CN113453781A - 用于处理来自固定排放源的含颗粒废气的催化过滤系统 - Google Patents

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Abstract

本发明题为用于处理来自固定排放源的含颗粒废气的催化过滤系统。一种用于处理来自固定排放源的含颗粒废气的催化过滤系统，该催化过滤系统包括细长过滤元件，该细长过滤元件包括限定中空部分的多孔壁和设置在中空部分内的承载催化剂组分的基底材料，该布置使得从细长过滤元件的整个多孔壁上所述细长过滤元件的中空部分的气体在离开细长过滤元件的中空部分之前必须与承载催化剂组分的基底材料接触。

Description

用于处理来自固定排放源的含颗粒废气的催化过滤系统
技术领域
本发明涉及一种用于处理含颗粒废气的催化过滤系统，该含颗粒废气来自固定排放源，诸如来自水泥或玻璃制造或煤发电、生物发电或重燃料油发电，该系统包括细长过滤元件，该细长过滤元件包括限定中空部分的多孔壁。细长过滤元件可为例如烛形过滤器。
背景技术
存在许多方法，其中制得包含颗粒物质的热气体介质，颗粒物质必须与气体介质分离，以防止污染，或去除危害性物质。颗粒的高温过滤已成为许多新兴技术中的重要组成部分。例如，先进的煤转化技术，诸如流化床气化和燃烧，取决于在约500℃至1000℃范围内的温度下成功去除颗粒。受益于高温过滤的其他应用范围从用于生物质气化的气体清洁到来自市政固体垃圾焚烧的发电。过滤来自工业过程(诸如市政垃圾焚烧炉)的废气以去除颗粒，诸如粉尘、烟灰以及其他毒性和有害物质，从而使得废气能够更安全地释放到大气中。涉及燃烧的另外的工业过程也产生颗粒，如矿物、玻璃或水泥的生产。这些应用需要在高温下从气流中去除颗粒，使得经受气流的工艺设备诸如旋转机器和热交换器保持功能和效率。
热气体过滤器组件的示例公开于美国专利号6863868中。用于发电系统的热气体过滤系统保护下游热交换器和燃气轮机部件免受颗粒污染和侵蚀，并清洁工艺气体以满足排放要求。当安装在加压流化床燃烧(PFBC)、加压循环流化床燃烧(PCFBC)或一体化气化组合循环(IGCC)发电厂中时，除了改善能量效率、减少维护和消除附加且昂贵的燃料或烟道气处理系统之外，还预计降低下游部件成本。
在许多这些过滤应用中，气体污染物也必须从废气中去除。例如，在气化期间，煤中燃料结合的氮主要作为氨(NH3)释放到烟道气流中。随着烟道气在燃气轮机中的后续燃烧，NH3形成氮氧化物(NOx)，其为危害性污染物，难以去除并且是“酸雨”的前体。含颗粒的工艺废气和发动机废气通常含有多种污染物，例如NOx、挥发性有机化合物(VOC)、SO2、CO、二噁英和呋喃，这些污染物的浓度必须根据当地法规进行降低。为此，有几种常规方法是可用的。可通过与催化剂接触有效地执行NOx、VOC、二噁英和呋喃等气态污染物的减少。
为了在包含热气体过滤器的排气系统中处理NOx，已知将选择性催化还原催化剂(SCR)定位于系统中。此类催化剂使用含氮还原剂(主要是氨(NH3)或氨前体如尿素)选择性地催化NOx的还原，该还原剂以促进以下主要NOx还原反应的量注入SCR催化剂上游的流动废气中：
(1)4NH3+4NO+O2→4N2+6H2O；
(2)4NH3+2NO2+O2→3N2+6H2O；并且
(3)NO+NO2+2NH3→2N2+3/2H2O(优选的所谓的“快速SCR反应”)。
根据废气组成，可能必要的是除了还原氮氧化物(NOx)之外或另选地，在废气后处理过程中包括附加的催化工艺步骤。此类催化工艺步骤可包括例如未在上游SCR催化剂中消耗的烃和/或一氧化碳和/或残余氨的氧化。
SCR反应器在工艺流出物中的位置强烈影响关于应使用何种催化剂组成和物理结构的决定，并且此类步骤在系统中引入复杂性，例如，需要待定位于系统中的附加催化剂体积。例如，在燃煤发电厂或锅炉的包含高灰分的废气中，可使用在350℃至400℃和3,000 1/hr至5,000 1/hr空速下操作的低孔密度(9至11个孔/平方英寸(cpsi)的V2O5/TiO2挤出催化剂或结合至平行耐腐蚀性不锈钢板载体的TiO2催化剂。SCR催化剂位于任何烟道气颗粒或擦洗操作之前，因此其必须具有大通道或孔以避免堵塞和积聚过大背压(即，高压降)。
催化剂失活主要通过包含碱金属和碱土金属氧化物以及硫化合物的粉煤灰在催化剂表面上或催化剂的孔结构内积聚而发生。根据具体的床位置，通常发现碱土金属Ca、Mg和Ba的硫酸盐阻挡50％至65％的孔体积。对于某些燃料，可发生催化剂的不可逆的选择性中毒。例如，砷(As)是V2O5/WO3/TiO2 SCR催化剂的毒物。
由于SCR催化剂通过磨损和中毒而损耗，在高粉尘场所利用SCR的欧洲经验一直是每年需要替换约15％的系统催化剂体积。
