CN113258089A - 一种含二氧化铀的铂基催化剂及其制备方法 - Google Patents
一种含二氧化铀的铂基催化剂及其制备方法 Download PDFInfo
- Publication number
- CN113258089A CN113258089A CN202110558862.6A CN202110558862A CN113258089A CN 113258089 A CN113258089 A CN 113258089A CN 202110558862 A CN202110558862 A CN 202110558862A CN 113258089 A CN113258089 A CN 113258089A
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- platinum
- uranium dioxide
- based catalyst
- flask
- carbon
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
- BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N platinum Chemical compound [Pt] BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 122
- 239000003054 catalyst Substances 0.000 title claims abstract description 67
- FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N uranium dioxide Inorganic materials O=[U]=O FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 58
- OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);uranium(4+) Chemical compound [O-2].[O-2].[U+4] OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 54
- 229910052697 platinum Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 54
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 title claims abstract description 19
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 21
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 claims abstract description 9
- 238000006555 catalytic reaction Methods 0.000 claims abstract description 8
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 claims abstract description 7
- 239000002184 metal Substances 0.000 claims abstract description 7
- 239000000654 additive Substances 0.000 claims abstract 4
- 230000000996 additive effect Effects 0.000 claims abstract 4
- LYCAIKOWRPUZTN-UHFFFAOYSA-N Ethylene glycol Chemical compound OCCO LYCAIKOWRPUZTN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 36
- 238000000034 method Methods 0.000 claims description 16
- HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M Sodium hydroxide Chemical compound [OH-].[Na+] HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M 0.000 claims description 15
- 239000000243 solution Substances 0.000 claims description 12
- 239000011259 mixed solution Substances 0.000 claims description 10
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 9
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims description 9
- 238000003756 stirring Methods 0.000 claims description 9
- 229910021642 ultra pure water Inorganic materials 0.000 claims description 9
- 239000012498 ultrapure water Substances 0.000 claims description 9
- 239000002253 acid Substances 0.000 claims description 8
- 239000006185 dispersion Substances 0.000 claims description 8
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 claims description 6
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 claims description 6
