CN113559899A - 铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备及应用 - Google Patents
铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备及应用 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备方法及应用，包括：将Ti3AlC2粉末浸入的HF溶液中，室温搅拌20～26h，将获得的悬浮液离心，用超纯水冲洗至pH值大于6.0，得到的沉淀真空干燥，得到Ti3C2Tx；将Ti3C2Tx和AgNO3添加到甲醇和乙醇的混合溶剂中搅拌20～26h，得到的悬浮液加入聚四氟乙烯内衬的反应釜中，并在115～125℃下反应1～3h；得到的沉淀用去离子水洗涤多次，真空干燥，得到Ag/Ti3C2Tx。本发明制备了一种高活性、高稳定性的U(VI)光还原催化剂Ag/Ti3C2Tx；Ag/Ti3C2Tx在光照射下对U(VI)的富集动力学显著提高；本发明不仅为开发高效的U(VI)光还原催化剂提供了策略，而且促进了对U(VI)光还原机理的认识。
Description
技术领域
本发明涉及光催化剂制备技术领域，具体涉及一种铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备及应用。
背景技术
由于六价铀(U(VI))具有高流动性和高毒性，水体的铀污染已经成为了一个全球性的环境问题。考虑到铀氧化态的溶解度差异较大，将U(VI)还原为不溶性四价铀(U(IV))是消除铀污染的有效策略。作为一种高效、绿色、环境友好的途径，光催化U(VI)还原的研究在世界范围内引起了广泛的关注。例如，ZnFe2O4纳米棒在光照下对U(VI)的富集性能相比无光照时明显提高，达到了～250mg/g的萃取质量。再例如，在光照条件下，石墨相氮化碳在120min内对U(VI)去除率可达85％。在这些光催化过程中，游离的U(VI)首先被束缚在半导体表面，然后被光电子还原。然而，传统半导体的表面严重缺乏U(VI)的约束位点，极大地限制了U(VI)的富集性能。因此，在光催化剂上构建U(VI)的约束位点是提高U(VI)光还原催化活性的有效策略，但仍然是一个巨大的挑战。
MXene是一类层状过渡金属碳化物和氮化物，因其独特的性能和广泛的应用而受到人们的关注。在MXene的合成过程中，表面端接的官能团(T，如-O、-OH和-F)在表面形成，x一般指官能团的数量；这些官能团被证明是U(VI)的有效约束位点。可惜的是，MXene的光致电子转化效率较低，严重阻碍了U(VI)光还原的应用。利用金属纳米颗粒的局域表面等离激元共振(LSPR)效应，向MXene中注入额外电子是一种有效利用其约束位点的有效途径。
本发明通过在多层Ti3C2Tx MXene上负载Ag纳米颗粒(Ag/Ti3C2Tx)，成功构建了高活性、稳定的光催化剂用于U(VI)光还原。Ag/Ti3C2Tx在不同浓度、共存离子和pH值的U(VI)溶液中具有显著的U(VI)富集性能。
发明内容
本发明的一个目的是解决至少上述问题和/或缺陷，并提供至少后面将说明的优点。
为了实现根据本发明的这些目的和其它优点，提供了一种铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备方法，包括以下步骤：
步骤一、将Ti3AlC2粉末浸入的HF溶液中，室温搅拌20～26h，将获得的悬浮液离心，用超纯水冲洗至pH值大于6.0，得到的沉淀真空干燥，得到Ti3C2Tx；
步骤二、将Ti3C2Tx和AgNO3添加到甲醇和乙醇的混合溶剂中搅拌20～26h，得到的悬浮液加入聚四氟乙烯内衬的反应釜中，并在115～125℃下反应1～3h；得到的沉淀用去离子水洗涤多次，真空干燥，得到Ag/Ti3C2Tx。
优选的是，所述步骤一中，所述Ti3AlC2粉末的制备方法为：将碳化钛粉、氢化钛粉、铝粉和不锈钢磨球加入到低温球磨罐中，向低温球磨罐中通入液氮，使物料和不锈钢磨球全部浸没在液氮中，球磨4～6h，得到混合粉末，将混合粉末在管式炉中在氩气气氛下加热至1300～1500℃，保温，在炉内冷却至室温，获得的块体被敲碎后研磨，以400目的筛网过筛得到Ti3AlC2粉末；所述碳化钛粉、氢化钛粉和铝粉的质量比为6.5～7.5:2.5～3.5:1.5～2.5；球磨转速为300～400rpm；球料比为1:1；所述不锈钢磨球的直径1mm。