另选地，SCR催化剂可位于静电除尘器的下游(称为“低粉尘”构造)或系统中的低温“尾端”位置处，其中在这两种情况下，预计这些环境中的催化剂具有约5年至9年的寿命。然而，逸出“低粉尘”构型的静电沉淀的较细粉尘颗粒可沉积在水平安装的催化剂床上，从而导致孔被碱金属(K、Na、Cs)硫酸盐和碱土金属硫酸盐堵塞；并且可能需要能量密集型废气再加热以促进“尾端”构造中的SCR反应。
已知一端封闭的中空细长多孔过滤元件用于过滤排气系统中的气体。一种此类过滤元件被称为“烛形过滤器”，并且通常由各种陶瓷材料制成，陶瓷材料包括由碱金属和碱土金属硅酸盐或硅铝酸盐制成的陶瓷纤维。陶瓷烛形过滤器用于许多工业中以从工艺气体中去除颗粒物。它们是可用的最有效类型的集尘器之一，并且可实现超过99％的颗粒收集效率。陶瓷烛形过滤器的相对高的颗粒去除效率部分地是由于在烛形过滤器的表面上形成尘饼，并且部分地是由于烛形过滤器组成和孔隙率。
在本发明用于较低热气体温度(例如约250℃)的情况下，本发明可应用于所谓的袋式过滤器或织物过滤器，其在使用中设置在被称为“袋滤室”的容器中。袋式过滤器为由作为过滤介质的织造或毡化织物制成的长圆柱形袋(或管)。载尘气体或空气通过料斗进入袋滤室并被引导到袋滤室的隔室中。气体在内部或外部被抽吸通过袋，这取决于清洁方法，并且粉尘层积聚在过滤介质表面上，直到气体不再能够透过它。当出现足够的压降(ΔP)时，清洁过程开始。清洁可在袋滤室在线(过滤)或离线(分离)时发生。三种最常见的清洁方法是机械摇动器、反向气体和脉冲喷射。当隔室干净时，恢复正常过滤。
一端封闭的另一个细长多孔过滤元件为烧结金属过滤元件，其通常具有约50％的孔隙率。
为了避免任何疑问，虽然在本说明书中使用陶瓷烛形过滤器来说明本发明，但尽管烛形过滤器是优选的，此类说明也是非限制性的，并且本发明不限于烛形过滤器本身。本发明的过滤元件在权利要求书中被定义为包括限定中空部分的多孔壁的细长过滤元件。
根据待处理的废气中的颗粒量，采用烛形过滤器的任何系统通常包括通过使经过滤的颗粒从过滤器上脱落，然后收集和去除脱落的颗粒来使过滤器再生的程序。一种此类方法涉及当确定已达到感测的背压值时，驱动反向气流脉冲穿过过滤介质。
已知将细长多孔过滤元件与用于促进气体污染物(诸如上述那些中的一种或多种)转化的特定催化剂组合。例如，WO 98/03249公开了一种烟道气清洁装置，诸如陶瓷烛形过滤器，其包括具有第一面和第二面的多孔过滤结构，其中多孔结构的孔在第一面和第二面之间形成烟道气通道，并且共同地包含用于在存在氨的情况下选择性催化还原NOx的催化剂材料，其中将该催化剂材料施加在通道的表面上。为了改善过滤器中颗粒物的去除效率，可将由超细烧结陶瓷粉末例如SiC组成的膜施加到过滤器元件表面上。
然而，过滤器和催化剂的此类组合具有许多缺点。首先，含苛性热颗粒的气体可导致催化剂通过使用从过滤器的表面去除。其次，催化剂材料的施加增加了整个过滤器上的背压，使得过滤器需要更频繁的再生以维持可接受的背压，或者需要更复杂的开发以增加下面的过滤器基底的孔隙率，使得催化过滤器实现期望的背压。然而，增加过滤器孔隙率也降低了下面过滤器的机械强度。第三，对于设置在过滤器基底壁中的催化剂，这种布置也可降低过滤器的机械强度。这是因为催化活性取决于存在的催化剂的量。因此，为了实现相同的孔隙率但增加催化剂载量，可存在更少的强化纤维。此外，某些催化剂体系(诸如，V2O5/TiO2 NOx还原催化剂)需要使用是活性的某些粘结剂，例如TiO2。
因此，由于在过滤器壁内掺入特定催化剂，设计选项变得更加受限，例如，期望的催化剂活性需要特定的粘结剂，但是与使用不提供期望的催化功能的另选的粘结剂相比，这可能导致产品的机械强度不那么高。
发明内容
现在已经设计出用于工业工厂的排气系统的催化过滤系统，该工业工厂运行产生含颗粒废气的工业过程，其中废气还含有需要催化处理的一种或多种组分。催化过滤系统提供比现有技术公开内容更有效的过滤、更灵活的催化剂步骤布置、将催化剂改装到现有过滤器的可能性以及更紧凑的过滤器和催化剂布置。
根据第一方面，本发明提供了一种用于处理来自固定排放源的含颗粒废气的催化过滤系统，所述催化过滤系统包括细长过滤元件，所述细长过滤元件包括限定中空部分的多孔壁和设置在该中空部分内承载催化剂组分的基底材料，所述布置使得从细长过滤元件的整个多孔壁上进入该细长过滤元件的中空部分的气体在离开细长过滤元件的中空部分之前必须与承载催化剂组分的基底材料接触。
在第二方面，本发明提供了一种用于保持承载催化剂组分的基底材料的滤筒结构，所述滤筒结构能够插入到用于处理来自固定排放源的含颗粒废气的细长过滤元件的中空部分中，所述滤筒结构包括中心多孔中空部分，所述基底材料围绕所述中心多孔中空部分布置。
在第三方面，本发明提供了一种用于保持承载催化剂组分的基底材料的滤筒结构，所述滤筒结构能够插入到用于处理来自固定排放源的含颗粒废气的细长过滤元件的中空部分中，所述滤筒结构包括折叠的平面自支承基底材料，所述折叠的平面自支承基底材料至少在其一端处安装在环形的盘形基部上，其中所述自支承基底材料是一层或多层针织纱布、棉纱布、丝网、氧化铝纤维纸、玻璃纤维纸或石英纤维纸。