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 5
- 238000001035 drying Methods 0.000 claims description 5
- 238000007664 blowing Methods 0.000 claims description 4
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 claims description 4
- 239000003638 chemical reducing agent Substances 0.000 claims description 3
- 238000001027 hydrothermal synthesis Methods 0.000 claims description 3
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 238000000227 grinding Methods 0.000 claims description 2
- 239000007788 liquid Substances 0.000 claims description 2
- 238000005406 washing Methods 0.000 claims description 2
- 230000003197 catalytic effect Effects 0.000 abstract description 13
- 239000000446 fuel Substances 0.000 abstract description 11
- 239000000463 material Substances 0.000 abstract description 3
- LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N Ethanol Chemical compound CCO LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 16
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 description 7
- WVDDGKGOMKODPV-UHFFFAOYSA-N Benzyl alcohol Chemical compound OCC1=CC=CC=C1 WVDDGKGOMKODPV-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- PCHJSUWPFVWCPO-UHFFFAOYSA-N gold Chemical compound [Au] PCHJSUWPFVWCPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 229910052737 gold Inorganic materials 0.000 description 5
- 239000010931 gold Substances 0.000 description 5
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 description 5
- 230000000607 poisoning effect Effects 0.000 description 5
- QAOWNCQODCNURD-UHFFFAOYSA-N Sulfuric acid Chemical compound OS(O)(=O)=O QAOWNCQODCNURD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- HUMNYLRZRPPJDN-UHFFFAOYSA-N benzaldehyde Chemical compound O=CC1=CC=CC=C1 HUMNYLRZRPPJDN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 4
- 231100000572 poisoning Toxicity 0.000 description 4
- OKKJLVBELUTLKV-UHFFFAOYSA-N Methanol Chemical compound OC OKKJLVBELUTLKV-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 description 3
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 3
- 229910001873 dinitrogen Inorganic materials 0.000 description 3
- 238000012986 modification Methods 0.000 description 3
- 230000004048 modification Effects 0.000 description 3
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 3
- 239000000725 suspension Substances 0.000 description 3
- XOLBLPGZBRYERU-UHFFFAOYSA-N tin dioxide Chemical compound O=[Sn]=O XOLBLPGZBRYERU-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- PLIKAWJENQZMHA-UHFFFAOYSA-N 4-aminophenol Chemical compound NC1=CC=C(O)C=C1 PLIKAWJENQZMHA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- KFZMGEQAYNKOFK-UHFFFAOYSA-N Isopropanol Chemical compound CC(C)O KFZMGEQAYNKOFK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 230000009286 beneficial effect Effects 0.000 description 2