优选的是，将混合粉末在管式炉中以4～6℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至150～350℃，保温10～15min，然后以4～6℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至800～1000℃，保温25～35min，然后以1～3℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至1300～1500℃，保温60～90min；在炉内冷却至室温。
优选的是，所述步骤一中，Ti3AlC2粉末与HF溶液的质量体积比为1g:15mL；真空干燥的温度为55～65℃；所述HF溶液的浓度为40wt％。
优选的是，所述步骤二中，所述Ti3C2Tx与AgNO3的质量比为20～30:1；所述甲醇和乙醇的体积比为1:1；所述Ti3C2Tx与混合溶剂的质量体积比为180～200mg：70mL；真空干燥的温度为55～65℃。
优选的是，所述步骤二的过程替换为：将Ti3C2Tx和AgNO3添加到甲醇和乙醇的混合溶剂中搅拌20～26h，得到的悬浮液加入超临界二氧化碳反应装置中，向超临界二氧化碳反应装置中注入二氧化碳，在温度为60～80℃、压力为15～17MPa的条件下搅拌45～60min，泄压，得到的沉淀用去离子水洗涤多次，真空干燥，得到Ag/Ti3C2Tx；所述Ti3C2Tx与AgNO3的质量比为20～30:1；所述甲醇和乙醇的体积比为1:1；所述Ti3C2Tx与混合溶剂的质量体积比为180～200mg：70mL；真空干燥的温度为55～65℃。
优选的是，所述步骤二中，利用低温等离子体处理仪对得到的Ag/Ti3C2Tx进行处理1～3min；所述低温等离子体处理仪的气氛为氩气和氮气的混合气体；所述低温等离子体处理仪的频率为25～60KHz，功率为60～120W，气氛的压强为10～30Pa，温度为室温。
本发明还提供一种如上述的铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene在放射性废水处理中的应用，将铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene加入含铀放射性废水中，在氙灯模拟太阳光条件下，进行光催化反应，实现含铀放射性废水中六价铀的光催化还原；同时将光催化反应后的铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene在0.1mol/L的Na2CO3溶液中超声，然后水洗，将收集的铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene干燥后再次循环使用。
本发明至少包括以下有益效果：本发明制备了一种高活性、高稳定性的U(VI)光还原催化剂Ag/Ti3C2Tx；Ag/Ti3C2Tx在光照射下对U(VI)的富集动力学显著提高；本发明不仅为开发高效的U(VI)光还原催化剂提供了策略，而且促进了对U(VI)光还原机理的认识。
本发明的其它优点、目标和特征将部分通过下面的说明体现，部分还将通过对本发明的研究和实践而为本领域的技术人员所理解。
附图说明：
图1为本发明Ti3C2Tx的SEM图像(A)、Ag/Ti3C2Tx的SEM图像(B-C)；
图2为本发明Ti3C2Tx和Ag/Ti3C2Tx的XRD图；
图3为本发明Ti3C2Tx和Ag/Ti3C2Tx的XPS光谱图；
图4为本发明Ag/Ti3C2Tx的XPS光谱图，Ag 3d谱；
图5为本发明Ag/Ti3C2Tx的XPS光谱图，Ti 2p谱；
图6为本发明Ag/Ti3C2Tx的XPS光谱图，O 1s谱；
图7为本发明Ag-NP、Ti3C2Tx和Ag/Ti3C2Tx在打光或不打光情况下对U(VI)的提取质量随时间的变化；
