CN113054251B - 一种适用于高电压体系锂离子电池的电解液及锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种电解液,包括锂盐、有机溶剂和添加剂,所述的添加剂包括磷酸酯衍生物,其结构式为:其中,R1、R2、R3独立地选自氢、羟基、卤素、烷基、烯烃基、烷氧基、卤代烷基、卤代烷氧基、卤代烯烃基、苯基、卤代苯基、联苯基、卤代联苯基、苯醚基、三苯基、卤代苯醚基、卤代三苯基、胺基、酯基、氰基中的任意一种,所述的卤素是F、Cl、Br中的任意一种,所述的卤代是部分取代或全取代。本发明通过添加磷酸酯衍生物,使得高电压体系锂离子电池在常温和高温下具有优异的电化学性能,因而在未来高能量密度体系的电池中有广泛的应用前景。
Description
技术领域
本发明属于电化学技术领域,具体涉及一种适用于高电压体系锂离子电池的电解液及锂离子电池。
背景技术
锂离子电池正极材料如NCM三元材料,具有高比容量、良好的循环性能、安全性好和对环境污染小等优点,逐渐受到人们的重视,有望成为未来锂离子电池主流正极材料之一。为了满足人们对高能量密度的需求,NCM三元正极材料也在向着两个方向发展:1)高镍化,更高的Ni含量能够带来更高的容量;2)高电压,电压的提高一方面能够提升材料的容量,另一方面也能够提升材料的电压平台。但是随着充电电压的提高也会导致正极材料/电解液界面的稳定性降低,引起副反应的增加,严重影响锂离子电池的循环性能。
高镍及高电压锂离子电池的性能主要是由活性材料和电解液的结构和性质所决定的。其中,电解液的匹配性非常重要。近年来随着高电压正极材料的不断涌现和应用,常规碳酸酯和六氟磷酸锂体系,在高电压体系电池中会发生分解,造成循环性能、高温性能等电池性能的下降;在碳酸酯基电解液中加入少量的功能添加剂,使其优先于溶剂分子发生氧化/还原分解反应,并在电极表面形成一层有效的保护膜,可抑制碳酸酯基溶剂的后续分解。性能优异的添加剂所形成的膜甚至可抑制正极材料金属离子的溶解以及在负极的沉积,从而显著提高电极/电解液界面稳定性及电池的循环性能。
美国专利US 2008/0311481Al(Samsung SDI Co.,Ltd)公开含有两个腈基的醚/芳基化合物,改善电池在高电压和高温条件下的气胀,改善高温存储性能,其电池性能有待进一步改进。
中国专利CN104659417B公开高电压电解液中含有氟代碳酸酯类化合物和氟代醚类化合物和草酸二氟硼酸锂和六氟磷酸锂组成;虽然该体系在高电压下会起到一定作用,但FEC在高温条件下容易分解生产VC和氢氟酸,而氢氟酸会腐蚀电极表面形成的SEI膜,使得电池电性能劣化。
鉴于此,亟需提供一种功能电解液解决上述问题,使得高比能量体系电池能够得到推广应用。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种适用于高电压体系锂离子电池的电解液及锂离子电池,该电解液不仅使电池在常温下的循环性能稳定,还能抑制电池在高温下的气胀、循环衰减以及厚度增加等问题。
为达到上述目的,本发明采用的技术方案是:
本发明的一个目的是提供一种电解液,包括锂盐、有机溶剂和添加剂,所述的添加剂包括磷酸酯衍生物,其结构式为:其中,R1、R2、R3独立地选自氢、羟基、卤素、烷基、烯烃基、烷氧基、卤代烷基、卤代烷氧基、卤代烯烃基、苯基、卤代苯基、联苯基、卤代联苯基、苯醚基、三苯基、卤代苯醚基、卤代三苯基、胺基、酯基、氰基中的任意一种,所述的卤素是F、Cl、Br中的任意一种,所述的卤代是部分取代或全取代。
优选地,所述的磷酸酯衍生物为如下结构式所示物质中的一种或多种:
优选地,所述的磷酸酯衍生物占所述的电解液总质量的0.1~5%,进一步优选为0.1~2%。
优选地,所述的添加剂还包括含硫化合物。
进一步优选地,所述的含硫化合物为硫酸乙烯酯、亚硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、乙烯基亚硫酸乙烯酯、1,3-磺酸丙内酯、1,4-磺酸丁内酯中的一种或几种。
进一步优选地,所述的含硫化合物占所述的电解液总质量的0.1~2%。
优选地,所述的添加剂还包括成膜添加剂。
进一步优选地,所述的成膜添加剂为碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、乙烯基亚硫酸乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、LiBOB、LiODFB、LiPO2F2、LiFOP、TMSP、TMSB的一种或几种。
进一步优选地,所述的成膜添加剂占所述的电解液总质量的0.1~3%。
本发明通过磷酸酯衍生物与含硫化合物或成膜添加剂协同作用,抑制了常规碳酸酯溶剂在高电压状态下的催化分解,抑制了电池的产气及金属离子的溶出;通过对添加剂的优化组合,同时兼顾了高电压锂离子电池的高温、低温及常温性能。
根据一种具体且优选实施方式,所述的添加剂包括磷酸酯衍生物、含硫化合物和成膜添加剂,本发明通过上述三类添加剂的联合使用,使其产生协同效应,使得高电压体系锂离子电池在常温和高温下的电化学性能进一步提高。
优选地,所述的有机溶剂为碳酸酯、羧酸酯、醚、砜中的一种或多种。