- 235000019445 benzyl alcohol Nutrition 0.000 description 2
- 239000002041 carbon nanotube Substances 0.000 description 2
- 239000013078 crystal Substances 0.000 description 2
- 238000002484 cyclic voltammetry Methods 0.000 description 2
- 230000003247 decreasing effect Effects 0.000 description 2
- 230000008021 deposition Effects 0.000 description 2
- 238000011161 development Methods 0.000 description 2
- 230000007613 environmental effect Effects 0.000 description 2
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 2
- 229910021397 glassy carbon Inorganic materials 0.000 description 2
- 238000005342 ion exchange Methods 0.000 description 2
- QNGNSVIICDLXHT-UHFFFAOYSA-N para-ethylbenzaldehyde Natural products CCC1=CC=C(C=O)C=C1 QNGNSVIICDLXHT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000012360 testing method Methods 0.000 description 2
- 238000001132 ultrasonic dispersion Methods 0.000 description 2
- -1 uranium ion Chemical class 0.000 description 2
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- BTJIUGUIPKRLHP-UHFFFAOYSA-N 4-nitrophenol Chemical compound OC1=CC=C([N+]([O-])=O)C=C1 BTJIUGUIPKRLHP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229920000557 Nafion® Polymers 0.000 description 1
- 229910002838 Pt-CeO2 Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910006404 SnO 2 Inorganic materials 0.000 description 1
- DSVGQVZAZSZEEX-UHFFFAOYSA-N [C].[Pt] Chemical compound [C].[Pt] DSVGQVZAZSZEEX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052768 actinide Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000001255 actinides Chemical class 0.000 description 1
- 238000007605 air drying Methods 0.000 description 1
- 238000001354 calcination Methods 0.000 description 1
- WUKWITHWXAAZEY-UHFFFAOYSA-L calcium difluoride Chemical group [F-].[F-].[Ca+2] WUKWITHWXAAZEY-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 1
- 229910021393 carbon nanotube Inorganic materials 0.000 description 1
- CETPSERCERDGAM-UHFFFAOYSA-N ceric oxide Chemical compound O=[Ce]=O CETPSERCERDGAM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- VYLVYHXQOHJDJL-UHFFFAOYSA-K cerium trichloride Chemical compound Cl[Ce](Cl)Cl VYLVYHXQOHJDJL-UHFFFAOYSA-K 0.000 description 1
- 229910000422 cerium(IV) oxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011248 coating agent Substances 0.000 description 1
- 238000000576 coating method Methods 0.000 description 1
- 238000003795 desorption Methods 0.000 description 1
- ZOMNIUBKTOKEHS-UHFFFAOYSA-L dimercury dichloride Chemical class Cl[Hg][Hg]Cl ZOMNIUBKTOKEHS-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 1
- 238000006056 electrooxidation reaction Methods 0.000 description 1
- 238000003912 environmental pollution Methods 0.000 description 1
- 239000002803 fossil fuel Substances 0.000 description 1
