池材料的燃料电池及其制作方法，该基于金属离子电池材料的燃料电池及其制作方法能有效的对含有化学成分的废气进行合理利用，并达到安全排放的标准。
为了解决上述技术问题，本发明提供一种基于金属离子电池材料的燃料电池：所述的金属离子电池为锂离子电池或钠离子电池；
所述电池包括依次紧密接触的阴极层(1)、电解质层(2)、阳极层(3)，
所述的阴极层(1)材料为固体氧化物燃料电池SOFC的阴极催化剂或金属离子电池正极材料中的一种，或其与电解质层(2)材料的混合物；
所述的电解质层(2)材料为金属离子电池固态电解质材料或低导电性电极材料中的一种或上述电极材料与电解质材料的混合物，或者是金属离子电池电极材料与金属离子电池固态电解质材料的混合物，或者是金属离子电池材料与固体氧化物燃料电池电解质材料的混合物；
所述的阳极层(3)材料为固体氧化物燃料电池的阳极催化剂或金属离子电池正极材料中的一种，或其与电解质(2)材料的混合物。
作为上述技术方案的优选，本发明提供的基于金属离子电池材料的燃料电池进一步包括下列技术特征的部分或全部：
作为上述技术方案的改进，所述阴极催化剂为对氧气具有催化活性的阴极材料；所述的阳极催化剂为对H2或碳氢燃料具有催化活性的电极材料；所述金属离子电池正极材料为LiNixCo1-xO2-δ、LiNi1-x-yCoxAlyO2-δ、LiNi1-x-yCoxMnyO2-δ、NaxCoO2、NaxFeO2、NaxMnO2、NaxNiO2中的一种。
作为上述技术方案的改进，所述阴极层材料为SOFC阴极材料；所述阳极层材料为SOFC阳极材料。
作为上述技术方案的改进，所述对氧气具有催化活性的阴极材料为La1- xSrxMnO3-δ、La1-xSrxCoyFe1-yO3-δ、Ba1-xSrxCoyFe1-yO3-δ、LiNiO2；所述对H2或碳氢燃料具有催化活性的电极材料为NiO、La1-xSrxCayTi1-yO3-δ、La1-xSrxCryMn1-yO3-δ、Sr0.97Ti1-xFexO3-δ、La1- xSrxFeyTi1-yO3-δ。
作为上述技术方案的改进，所述金属离子电池固态电解质材料是锂离子电池固态电解质材料或者钠离子电池固态电解质材料；所述的低导电性电极材料是锂离子电池低导电性电极材料或钠离子电池低导电性电极材料。
作为上述技术方案的改进，所述锂离子电池固态电解质材料是Li7La3Zr2O12、Li7- 3xLa3Zr2AlxO12(Al-LLZO,0<x≤0.25)、Li3xLa2/3–xTiO3(LLTO,x＝0.167,0.11)或Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12中的一种，锂离子电池低导电性电极材料是Li4+xTi5-xO12(LTO,0≤x≤0.2)、LiAlO2中的一种；所述的钠离子电池固态电解质材料是Na1+xZr2SixP3-xO12，钠离子电池低导电性电极材料是NaxCoO2(0.71≤x≤0.74)、NaCrO2、Na3V2(PO4)3中的一种。
作为上述技术方案的改进，所述金属离子电池电极材料为LiNixCo1-xO2-δ、LiNi1-x- yCoxAlyO2-δ、LiNi1-x-yCoxMnyO2-δ、Li4+xTi5-xO12(LTO,0≤x≤0.2)、LiAlO2、NaxCoO2、NaxFeO2、NaxMnO2、NaxNiO2、NaCrO2、Na3V2(PO4)3中的一种；金属离子固态电池电解质材料为Li7La3Zr2O12、Li7-3xLa3Zr2AlxO12(Al-LLZO,0<x≤0.25)、Li3xLa2/3–xTiO3(LLTO,x＝0.167,0.11)或Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12、Na1+xZr2SixP3-xO12中的一种；固体氧化物燃料电池电解质材料为氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)、掺杂氧化铈、掺杂锆酸钡中的一种。
