CN112933879A - 一种用于烟道气中co2分离的膜吸收/膜解吸耦合方法 - Google Patents

一种用于烟道气中co2分离的膜吸收/膜解吸耦合方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种烟道气中CO2选择性脱除的膜吸收/膜解吸耦合方法，即在一个组件内同时存在两种不同功能的多孔中空纤维膜，一种为吸收多孔膜，另一种为解吸多孔膜。两类多孔膜在组件内以优化排列方式相邻并被吸收剂隔开：组件壳层内充满吸收剂，分离过程中吸收液的压力比烟道气高～0.5atm，烟道气在吸收多孔中空纤维膜内流动，其中所含CO2被膜外侧的吸收液选择性吸收，而通过对与之相邻的解吸多孔中空纤维膜内抽真空实现吸收液内溶解的CO2同步解吸与吸收剂再生。两类多孔纤维膜可以是相同的，也可以不同。与吸收塔、膜吸收等过程相比，本方法同步耦合吸收/解吸过程，具有分离效率高、吸收液用量少、能耗低等优点。

Description

一种用于烟道气中CO2分离的膜吸收/膜解吸耦合方法
技术领域：
本发明涉及一种用于烟道气中CO2分离的膜吸收/膜解吸耦合方法，属于膜分离相关的新型分离技术领域。
技术背景：
我国是全球最大的煤炭生产和消费国，经济和工业的快速发展建立在化石能源的大量消耗基础上，大规模的火电发展导致大量CO2排放，随着世界对全球气候变暖问题越来越关注，我国所承受的国际减排压力也必然会越来越大。为控制和减少碳排放，我国已明确提出2030年单位国内生产总值CO2排放较2005年下降60％～65％的减排目标。燃煤电厂碳排放量约占我国碳排放总量的40％，是CO2的主要排放源。如何控制和减少碳排放已成为制约燃煤发电，乃至整个电力行业可持续发展的瓶颈之一。
针对作为CO2主要释放源的燃煤电厂，目前研究较多的是燃烧后捕集。燃烧后捕集主流技术是从燃煤电厂除尘和脱硫后的尾部烟气中选择性分离出CO2，采用的分离方法主要包括吸收法、吸附法、膜分离法以及新发展的耦合分离方法如膜吸收、膜吸附等。
吸收法的典型代表是活化N-甲基二乙醇胺(MDEA)法，由德国BASF公司于20世纪70年代开发成功，属物理化学吸收法，该技术吸收能力强、脱碳净化度高、溶剂价格便宜、溶液腐蚀性小，在热法中热耗最低。通过化学吸收分离和回收CO2，工艺相对简单，技术成熟度高，对现有电厂影响小，具有较高的灵活性。由于烟气中CO2浓度低(约9％～15％)，该法应用于烟道气脱碳过程需要消耗较多的中低温饱和蒸汽用于吸收剂再生，导致电厂发电效率下降8～13个百分点。
吸附法应用于烟道气脱碳过程，以国电新能源技术研究院的授权专利“一种捕集烟道气中二氧化碳系统和方法”(201210572964.4)为例，整个分离过程步骤较为复杂，吸附剂需要频繁再生，造成较高能耗，过程控制也面临较高要求，同时考虑到实际应用过程中烟道气组分较为复杂，对吸附剂的选择性吸附能力及循环使用寿命产生极大挑战性，因此实际应用于烟道气脱碳过程将面临严峻考验。
采用聚合物膜(醋酸纤维素、聚酰亚胺等)对CO2进行分离可常温操作、环境友好，能耗低且易放大，目前已日趋成熟，设备规模也开始大型化。采用聚合物膜进行烟道气脱碳的弊端主要在于，一方面烟道气中CO2浓度低，受材料分离性能限制单纯使用膜分离过程很难直接在渗透侧得到高浓度的CO2；同时膜分离是压力驱动过程，这些问题使其与传统吸收过程相比缺乏竞争性。
膜吸收过程是将多孔膜与吸收过程通过膜接触器耦合，实现气体选择性吸收的一种新型技术。相比传统气液接触器如吸收塔而言，膜接触器具有很多优点：1.气液接触传质比表面积远高于搅拌釜、鼓泡塔、填料塔和板式塔等传统设备，可以大幅减小设备尺寸；2.气液两相可以独立操作，很大程度上避免了液泛、漏液、夹带、鼓泡等不良现象；3.膜接触器也可以用于吸收剂再生过程，实现过程的集成化；4.膜接触器持液量低，使用昂贵的吸收剂时具有明显经济性；5.膜吸收过程通过吸收剂与CO2反应实现分离，不是压力驱动过程，故更适用于压力较低的烟道气脱碳过程。
但是在传统的膜吸收操作中，吸收剂需要在膜组件内与混合气逆向流动，考虑到大多数情况下吸收剂粘度过大，一方面其吸收气体的能力会受到限制，另一方面驱动高粘度流体在膜组件内循环流动亦会造成额外的高能耗；同时吸收剂再生过程也会造成较高能耗。因此在膜吸收的基础上开发出一种分离效率更高、能耗更低、经济上更可行的分离技术势在必行。