- 238000005470 impregnation Methods 0.000 description 1
- 239000013067 intermediate product Substances 0.000 description 1
- 238000011068 loading method Methods 0.000 description 1
- 239000002086 nanomaterial Substances 0.000 description 1
- 239000002105 nanoparticle Substances 0.000 description 1
- 229910000510 noble metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 description 1
- 239000002243 precursor Substances 0.000 description 1
- 230000035484 reaction time Effects 0.000 description 1
- 229910052703 rhodium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000012279 sodium borohydride Substances 0.000 description 1
- 229910000033 sodium borohydride Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000010998 test method Methods 0.000 description 1
- 238000004832 voltammetry Methods 0.000 description 1
- 238000005303 weighing Methods 0.000 description 1
Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/90—Selection of catalytic material
- H01M4/92—Metals of platinum group
- H01M4/921—Alloys or mixtures with metallic elements
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/88—Processes of manufacture
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/90—Selection of catalytic material
- H01M4/92—Metals of platinum group
- H01M4/925—Metals of platinum group supported on carriers, e.g. powder carriers
- H01M4/926—Metals of platinum group supported on carriers, e.g. powder carriers on carbon or graphite
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
本发明公开了一种含二氧化铀的铂基催化剂及其制备方法，属于催化剂技术领域，所述的含二氧化铀的铂基催化剂按重量百分比含有15‑25％的金属铂、15‑82％的碳和3‑60％的催化助剂二氧化铀。利用本发明的含二氧化铀的铂基催化剂及其制备方法，能够使得到的铂基催化剂具有更好的催化性能，可有效提高材料催化活性，增强抗中毒能力，并能够提高燃料电池稳定性。
Description
技术领域
本发明属于催化剂技术领域，涉及一种含二氧化铀的铂基催化剂及其制备方法。
背景技术
随着国家工业化和城镇化进程的不断发展，能源与环境问题日益成为制约人类社会发展脚步的关键因素。目前主要的能源来源仍然是石化燃料，作为一种不可再生能源，石化燃料的储量不断下滑，造成了人类社会的能源恐慌。与此同时，使用石化燃料所带来的环境污染问题同样危害着人类的身体健康。
燃料电池作为一种清洁的能量转换体系，被誉为21世纪最有希望成为替代能源的一种体系。直接乙醇燃料电池在工作过程中，阳极燃料氧化产生的中间产物会吸附在铂的活性位点上，造成铂催化剂中毒，严重影响燃料电池性能。
Li Ding等使用乙二醇作为还原剂，通过水热法制备了Pd-UO2/rGO，催化4-硝基苯酚还原为4-氨基苯酚。Vasant R.Choudhary等在U3O8上负载的纳米金，催化O2对苯甲醇的无溶剂氧化，生产无氯的苯甲醛。研究了不同的催化剂参数(不同的金沉积方法，金的负载量和粒径以及催化剂的煅烧温度)和反应条件(反应时间和温度)对工艺性能的影响。发现含有较高浓度金和较小金颗粒的催化剂显示出较好的工艺性能(较高的苄醇转化率和苯甲醛产率或选择性)。Guilherme L.Cordeiro等以氯化铈为前驱体制备了二氧化铈粉末，通过硼氢化钠还原氯铂酸制备了Pt-CeO2/C催化剂测试乙醇电氧化，相比Pt/C，其质量活性提高了2.5倍。Wang,HX等将Rh、Pt、SnO2的薄纳米结构层，通过脉冲激光沉积直接生长到碳纳米管(CNTs)上，制备的催化剂Pt-Rh-SnO2/CNTs对乙醇氧化反应(EOR)的质量活性高达213.42mA/mg(Pt-1)，两种亲氧材料Rh和SnO2的存在促进了COads和COHads的氧化。
但是，现有方法对解决燃料电池阳极催化剂的催化活性、稳定性、抗CO中毒效果还有待提升。
发明内容
为了克服上述现有技术存在的问题，本发明的首要目的是提供一种含二氧化铀的铂基催化剂及其制备方法，具有更好的催化性能，更好的解决催化剂中毒问题，并能够提高燃料电池稳定性。
为实现此目的，本发明提供一种含二氧化铀的铂基催化剂，所述的含磷酸铀酰的铂基催化剂按重量百分比含有15-25％的金属铂、15-82％的碳和3-60％的催化助剂二氧化铀；所述重量百分比均为组分重量占铂基催化剂重量的百分比。
优选的，本发明提供一种含二氧化铀的铂基催化剂，其中所述的铂基催化剂按重量百分比含有18-22％的金属铂、28-77％的碳和5-50％的催化助剂二氧化铀。
优选的，本发明提供一种含二氧化铀的铂基催化剂，其中所述的铂基催化剂按重量百分比含有20％的金属铂、40-73.33％的碳和6.67-40％的催化助剂二氧化铀。