一种如上任一所述的基于金属离子电池材料的燃料电池的制作方法，包含如下步骤：
(1)将粉末状的阳极层材料与溶剂按质量比20-50％混合制成浆料，并涂覆在泡沫镍上获得100-1500微米厚的阳极层，或将粉末状的阳极层材料压制成100-1500微米厚的陶瓷片获得阳极层；
(2)在上述获得的阳极层上设置电解质层材料，制备100-1000微米厚的电解质层；
(3)将粉末状的阴极层材料与溶剂按质量比20-50％混合制成浆料，并涂覆在泡沫镍的一侧获得100-1500微米厚的阴极层，或者将粉末状的阴极材料以泡沫镍为支撑在300-800MPa下压制成50-1000微米厚的陶瓷片阴极层；
(4)将步骤(3)制得的阴极层阴极材料侧与步骤(2)制得的阳极层上的电解质层压制在一起，得到基于金属离子电池材料的燃料电池。
作为上述技术方案的优选，本发明提供的基于金属离子电池材料的燃料电池的制作方法进一步包括下列技术特征的部分或全部：
作为上述技术方案的改进，所述步骤(2)所述的电解质层制备方法为干压法、或流延法、或浆料涂覆法、或丝网印刷法、或磁控溅射法、或原子层沉积法中的一种。
作为上述技术方案的改进，所述步骤(1)或(3)所述的溶剂为乙醇、松油醇、丙三醇、N-甲基吡咯烷酮中的一种。
作为上述技术方案的改进，所述步骤(3)和(4)可用如下方法取代，即在步骤(2)所获得的制备于阳极层上的电解质层表面通过流延法、或浆料涂覆法、或丝网印刷法、或磁控溅射法、或原子层沉积法中的一种方法制备一层阴极层，从而获得基于金属离子电池材料的燃料电池。
与现有技术相比，本发明的技术方案具有如下有益效果：本发明提供的一种基于金属离子电池材料的燃料电池及其制作方法，极大的拓宽了LT-SOFC电解质材料的选择范围，并且电解质材料均为商业化成熟的材料，获取容易，价格低廉，电池在低温下具有较好的性能表现。
上述说明仅是本发明技术方案的概述，为了能够更清楚了解本发明的技术手段，而可依照说明书的内容予以实施，并且为了让本发明的上述和其他目的、特征和优点能够更明显易懂，以下结合优选实施例，详细说明如下。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例的附图作简单地介绍。
图1是一种基于锂离子电池材料的燃料电池及其制作方法的结构示意图；
图2是本发明实施例1使用LiNi0.8Co0.15Al0.05O2作为阴极材料和阳极材料、LLZO作为电解质材料的燃料电池在550摄氏度时的电化学性能曲线；
图3是本发明实施例2使用LiNi0.8Co0.15Al0.05O2作为阴极材料和阳极材料、LLZO和SDC混和作为电解质材料的燃料电池在550摄氏度时的电化学性能曲线；
图4是本发明实施例3使用LiNi0.8Co0.15Al0.05O2作为阴极材料和阳极材料、LTO作为电解质材料的燃料电池在550摄氏度时的电化学性能曲线；
图5是本发明实施例5使用LiNi0.8Co0.15Al0.05O2作为阴极材料和阳极材料、Na0.71CoO2作为电解质材料的燃料电池在550摄氏度时的电化学性能曲线；
图6是本发明实施例7使用LiNi0.8Co0.15Al0.05O2作为阴极材料和阳极材料、LiAlO2作为电解质材料的燃料电池在550摄氏度时的电化学性能曲线。