在第四方面，本发明提供了一种用于进行工业过程的工厂的排气系统，所述系统包括用于含氮还原剂或其前体的喷射器，含氮还原剂或其前体的来源以及根据前述权利要求中任一项所述的催化过滤系统，其中所述催化剂组分对用含氮还原剂催化氮氧化物的选择性催化还原具有活性根据第五方面，提供了根据第一方面所述的催化过滤系统用于处理来自煤、重燃料油或生物质发电厂的含热颗粒废气的用途。
根据第六方面，提供了根据第一方面所述的催化过滤系统用于处理来自工业过程的含热颗粒废气的用途，所述工业过程包括市政垃圾焚烧、矿物、玻璃或水泥制造。
根据第七方面，提供了一种处理来自固定排放源的包含氮氧化物的含热颗粒废气的方法，所述方法包括将含氮还原剂注入所述废气中，通过使所述废气通过根据第一方面所述的催化过滤系统的多孔壁并进入所述催化过滤系统的中空部分中，从含有含氮还原剂的废气过滤颗粒；使承载催化剂组分的基底材料与含有含氮还原剂的经颗粒过滤的废气接触，所述催化剂组分对催化中空部分内的氮氧化物的选择性催化还原具有活性；并且使已接触选择性催化还原催化剂的废气离开所述细长过滤元件。
附图说明
图1示出了一种折叠型空气过滤器盒，其布置可适用于本发明，其中折叠型滤纸用例如催化的折叠型玻璃纤维垫替换；
图2示出了用于实验室规模研究的折叠型滤纸盘。类似折叠的(例如玻璃纤维)催化纸盘可用作(例如)烛形过滤器的中空部分中的插入件。褶皱增加了表面接触面积，并且还为插入件提供了自支承刚度。此类布置的优点在于插入件的下端或“尖”端已经封闭以避免气体绕过催化剂；
图3示出了一系列可商购获得的陶瓷烛形过滤器，其示出了可获得的长度和直径的变化；
图4示出了穿过其中包括中空部分的陶瓷烛形过滤器的部分；
图5示出了合适的适用于中空部分中的盒型插入件的Casale SA的反应器设计；
图6A为穿过实施例3中所述的改进的合成催化活性测试(SCAT)设备的截面图；并且
图6B为图6B的近距离视图，其示出了改进的SCAT设备中的气流方向。
具体实施方式
现在将进一步描述本发明。以下部分涉及本发明的催化过滤系统的不同部分，并且更详细地定义了每个部分。除非有明确相反的说明，否则催化过滤系统的每个部分或方面(例如细长过滤元件、基底材料、催化剂组分、滤筒结构等)均可与催化过滤系统的任何其他部分或方面组合。具体地，任何被指示为优选或有利的特征可与任何其他被指示为优选或有利的一个或多个特征组合。
申请人不知道用于将催化剂能力引入到具有多孔壁的细长过滤元件的中空部分中的任何现有技术公开内容。现有技术公开了催化烛形过滤器，其中催化剂已通过浸渍惰性过滤器主体，通过将表面涂层施加到惰性过滤器主体的外表面或通过在制造期间将催化剂组合物与该过滤器主体的组合物混合而被引入到过滤器的壁中，使得最终产品包含一种结构，其中过滤器壁组合物和催化剂组合物不可分割地混合。这些布置中的每一者均导致过滤器设计的一些形式的折衷和/或制造的复杂性。
另选地，将催化剂放置在远离过滤器的位置，例如放置在上文关于燃煤锅炉应用所述的高粉尘、低粉尘或尾端位置，从而需要专用的催化剂外壳。这导致系统整体的尺寸和复杂性增加。此外，催化剂在系统中的位置可由包括过滤器位置在内的总体系统设计决定，从而降低设计灵活性。
受权利要求书保护的本发明是有利的，因为可插入中空部分内的承载催化剂组分的基底材料允许在催化剂功能的安装方面具有灵活性。这允许催化新的烛形过滤器装置和改装现有的烛形过滤器装置。此外，借助于可插入部件(诸如滤筒)对过滤器的催化剂官能化允许同时使用多个滤筒，并且这允许在相同的烛形过滤器中存在不同的催化剂功能。独立操作的优点在于，如果正确选择催化剂载体，则与具有直接涂覆到蜡烛主体表面上的催化剂的蜡烛相比，催化的载体材料和烛形过滤器的组合具有降低的背压。较低的背压允许较高的操作效率并因此允许较低的操作成本。
细长过滤元件
根据一个优选的实施方案，根据第一方面所述的催化过滤系统的细长过滤元件在其一端处封闭。此类优选实施方案的示例性示例为烛形过滤器。此类优选实施方案的另一示例性示例为如上文所述的袋式过滤器。然而，优选地，细长过滤元件为烛形过滤器。
优选地，中空部分的横截面为圆形的。优选的烛形过滤器的中空部分的横截面通常为圆形的。根据现有应用的尺寸，烛形过滤器通常制成约1米至6米长，具有圆形横截面以及直径为约60mm至120mm且壁厚为15mm至50mm圆形中空横截面。
在使用中，惰性、未涂覆的烛形过滤器通常具有在50m/h的典型面速度下的小于124Pa(相当于约二分之一英寸水)的背压。相对于惰性、未涂覆的烛形过滤器，背压增加50％的催化的烛形过滤器是可接受的，例如至374Pa。
优选地，细长过滤元件为陶瓷。通常，烛形过滤器包含与陶瓷填料混合的陶瓷氧化物载体纤维。陶瓷氧化物载体纤维可以是硅铝酸盐或硅酸钙或生物可溶性硅酸钙镁。合适的填料包括氧化铝、二氧化硅、氧化镁以及它们的混合物。