本发明的第二个目的是提供上述含二氧化铀的铂基催化剂的制备方法，以能够更好的制备上述含二氧化铀的铂基催化剂，得到的含二氧化铀的铂基催化剂具有更好的催化性能，更好的解决催化剂中毒问题，并能够提高燃料电池稳定性。
为实现此目的，本发明提供上述含二氧化铀的铂基催化剂的制备方法(浸渍法)，所述的制备方法包括如下步骤：
(1)将碳粉、乙二醇(为铂金属还原剂)依次加入烧瓶中进行分散，得到分散液调pH至大于10，然后将二氧化铀粉末分散到超纯水中，再倒入烧瓶中，得到混合溶液；其中二氧化铀粉末与碳粉的加入量使得制备的铂基催化剂中二氧化铀和碳的含量符合权利要求1所述重量百分比；
(2)将氯铂酸溶液加入烧瓶的混合溶液中搅拌均匀，后将烧瓶移至120℃-160℃油浴锅中，继续搅拌2-4小时，期间需向烧瓶中不断通惰性气体，以防止二氧化铀被氧气高温氧化、以防止乙二醇被蒸发耗尽；其中氯铂酸的加入量使得制备的铂基催化剂中金属铂的含量符合权利要求1所述重量百分比；
(3)离心洗涤混合溶液，烘干研磨，得到所述的含二氧化铀的铂基催化剂。
优选的，本发明提供上述含二氧化铀的铂基催化剂的制备方法，其中步骤(1)中，所述的碳粉为Vulcan XC-72碳粉。
优选的，本发明提供上述含二氧化铀的铂基催化剂的制备方法，其中步骤(1)中，通过滴加氢氧化钠调节溶液pH。
优选的，本发明提供上述含二氧化铀的铂基催化剂的制备方法，其中步骤(1)中，所述的二氧化铀粉末为实验室水热法自制。
优选的，本发明提供上述含二氧化铀的铂基催化剂的制备方法，其中步骤(1)中，所述的乙二醇与所述超纯水的体积比为14:1。
优选的，本发明提供上述含二氧化铀的铂基催化剂的制备方法，其中步骤(2)中，所述的惰性气体为高纯氮气。
优选的，本发明提供上述含二氧化铀的铂基催化剂的制备方法，其中步骤(3)中，所述的烘干为55-65℃鼓风烘干。
本发明的有益效果在于，利用本发明的含二氧化铀的铂基催化剂及其制备方法，(1)能够使得到的含二氧化铀的铂基催化剂具有更好的催化活性，更好的解决催化剂中毒问题，并能够提高燃料电池稳定性。铀是具有六个价电子的锕系元素，获得高配位数的能力使其成为有前途的催化材料，其5f轨道可与6d轨道杂交，从而使铀具有更广泛的氧化态范围。其中二氧化铀为面心立方结构，每个铀离子与8个氧离子配位，晶格中存在空位配位位置的事实对于氧化物的催化性质至关重要，通过晶格空位进行交换，离子交换效率更高。另一个重要因素是UO2萤石结构能够轻松地在晶格中容纳多达10％的额外氧，而无需改变结构。UO2储存的额外氧有利于催化氧化脱附Pt活性位点上的CO，释放Pt的活性位点，解决铂基催化剂中毒问题，提高催化剂活性。(2)能够有效降低催化剂成本，相比铂碳催化剂，在不改变贵金属铂含量的情况下，通过添加二氧化铀，提高了催化剂性能。(3)能够提高铂的利用率，使用乙二醇还原得到的铂纳米颗粒，粒径细小均匀，分散性好。
具体实施方式
以下通过实施例对本发明作进一步的详细说明。
实施例1：制备实施例
将140mg Vulcan XC-72碳粉和70mL乙二醇依次加入圆底烧瓶中，超声分散开后滴加0.1mol/L的氢氧化钠溶液调节分散液pH>10。将20mg二氧化铀粉末超声分散于5mL超纯水中，随后倒入烧瓶中，得到混合溶液。在搅拌条件下滴加含Pt 40mg的氯铂酸溶液于烧瓶中，再将烧瓶移入油浴锅中，140℃搅拌2小时，期间持续向烧瓶中通高纯氮气。待烧瓶冷却后使用乙醇离心洗涤，60℃鼓风烘干。得到的催化剂记为20％Pt-10％UO2/C。
实施例2：制备实施例
将80mg Vulcan XC-72碳粉和70mL乙二醇依此加入圆底烧瓶中，超声分散开后滴加0.1mol/L的氢氧化钠溶液调节分散液pH>10。将80mg二氧化铀粉末超声分散于5mL超纯水中，随后倒入烧瓶中，得到混合溶液。在搅拌条件下滴加含Pt 40mg的氯铂酸溶液于烧瓶中，再将烧瓶移入油浴锅中，160℃搅拌3小时，期间持续向烧瓶中通高纯氮气。待烧瓶冷却后使用乙醇离心洗涤，50℃鼓风烘干。得到的催化剂记为20％Pt-40％UO2/C。
实施例3：制备实施例
将160mg Vulcan XC-72碳粉和70mL乙二醇依此加入圆底烧瓶中，超声分散开后滴加0.1mol/L的氢氧化钠溶液调节分散液pH>10。在搅拌条件下滴加含Pt40mg的氯铂酸溶液于烧瓶中，再将烧瓶移入油浴锅中，120℃搅拌4小时，期间持续向烧瓶中通高纯氮气。待烧瓶冷却后使用乙醇离心洗涤，55℃鼓风烘干。得到的催化剂记为20％Pt/C。
实施例4：催化活性和稳定性实验
使用电化学工作站和三电极(玻碳电极为工作电极、铂丝电极为对电极、饱和甘汞电极为参比电极)在0.5M乙醇+0.5M硫酸混合溶液中测试实施例1-3所得催化剂的电流-电压关系。称取10mg催化剂超声分散在5mL超纯水、Nafion和异丙醇的混合溶液中，得到2mg/mL黑色悬浮液，用移液枪取5uL悬浮液滴涂到玻碳电极表面，自然晾干待用。取100mL待测溶液(0.5M乙醇+0.5M硫酸)于烧杯中，通氮气30min，以排除氧气干扰。将三电极一端插入待测溶液中，另一端连接电化学工作站，选择测试项目为循环伏安，设置扫描范围0-1V，扫描速率50mV/s，扫描圈数为1000个循环。测试方法参考文献：Da-Ming Gu,Yuan-Yuan Chu,Zhen-Bo Wang,et al.Methanol oxidation on Pt/CeO2-C electrocatalyst prepared bymicrowave-assisted ethylene glycol process[J].Applied Catalysis B:Environmental,2011,102(1-2):9-18。所得结果如下表1所示。
表1催化活性、稳定性实验结果
从表1中可以看出：扫描第一圈循环伏安时，20％Pt-10％UO2/C的氧化峰电流达到0.52，而Pt/C催化剂仅为0.28，这表明助催化剂二氧化铀的添加显著提高了催化剂的催化活性。在扫描1000圈循环伏安之后，20％Pt-10％UO2/C的峰电流降低到57％，而20％Pt/C催化剂却降低到42％，这表明二氧化铀的添加提高了催化剂的稳定性。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。
Claims (10)
1.一种含二氧化铀的铂基催化剂，其特征在于：所述的含二氧化铀的铂基催化剂按重量百分比含有15-25％的金属铂、15-82％的碳和3-60％的催化助剂二氧化铀；所述重量百分比均为组分重量占铂基催化剂重量的百分比。
2.根据权利要求1所述的含二氧化铀的铂基催化剂，其特征在于：所述的含二氧化铀的铂基催化剂按重量百分比含有18-22％的金属铂、28-77％的碳和5-50％的催化助剂二氧化铀。