发明内容：
针对烟道气中CO2的选择性高效分离，为在膜吸收的基础上进一步提高分离过程的效率、降低成本及能耗，本发明提供了一种膜吸收/膜解吸耦合方法。
本发明采用两种不同功能的多孔中空纤维膜，形成集成膜组件，并在两种多孔膜间加入具有对CO2选择性吸收能力的离子液体等吸收剂，运行是吸收多孔膜内通过烟道气，解吸多孔膜内施加一定的真空度，利用烟道气内组分在吸收剂内溶解能力的差异，使得CO2选择性被吸收，并同步通过真空抽提实现吸收液的再生，形成平衡稳态分离过程，具体过程如图1所示。
本发明的具体步骤如下：
A.吸收/解吸耦合膜组件的制备：将所选取的相同或者不同的两束多孔中空纤维膜依次排列，最后卷绕后成为两端分开的一束膜，放入如图2所示的集成膜组件内进行环氧浇铸，形成集成分离膜组件；所用的中空纤维膜可以是聚酰亚胺、聚砜、聚醚砜、聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚醋酸纤维素等，两种功能的多孔膜可以选择相同，亦可以不同；两种功能的微孔膜可以以不同的数量比例进行集成；膜组件内的膜填充率可以根据需要进行调节，并进而调节膜间吸收剂层的厚度；
B.将所选用的吸收剂加入膜组件的壳层内，以在膜间形成厚度可调的吸收剂层，并用氮气瓶向壳层加压，使得吸收剂维持有一定的压力；所用的吸收剂可以是离子液体、聚乙二醇、乙醇胺等对CO2有选择性吸收作用的化学品，具体选择需要根据膜材料的亲疏水性进行筛选，也可以是这类化学品的不定配比混合物；
C.将具有一定初始压力的烟道气通入集成膜组件内的发挥吸收作用的多孔中空纤维膜内保持一定流量流动，同时在发挥解吸作用的多孔中空纤维膜内施加一定的真空度，使得被两种膜间存在的吸收液层选择性吸收的CO2得到及时解吸，以形成吸收/解吸耦合过程的平衡；进行吸收/解吸耦合分离时，集成组件内温度保持在室温到80℃之间，烟道气的流量根据具体分离性能进行调控，解吸微孔膜内真空度保持在0.50～0.95atm之间。
本发明的原理是利用气体在吸收剂中溶解度的差异，使得烟道气中的CO2选择性被多孔膜间存在的吸收剂层吸收，并利用真空抽提，将溶解于吸收剂内的CO2快速解吸出来，吸收剂得到再生，实现稳定的烟道气脱碳过程。本发明中需要提前测定吸收剂对多孔膜的穿透压，以准确判断可以操作的压力限，以防止在耦合分离过程中吸收剂进入膜孔。
本发明相对于传统吸收分离过程的优点在于：吸收剂用量少，当使用价格昂贵的吸收剂情况下可以大幅度降低成本；吸收剂无需流动，驱动高粘度的吸收剂流动是高能耗过程，本发明所设计的耦合过程可以大幅度降低过程能耗；吸收解吸耦合分离过程可以使吸收剂及时再生，分离效率更高。
附图说明
图1烟道气中CO2分离的膜吸收/膜解吸耦合过程示意图；
图2可同步实现吸收/解吸过程的集成膜组件；
图3吸收/解吸耦合分离过程装置示意图。
具体实施方式
实施例1
采用图3所示的装置，以实验室自制的聚醚酰亚胺微孔膜为接触介质，以离子液体[Emim][Tf2N]为吸收剂，在微孔膜整体装填密度50％的情况下，吸收微孔膜内通过5.0atm的模拟烟道气(CO2浓度为～12％)，而解吸微孔膜内保持0.9atm真空度，在50.0℃操作温度下，有效长度为30cm的膜组件，可以在解吸侧得到浓度大于43～46％的CO2富集气。
表1中空纤维膜组件结构参数
Figure BDA0002310907370000031
实施例2
采用实施例1相同的组件及操作参数，当把吸收剂换为[Bmim][Tf2N]，在解吸侧得到浓度大于51～54％的CO2富集气，与实施例1比较，分离效果略好。这是因为[Bmim][Tf2N]用于比[Emim][Tf2N]更好的CO2吸收能力。离子液体分子结构中碳原子数目对其CO2吸收能力有直接影响，碳原子数越高，吸收能力更强，富集效果更好。
实施例3
采用实施例1相同的组件及操作参数，当把吸收剂换为[Hmim][Tf2N]，在解吸侧得到浓度大于60～63％的CO2富集气，与实施例1与2比较，CO2富集能力得到进一步提高。
实施例4
将实施例3中集成组件内发挥吸收作用的聚醚酰亚胺多孔膜置换为聚酰亚胺中空膜(膜尺寸及孔参数相当)，采用[Hmim][Tf2N]作为吸收剂，在相同的操作条件下，在解吸侧得到浓度大于72～75％的CO2富集气，这是因为聚酰亚胺材料本身具有较高的CO2渗透与分离能力，与膜吸收两者叠加，可产生更好的富集效果。