细长过滤元件可具有约70％至约90％的孔隙率(即，对于烛形过滤器和袋式过滤器，而不是烧结金属过滤器而言)以及约10mm至约40mm的壁厚。
基底材料
基底材料可包括陶瓷泡沫、小珠、微球、挤出物、卵石、片剂、粒料、拉西环、蜂窝整料、带槽蜂窝体、针织纱布、棉纱布、丝网、氧化铝纤维纸、玻璃纤维纸或石英纤维纸。
可将较小的基底材料项(诸如催化小珠、微球、挤出物、卵石、片剂、粒料和拉西环)倾注到在其下端封闭的细长过滤元件的中空部分中，并在重力作用下保留在中空部分内。这是因为，在使用时，通过烛形过滤器的气体的流速不会很大使得它们被推出过滤元件的上部开口端。然而，这种布置的缺点在于，用于去除积聚在过滤器壁的外表面上的颗粒的反向气流脉冲处于较高的背压下，因此需要更多的能量来实现足够的脉冲。这些基底材料在使用的法向流动方向上可具有较高的背压。然而，背压可通过选择例如较大的小珠(小珠的形状不紧密地靠在一起，例如球体，使得球体之间的较大间隙能够保持)、带槽小珠或较大直径的拉西环等来调节。
然而，优选地，选择基底材料以获得较低的背压。此类基底材料的示例包括针织纱布、棉纱布、丝网、氧化铝纤维纸、玻璃纤维纸或石英纤维纸。石英纤维纸是特别优选的，因为其具有高耐化学品性，不会在任何显著程度上吸收NOx或二氧化硫和SOx，并且其相对不受湿度的影响。包含具有较高二氧化硅含量的纤维的纸材优选用于处理具有相对高硫含量的排放气体。在排放气体中存在相对较低硫含量的情况下，优选氧化铝纤维纸，因为氧化铝可原样具有催化活性，或者纸材中的氧化铝纤维可承载活泼金属，并且活泼金属和氧化铝纤维的组合具有催化活性。
滤筒结构
某些基底材料自动地使自己适用于料筒结构型布置。这些基底材料包括蜂窝整料和带槽蜂窝体，前提条件是它们的大小和尺寸被适当地设定成适配到中空部分中。
然而，优选地，可插入细长过滤元件的中空部分中的滤筒结构，其中滤筒结构保持基底材料或容纳基底材料。
优选地，滤筒结构包括中心多孔中空部分，基底材料围绕该中心多孔中空部分布置。基底材料可包括陶瓷泡沫、小珠、微球、挤出物、卵石、片剂、粒料、拉西环、蜂窝整料、带槽蜂窝体、针织纱布、棉纱布、丝网、氧化铝纤维纸、玻璃纤维纸或石英纤维纸。
在一个实施方案中，基底材料为自支承催化陶瓷载体。
在另一个实施方案中，将基底材料例如多个小珠、微球、挤出物、卵石、片剂、粒料、拉西环或针织纱布、棉纱布、玻璃纤维纸或石英纤维纸保持在同心设置的丝网或纱布圆筒之间。合适的此类结构被称为径流反应器，参见例如美国专利6620386。然而，在本发明中，流动方向与已知的径流反应器设计相反；在已知的径流反应器设计中，气体通过中心中空部分轴向进入反应器，然后横向和径向流动通过周围的催化剂材料床。然而，在本发明中，气流处于相反方向。即，在类似于径流反应器的结构用作滤筒结构并插入细长过滤元件的中空部分内的情况下，穿过细长过滤元件的多孔壁进入该细长过滤元件的中空部分中的气体，然后在通过该细长过滤元件的开口端流出之前，向心穿过圆柱形催化剂材料床催化剂到滤筒结构的中心中空部分。另选地，可使用由Casale SA商品化的用于氨生产的反应器设计(参见图5)。
在另一个实施方案中，基底材料为围绕中心多孔中空部分设置的一层或多层针织纱布、棉纱布、丝网、氧化铝纤维纸、玻璃纤维纸或石英纤维纸，优选地为一层或多层折叠的自支承针织纱布、棉纱布、丝网、氧化铝纤维纸、玻璃纤维纸或石英纤维纸。
细长过滤元件端盖
为了在某些高废气流应用中防止滤筒在细长过滤元件的中空部分内轴向移动或促进改善的催化转化效率，催化过滤系统可包括用于细长过滤元件的端盖，其中所述端盖限定孔以允许细长过滤元件的中空部分中的气体离开细长过滤元件，并且所述端盖被成形为迫使气体进入细长过滤元件的中空部分中穿过其多孔壁以接触承载催化剂组分的基底材料，然后经由该孔离开细长过滤元件的中空部分。
细长过滤元件的中空部分的横截面可以为圆形的，在这种情况下端盖是环形的。
催化剂组分
优选地，用于催化过滤系统的催化剂组分对用含氮还原剂催化氮氧化物的选择性催化还原，或对催化气体组分的氧化具有活性。
对选择性催化还原具有活性的催化剂组分可包含浸渍到基底材料上的钒化合物。另选地，对选择性催化还原具有活性的催化剂组分可包含承载在粒状TiO2上的氧化钒，并且优选地还包含氧化钨或氧化钼。
另选地，对选择性催化还原具有活性的催化剂组分包括过渡金属交换的沸石，例如CuCHA(铜助催化的硅铝酸盐菱沸石)。
对氧化具有活性的催化剂组分可包含承载在粒状难熔氧化物上的钴、锰、铜、铁、铂族金属、银或金中的至少一种。
在上文所述的滤筒结构的一个实施方案中，其中基底材料为围绕中心多孔中空部分设置的一层或多层针织纱布、棉纱布、丝网、氧化铝纤维纸、玻璃纤维纸或石英纤维纸，首先由穿过细长过滤元件的多孔壁进入该细长过滤元件的中空部分的气体接触的外层包含对选择性催化还原具有活性的催化剂组分，并且由废气接触的内层包含对氧化具有活性的催化剂组分，该废气已首先接触对选择性催化还原具有活性的催化剂组分。
