CN113505518B - 用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法，使用单松弛格子玻尔兹曼方法模拟浆料溶剂流场；使用拉格朗日轨迹法建立催化剂颗粒的动力学模型；模拟体系下的无量纲数转换；在二维计算区域中设计边界条件以及施加外作用；计算区域中流场和颗粒的初始化；迭代计算，计算平衡分布函数，更新流场状态；根据流场状态计算颗粒的受力，更新颗粒状态；颗粒溢出处理；根据误差函数计算流场是否达到误差精度e；将计算数据结果输出，进行数据后处理，并根据数据后处理结果评价催化剂浆料稳定性。与现有技术相比，本发明从建模模拟的角度讨论了催化剂浆料内部多组分相互作用的机理，为制备性能更好的催化剂浆料提供了指导性意义。

Description

用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法
技术领域
本发明属于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备技术领域，涉及一种用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法。
背景技术
质子交换膜燃料电池是一种基于氢气和氧气电化学作用的装置，其中，核心组件是催化层，催化层的质量对燃料电池的性能有很大的影响。催化层是有催化剂浆料制备而成，它是一个非常复杂的胶体系统，一般是由催化剂/载体、分散介质、离聚物充分混合而成。油墨系统中各组分之间的相互作用关系对催化剂分散、团簇形成、离聚物吸附等行为有着直接关系。因此，如何高效地制备出性能优异的燃料电池催化层非常重要。
燃料电池催化剂浆料的一般制备过程是是将催化剂分散到Nafion、异丙醇和水中，包括液体与液体、液体与固体物料之间的相互混合、溶解、分散等一系列过程，且伴随着分散过程中的分散体系的温度、粘度、稳定性等不断变化。DLVO胶体理论指出纳米颗粒通过范德华力相互吸引形成团簇，静电斥力使颗粒间的相互排斥从而促进胶体的稳定。在催化剂油墨中离聚物通过桥接作用和空间位阻作用影响着颗粒团聚稳定。如何明晰该体系的内部作用机理对改善浆料的制备工艺非常重要。正是由于催化剂浆料制备过程存在多变量因素和研究对象的尺度在纳米级，宏观的表征方法无法深入机理，所以需要建立有效的数学模型来研究催化剂油墨的制备过程。
然而，在相关颗粒动力学领域的研究中缺乏在燃料电池催化剂浆料的应用。专利CN103324780A提出一种基于GPU的颗粒流动模拟方法,其在并行的多个GPU上执行离散单元算法(DEM)方法来进行颗粒流动模拟，虽然高效的计算了颗粒的运动但是并没有考虑溶剂体系。专利CN107423498A提出了一种高致密度离散颗粒多相体系的建模方法，包括以下步骤：确定模型边界；拟定所述模型中各尺寸范围内的颗粒相的体积和；生成所有尺寸范围内的颗粒模型的紧缩模型；将紧缩模型中各颗粒进行膨胀；得到高致密度的颗粒堆积模型。但是该专利在催化剂浆料领域无法得到拓展。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法。本发明提出一种简化的模拟质子交换膜燃料电池用催化剂浆料制备过程的建模方法，忽略离聚物的作用，建立在外部作用下的催化剂颗粒在溶剂中的动力学行为的数学模型，从建模模拟的角度讨论了催化剂浆料内部多组分相互作用的机理，为制备性能更好的燃料电池催化剂浆料提供了指导性意义。本发明建立的催化剂浆料的数学模型和模拟方法，填补了燃料电池催化剂浆料模拟技术的空白。
本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：
用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法，包括以下步骤：
S1：视浆料溶剂在外作用力下为不可压缩流体，使用单松弛格子玻尔兹曼方法(LBGK)模拟该流场；
S2：简化催化剂颗粒为刚体球体，使用拉格朗日轨迹法建立其动力学模型；
S3：完成实际物理参数转换成模拟体系下的无量纲数；
S4：在二维计算区域中设计边界条件以及施加外作用；
S5：完成计算区域中流场和颗粒的初始化；
S6：迭代计算，计算平衡分布函数，更新流场状态；
S7：根据流场状态计算颗粒的受力，更新颗粒状态；
S8：判断颗粒是否流出计算区域，颗粒溢出处理；
S9：根据误差函数计算流场是否达到误差精度e，如果大于e，返回步骤S6计算，否则跳转下一步；
S10：将计算数据结果输出，进行数据后处理，得到用于评价催化剂浆料稳定性的后处理结果。
优选地，步骤S1中单松弛格子玻尔兹曼方法模拟流场，采用D2Q9格子模型，相应的方程如下：
Figure BDA0003140673510000021
其中f为分布函数，feq为平衡分布函数，Ω为外作用碰撞算子，c为离散速度，t为时间量度，x为位置坐标。
优选地，步骤S2中，使用拉格朗日轨迹法建立动力学模型，受力模型如下：
Figure BDA0003140673510000031
Figure BDA0003140673510000032
其中，
Figure BDA0003140673510000033
为流体拖拽力，
Figure BDA0003140673510000034
为布朗力，
Figure BDA0003140673510000035
为范德华力，
Figure BDA0003140673510000036