进一步优选地,所述的碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸亚丁基酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯中的一种或几种;所述的羧酸酯为甲酸甲酯、甲酸乙酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸乙酯、丁酸甲酯、丁酸乙酯中的一种或几种;所述的醚为二甲氧基甲烷、1,2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃、1,3-二氧戊环中的一种或几种;所述的砜为二甲亚砜、环丁砜、二甲基砜中的一种或几种。
优选地,所述的锂盐为LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiCH3SO3、LiSCN、LiNO3、LiO3SCF2CF3、LiAsF6、LiAlCl4、LiTFSI、LiFSI中的一种或多种。
优选地,所述的锂盐的浓度为0.7~3mol/L。
本发明的第二个方面是提供一种锂离子电池,包括正极、负极和电解液,所述的电解液为上述电解液。
优选地,所述的正极的正极材料为LCO、NCM、NCA中的一种或几种。
优选地,所述的负极的负极材料为人造石墨、天然石墨、软碳、硬碳及中间相碳微球中的一种或几种。
优选地,所述的锂离子电池的充电截止电压为4.2V~4.5V。
由于上述技术方案运用,本发明与现有技术相比具有下列优点:
本发明通过添加磷酸酯衍生物,使得高电压体系锂离子电池在常温和高温下具有优异的电化学性能,因而在未来高能量密度体系的电池中有广泛的应用前景。
具体实施方式
下面结合实施例详述本申请,但本申请并不局限于这些实施例。本文中若未特殊说明,“%”代表质量百分比。
为更直观对比电解液效果,以下对比例与实施例中电池统一使用4.4V NCM622/人造石墨体系的2500mAh软包电池。
对比例1
有机溶剂为碳酸二乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯(三者的质量比为20:30:50);电解质锂盐为LiPF6,锂盐的浓度为1.1mol/L,未添加其他功能添加剂。
对比例2
有机溶剂为碳酸二乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯(三者的质量比为20:30:50);电解质锂盐为LiPF6,锂盐的浓度为1.1mol/L,添加质量比为1%碳酸亚乙烯酯。
对比例3
有机溶剂为碳酸二乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯(三者的质量比为20:30:50);电解质锂盐为LiPF6,锂盐的浓度为1.1mol/L,添加质量比为1%氟代碳酸乙烯酯。
实施例1
碳酸二乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯(三者的质量比为20:30:50);电解质锂盐为LiPF6,锂盐的浓度为1.1mol/L,添加质量比为1%
实施例2
碳酸二乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯(三者的质量比为20:30:50);电解质锂盐为LiPF6,锂盐的浓度为1.1mol/L,添加质量比为1%的碳酸亚乙烯酯、1%的
实施例3
碳酸二乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯(三者的质量比为20:30:50);电解质锂盐为LiPF6,锂盐的浓度为1.1mol/L,添加质量比为1%的TMSP和1%的
实施例4
碳酸二乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯(三者的质量比为20:30:50);电解质锂盐为LiPF6,锂盐的浓度为1.1mol/L,添加质量比为1%的硫酸乙烯酯和1%的
实施例5
碳酸二乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯(三者的质量比为20:30:50);电解质锂盐为LiPF6,锂盐的浓度为1.1mol/L,添加质量比为0.5%的碳酸亚乙烯酯、1%的硫酸乙烯酯、1%的
实施例6
碳酸二乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯(三者的质量比为20:30:50);电解质锂盐为LiPF6,锂盐的浓度为1.1mol/L,添加质量比为0.5%的碳酸亚乙烯酯、1%的亚硫酸乙烯酯、1%的
实施例7
碳酸二乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯(三者的质量比为20:30:50);电解质锂盐为LiPF6,锂盐的浓度为1.1mol/L,添加质量比为0.5%的碳酸亚乙烯酯、1%的LiFOP、1%的
实施例8
碳酸二乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯(三者的质量比为20:30:50);电解质锂盐为LiPF6,锂盐的浓度为1.1mol/L,添加质量比为0.5%的碳酸亚乙烯酯、1%的TMSP、1%的二氟磷酸锂、1%的
实施例9