这种概念也可应用于“径流反应器”型滤筒，其中提供附加的同心布置的丝网或纱布圆筒，即外网片或纱布圆筒和具有减小的半径的两个内网片或纱布圆筒。包含SCR活性催化剂的基底材料可设置在外圆筒和中间圆筒之间；并且包含氧化活性催化剂的基底材料可设置在中间圆筒和内圆筒之间。
制备承载用于根据本发明的催化过滤系统的催化剂组分的基底材料的方法如下。可例如使用湿浸渍技术浸渍基底(参见例如，R.M.Heck等人，第3版，第2.3章，John Wiley&Sons,Inc.(2009))，其中将裸基底浸入催化剂组分的前体的水溶液中，并将所得的经浸渍基底在空气中干燥和焙烧以生成最终的催化基底材料。
另选地，催化剂组分可以载体涂料的形式施加到下面的基底材料。例如，可使用载体涂料浴来涂覆催化剂组分，其中将基底材料浸入载体涂料浴中并取出，使其排干，然后干燥并焙烧以固定载体涂料和催化剂组分。另选地，可使用喷嘴将载体涂层直接喷涂到基底上。
催化剂组分也可通过化学气相沉积(CVD)施加在基底材料上。
在用催化剂浸渍或涂覆基底材料之后，如果需要，可使用例如热空气、微波辐射、太阳能辐射、空气对流或冷冻干燥来将其干燥。如果需要，然后可将催化基底材料煅烧至高温以使催化剂获得其最终形式。
催化基底材料可在用于过滤器主体中之前形成为适当的形状。
涂层实施例
1.涂覆具有所需厚度以实现期望的催化转化率的基底纤维垫并使其形成为管，而不是自身卷起，以制备插入件。
2.涂覆比实现期望的催化转化率所需的厚度更薄的基底纤维垫。将纤维垫形成为具有多个层的管，即自身卷起，该多个层一起实现所需的厚度以获得期望的转化率。
应用实施例
1.将SCR催化剂催化的纤维垫卷起并插入到烛形过滤器中。插入件现在给予烛形过滤器SCR功能。
2.将SCR催化剂催化的纤维垫卷成圆筒形，以插入到烛形过滤器的中空部分中。将氧化催化剂催化的纤维垫围绕第一SCR催化剂催化的纤维垫圆筒的外侧卷绕。将另一SCR催化剂催化的纤维垫包裹在氧化催化剂催化的纤维垫的外侧，使得氧化催化剂催化的纤维垫处于两种SCR催化剂催化的纤维垫之间。烟道气以SCR→氧化催化剂→SCR的顺序通过催化剂。该布置的有益效果是减少氨(含氮还原剂)的泄露。
3.将SCR催化剂催化的纤维垫卷成圆筒形，以插入到烛形过滤器的中空部分中。然后将所谓的多功能催化剂围绕SCR催化剂催化的纤维圆筒的外侧卷绕，该多功能催化剂包含承载有负载钯的钒-钼-二氧化钛催化剂的催化剂垫。当进入的废气中存在合适的含氮还原剂时，所得的催化剂插入件具有氧化CO和还原NOx的活性。
4.以类似于应用实施例3的方式制备包括催化纤维垫层的两层SCR→氨泄漏催化剂(ASC)插入件，其中首先将ASC垫卷起，然后围绕ASC垫的外侧卷绕SCR催化剂垫。用于涂覆ASC纤维垫的催化剂包含预固定到粒状MFI沸石上的铂和铜助催化的CHA沸石的混合物。此类催化剂公开于WO2016/205506A1中。这种布置提供了CO氧化、当进入的废气中存在合适的含氮还原剂时NOx的还原以及对任何后续氨泄漏的控制。
5.包括催化纤维垫层的三层多功能催化剂(MFC)→SCR→ASC插入件通过以下方式制备：首先制备应用实施例4的插入件，然后围绕MFC垫的外侧卷绕另一纤维垫，该纤维垫涂覆有浸渍到V2O5/WO3/TiO2 SCR催化剂上的钯(Pd)的多功能催化剂制剂。这种布置提供了相对于应用实施例4增加的CO氧化、当进入的废气中存在合适的含氮还原剂时NOx的还原以及对任何后续氨泄漏的控制。
实施例
在实施例中，提及“低碱性烛形过滤器”是指一种烛形过滤器，其中形成烛形过滤器壁的组合物中的玻璃纤维例如硅酸盐具有<0.05重量％的Na2O含量和<0.05重量％的K2O含量。相应的“高碱性烛形过滤器”中的玻璃纤维具有2.41重量％的Na2O含量和0.44重量％的K2O含量。
实施例1–烛形过滤器插入件合成的程序
在搅拌的同时，将足够的已包含WO3的可商购获得的TiO2粉末加入搅拌器中的水中，使得固体的最终重量分数为30％。
将所得浆液球磨以将粒度减小至d50<6μm。
研磨之后，将浆液返回到搅拌器中。
将草酸氧钒混合到浆液中。必要时添加NH3以将pH保持在6.5-7.5之间，从而控制载体涂料的流变特性。
在混合的同时将二氧化硅溶胶添加到浆液中。将pH再次保持在6.5-7.5之间。
将所得浆液(现在称为载体涂料)稀释至用于载体涂覆的适当固体含量。根据需要对pH进行调节以保持在6.5-7.5之间
将载体涂料倾注到具有足够尺寸的盘中，以使玻璃纤维垫浸入其中。
将玻璃纤维垫浸入载体涂料中，取出，然后搁置以在干燥架上滴干。
在80℃下干燥催化的玻璃纤维垫。
将干燥的玻璃纤维垫卷成管，即其中具有中空部分的管，该管具有足够的直径横截面，使得其可装配在烛形过滤器内部，并且将线材系在其周围以保持其形状。然后将垫在525℃的烘箱中在空气中煅烧以活化氧化钒催化剂。