图8为为本发明Ag/Ti3C2Tx、1-Ag/Ti3C2Tx、3-Ag/Ti3C2Tx、4-Ag/Ti3C2Tx、在光照情况下对U(VI)的提取质量随时间的变化；
图9为为本发明Ag/Ti3C2Tx、2-Ag/Ti3C2Tx、3-Ag/Ti3C2Tx、4-Ag/Ti3C2Tx、在光照情况下对U(VI)的提取质量随时间的变化；
图10为为本发明Ag/Ti3C2Tx、1-Ag/Ti3C2Tx、3-Ag/Ti3C2Tx、4-Ag/Ti3C2Tx、在不施加光照情况下对U(VI)的提取质量随时间的变化；
图11为为本发明Ag/Ti3C2Tx、2-Ag/Ti3C2Tx、3-Ag/Ti3C2Tx、4-Ag/Ti3C2Tx、在不施加光照情况下对U(VI)的提取质量随时间的变化；
图12为本发明在不同初始浓度铀溶液中，Ag/Ti3C2Tx在光照或不光照情况下对U(VI)的提取质量；
图13为本发明在不同初始pH下，Ag/Ti3C2Tx在光照情况下对U(VI)的提取质量；
图14为本发明在不同共存离子下，Ag/Ti3C2Tx在光照情况下对U(VI)的提取质量；
图15为本发明在不同高浓度NaCl的铀溶液中，Ag/Ti3C2Tx在光照情况下对U(VI)的提取质量；
图16为本发明在5次连续的循环实验中，Ag/Ti3C2Tx在光照情况下对U(VI)的提取质量；
图17为本发明Ti3C2Tx和Ag/Ti3C2Tx的紫外-可见漫反射光谱；
图18为本发明Ti3C2Tx和Ag/Ti3C2Tx在氙灯光照下的瞬态光电流响应；
图19为本发明Ag/Ti3C2Tx、Ag/Ti3C2Tx-U-Dark和Ag/Ti3C2Tx-U-Light的XPS全谱；
图20为本发明Ag/Ti3C2Tx、Ag/Ti3C2Tx-U-Dark和Ag/Ti3C2Tx-U-Light的XPS(A)U 4f和(B)O 1s谱；
图21为本发明Ag-NP、Ti3C2Tx和Ag/Ti3C2Tx在含U(VI)的电解液中的LSV曲线。
具体实施方式：
下面结合附图对本发明做进一步的详细说明，以令本领域技术人员参照说明书文字能够据以实施。
应当理解，本文所使用的诸如“具有”、“包含”以及“包括”术语并不配出一个或多个其它元件或其组合的存在或添加。
实施例1：
一种铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备方法，包括以下步骤：
步骤一、将7.187g碳化钛粉、2.953g氢化钛粉、1.781g铝粉和不锈钢磨球加入到低温球磨罐中，向低温球磨罐中通入液氮，使物料和不锈钢磨球全部浸没在液氮中，球磨5h，得到混合粉末，将混合粉末在管式炉中以5℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至200℃，保温15min，然后以5℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至900℃，保温30min，然后以2℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至1400℃，保温80min，在炉内冷却至室温，获得的块体被敲碎后研磨，以400目的筛网过筛得到Ti3AlC2粉末；球磨转速为300～400rpm；球料比为1:1；所述不锈钢磨球的直径1mm；
将3g Ti3AlC2粉末浸入的45mL HF溶液(40wt％)中，室温搅拌24h，将获得的悬浮液离心，用超纯水冲洗至pH值大于6.0，得到的沉淀60℃真空干燥，得到Ti3C2Tx；
步骤二、将195mg Ti3C2Tx和7.9mg AgNO3添加到35mL甲醇和35mL乙醇的混合溶剂中搅拌24h，得到的悬浮液加入100mL聚四氟乙烯内衬的反应釜中，并在120℃下反应2h；得到的沉淀用去离子水洗涤5次，60℃真空干燥6h，得到Ag/Ti3C2Tx。
实施例2：
一种铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备方法，包括以下步骤：