碳酸二乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯(三者的质量比为20:30:50);电解质锂盐为LiPF6,锂盐的浓度为1.1mol/L,添加质量比为0.5%的碳酸亚乙烯酯、1%的TMSB、1%的
实施例10
碳酸二乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯(三者的质量比为20:30:50);电解质锂盐为LiPF6,锂盐的浓度为1.1mol/L,添加质量比为0.5%的碳酸亚乙烯酯、1%的硫酸乙烯酯、1%的二氟磷酸锂、1%的
实验结果
常温循环性能及45℃高温循环测试:
采用深圳新威电池测试仪测试电池的循环性能。
将对比例1、对比例2、对比例3与所有实施例中锂离子软包电池化成后,分别在25℃和45℃下测试电池在2.75-4.4V电压范围内进行1C的循环性能测试,以及45℃下循环500圈后电池厚度的膨胀情况。所有对比例和实施例常温循环容量保持率、高温循环容量保持率以及高温循环前后膨胀率的数据收集后进行比较,结果如下表1。
表1
由表中各实施例和对比例数据对比表明,随着磷酸酯衍生物添加剂及各个功能添加剂的添加,对4.4V高电压三元NCM622电池的常温循环性能、高温循环性能及高温循环中的厚度膨胀等方面均有改善;对添加剂的组合优化,使得电池正负极材料表面形成一层稳定的固体电解质界面膜,阻止了材料和电解液的直接接触,避免了高电压及高温条件下正极材料对电解液溶剂的催化分解,进而提高了电池的常温及高温性能。通过测试结果可以直观的发现,采用本发明中电解液配方可在很大程度上提高4.4V NCM622锂离子电池的电化学性能,尤其是实施例10中配方,在各种性能表现上尤其优异。
上述实施例只为说明本发明的技术构思及特点,其目的在于让熟悉此项技术的人士能够了解本发明的内容并据以实施,并不能以此限制本发明的保护范围,凡根据本发明精神实质所作的等效变化或修饰,都应涵盖在本发明的保护范围之内。
Claims (6)
1.一种锂离子电池,包括正极、负极和电解液,所述电解液包括锂盐、有机溶剂和添加剂,其特征在于:所述的负极的负极材料为人造石墨、天然石墨、软碳、硬碳及中间相碳微球中的一种或几种,所述的锂离子电池的充电截止电压为4.2V~4.5V,所述的添加剂包括磷酸酯衍生物以及含硫化合物和/或成膜添加剂,
所述的磷酸酯衍生物为结构式 所示物质中的一种或多种,
或者所述的磷酸酯衍生物为和结构式/> 所示物质中的一种或多种,
所述的磷酸酯衍生物占所述的电解液总质量的0.1~2%;
所述的含硫化合物为硫酸乙烯酯、乙烯基亚硫酸乙烯酯、1,3-磺酸丙内酯、1,4-磺酸丁内酯中的一种或几种;
当所述添加剂同时含有成膜添加剂和含硫化合物时,所述的成膜添加剂为碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、乙烯基亚硫酸乙烯酯、LiBOB、LiODFB、LiPO2F2、LiFOP、TMSP、TMSB中的一种或几种;当所述添加剂含有成膜添加剂且不含有含硫化合物时,所述成膜添加剂为碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、乙烯基亚硫酸乙烯酯、LiBOB、LiODFB、LiPO2F2、LiFOP、TMSP、TMSB中的两种或以上。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池,其特征在于:所述的含硫化合物占所述的电解液总质量的0.1~2%。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池,其特征在于:所述的成膜添加剂占所述的电解液总质量的0.1~3%。
4.根据权利要求1所述的锂离子电池,其特征在于:所述的有机溶剂为碳酸酯、羧酸酯、醚、砜中的一种或多种;所述的锂盐为LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiCH3SO3、LiSCN、LiNO3、LiO3SCF2CF3、LiAsF6、LiAlCl4、LiTFSI、LiFSI中的一种或多种;所述的锂盐的浓度为0.7~3mol/L。
5.根据权利要求4所述的锂离子电池,其特征在于:所述的碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸亚丁基酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯中的一种或几种;所述的羧酸酯为甲酸甲酯、甲酸乙酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸乙酯、丁酸甲酯、丁酸乙酯中的一种或几种;所述的醚为二甲氧基甲烷、1,2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃、1,3-二氧戊环中的一种或几种;所述的砜为二甲亚砜、环丁砜、二甲基砜中的一种或几种。
6.根据权利要求5所述的锂离子电池,其特征在于:所述的正极的正极材料为LCO、NCM、NCA中的一种或几种。
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