将SCR催化剂催化的玻璃纤维垫通过自身折叠在其一端处密封，以防止烟道气在烛形过滤器的封闭尖端处绕过垫。
从卷起的玻璃纤维垫去除扎线带，并将卷起的垫插入裸的未催化的烛形过滤器的中空部分中。
实施例2–氧化催化剂催化的玻璃垫的制备
该方法类似于实施例1中所用的方法。在混合下将足够的γ-Al2O3添加到水中以达到50重量％Al2O3的固体浓度。将氧化铝在水中的浆液批料转移到球磨机中，然后研磨使得粒度低于15μm(D50为约4μm并且D90为约8μm)，同时使用乙酸保持pH<6。储存浆液直至准备用于进一步使用。用水将储存的浆液稀释至7重量％的Al2O3。将四氨基硝酸铂加入浆液中。使用硝酸铵或乙酸将pH控制在pH为6。
将玻璃纤维垫浸入所得的载体涂料中，并置于干燥架上以进行滴干。
将催化的玻璃纤维垫在80℃的烘箱中在空气中干燥，随后在525℃下焙烧以活化催化剂。
实施例3–烛形过滤器中的SCR催化剂催化的玻璃纤维垫插入件的测试
将根据实施例1制备的SCR催化玻璃纤维垫的9英寸×25英寸部分卷成管，即其中包括中空部分的管，并且将一端自身折叠以防止测试期间气体绕过。然后将卷成的管插入到大约8英寸长的裸的未催化的低碱性圆形横截面烛形过滤器中，其中首先插入管的折叠端，使得折叠端与烛形过滤器的封闭端并置。在250℃至450℃范围内的温度下，在图6A所示的调适的合成催化活性测试(SCAT)设备10中，测试包括SCR催化剂催化的纤维垫插入件的烛形过滤器的SCR活性。将待测试的烛形过滤器12密封地(使用适当的垫圈(未示出)和四个等距螺母和螺栓固定件13)竖直安装在基座单元14上，该基座单元包括与烛形过滤器的圆形横截面中空部分18流体连通的气体出口16，即烛形过滤器的封闭尖端设置在最上方。将长度为大约30英寸的管式炉20安装在烛形过滤器上方，并且经由适当的垫圈22以及螺母和螺栓固定件(未示出)密封地连接到基座。在图6B中示出了SCAT设备中的气流方向。所用的测试气体浓度如下表1中所示。设定流速，使得过滤器外表面处的线性气体速度为50Nm/h。在每次活性测试之前，在适当温度的流动的合成废气中在每个温度点处平衡烛形过滤器。NO转化率百分比和相关的NH3转化率百分比的结果(参见上文反应(1))示于下表2中。
气体化合物 浓度(ppmv)
NH<sub>3</sub> 500
NO 500
NO<sub>2</sub> 0
N<sub>2</sub>O 0
O<sub>2</sub> 5％
H<sub>2</sub>O 10％
表1：测试气体组成
Figure BDA0003208298520000141
表2：SCR催化剂性能
裸的未催化的烛形过滤器与SCR催化的插入件的组合示出该插入件向整个系统提供催化活性。相对于温度的NOx转化率是没有预过滤器的SCR催化剂的典型特点，即SCR催化剂上游的烛形过滤器的过滤。
实施例4–SCR+氧化催化剂“瑞士卷(Swiss roll)”插入件的制备和测试
将根据实施例1制备的SCR催化的玻璃纤维垫的9英寸×25英寸部分铺设到平坦表面上。将根据实施例2制备的氧化催化剂玻璃纤维垫的9英寸×25英寸部分置于SCR催化剂催化的玻璃纤维垫的顶部上。然后将两个催化的玻璃纤维垫卷成单个复合管，即其中包括中空部分，并且将其一端自身折叠以防止气体在测试期间绕过。这种具有SCR催化剂催化的玻璃纤维垫和氧化催化剂催化的玻璃纤维垫的交替层的复合管被称为“瑞士卷”，因为其类似于由填充有打发鲜奶油、果酱或糖霜的海绵蛋糕卷制成的同名甜点。
然后将卷成的管插入裸的未催化低碱性烛形过滤器中，其中首先插入管的折叠端，使得折叠端与烛形过滤器的封闭端并置。使用实施例3中所述的相同程序，包括上文表1中列出的气体混合物，在250℃至450℃范围内的温度下测试具有SCR+氧化催化剂“瑞士卷”插入件的烛形过滤器的SCR活性。
在这种呈“瑞士卷”形式的SCR+氧化催化剂的布置中，SCR催化剂催化的玻璃纤维垫层与氧化催化剂催化的玻璃纤维垫层交替，使得烟道气将首先遇到SCR催化剂，然后遇到氧化催化剂，然后遇到SCR催化剂的另一层和氧化催化剂的另一层，即，“SCR-OXI-SCR-OXI等”。NO转化率百分比和相关的NH3转化率百分比的结果(参见上文反应(1))示于下表3中。
Figure BDA0003208298520000151
表3：SCR+氧化催化剂性能
结果示出，与表2所示的仅SCR的系统相比，添加的氧化催化剂显著改变了转化率曲线。NH3转化率在每个测试温度下均较高，并且由于较高的NH3转化率，在高于250℃的温度下的NO转化率显著较低，即氧化催化剂正在氧化NH3还原剂，从而降低了可用于有助于NO还原的还原剂的可用量。还可以看出，450℃下的数据点示出负的NO减少。这指示NH3中的一些被氧化成NO，因此增加了500ppmv的NO入口量。