步骤一、将7.187g碳化钛粉、2.953g氢化钛粉、1.781g铝粉和不锈钢磨球加入到低温球磨罐中，向低温球磨罐中通入液氮，使物料和不锈钢磨球全部浸没在液氮中，球磨5h，得到混合粉末，将混合粉末在管式炉中以5℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至200℃，保温15min，然后以5℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至900℃，保温30min，然后以2℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至1400℃，保温80min，在炉内冷却至室温，获得的块体被敲碎后研磨，以400目的筛网过筛得到Ti3AlC2粉末；球磨转速为300～400rpm；球料比为1:1；所述不锈钢磨球的直径1mm；
将3g Ti3AlC2粉末浸入的45mL HF溶液(40wt％)中，室温搅拌24h，将获得的悬浮液离心，用超纯水冲洗至pH值大于6.0，得到的沉淀60℃真空干燥，得到Ti3C2Tx；
步骤二、将195mg Ti3C2Tx和7.9mg AgNO3添加到35mL甲醇和35mL乙醇的混合溶剂中搅拌24h，得到的悬浮液加入超临界二氧化碳反应装置中，向超临界二氧化碳反应装置中注入二氧化碳，在温度为80℃、压力为15MPa的条件下搅拌60min，泄压，得到的沉淀用去离子水洗涤5次，60℃真空干燥，得到1-Ag/Ti3C2Tx。
实施例3：
一种铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备方法，包括以下步骤：
步骤一、将7.187g碳化钛粉、2.953g氢化钛粉、1.781g铝粉和不锈钢磨球加入到低温球磨罐中，向低温球磨罐中通入液氮，使物料和不锈钢磨球全部浸没在液氮中，球磨5h，得到混合粉末，将混合粉末在管式炉中以5℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至200℃，保温15min，然后以5℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至900℃，保温30min，然后以2℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至1400℃，保温80min，在炉内冷却至室温，获得的块体被敲碎后研磨，以400目的筛网过筛得到Ti3AlC2粉末；球磨转速为300～400rpm；球料比为1:1；所述不锈钢磨球的直径1mm；
将3g Ti3AlC2粉末浸入的45mL HF溶液(40wt％)中，室温搅拌24h，将获得的悬浮液离心，用超纯水冲洗至pH值大于6.0，得到的沉淀60℃真空干燥，得到Ti3C2Tx；
步骤二、将195mg Ti3C2Tx和7.9mg AgNO3添加到35mL甲醇和35mL乙醇的混合溶剂中搅拌24h，得到的悬浮液加入100mL聚四氟乙烯内衬的反应釜中，并在120℃下反应2h；得到的沉淀用去离子水洗涤5次，60℃真空干燥6h，得到Ag/Ti3C2Tx；利用低温等离子体处理仪对得到的Ag/Ti3C2Tx进行处理1min；得到2-Ag/Ti3C2Tx；所述低温等离子体处理仪的气氛为氩气和氮气的混合气体；所述低温等离子体处理仪的频率为25KHz，功率为60W，气氛的压强为10Pa，温度为室温。
实施例4：
一种铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备方法，包括以下步骤：
步骤一、将7.187g碳化钛粉、2.953g氢化钛粉、1.781g铝粉和不锈钢磨球加入到低温球磨罐中，向低温球磨罐中通入液氮，使物料和不锈钢磨球全部浸没在液氮中，球磨5h，得到混合粉末，将混合粉末在管式炉中以5℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至200℃，保温15min，然后以5℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至900℃，保温30min，然后以2℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至1400℃，保温80min，在炉内冷却至室温，获得的块体被敲碎后研磨，以400目的筛网过筛得到Ti3AlC2粉末；球磨转速为300～400rpm；球料比为1:1；所述不锈钢磨球的直径1mm；