具体实施方式
下面详细说明本发明的具体实施方式，其作为本说明书的一部分，通过实施例来说明本发明的原理，本发明的其他方面、特征及其优点通过该详细说明将会变得一目了然。
实施例1：
将粉末状的LiNi0.8Co0.15Al0.05O2混合适量的松油醇制成浆料，并刷在镍泡沫的一侧获得Ni-NCAL电极；将一片Ni-NCAL电极(阳极)放入模具中，接着将0.2g Li7La3Zr2O12粉末均匀覆盖在Ni-NCAL电极上，然后把另一片Ni-NCAL电极(阴极)放置在Li7La3Zr2O12粉末上，最后将这三部分以约500MPa压制，得到基于金属离子电池材料的燃料电池。图2为本实施例使用LiNi0.8Co0.15Al0.05O2作为阴极材料和阳极材料、LLZO作为电解质材料的燃料电池在550摄氏度下的电流密度-电压-功率密度图。
实施例2：
将粉末状的LiNi0.8Co0.15Al0.05O2混合适量的松油醇制成浆料，并刷在镍泡沫的一侧获得Ni-NCAL电极；将一片Ni-NCAL电极(阳极)放入模具中，接着将0.2g Li7La3Zr2O12与重量比为30wt.％的钐掺杂氧化铈均匀混合粉末覆盖在Ni-NCAL电极上，然后把另一片Ni-NCAL电极(阴极)放置在Li7La3Zr2O12与Ce0.8Sm0.2O1.9混合粉末上，最后将这三部分以约500MPa压制，得到基于金属离子电池材料的燃料电池。图3为本实施例使用LiNi0.8Co0.15Al0.05O2作为阴极材料和阳极材料、LLZO和SDC混和作为电解质材料的燃料电池在550摄氏度下的电流密度-电压-功率密度图。
实施例3：
将粉末状的LiNi0.8Co0.15Al0.05O2混合适量的松油醇制成浆料，并刷在镍泡沫的一侧获得Ni-NCAL电极；将一片Ni-NCAL电极(阳极)放入模具中，接着将0.2g Li4Ti5O12粉末均匀覆盖在Ni-NCAL电极上，然后把另一片Ni-NCAL电极(阴极)放置在Li4Ti5O12粉末上，最后将这三部分以约500MPa压制，得到基于金属离子电池材料的燃料电池。图4为本实施例使用LiNi0.8Co0.15Al0.05O2作为阴极材料和阳极材料、LTO作为电解质材料的燃料电池在550摄氏度下的电流密度-电压-功率密度图。
实施例4：
将粉末状的阳极材料LaTiO3(此处SrxFey，x,y＝0)压制成600微米厚的陶瓷片；在上述获得的阳极陶瓷片上利用丝网印刷法制备一层800纳米厚的薄膜状Na3PS4(此处SxSe4-x，x＝4)与重量比为20wt.％的氧化钇稳定氧化锆的混合电解质层；将粉末状的阴极材料LiNi0.8Co0.2O2以泡沫镍为支撑压制成300微米厚的陶瓷片；最后将这三部分压制在一起于550摄氏度下进行高温烧结，得到基于金属离子电池材料的燃料电池。
实施例5：
将粉末状的LiNi0.8Co0.15Al0.05O2混合适量的松油醇制成浆料，并刷在镍泡沫的一侧获得Ni-NCAL电极；将一片Ni-NCAL电极放入模具中，接着将0.2gNa0.71CoO2粉末覆盖在Ni-NCAL电极上，然后把另一片Ni-NCAL电极放置在Na0.71CoO2粉末上，最后将这三部分以约500MPa压制，得到基于金属离子电池材料的燃料电池。图5为本实施例使用LiNi0.8Co0.15Al0.05O2作为阴极材料和阳极材料、Na0.71CoO2作为电解质材料的燃料电池在550摄氏度下的电流密度-电压-功率密度图。
实施例6：