尽管催化根据本发明的烛形过滤器的第一次尝试的性能不是最佳，但可从该实验中获得多个积极的结果。首先，可以看出，在250℃至350℃的整个温度范围内，与下文比较例6的直接涂覆的催化剂相比，“瑞士卷”布置具有优异的性能，即使直接涂覆的比较催化剂具有比该实施例4的“瑞士卷”催化剂大20重量％的SCR催化剂载量。
其次，可预期相对于裸过滤器或根据本发明的裸过滤器加“瑞士卷”插入件，制备单个烛形过滤器中包含SCR催化剂和氧化催化剂两者的现有技术直接涂覆的烛形过滤器显著增加了该涂覆过滤器中的背压，并且在工艺上可能相对复杂。
发明人已经考虑了这些结果，并且据信通过降低氧化催化剂的活性，可预期“瑞士卷”实施方案的好得多的性能。然而，该实施例4的“瑞士卷”实施方案的另选布置在下文实施例5中描述。
实施例5–SCR+氧化催化剂双层插入件的制备和测试
将根据实施例1制备的SCR催化的玻璃纤维垫的9英寸×25英寸部分铺设到平坦表面上。将根据实施例2制备的氧化催化剂玻璃纤维垫的9英寸×25英寸部分置于SCR催化剂催化的玻璃纤维垫的顶部上。然后将两个催化的玻璃纤维垫卷成单个复合管，即其中包括中空部分，并且将其一端自身折叠以防止气体在测试期间绕过。与实施例4中所述的“瑞士卷”型布置相比，该实施例5的双层布置不具有两个片材的任何进一步卷绕的特征。即，与实施例4的“瑞士卷”布置的重复的“SCR-OXI-SCR-OXI等”相反，该实施例5的复合管被构造成使得SCR催化剂外层以“SCR-OXI”布置形式围绕氧化催化剂玻璃纤维垫的管而不具有类似于上文的应用实施例3的SCR和氧化催化剂层的进一步交织。
然后将卷成的管插入裸的未催化低碱性烛形过滤器中，其中首先插入管的折叠端，使得折叠端与烛形过滤器的封闭端并置。使用实施例3中所述的相同程序，包括上文表1中列出的气体混合物，在250℃至450℃范围内的温度下测试具有SCR+氧化催化剂双层插入件的烛形过滤器的SCR活性。
在这种呈双层复合材料形式的SCR+氧化催化剂的布置中，合成烟道气将在气体离开烛形过滤器的中空部分之前首先遇到SCR催化剂，然后遇到氧化催化剂。NO转化率百分比和相关的NH3转化率百分比的结果(参见上文反应(1))示于下表4中。
Figure BDA0003208298520000161
表4：SCR+氧化催化剂性能
实施例6–高碱性过滤器基底相对于低碱性过滤器基底
使用裸的未催化的高碱性烛形过滤器重复实施例3。另外，将如实施例3中所用的裸的未催化的低碱性烛形过滤器浸入实施例1的SCR催化剂组合物的载体涂料浴中，使得烛形过滤器的表面在外侧和内部中空部分侧两者上。将该比较过滤器在80℃下干燥，随后在525℃下煅烧以活化催化剂。按质量计，由根据实施例3的玻璃纤维垫承载的SCR催化剂的总量比比较的直接载体涂覆的烛形过滤器少20％。
根据实施例3所述的程序测试所得样品，并且结果示于下表5中。
Figure BDA0003208298520000171
表5：催化的高碱性和低碱性烛形过滤器的SCR催化剂性能
裸的、未催化的高碱性烛形过滤器与SCR催化的插入件的组合示出，与根据实施例3的基于低碱性烛形过滤器的催化烛形过滤器相比，插入件提供几乎相同的催化活性(至少在误差范围内)。为了比较，还示出了在相同条件下直接涂覆有SCR催化剂的高碱性烛形过滤器的NOx转化率。与包括根据本发明的催化剂插入件的烛形过滤器相比，直接催化的过滤器示出非常小的NO转化率。
为了避免任何疑问，将本文引用的任何和所有文献的全部内容以引用方式并入本申请中。

Claims (32)

1.一种用于处理来自固定排放源的含颗粒废气的催化过滤系统，所述催化过滤系统包括细长过滤元件，所述细长过滤元件包括限定中空部分的多孔壁和设置在所述中空部分内的承载催化剂组分的基底材料，所述布置使得从所述细长过滤元件的整个多孔壁上进入所述细长过滤元件的所述中空部分的气体在离开所述细长过滤元件的所述中空部分之前必须与承载所述催化剂组分的所述基底材料接触。
2.根据权利要求1所述的催化过滤系统，其中所述细长过滤元件在其一端处封闭。
3.根据权利要求1或2所述的催化过滤系统，其中所述细长过滤元件为陶瓷。
4.根据权利要求1或2所述的催化过滤系统，其中所述细长过滤器为烧结的多孔金属过滤元件。
5.根据权利要求1、2、3或4所述的催化过滤系统，其中所述中空部分的横截面为圆形的。
6.根据权利要求1或2所述的催化过滤系统，其中所述细长过滤元件为袋式过滤器。
7.根据权利要求1、2、3或5所述的催化过滤系统，其中所述细长过滤元件具有70％至90％的孔隙率。
8.根据权利要求1、2、3、5或7所述的催化过滤系统，其中所述细长过滤元件的壁厚为10mm至40mm。
9.根据权利要求1、2、3、5、7或8所述的催化过滤系统，其中所述细长过滤元件为烛形过滤器。
10.根据任一前述权利要求所述的催化过滤系统，其中所述基底材料包括陶瓷泡沫、小珠、微球、挤出物、卵石、片剂、粒料、拉西环、蜂窝整料、带槽蜂窝体、针织纱布、棉纱布、丝网、氧化铝纤维纸、玻璃纤维纸或石英纤维纸。