将3g Ti3AlC2粉末浸入的45mL HF溶液(40wt％)中，室温搅拌24h，将获得的悬浮液离心，用超纯水冲洗至pH值大于6.0，得到的沉淀60℃真空干燥，得到Ti3C2Tx；
步骤二、将195mg Ti3C2Tx和7.9mg AgNO3添加到35mL甲醇和35mL乙醇的混合溶剂中搅拌24h，得到的悬浮液加入超临界二氧化碳反应装置中，向超临界二氧化碳反应装置中注入二氧化碳，在温度为80℃、压力为15MPa的条件下搅拌60min，泄压，得到的沉淀用去离子水洗涤5次，60℃真空干燥，得到Ag/Ti3C2Tx；利用低温等离子体处理仪对得到的Ag/Ti3C2Tx进行处理1min；得到3-Ag/Ti3C2Tx；所述低温等离子体处理仪的气氛为氩气和氮气的混合气体；所述低温等离子体处理仪的频率为25KHz，功率为60W，气氛的压强为10Pa，温度为室温。
实施例5：
一种铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备方法，包括以下步骤：
步骤一、将7.187g碳化钛粉、2.953g氢化钛粉、1.781g铝粉和不锈钢磨球加入到球磨机中球磨5h，得到混合粉末，将混合粉末在管式炉中以5℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至1400℃，保温2h，在炉内冷却至室温，获得的块体被敲碎后研磨，以400目的筛网过筛得到Ti3AlC2粉末；球磨转速为600rpm；球料比为1:1；所述不锈钢磨球的直径1mm；
将3g Ti3AlC2粉末浸入的45mL HF溶液(40wt％)中，室温搅拌24h，将获得的悬浮液离心，用超纯水冲洗至pH值大于6.0，得到的沉淀60℃真空干燥，得到Ti3C2Tx；
步骤二、将195mg Ti3C2Tx和7.9mg AgNO3添加到35mL甲醇和35mL乙醇的混合溶剂中搅拌24h，得到的悬浮液加入100mL聚四氟乙烯内衬的反应釜中，并在120℃下反应2h；得到的沉淀用去离子水洗涤5次，60℃真空干燥6h，得到4-Ag/Ti3C2Tx。
对比例1：
通过在35mL的甲醇和35mL的乙醇混合溶液中加入50.0mg的AgNO3，搅拌24h，加入100mL聚四氟乙烯内衬的反应釜中，并在120℃下加热6h得到了纯的Ag纳米颗粒(Ag-NP)。
图1(A)为Ti3C2Tx的SEM图像；图1(B)和图1(C)为Ag/Ti3C2Tx的SEM图像；可以看出Ti3C2Tx呈现出典型的手风琴状结构，尺寸大小约9～15μm；从Ag/Ti3C2Tx的SEM图像可以看出发现，Ti3C2Tx在与AgNO3在在甲醇和乙醇的混合溶液中共热后，手风琴状结构表面明显负载上了Ag纳米颗粒。
图2为Ti3C2Tx和Ag/Ti3C2Tx的XRD图谱；其中Ti3C2Tx的衍射峰与文献中的衍射峰相同。对于Ag/Ti3C2Tx，XRD图谱指向Ti3C2Tx相和Ag金属(PDF#827-0720)的混合物，再次证明了Ag/Ti3C2Tx的成功合成。
通过X射线光电子能谱(XPS)进一步研究了Ti3C2Tx和Ag/Ti3C2Tx的电子性质(图3)。从Ag/Ti3C2Tx的Ag 3d光谱(图4)可以看出，峰值分别位于374.0和368.0eV，表明Ag物种处于金属态。在Ti 2p XPS光谱中，拟合出6个主要成分峰，分别为Ti-O在463.7和458.7eV处，Ti-F在462.5eV和456.9eV处，Ti-C在461.1和455.3eV处(图5)。Ag/Ti3C2Tx的Ti-O峰的积分面积明显大于Ti3C2Tx，而Ag/Ti3C2Tx的Ti-F峰的积分面积明显小于Ti3C2Tx。因此，Ag/Ti3C2Tx中Ti3C2Tx相的主要表面端基官能团在甲醇中加热后由氟基团变为氧基团。O 1s XPS光谱(图6)中，三个以533.5、531.8和529.9eV为中心的峰分别被分配到表面吸附的氧，-OH和Ti-O上。
一种铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene在放射性废水处理中的应用，包括：