将粉末状的阳极材料SrTiO3压制成500微米厚的陶瓷片；然后，在上述获得的阳极陶瓷片上利用磁控溅射法制备一层500纳米厚的薄膜状Na3Zr2Si2PO12与重量比为10wt.％的Na0.71CoO2(此处Nax，x＝0.71)的混合电解质层；将粉末状的阴极材料LiNiO2以泡沫镍为支撑压制成100微米厚的陶瓷片；最后将这三部分压制在一起于500摄氏度下进行高温烧结，得到基于金属离子电池材料的燃料电池。
实施例7：
将粉末状的LiNi0.8Co0.15Al0.05O2混合适量的松油醇制成浆料，并刷在镍泡沫的一侧获得Ni-NCAL电极；将一片Ni-NCAL电极放入模具中，接着将0.2gLiAlO2粉末均匀覆盖在Ni-NCAL电极上，然后把另一片Ni-NCAL电极放置在LiAlO2粉末上，最后将这三部分以约500MPa压制，得到基于金属离子电池材料的燃料电池。图6为本实施例使用LiNi0.8Co0.15Al0.05O2作为阴极材料和阳极材料、LiAlO2作为电解质材料的燃料电池在550摄氏度下的电流密度-电压-功率密度图。
实施例8：
将粉末状的LiNi0.8Co0.15Al0.05O2(NCAL)混合适量的松油醇制成浆料，并刷在镍泡沫的一侧获得Ni-NCAL电极(阳极)；将Li3La2/3TiO3(此处Li3xLa2/3–x，x＝0)与重量比为60wt.％的Li4Ti5O12粉末混合适量的松油醇，分多次涂覆在Ni-NCAL电极上作为电解质，每次涂覆均经高温烧结一次；然后利用丝网印刷法在上述电解质层上制备一层La0.4Sr0.6Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF)作为阴极，得到基于金属离子电池材料的燃料电池。
实施例9：
将粉末状的阳极材料NiO2压制成1000微米厚的陶瓷片；然后，在上述获得的阳极陶瓷片上利用原子层沉积法制备一层100纳米厚的薄膜状Li0.33La0.55TiO3(此处Lix，x＝0.11)与重量比为10wt.％的钇掺杂锆酸钡的混合电解质层；将粉末状的阴极材料LiNiO2以泡沫镍为支撑压制成700微米厚的陶瓷片；最后将这三部分压制在一起于350摄氏度下进行高温烧结，得到基于金属离子电池材料的燃料电池。
实施例10：
将粉末状的阳极材料LiNi0.8Co0.15Al0.05O2压制成1500微米厚的陶瓷片；然后，在上述获得的阳极陶瓷片上利用流延法制备一层20微米厚的薄膜状Na3Zr2Si2PO12电解质层；将粉末状的阴极材料LaMnO3(此处Srx，x＝0)以泡沫镍为支撑压制成500微米厚的陶瓷片；最后将这三部分压制在一起于500摄氏度下进行高温烧结，得到基于金属离子电池材料的燃料电池。
实施例11：
将粉末状的LiNi0.8Co0.15Al0.05O2混合适量的松油醇制成浆料，并刷在镍泡沫的一侧获得Ni-NCAL电极；将一片Ni-NCAL电极放入模具中，接着将0.2gLi6.4La3Zr1.4Ta0.6O12与重量比为50wt.％的NaCrO2均匀混合粉末覆盖在Ni-NCAL电极上，然后把另一片Ni-NCAL电极放置在混合电解质粉末上，最后将这三部分以约500MPa压制，得到基于金属离子电池材料的燃料电池。
本发明所列举的各原料，以及本发明各原料的上下限、区间取值，以及工艺参数(如温度、时间等)的上下限、区间取值都能实现本发明，在此不一一列举实施例。
以上所述是本发明的优选实施方式而已，当然不能以此来限定本发明之权利范围，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和变动，这些改进和变动也视为本发明的保护范围。
Claims (5)