11.根据权利要求10所述的催化过滤系统，所述催化过滤系统包括能够插入所述细长过滤元件的所述中空部分中的滤筒结构，其中所述滤筒结构保持所述基底材料或容纳所述基底材料。
12.根据权利要求11所述的催化过滤系统，其中所述滤筒结构包括中心多孔中空部分，所述基底材料围绕所述中心多孔中空部分布置。
13.根据权利要求12所述的催化过滤系统，其中所述基底材料为一层或多层围绕所述中心多孔中空部分设置的针织纱布、棉纱布、丝网、氧化铝纤维纸、玻璃纤维纸或石英纤维纸。
14.根据权利要求11所述的催化过滤系统，其中所述基底材料为一层或多层折叠的自支承针织纱布、棉纱布、丝网、氧化铝纤维纸、玻璃纤维纸或石英纤维纸。
15.根据权利要求10至14中任一项所述的催化过滤系统，其中所述滤筒结构为自支承催化陶瓷载体。
16.根据权利要求11至15中任一项所述的催化过滤系统，所述催化过滤系统包括用于所述细长过滤元件的端盖，其中所述端盖限定孔以允许所述细长过滤元件的所述中空部分中的气体离开所述细长过滤元件，并且所述端盖被成形为迫使气体进入所述细长过滤元件的所述中空部分中穿过其多孔壁以接触承载所述催化剂组分的所述基底材料，然后经由所述孔离开所述细长过滤元件的所述中空部分。
17.根据权利要求16所述的催化过滤系统，其中所述细长过滤元件的所述中空部分的横截面为圆形的，并且所述端盖为环形的。
18.根据任一前述权利要求所述的催化过滤系统，其中所述催化剂组分对用含氮还原剂催化氮氧化物的选择性催化还原，或对催化气体组分的氧化具有活性。
19.根据权利要求18所述的催化过滤系统，其中所述对选择性催化还原具有活性的催化剂组分包含浸渍到所述基底材料上的钒化合物。
20.根据权利要求18所述的催化过滤系统，其中所述对选择性催化还原具有活性的催化剂组分包含承载在粒状TiO2上的氧化钒。
21.根据权利要求20所述的催化过滤系统，其中所述对选择性催化还原具有活性的催化剂组分还包含氧化钨或氧化钼。
22.根据权利要求18所述的催化过滤系统，其中所述对选择性催化还原具有活性的催化剂组分包含过渡金属交换的沸石。
23.根据权利要求18所述的催化过滤系统，其中所述对氧化具有活性的催化剂组分包含承载在粒状难熔氧化物上的钴、锰、铜、铁、铂族金属、银或金中的至少一种。
24.当从属于权利要求13、14或15时，根据权利要求18至23中任一项所述的催化过滤系统，其中首先由穿过所述细长过滤元件的所述多孔壁进入所述细长过滤元件的所述中空部分的气体接触的外层包含对选择性催化还原具有活性的催化剂组分，并且由废气接触的内层包含对氧化具有活性的催化剂组分，所述废气首先接触对选择性催化还原具有活性的催化剂组分。
25.一种用于进行工业过程的工厂的排气系统，所述排气系统包括用于含氮还原剂或其前体的喷射器，含氮还原剂或其前体的来源以及根据任一前述权利要求所述的催化过滤系统，其中所述催化剂组分对用含氮还原剂催化氮氧化物的选择性催化还原具有活性。
26.一种用于保持承载催化剂组分的基底材料的滤筒结构，所述滤筒结构能够插入到用于处理来自固定排放源的含颗粒废气的细长过滤元件的中空部分中，所述滤筒结构包括中心多孔中空部分，所述基底材料围绕所述中心多孔中空部分布置。
27.一种用于保持承载催化剂组分的基底材料的滤筒结构，所述滤筒结构能够插入到用于处理来自固定排放源的含颗粒废气的细长过滤元件的中空部分中，所述滤筒结构包括折叠的平面自支承基底材料，所述折叠的平面自支承基底材料至少在其一端处安装在环形的盘形基部上，其中所述自支承基底材料是一层或多层针织纱布、棉纱布、丝网、氧化铝纤维纸、玻璃纤维纸或石英纤维纸。
28.根据权利要求1至24中任一项所述的催化过滤系统用于处理来自碳燃料发电厂的含热颗粒废气的用途。
29.根据权利要求28所述的催化过滤系统的用途，其中所述碳燃料为煤、重燃料油或生物质。
30.根据权利要求1至24中任一项所述的催化过滤系统用于处理来自工业过程的含热颗粒废气的用途，所述工业过程包括市政垃圾焚烧、矿物、玻璃或水泥制造。
31.根据权利要求28、29或30所述的催化过滤系统的用途，其中接触所述过滤器的废气的温度为约200℃至500℃。
32.一种处理来自固定排放源的包含氮氧化物的含热颗粒废气的方法，所述方法包括将含氮还原剂注入所述废气中，通过使所述废气通过根据权利要求1至24中任一项所述的催化过滤系统的多孔壁并进入所述催化过滤系统的中空部分中，从含有所述含氮还原剂的所述废气过滤颗粒；使承载催化剂组分的基底材料与含有所述含氮还原剂的经颗粒过滤废气接触，所述催化剂组分对催化所述中空部分内的氮氧化物的选择性催化还原具有活性；并且使已接触选择性催化还原催化剂的废气离开所述细长过滤元件。
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