以10％甲醇和90％去离子水的混合溶液溶解UO2(NO3)2·6H2O制备U(VI)溶液；U(VI)溶液的pH值可通过添加微量的HCl或NaOH溶液来调节；
将10mg样品(分别为实施例1～5制备的Ag/Ti3C2Tx、1-Ag/Ti3C2Tx、2-Ag/Ti3C2Tx、3-Ag/Ti3C2Tx、4-Ag/Ti3C2Tx、对比例1制备的Ag-NP、实施例1步骤一制备的Ti3C2Tx)和20mL的U(VI)溶液(C0＝100mg/L,pH＝5.0)加入到玻璃反应器中进行光还原；随后，玻璃反应器被氙灯(Perfectlight PLS-SXE300)在空气中照射120分钟；为了比较，在没有光照的情况下对U(VI)吸附也进行了类似的过程。为了测试Ag/Ti3C2Tx的循环性能，按照上面的方法进行了第一次测量。在U(VI)光还原实验结束时收集样品，然后在100mL的浓度为0.1mol/L的Na2CO3溶液中超声2h，然后干燥到下一个循环。
进一步研究了Ag/Ti3C2Tx的适用范围。实验在不同C0(pH＝5.0)或不同pH(C0＝100mg/L)的U(VI)溶液中进行。在100mg/L U(VI)溶液(pH＝5.0)中加入10倍干扰离子进行离子干扰实验。NaCl干扰实验在pH＝5.0的100mg/L U(VI)溶液中进行，NaCl浓度不同。
固相分离后，用偶氮胂Ⅲ分光光度法在652nm波长下测定U(VI)浓度。然后通过如下公式计算了U(VI)的提取质量：(C0-Ce)×V/m。其中，C0和Ce分别为U(VI)的初始浓度和最终浓度(mg/L)，V为溶液体积(L)，m为样品质量(g)。
对制备的样品的U(VI)光还原催化性能进行了评价。实验是在20mL的U(VI)溶液和10mg催化剂(实施例1～5和对比例1)的空气气氛中进行的。图7展示了Ag-NP、Ti3C2Tx和Ag/Ti3C2Tx在U(VI)吸附或光还原过程中随时间变化的反应图谱。在黑暗条件下120分钟后，通过Ag-NP对U(VI)的提取质量是4.2mg/g，而Ti3C2Tx和Ag/Ti3C2Tx对铀的吸附能力分别为24.4mg/g和45.8mg/g。当使用氙灯照射玻璃反应器后，Ag-NP和Ti3C2Tx表现出与不打光时几乎相同的富集行为。Ag/Ti3C2Tx在光照下富集U(VI)的能力和速率显著提高。在初始浓度为100mg/L的U(VI)溶液中，Ag/Ti3C2Tx对U(VI)的萃取质量在120min内达到169.0mg/g；并且如图8～11所示，1-Ag/Ti3C2Tx、2-Ag/Ti3C2Tx和3-Ag/Ti3C2Tx对U(VI)的萃取质量在120min内均高于Ag/Ti3C2Tx；4-Ag/Ti3C2Tx对U(VI)的萃取质量在120min内低于Ag/Ti3C2Tx；
此外，进一步考察了Ag/Ti3C2Tx在不同初始浓度的U(VI)溶液中的富集能力。如图12所示，在初始浓度为100至800mg/L的U(VI)溶液中，Ag/Ti3C2Tx在光照下比无光照时表现出显著的富集能力。其中，当U(VI)初始浓度为800mg/L时，Ag/Ti3C2Tx光下对U(VI)的提取质量达到1257.6mg/g，是无光时的11倍。此外，在不同条件下进行了分批实验，系统评价Ag/Ti3C2Tx对U(VI)光还原的适用范围。如图13所示，Ag/Ti3C2Tx在中性和酸性条件下均表现出较好的U(VI)提取质量。将不同共存离子加入到U(VI)溶液中，Ag/Ti3C2Tx对U(VI)的提取质量也得到了很好的保持(14)。此外，大量过量的NaCl对Ag/Ti3C2Tx提取U(VI)的质量几乎没有负面影响(图15)。由于可重用性和稳定性对实际应用至关重要，因此通过Ag/Ti3C2Tx进行循环实验。如图16所示，Ag/Ti3C2Tx连续5轮后，U(VI)的初始提取质量保持在85.1％以上，表明Ag/Ti3C2Tx具有显著的可重用性和稳定性。
为了更好地解释Ag/Ti3C2Tx在U(VI)光还原中的优异性能，研究了Ag/Ti3C2Tx的光学性能和电子结构。图17为漫反射率紫外可见(UV-vis)光谱，可以清楚地观察到Ti3C2Tx在250-800nm全光谱的强烈吸收。正如预期的那样，由于银纳米粒子的LSPR效应，Ag/Ti3C2Tx在250-500nm范围内表现出了增强的吸收。
此外，利用光电化学方法测量了Ti3C2Tx和Ag/Ti3C2Tx的瞬态光电流响应，以评价其光电子转化过程。如图18所示，Ti3C2Tx显示的光电流信号几乎可以忽略，而Ag/Ti3C2Tx的光电流高达～2μA/cm2。
为了阐明Ag/Ti3C2Tx富集铀的机理，对U(VI)进行吸附(命名为Ag/Ti3C2Tx-U-Dark)或光还原(命名为Ag/Ti3C2Tx-U-Light)后的样品进行了XPS测试。如图19所示，在Ag/Ti3C2Tx-U-Dark和Ag/Ti3C2Tx-U-Light的XPS全谱中观察到铀的信号。
从U 4f XPS谱图可以看出(图20A)，392.6和381.8eV的峰归属于U(VI)，391.2和380.4eV的峰归属于U(IV)。因此，Ag/Ti3C2Tx-U-Dark中的富集铀为U(VI)。而Ag/Ag/Ti3C2Tx-U-Light的U(IV)峰的积分面积明显大于U(VI)峰，说明大部分的富集铀在光照下被还原。O1s XPS光谱(图20B)中，Ag/Ti3C2Tx、Ag/Ti3C2Tx-U-Dark和Ag/Ti3C2Tx-U-Light占比分别为46.5％、30.8％和41.1％。由于U(VI)吸附后Ti-O峰面积缩小，确定了-O基团作为U(VI)的主要吸附中心。此外，由于配位在-O基团上的U(VI)在光催化过程中容易还原为不溶性U(IV)，因此Ag/Ag/Ti3C2Tx与Ag/Ti3C2Tx-U-Light的O1s XPS光谱差异几乎可以忽略。
电化学测试：首先，分别用丙酮(30min)、乙醇(30min)和去离子水(30min)超声清洗原来的ITO玻璃。将3.0mg的催化剂分散到0.2mL乙醇中，超声5h，将得到的悬浮液滴加到1.5cm×2cm的ITO玻璃上。在进行电化学测量之前，ITO玻璃在100℃的真空中处理2h。电化学实验在室温下在Multi Autolab/M204电化学站进行。采用标准的三电极装置，将涂有催化剂(Ti3C2Tx或Ag/Ti3C2Tx)的ITO作为工作电极，Pt箔作为对电极，Ag/AgCl电极作为参比电极。电解液为0.5M Na2SO4水溶液。在饱和氩气中，每30s直接开关氙灯，测量瞬态光电流响应。在10.0mg/L U(VI)、0.5M NaNO3溶液中，在0.0V～-1.6V的电位窗口范围内，对Ag/AgCl进行了U(VI)还原的线性扫描伏安曲线(LSV)。
为了进一步证明Ag/Ti3C2Tx上的限制位对U(VI)还原的关键作用，在含U(VI)的电解液中获得了所有样品的线性扫描伏安(LSV)曲线。如图21所示，在～-0.3V和～-1.0V vsAg/AgCl处的两个峰分别归因于U(VI)还原为U(V)和U(V)还原为U(IV)。与Ag-NP相比，Ti3C2Tx和Ag/Ti3C2Tx的还原电位都向更高的位置移动，说明Ti3C2Tx相上的约束位点促进了U(VI)的还原。因此，注入热电子和Ti3C2Tx相上的约束位点的协同作用直接导致Ag/Ti3C2Tx具有显著的U(VI)富集性能。
尽管本发明的实施方案已公开如上，但其并不仅仅限于说明书和实施方式中所列运用，它完全可以被适用于各种适合本发明的领域，对于熟悉本领域的人员而言，可容易地实现另外的修改，因此在不背离权利要求及等同范围所限定的一般概念下，本发明并不限于特定的细节和这里示出与描述的图例。
Claims (8)
1.一种铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一、将Ti3AlC2粉末浸入的HF溶液中，室温搅拌20～26h，将获得的悬浮液离心，用超纯水冲洗至pH值大于6.0，得到的沉淀真空干燥，得到Ti3C2Tx；
步骤二、将Ti3C2Tx和AgNO3添加到甲醇和乙醇的混合溶剂中搅拌20～26h，得到的悬浮液加入聚四氟乙烯内衬的反应釜中，并在115～125℃下反应1～3h；得到的沉淀用去离子水洗涤多次，真空干燥，得到Ag/Ti3C2Tx。