1.一种基于金属离子电池材料的燃料电池，其特征在于：所述的金属离子电池为锂离子电池或钠离子电池；
所述电池包括依次紧密接触的阴极层（1）、电解质层（2）、阳极层（3），
所述的阴极层（1）材料为金属离子电池正极材料或其与电解质层（2）材料的混合物；
所述的电解质层（2）材料为金属离子电池固态电解质材料或低导电性电极材料中的一种，或者是金属离子电池电极材料与金属离子电池固态电解质材料的混合物；
所述的阳极层（3）材料为金属离子电池正极材料或其与电解质层（2）材料的混合物；
所述金属离子电池正极材料为LiNi0.8Co0.15Al0.05O2、LiNi0.8Co0.2O2、LiNiO2中的一种；
所述金属离子电池固态电解质材料是锂离子电池固态电解质材料或者钠离子电池固态电解质材料；所述的低导电性电极材料是锂离子电池低导电性电极材料或钠离子电池低导电性电极材料；
所述锂离子电池固态电解质材料是Li7La3Zr2O12、Li7-3xLa3Zr2AlxO12、Li3xLa2/3-xTiO3 或Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12中的一种，其中，Li7-3xLa3Zr2AlxO12中0<x≤0.25，Li3xLa2/3-xTiO3中x=0.167或0.11；锂离子电池低导电性电极材料是Li4+xTi5-xO12、LiAlO2中的一种，其中，Li4+ xTi5-xO12中0≤x≤0.2；所述的钠离子电池固态电解质材料是 Na3Zr2Si2PO12，钠离子电池低导电性电极材料是NaxCoO2、NaCrO2、Na3V2(PO4)3中的一种，其中，NaxCoO2中0.71≤x≤0.74；
所述金属离子电池电极材料为Li4+xTi5-xO12、LiAlO2、Na0.71CoO2、NaCrO2、Na3V2(PO4)3中的一种，其中，Li4+xTi5-xO12中0≤x≤0.2。
2.一种如权利要求1所述的基于金属离子电池材料的燃料电池的制作方法，其特征在于，包含如下步骤：
（1）将粉末状的阳极层材料与溶剂按质量比20-50%混合制成浆料，并涂覆在泡沫镍上获得100-1500微米厚的阳极层，或将粉末状的阳极层材料压制成100-1500微米厚的陶瓷片获得阳极层；
（2）在上述获得的阳极层上设置电解质层材料，制备100-1000微米厚的电解质层；
（3）将粉末状的阴极层材料与溶剂按质量比20-50%混合制成浆料，并涂覆在泡沫镍的一侧获得100-1500微米厚的阴极层，或者将粉末状的阴极材料以泡沫镍为支撑在300-800MPa下压制成50-1000微米厚的陶瓷片阴极层；
（4）将步骤（3）制得的阴极层阴极材料侧与步骤（2）制得的阳极层上的电解质层压制在一起，得到基于金属离子电池材料的燃料电池。
3.如权利要求2所述的基于金属离子电池材料的燃料电池的制作方法，其特征在于：所述步骤（2）中所述的电解质层的制备方法为干压法、流延法、浆料涂覆法、丝网印刷法、磁控溅射法、原子层沉积法中的一种。
4.如权利要求2所述的基于金属离子电池材料的燃料电池的制作方法，其特征在于：所述步骤（1）或（3）中所述的溶剂为乙醇、松油醇、丙三醇、N-甲基吡咯烷酮中的一种。
5.如权利要求2所述的基于金属离子电池材料的燃料电池的制作方法，其特征在于：所述步骤（3）和（4）用如下方法取代，在步骤（2）所获得的制备于阳极层上的电解质层表面通过流延法、或浆料涂覆法、或丝网印刷法、或磁控溅射法、或原子层沉积法中的一种方法制备一层阴极层，从而获得基于金属离子电池材料的燃料电池。
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