Claims (7)

1.一种用于烟道气中CO2分离的膜吸收/膜解吸耦合方法，其具体步骤如下：
A、将两组管状多孔中空纤维膜依次紧密排列成束，两组的两端分开，两组的两端管外壁面分别通过环氧树脂浇铸，制备出两种多孔膜组成的集成膜组件；
集成膜组件一组为发挥吸收作用的多孔中空纤维膜，另一组为发挥解吸作用的多孔中空纤维膜；
集成膜组件置于一中空密闭的壳体内；两组的两端伸出壳体外，或发挥吸收作用的多孔中空纤维膜的两端伸出壳体外、发挥解吸作用的多孔中空纤维膜的一端密闭另一端伸出壳体外；
B、向组件壳体内的壳层加入吸收剂，使得多孔中空纤维膜间形成一个吸收剂薄层；采用氮气瓶对所用的吸收剂加压以使得壳层吸收剂维持有一定的压力；
C、将具有一定初始压力的烟道气通入集成膜组件内的发挥吸收作用的多孔中空纤维膜内保持一定流量流动，同时在发挥解吸作用的多孔中空纤维膜内施加一定的真空度，使得被两组膜间存在的吸收液层选择性吸收的CO2得到及时解吸，以形成吸收/解吸耦合过程的平衡；
进行吸收/解吸耦合分离时，集成组件内温度保持在室温到80℃之间，烟道气的流量根据具体分离性能进行调控，发挥解吸作用的多孔中空纤维膜内真空度保持在0.50～0.95atm之间。
2.根据权利要求1所述的一种用于烟道气中CO2分离的膜吸收/膜解吸耦合方法，其特征在于：所用的中空纤维膜可以是聚酰亚胺、聚砜、聚醚砜、聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚醋酸纤维素等中的一种或二种以上，两组两种功能的多孔膜可以选择相同，或亦可以不同；两种功能的微孔膜可以以相同或不同的数量比例进行集成。
3.根据权利要求1所述的一种用于烟道气中CO2分离的膜吸收/膜解吸耦合方法，其特征在于：
发挥吸收作用的多孔中空纤维膜的两端伸出壳体外、解吸微孔膜的一端密闭另一端伸出壳体外；烟道气在吸收多孔膜内的流动与解吸多孔膜内抽真空方向为逆流方式。
4.根据权利要求1所述的一种用于烟道气中CO2分离的膜吸收/膜解吸耦合方法，其特征在于：所选用的多孔膜孔径应小于微米级，优选在20～50纳米之间，并保证所选用的吸收剂对该多孔膜的穿透压不低于烟道气的压力(此处穿透压是指吸收剂被压入多孔膜微孔内的最低压力)，在分离过程中吸收剂层压力应略高于等于烟道气压力，优选压差维持在0.5atm。
5.根据权利要求1所述的一种用于烟道气中CO2分离的膜吸收/膜解吸耦合方法，其特征在于：吸收剂为对CO2有选择性吸收作用的化学品，具体选择需要根据膜材料的亲疏水性进行筛选，也可以是此类化学品的不定配比混合物；
所选用的吸收剂为下述中的一种或二种以上，
主要包括离子液体，如甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐系列、甲基咪唑四氟硼酸盐系列、甲基咪唑六氟磷酸盐系列以及含胺基的功能性离子液体系列中的一种或二种以上，亦可以是聚乙二醇、乙醇胺等或其水溶液中的一种或二种以上。
6.根据权利要求1或2所述的一种用于烟道气中CO2分离的膜吸收/膜解吸耦合方法，其特征在于：所选用的多孔膜内径应为0.25～1.0mm之间，外径应为0.5～2.0mm之间，多孔膜的平均孔径在0.10～0.01微米之间，孔隙率应在40～70％之间。
7.根据权利要求1或2所述的一种用于烟道气中CO2分离的膜吸收/膜解吸耦合方法，其特征在于：两种功能不同的多孔膜间存在的吸收液薄层厚度，可以由集成组件内中空纤维膜的装填密度，即纤维膜间的距离来进行调控。
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