3.根据权利要求1所述的含二氧化铀的铂基催化剂，其特征在于：所述的含二氧化铀的铂基催化剂按重量百分比含有20％的金属铂、40-73.33％的碳和6.67-40％的催化助剂二氧化铀。
4.权利要求1-3任一项所述的含二氧化铀的铂基催化剂的制备方法，其特征在于，所述的制备方法包括如下步骤：
(1)将碳粉、铂金属还原剂乙二醇依次加入烧瓶中进行分散，得到分散液调pH至大于10，然后将二氧化铀粉末分散到超纯水中，再倒入烧瓶中，得到混合溶液；其中二氧化铀粉末与碳粉的加入量使得制备的铂基催化剂中二氧化铀和碳的含量符合权利要求1所述重量百分比；
(2)将氯铂酸溶液加入烧瓶的混合溶液中搅拌均匀，后将烧瓶移至120℃-160℃油浴锅中，继续搅拌2-4小时，期间需向烧瓶中不断通惰性气体，以防止二氧化铀被氧气高温氧化、以防止乙二醇被蒸发耗尽；其中氯铂酸的加入量使得制备的铂基催化剂中金属铂的含量符合权利要求1所述重量百分比；
(3)离心洗涤混合溶液，烘干研磨，得到所述的含二氧化铀的铂基催化剂。
5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，所述的碳粉为Vulcan XC-72碳粉。
6.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，通过滴加氢氧化钠溶液调节分散液的pH。
7.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，所述的二氧化铀粉末为实验室水热法自制。
8.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，所述的乙二醇与所述超纯水的体积比为14:1。
9.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于：步骤(2)中，所述的惰性气体为高纯氮气。
10.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于：步骤(3)中，所述的烘干为55-65℃鼓风烘干。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202110558862.6A CN113258089A (zh) | 2021-05-21 | 2021-05-21 | 一种含二氧化铀的铂基催化剂及其制备方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202110558862.6A CN113258089A (zh) | 2021-05-21 | 2021-05-21 | 一种含二氧化铀的铂基催化剂及其制备方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CN113258089A true CN113258089A (zh) | 2021-08-13 |
Family
ID=77183697
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CN202110558862.6A Pending CN113258089A (zh) | 2021-05-21 | 2021-05-21 | 一种含二氧化铀的铂基催化剂及其制备方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN113258089A (zh) |
Citations (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB1347390A (en) * | 1970-10-05 | 1974-02-27 | Grace W R & Co | Cracking catalyst and production of gasoline of high aromatic content |
| US20030194585A1 (en) * | 2002-04-10 | 2003-10-16 | Gore Makarand P. | Electrochemical device |
| DE102007033113A1 (de) * | 2007-07-13 | 2009-01-15 | Bayer Technology Services Gmbh | Temperaturstabiler Katalysator für die Chlorwasserstoffgasphasenoxidation |
| CN101687178A (zh) * | 2007-07-13 | 2010-03-31 | 拜尔技术服务有限责任公司 | 用于氯化氢气相氧化的热稳定催化剂 |
| KR20120089916A (ko) * | 2010-12-21 | 2012-08-16 | 한국화학연구원 | 이산화티탄이 첨가된 연료전지용 전극촉매의 제조방법 |
| CN104716347A (zh) * | 2015-03-15 | 2015-06-17 | 北京工业大学 | 一种含CeO2的Pt基燃料电池催化剂及其制备方法 |
| CN106281464A (zh) * | 2016-08-29 | 2017-01-04 | 清华大学 | 一种甲烷二氧化碳催化重整制备合成气的方法 |
| CN111659388A (zh) * | 2020-05-21 | 2020-09-15 | 中国原子能科学研究院 | 一种含铀或其化合物的铂基催化剂 |
-
2021
- 2021-05-21 CN CN202110558862.6A patent/CN113258089A/zh active Pending
Patent Citations (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB1347390A (en) * | 1970-10-05 | 1974-02-27 | Grace W R & Co | Cracking catalyst and production of gasoline of high aromatic content |
| US20030194585A1 (en) * | 2002-04-10 | 2003-10-16 | Gore Makarand P. | Electrochemical device |