为静电斥力，
Figure BDA0003140673510000037
为颗粒间接触力，Fp particle-pair为颗粒间作用力，V是速度矢量。
优选地，步骤S3中，实际物理参数包括计算区域大小、流场格子大小、粘度和密度，颗粒的大小和密度。
优选地，步骤S4中：
外作用包括外加作用力和外加剪切速度；
边界条件采用非平衡外推边界。
优选地，步骤S5中：
流场的初始化包括流体格子单元的速度和密度的初始化；
颗粒的初始化包括颗粒的数量、速度和位置的初始化。
优选地，步骤S8中，如果颗粒溢出流场，设置反弹格式，更新颗粒状态。
优选地，步骤S9中，误差函数为：
Figure BDA0003140673510000038
u’为下一时刻的速度，u为当前时刻的速度。
优选地，步骤S10中，数据结果包括流场的速度和密度以及颗粒的速度和位置。
优选地，步骤S10中，数据的后处理包含流场的速度云图以及颗粒的位置分布。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
(1)完成了在外作用力下催化剂和溶剂体系中的建模模拟，填补了燃料电池催化剂浆料模拟技术的空白；
(2)使用介观数值模拟方法格子玻尔兹曼方法对浆料进行模拟，不失微观粒子性，不失计算高效性；
(3)建立了催化剂颗粒的受力模型，充分考虑催化剂颗粒间的相互作用，较为良好的接近实际情况；
(4)结合拉格朗日轨迹法，得到了催化剂颗粒在溶剂中的状态，完成了对催化剂颗粒和溶剂的相互作用的模拟；
(5)根据计算结果，后处理方式非常灵活，可以完成多种简化浆料体系的表征结果。
附图说明
图1为本发明中二维计算区域数学模型；
图2为本发明中浆料的模拟计算流程图；
图3为本发明中D2Q9格子模型和催化剂颗粒模型；
图4为本发明实例中不同雷诺数下的稳定流场的速度云图；
图5为本发明实例中不同时间步长流场演变过程；
图6为本发明实例中不同剪切速度下稳态流场中粒径分布。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
实施例
一种用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法，包括以下步骤：
S1：视浆料溶剂在外作用力下为不可压缩流体，使用单松弛格子玻尔兹曼方法(LBGK)模拟该流场；
S2：简化催化剂颗粒为刚体球体，使用拉格朗日轨迹法建立其动力学模型；
S3：完成实际物理参数转换成模拟体系下的无量纲数；
S4：在二维计算区域中设计边界条件以及施加外作用；
S5：完成计算区域中流场和颗粒的初始化；
S6：迭代计算，计算平衡分布函数，更新流场状态；
S7：根据流场状态计算颗粒的受力，更新颗粒状态；
S8：判断颗粒是否流出计算区域，颗粒溢出处理；
S9：根据误差函数计算流场是否达到误差精度e，如果大于e，返回步骤S6计算，否则跳转下一步；
S10：将计算数据结果输出，进行数据后处理，得到用于评价催化剂浆料稳定性的后处理结果。
优选地，步骤S1中单松弛格子玻尔兹曼方法模拟流场，采用D2Q9格子模型，如图3所示，相应的方程如下：
Figure BDA0003140673510000051
其中f为分布函数，feq为平衡分布函数，Ω为外作用碰撞算子，c为离散速度，t为时间量度，x为位置坐标。
步骤S2中，优选使用拉格朗日轨迹法建立动力学模型，受力模型如下：
Figure BDA0003140673510000052
Figure BDA0003140673510000053
其中，
Figure BDA0003140673510000054
为流体拖拽力，
Figure BDA0003140673510000055
为布朗力，
Figure BDA0003140673510000056
为范德华力，
Figure BDA0003140673510000057
为静电斥力，
Figure BDA0003140673510000058
为颗粒间接触力，Fp particle-pair为颗粒间作用力，V是速度矢量。
步骤S3中，优选实际物理参数包括计算区域大小、流场格子大小、粘度和密度，颗粒的大小和密度。
步骤S4中：外作用优选包括外加作用力和外加剪切速度；边界条件优选采用非平衡外推边界。
步骤S5中：流场的初始化优选包括流体格子单元的速度和密度的初始化；颗粒的初始化优选包括颗粒的数量、速度和位置的初始化。
步骤S8中，优选如果颗粒溢出流场，设置反弹格式，更新颗粒状态。
步骤S9中，优选误差函数为：
Figure BDA0003140673510000059
u’为下一时刻的速度，u为当前时刻的速度。
步骤S10中，数据结果优选包括流场的速度和密度以及颗粒的速度和位置。数据的后处理优选包含流场的速度云图以及颗粒的位置分布。
更具体地，所采用的实际模拟参数和模拟参数如表1所示：
表1
Figure BDA00031406735100000510
Figure BDA0003140673510000061
建立二维模拟模型如图1，将在搅拌槽中的流场区域取出为模拟计算区域，区域除上边界采用外加剪切速度驱动U，其他三个边界均采用平衡外推格式。在流场中随机分布64*64颗球形粒子。
根据模拟流程图2，初始时，颗粒和流场均为静止状态，借助Xcode或visualstudio等开发工具，基于c++、c等编程语言，写出模拟求解器脚本，并将稳态后的计算结果输出到相应的dat或csv文件中，然后再更改初始剪切速度U重新计算。
借助MATLAB或者Anaconda(Python)等工具写后处理器脚本，读取数据结果文件，输出相应的结果，例如本实例中采用的是MATLAB的streamline函数库绘制流场流速云图，如图4，5，使用机器学习中knn临近搜索算法求解粒径分布，如图6。从图4可以看出不同速度驱动下，流场特征大致一致，但随着Re的增大，流场扰动范围更大，稳定时间更长。从图5可以看出，随着迭代时间的延续，流场逐渐成型。流场速度大小和不一致性对催化剂颗粒的团聚分散有直接影响，得到此处理结果对分析催化剂团簇的形成机理有着重要的意义。从图6可以看出，相对于U＝0.5，U＝0.8时形成的团簇粒径更大，分布更加集中，说明分散程度差但是均匀性好。
上述对实施例的描述是为便于该技术领域的普通技术人员能理解和使用发明。熟悉本领域技术的人员显然可以容易地对这些实施例做出各种修改，并把在此说明的一般原理应用到其他实施例中而不必经过创造性的劳动。因此，本发明不限于上述实施例，本领域技术人员根据本发明的揭示，不脱离本发明范畴所做出的改进和修改都应该在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1：视浆料溶剂在外作用力下为不可压缩流体，使用单松弛格子玻尔兹曼方法模拟该流场；
S2：简化催化剂颗粒为刚体球体，使用拉格朗日轨迹法建立其动力学模型；
S3：完成实际物理参数转换成模拟体系下的无量纲数；
S4：在二维计算区域中设计边界条件以及施加外作用，其中，上边界施加外力，其他三个边界采用非平衡外推边界；
S5：完成计算区域中流场和颗粒的初始化；
S6：迭代计算，计算平衡分布函数，更新流场状态；
S7：根据流场状态计算颗粒的受力，更新颗粒状态；
S8：判断颗粒是否流出计算区域，颗粒溢出处理；
S9：根据误差函数计算流场是否达到误差精度e，如果大于e，返回步骤S6计算，否则跳转下一步；
S10：将计算数据结果输出，进行数据后处理，得到用于评价催化剂浆料稳定性的后处理结果。
2.根据权利要求1所述的用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法，其特征在于，步骤S1中单松弛格子玻尔兹曼方法模拟流场，采用D2Q9格子模型，相应的方程如下：
Figure FDA0003791053290000011
其中f为分布函数，feq为平衡分布函数，Ω为外作用碰撞算子，c为离散速度，t为时间量度，x为位置坐标。
3.根据权利要求1所述的用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法，其特征在于，步骤S2中，使用拉格朗日轨迹法建立动力学模型，受力模型如下：
Figure FDA0003791053290000012
Figure FDA0003791053290000021
其中，
Figure FDA0003791053290000022
为流体拖拽力，
Figure FDA0003791053290000023
为布朗力，
Figure FDA0003791053290000024
为范德华力，
Figure FDA0003791053290000025
为静电斥力，
Figure FDA0003791053290000026
为颗粒间接触力，Fp particle-pair为颗粒间作用力，V是速度矢量。
4.根据权利要求1所述的用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法，其特征在于，步骤S3中，实际物理参数包括计算区域大小、流场格子大小、粘度和密度，颗粒的大小和密度。
5.根据权利要求1所述的用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法，其特征在于，步骤S4中：
外作用包括外加作用力和外加剪切速度；
边界条件采用非平衡外推边界。
6.根据权利要求1所述的用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法，其特征在于，步骤S5中：
流场的初始化包括流体格子单元的速度和密度的初始化；
颗粒的初始化包括颗粒的数量、速度和位置的初始化。
7.根据权利要求1所述的用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法，其特征在于，步骤S8中，如果颗粒溢出流场，设置反弹格式，更新颗粒状态。
8.根据权利要求1所述的用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法，其特征在于，步骤S9中，误差函数为：
Figure FDA0003791053290000027
u’为下一时刻的速度，u为当前时刻的速度。
9.根据权利要求1所述的用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法，其特征在于，步骤S10中，数据结果包括流场的速度和密度以及颗粒的速度和位置。
10.根据权利要求1或9所述的用于质子交换膜燃料电池催化剂浆料制备过程的模拟方法，其特征在于，步骤S10中，数据的后处理包含流场的速度云图以及颗粒的位置分布。
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