2.如权利要求1所述的铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备方法，其特征在于，所述步骤一中，所述Ti3AlC2粉末的制备方法为：将碳化钛粉、氢化钛粉、铝粉和不锈钢磨球加入到低温球磨罐中，向低温球磨罐中通入液氮，使物料和不锈钢磨球全部浸没在液氮中，球磨4～6h，得到混合粉末，将混合粉末在管式炉中在氩气气氛下加热至1300～1500℃，保温，在炉内冷却至室温，获得的块体被敲碎后研磨，以400目的筛网过筛得到Ti3AlC2粉末；所述碳化钛粉、氢化钛粉和铝粉的质量比为6.5～7.5:2.5～3.5:1.5～2.5；球磨转速为300～400rpm；球料比为1:1；所述不锈钢磨球的直径1mm。
3.如权利要求2所述的铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备方法，其特征在于，将混合粉末在管式炉中以4～6℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至150～350℃，保温10～15min，然后以4～6℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至800～1000℃，保温25～35min，然后以1～3℃/min的加热速率在氩气气氛下加热至1300～1500℃，保温60～90min；在炉内冷却至室温。
4.如权利要求1所述的铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备方法，其特征在于，所述步骤一中，Ti3AlC2粉末与HF溶液的质量体积比为1g:15mL；真空干燥的温度为55～65℃；所述HF溶液的浓度为40wt％。
5.如权利要求1所述的铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备方法，其特征在于，所述步骤二中，所述Ti3C2Tx与AgNO3的质量比为20～30:1；所述甲醇和乙醇的体积比为1:1；所述Ti3C2Tx与混合溶剂的质量体积比为180～200mg：70mL；真空干燥的温度为55～65℃。
6.如权利要求1所述的铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备方法，其特征在于，所述步骤二的过程替换为：将Ti3C2Tx和AgNO3添加到甲醇和乙醇的混合溶剂中搅拌20～26h，得到的悬浮液加入超临界二氧化碳反应装置中，向超临界二氧化碳反应装置中注入二氧化碳，在温度为60～80℃、压力为15～17MPa的条件下搅拌45～60min，泄压，得到的沉淀用去离子水洗涤多次，真空干燥，得到Ag/Ti3C2Tx；所述Ti3C2Tx与AgNO3的质量比为20～30:1；所述甲醇和乙醇的体积比为1:1；所述Ti3C2Tx与混合溶剂的质量体积比为180～200mg：70mL；真空干燥的温度为55～65℃。
7.如权利要求1所述的铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene的制备方法，其特征在于，所述步骤二中，利用低温等离子体处理仪对得到的Ag/Ti3C2Tx进行处理1～3min；所述低温等离子体处理仪的气氛为氩气和氮气的混合气体；所述低温等离子体处理仪的频率为25～60KHz，功率为60～120W，气氛的压强为10～30Pa，温度为室温。
8.一种如权利要求1～7任一项所述的铀还原分离的银负载多层Ti3C2TxMXene在放射性废水处理中的应用，其特征在于，将铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene加入含铀放射性废水中，在氙灯模拟太阳光条件下，进行光催化反应，实现含铀放射性废水中六价铀的光催化还原；同时将光催化反应后的铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene在0.1mol/L的Na2CO3溶液中超声，然后水洗，将收集的铀还原分离的银负载多层Ti3C2Tx MXene干燥后再次循环使用。
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