| DE102007033113A1 (de) * | 2007-07-13 | 2009-01-15 | Bayer Technology Services Gmbh | Temperaturstabiler Katalysator für die Chlorwasserstoffgasphasenoxidation |
| CN101687178A (zh) * | 2007-07-13 | 2010-03-31 | 拜尔技术服务有限责任公司 | 用于氯化氢气相氧化的热稳定催化剂 |
| KR20120089916A (ko) * | 2010-12-21 | 2012-08-16 | 한국화학연구원 | 이산화티탄이 첨가된 연료전지용 전극촉매의 제조방법 |
| CN104716347A (zh) * | 2015-03-15 | 2015-06-17 | 北京工业大学 | 一种含CeO2的Pt基燃料电池催化剂及其制备方法 |
| CN106281464A (zh) * | 2016-08-29 | 2017-01-04 | 清华大学 | 一种甲烷二氧化碳催化重整制备合成气的方法 |
| CN111659388A (zh) * | 2020-05-21 | 2020-09-15 | 中国原子能科学研究院 | 一种含铀或其化合物的铂基催化剂 |
Non-Patent Citations (3)
| Title |
|---|
| DONGLIANG GAO等: "Preparation and electrocatalytic properties of triuranium octoxide supported on reduced graphene oxide", 《NANO RESEARCH》, vol. 8, no. 2, 13 January 2015 (2015-01-13), pages 546 - 553, XP035453992, DOI: 10.1007/s12274-014-0668-8 * |
| GLUHOI AC等: "Effect of supports on the activity of nickel catalysts in acetonitrile hydrogenation", 《APPLIED CATALYSIS A-GENERAL》, vol. 294, no. 2, pages 208 - 214, XP025332917, DOI: 10.1016/j.apcata.2005.07.036 * |
| 李斌等: "硝酸体系中铂催化肼还原U(Ⅵ)的反应动力学", 《核化学与放射化学》, vol. 41, no. 6, pages 516 - 521 * |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| CN108428906B (zh) | 一种以MOF为模板的低Pt载量燃料电池催化剂的制备方法 | |
| CN101733094B (zh) | 一种Pt-CeO2/石墨烯电催化剂及其制备方法 | |
| CN102881916B (zh) | 载有双壳层核壳催化剂的气体扩散电极及其制备和应用 | |
| CN110743571B (zh) | 一种利用H2液相还原制备碳载Pt壳核催化剂的方法 | |
| CN104667910B (zh) | Pt‑Pd合金型催化剂的制备方法 | |
| CN101656313A (zh) | 直接甲醇燃料电池阴极用催化剂的制备方法 | |
| CN103165914B (zh) | 一种Pt/Au/PdCo/C催化剂及其制备和应用 | |
| Yan et al. | Synthesis of a low palladium dosage catalyst and its high performance promoted by Fe 2 O 3 for ethanol electrooxidation | |
| ZHANG et al. | Catalytic activity of Pd-Ag nanoparticles supported on carbon nanotubes for the electro-oxidation of ethanol and propanol | |
| CN113571713A (zh) | 一种PtZn负载氮掺杂碳催化剂及其制备方法，以及氢氧燃料电池 | |
| CN114300693A (zh) | 一种碳载体活化提高燃料电池碳载铂基催化剂稳定性的方法 | |
| CN112993285A (zh) | 一种优先氧化富氢气中co的催化剂及其制备方法与应用 | |
| CN109731599B (zh) | 一种2D氧还原催化剂Fe3O4@FeNC纳米片的制备方法 | |
| CN107845817A (zh) | 一种采用粗糙八面体形貌PtCoFe纳米催化剂催化氧化甲酸电化学的方法 | |
| Wang et al. | A facile strategy synthesized PtRhNi truncated triangle nanoflakes with PtRh-rich surface as highly active and stable bifunctional catalysts for direct methanol fuel cells | |
| CN113943949A (zh) | 一种铂边缘修饰镍基纳米材料及其制备方法和应用 | |
| CN110600752B (zh) | 一种H2气相热还原制备碳载Pt合金催化剂的方法 | |
| CN109833835B (zh) | 一种内凹型空心铂钯纳米晶体的制备方法、内凹型空心铂钯纳米晶体及其应用 | |
| CN111342067A (zh) | 一种铂基催化剂及其制备方法 | |
| CN114497583B (zh) | 一种燃料电池用PtRu/CN催化剂的制备方法 | |
| CN113258089A (zh) | 一种含二氧化铀的铂基催化剂及其制备方法 | |
| CN109301269A (zh) | 一种PtAgCo/C纳米花结构催化材料及其制备方法和作为燃料电池催化剂的应用 | |
| CN114843537A (zh) | 一种利用氮掺杂碳半管作为载体的铂基电催化剂及其制备方法 | |
| CN112510217B (zh) | 一种碳负载铂钇催化剂及其制备方法和应用 | |
| CN108682874A (zh) | 一种高效稳定Pt/GC催化剂的制备方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination |