CN112919723A - 一种难降解有机物废水废气的处理方法及装置 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种难降解有机物废水废气的处理方法，本发明在两电极电解体系中通入氧气，同时在电解系统中加入少量的Fe2+，使得电解系统中氧气和水在阴极还原为H2O2，H2O2再与Fe2+反应生成·OH，利用·OH将有机物氧化分解为CO2和水，为了解决现有技术中普遍存在电极长时间使用后，活性下降的问题，本发明采用定期交换电极极性的方式，解决了极性物质在电极上长期沉积结垢导致电极活性下降的问题，同时还解决了现有技术普遍存在电流效率低、耗电大的问题，本发明在处理废气时，利用活性炭吸附，利用两电极电解催化体系，实现了活性炭的再生。

Description

一种难降解有机物废水废气的处理方法及装置
技术领域
本发明涉及一种废水废气的处理方法和装置，特别是一种难降解有机物废水废气的处理方法及装置。
背景技术
废水废气中的难降解有机物的处理方法较多，如废气中难降解有机物的处理方法有热破坏法、吸附法、氧化法等。
热破坏法，热破坏法对于浓度较低的有机废气处理效果比较好，在高浓度下表现效果较差。
吸附法，需要的设备体积比较庞大，而且工艺流程比较复杂；如果废气中有大量杂质，则容易导致工作人员中毒。
热氧化法一般情况下是指气体焚烧炉进行焚烧。热力燃烧式热氧化器的缺点在于：辅助燃料价格高，导致装置操作费用比较高。
目前处理废水中有机物的方法也有电催化氧化法，但装置只能进行废水处理，不能实现废水废气同时处理。
虽然现有技术也有采用电化学催化技术进行废气处理，但装置复杂，如公告号为CN206474011U的专利公开了“一种有机废气微电解处理技术”采用多层式填料塔作为废气处理容器，通过微电解填料作为主要的废气处理耗材来进行废气电解处理，但该装置存在的缺点是对有机废气的处理能力较弱，微电解填料不能完全吸收废气。
公开号为“CN103331082A”的专利文件公开了“一种粒子群电极吸附耦合电催化氧化处理含苯废气的装置”，但该方法的电极材料主要为贵金属，电极材料制造成本较高，并且也不能实现废水废气的处理。
在废水处理中，常用的方法包括高级氧化法、芬顿法、电催化法等，但普遍对水质的pH有要求，在处理废水前，首先要进行pH调节，如公开号为CN101955280A的专利文件，在废水处理前，需要将废水的pH调节为2.0～3.5；公开号为“CN108101164A”的专利文件，在废水处理前，需要将废水的pH调节为2～6。也有利用带有特殊催化剂的电极材料在阳极上进行电化学催化反应来处理有机废水的方法，如公开号为“CN 105253958B”的专利文件公开了阳极采用β-PbO2/SnO2-Sb2O3/Ti网状电极，在阳极上通过有催化活性的电极反应直接或间接产生HO·自由基来氧化有机物，但该方法电极材料的制造成本高，CN101955280A的专利文件，电极板是涂有贵金属催化物锡、锑、铱、钽等金属氧化物的钛板。
公开号为“CN107055670A”的专利公开了一种处理难降解有机废水的活性炭吸附－电化学再生方法，阳极是钛钌电极或耐氧化的其他电极材料，阴极选择石墨毡，加入的电解质为氯化钠，反应会产生Cl2，HClO会造成二次污染，阴阳极间填充负载有催化剂的活性炭，中间用隔网隔开，但该工艺过程较为复杂，需要建立三电极体系，且阴极和阳极需要利用隔网隔开。
“徐甲慧，霍守亮,张靖天,等.电芬顿法降解含酚类有机废水[J].上海大学学报(自然科学版),2019(4).”的文献中，介绍了电芬顿法降解含酚类有机废水，但该方法需要不断添加铁碳粒子电极，否则有机废水处理效果会急剧下降。
“班福忱,戴美月.电芬顿技术的研究现状和进展[J].建筑与预算,2016,000(011):38-41.”的文献中，介绍了现有电芬顿法进行有机废水处理时，存在的问题主要有存在电流效率低，耗电量大等缺点，以及电极材料使用过程中活性变低的问题。“李浩,苏敏茹.电芬顿氧化法在工业污水处理中的应用进展[J].化工管理,2020,No.547(04):85-86+180.”的文献中，指出，现有电芬顿技术处理工业废水存在的问题是：长时间使用后，电极活性降低、电流效率低，反应pH值较低，反应生成的铁泥会造成二次污染，增加后处理的难度和成本等缺点，新型电极材料成本高，长时间使用后，同样存在电极活性降低的难题。
“王炼.钛基修饰二氧化铅电极联合电芬顿降解有机物研究[D].苏州科技学院,2015.”研究了电芬顿降解有机物中电极材料的寿命，采用加速寿命试验测试电极的寿命，PbO2/PEG(0)电极的槽压在34h以后迅速增大，此时发现电极上PbO2涂层脱落，出现了很多小孔以及裂缝，但经过修饰后的PbO2/PEG(9)槽压直到114h以后才缓慢增大，电极加速寿命相对于未修饰样品提高了2.35倍。两方面因素提高了PbO2/PEG(9)电极的使用寿命，一方面由于经过PEG改性后，降低了电极整体的内应力。其次由于经过修饰后，电极表面变得致密，阻止了电解液侵入钛基底表面，有效防止了活性氧与钛基底反应。该方法阻止电解液侵入钛基底表面，其主要目的是阻止有害极性分子进入钛基底表面。
“范保建.电芬顿阴极材料的改性及降解焦化尾水中有机物的特性研究[D].内蒙古科技大学.”研究了电极材料的活性，通过TOC去除率变化情况反映材料的稳定性。阴极材料为：Cu-Pr/C电极和Cu-Ce/C电极，反应条件为：初始pH为3、电流大小为200mA、Fe2+浓度为100mg/L、曝气量400ml/min、板间距为2cm，实验前对电解液预曝气30min，保证溶液中溶解氧饱和，反应过程中不断曝气并保持磁力搅拌，试验周期90min。考察材料随使用次数对TOC降解效率的影响，为了去除改性阴极材料表面的污染物及其他杂质对去除效率的影响，每次使用完后都将材料用去离子水洗净，研究表面随着使用次数的增加TOC的去除率虽然有小幅度下降但变化不大，即材料在循环使用10次后均能保持较高的催化活性，表明该材料具有良好的稳定性和使用寿命长等优点，而且在每次使用的90min内TOC的去除率均可以达到80％左右，能耗较小，材料性能较好。将两种电极对比得知，Cu-Pr/C电极对TOC的去除率效果较好，但通过稳定性拟合曲线得知，稳定性不如Cu-Ce/C电极，可能是催化层的活性位点较多，催化层负载不牢固，降低了材料的稳定性。该研究提高材料活性的方法是改性材料。
“彭巧丽.基于ACF的碳复合阴极材料的制备及其电芬顿降解污染物[D].中南民族大学,2014.”研究了不同材料的活性，以铂电极为阳极，分别以碳毡、活性炭纤维刷、泡沫铜、泡沫镍和炭黑-PTFE气体扩散电极为阴极，在200mL0.05mol/L的Na2SO4中性溶液，曝空气量120mL/min，极板间距4cm，控制不同电流密度下，对比研究了碳毡、活性炭纤维刷、泡沫铜、泡沫镍、炭黑五种不同的阴极材料在180min反应时间内的原位产H2O2性能，产生的H2O2浓度顺序从小到大依次是：泡沫铜，高比表面积碳毡，泡沫镍，活性炭纤维刷，炭黑-PTFE气体扩散电极。其中，碳毡、活性炭纤维刷、泡沫铜和泡沫镍的H2O2产量相差不大，而炭黑-PTFE气体扩散电极表现突出的性能，在电流为0.12A时，相比其它四种阴极材料，H2O2产量分别提高259.73mg/L，237.92mg/L，285.42mg/L和250.06mg/L。研究炭黑-PTFE气体扩散电极的最佳制备条件为：C/PTFE质量体积比3:4，无造孔剂，5MPa压力下，制成3×3cm大小的约1～2mm厚薄片，在350℃下煅烧1h。且连续使用10次后，自制炭黑-PTFE气体扩散电极产H2O2性能下降不明显。
由此可见现有技术提高材料的活性，普遍做法为改性材料，但增加了材料成本，且同样存在活性下降的问题。
鉴于此，有必要提出一种难降解有机物废水废气的处理方法及处理装置。
发明内容
本发明为解决现有技术中存在的问题，提出了一种难降解有机物废水废气的处理方法及处理装置。本发明具体如下。
本发明首先提供了一种难降解有机物废水废气的处理装置。
一种难降解有机物废水废气的处理装置，装置结构包括电解槽，设置在电解槽内的电极板，电极板包括阴极和阳极，用于电极板通电且可输出换向的直流电源，设置有向电解槽内通入空气或氧气的曝气管道，设置在电解槽上方用于将废水通入到电解槽内的进水管道，设置在电解槽下部用于将处理后废水外排的出水管道。
在处理废水时，有机物废水废气的处理装置提供了一种电催化氧化处理的装置，利用电解槽，电极板和曝气系统构成的电催化系统对废水中的有机物进行处理。
处理废气时，或同时处理废气与废水时，处理装置的结构在处理废水装置的基础上还包括设置在电解槽上用于通入有机废气的废气管道，填充在电极板之间用于吸附有机物的活性炭。
在处理废气时，本发明首先利用活性炭将废气中的有机物吸附在活性炭内，在利用电催化氧化系统产生的氧化物对活性炭内的有机物进行氧化分解。
本发明的废水或废气处理装置的阴极板和阳极板的材料相同。
为了提高电催化氧化能力，本发明所述电解槽内的电极板至少设置一组，如一组，两组，三组，五组等，电极板的材料是石墨中掺杂石墨烯的石墨-石墨烯板，其中按质量分数计算，电极板中石墨烯的成分为5ppm～150ppm。与钛基金属氧化物极板、石墨碳纤维、钛、316不锈钢、铅等相比，石墨-石墨烯(石墨烯为5ppm～150ppm)电极板的导电性好，通过在石墨中掺杂石墨烯，使得材料的抗氧化性能增强，活性提高，且耐腐蚀能力高，长期在大电流环境中，不会发生石墨剥落的现象。本发明的方法，在电极材料中，不能使用金属氧化物极板，因为在电极极性交换过程中，金属氧化物在阴极上发生还原反应后，会导致电极结构被破坏。
为了吹脱和干燥吸附和脱附有机物的活性炭，所述电解槽上设置用于吹脱干燥活性炭的吹脱气体管道。
为了防止冬季废水废气处理装置底部结冰，影响电解槽曝气，所述曝气管道设置在电解槽顶部。本发明的曝气管道也可以设置在电解槽底部。曝气管道的数量与电极板的组数相同，曝气管道设置在电解槽顶部或底部。
本发明的另一目的是提供一种难降解有机物废水废气的处理方法，有机废水处理的具体方法为：
步骤1，将去渣的有机废水通过进水管道通入到电解槽中，
步骤2，利用曝气管道在电解槽的阴极板附近通入空气或氧气，并在电解槽内持续加入一定量的FeSO4·7H2O水溶液，使FeSO4、Fe2+在水中的浓度为1～5mmol/L，
步骤3，利用直流电源在电解槽的电极板上通直流电，并根据水质情况设置电流密度，
步骤4，当检测到水CODcr达到了排放标准后，利用出水管道将水外排。
废水处理过程，电解槽中，阴极板上空气中的氧气与水得到阴极上电解产生的电子，进行还原反应生成H2O2，H2O2再与电解槽中的Fe2+反应生成·OH，生成的·OH将有机废水中的难降解有机物分解为CO2和H2O。实现废水中有机物的降解处理。
进一步地，处理废气时，利用活性炭将有机气体吸附，再将吸附有机物的活性炭放在电解槽中，同时在电解槽的阴极持续通入氧气或空气，并在电解槽的阴极附近持续加入一定量的FeSO4·7H2O水溶液，使FeSO4、Fe2+在水中的浓度为1～5mmol/L，并将电解槽的电极板上通上直流电，活性炭中的有机物处理结束后，将水外排，具体为：
步骤1，利用废气管道将有机废气通入到填充活性炭的电解槽中，利用活性炭吸附有机废气，
步骤2，通过进水管道将水通入到电解槽中，
步骤3，利用曝气管道在电解槽的阴极板附近通入空气或氧气，并在电解槽内持续加入一定量的FeSO4·7H2O水溶液，使FeSO4、Fe2+在水中的浓度为1～5mmol/L，
步骤4，利用直流电源在电解槽的电极板上通上直流电，并根据水质情况设置电流密度，
步骤5，当吸附在活性炭内的有机废气分解完成后，利用出水管道将水外排，并利用吹脱气体管道吹出的热风将活性炭内的水和二氧化碳吹脱。
在处理废气时，本发明充分利用活性炭吸附有机气体和电催化氧化分解有机气体的特点，在吸附活性炭的同时，将活性炭内的有机气体氧化分解，在实现有机物处理的同时，还实现了活性炭的再生。在处理有机废气时，水的作用是在废气处理电解体系中生成H2O2和·OH。在处理废气时，优选的水是普通清洁水或自来水。
在处理废水或废气时，使用恒电流法进行电解，生成H2O2当电解槽内水的pH＞7时，所述电极板的电流密度设置为100～300A/m2，当电解槽内水的pH≤7时，所述电极板的电流密度设置为80～150A/m2。
本发明间隔一定时间，对电极板的极性进行交换。电极交换的间隔时间根据电解体系中水质情况，间隔时间一般设置为10分钟一次～3小时一次，如不进行电极交换，电解体系中的极性物质会在电极上沉积，导致电极结垢，电极结垢后，电极上复杂的化学环境，会影响电极的活性和寿命等，电极的活性下降，影响电化学反应过程，会导致废水处理能力下降。
在酸性条件下，本发明的体系中，利用曝气系统，在电解槽溶液中溶解过量氧，使得氧气在阴极表面通过氧化还原反应连续产生H2O2：
O2+2H++2e-→H2O2
溶液中加入的Fe2+与H2O2反应生成强氧化剂羟基自由基·OH，同时得到Fe3+：
Fe2++H2O2→[Fe(OH)2]2+→Fe3++·OH+OH-
溶液中Fe3+在阴极上得到一个电子被还原成Fe2+：
Fe3++e-→Fe2+
又Fe2+与H2O2反应生成强氧化剂羟基自由基(·OH)，因此只需少量Fe2+，·OH便可连续循环产生，使得废水废气处理装置可循环进行有机污染物的降解，使其氧化分解为CO2、H2O和无机离子：
有机污染物+·OH→氧化中间产物
中间产物+·OH→CO2+H2O+无机离子
当废水pH＞7时，溶液中生成H2O2的原理为：
O2+H2O+2e-→HO2 -+OH-
HO2 -+H2O→H2O2+OH-
O2+H2O+2e-→H2O2+2OH-
当体系中pH过高时，由于体系中OH-过量，不利于·OH的产生过程的正反应进行(Fe2++H2O2→Fe3++·OH+OH-)，因此·OH的产生会降低，不利于有机物的处理，但本发明通过对电流密度的设置，来消除此影响。
在碱性条件下，当Fe2+与H2O2，生成·OH的过程中产生Fe3+，具体反应式为：Fe2++H2O2→Fe3++·OH+OH-，Fe3+在阴极又被还原为Fe2+，由于进行本发明的电解体系中，电极极性间歇性地变换，所以电极的活性很强，Fe3+在阴极被瞬间还原为Fe2+，电解反应为Fe3++e-→Fe2+，不会发生OH-与Fe3+沉淀。
当降解废水中芳香族化合物(含苯环的有机污染物)的含量大于40％的有机废水时，所述电极板的电流密度设置为不小于90A/m2，当降解废水中链状化合物的含量大于60％的有机废水时，所述电极板的电流密度设置为不小于80A/m2。
芳香族化合物(含苯环的有机污染物)结构稳定，不易分解，本发明中，通过提高体系电流密度，促进氧气在阴极表面通过氧化还原反应连续产生H2O2，进而提高·OH的生成速率，利用·OH的强氧化作用将芳香族化合物(含苯环的有机污染物)的苯环打开，降解有机物，本发明为了降低综合功耗，对电流进行适当调整。
当降解链状化合物时，如脂类废水等，由于链状态有机分子内部的化学键键能相对苯环较小，因此可适当降低电流密度。
本发明的技术效果在于：
1.本发明利用电催化氧化处理有机废水和废气，相比现有技术更环保，不会产生二次污染，且处理效率高，有机物的降解能力达到90％以上。
2.本发明在处理废气时在电极之间填充活性炭，活性炭吸附VOCs气体后，在利用电化学作用产生的·OH将活性炭内的有机物降解，在处理废气的同时，实现了活性炭的再生。
3.本发明的电极每隔一段时间进行电极交换，防止极性物质在电极上沉积结垢，影响电催化性能，解决了现有技术中普遍存在电极长时间使用后，活性降低的问题，也因此，本发明中，阴极附近的Fe3+可迅速还原为Fe2+，在碱性条件下Fe3+不会沉淀，只需加入少量的Fe2+便可实现·OH的持续产生。
4.本发明的电极每隔一段时间进行电极交换，防止极性物质在电极上沉积结垢，解决了现有技术中电极电流效率低，耗电量大等缺点。
5.本发明在处理废气时，设置吹脱装置，实现了活性炭在再生后，将活性炭内的水和二氧化碳吹出，将活性炭干燥的目的，避免了活性炭频繁进出电解槽。
6.本发明针对不同水质，通过电流密度的设置，实现了对酸性有机废水和碱性有机废水的处理，对含苯环有机废水和链状态有机废水的处理。
7.本发明只需在电解槽的水中加入少量的Fe2+,无需添加其他电解质，便可实现有机废水和废气的处理。
8.本发明的电解采用石墨-石墨烯电极板，利用该材料，使得电极板的抗氧化性能增强，活性提高，且耐腐蚀能力高，长期在大电流、强氧化环境中，不会发生石墨剥落的现象。
附图说明
图1是本发明的有机物废水处理装置，曝气管道在电解槽底部。
图2是本发明的有机物废水处理装置，曝气管道在电解槽顶部。
图3是本发明的有机物废水废气处理装置，曝气管道在电解槽底部。
图4是本发明的有机物废水废气处理装置，曝气管道在电解槽顶部。
图中箭头表示水或气的流向。
图中：电解槽1，电极板2，直流电源3，曝气管道4，进水管道5，出水管道6，废气管道7，填充在电极板之间用于吸附有机物的活性炭8，吹脱气体管道9。
具体实施方式
下面对本发明的具体实施方式进行说明。
实施例1.1
本实施例是处理去除废渣的有机废水。
经过检测，有机废水中CODcr的值为38000mg/L，废水有机物的成分中，含苯环有机物的含量＞80％，主要为邻硝基苯酚、甲苯、(邻、间、对)二甲苯、苯乙烯、异丙苯等，链状有机分子的含量＜20％，有机废水量为100L，废水的pH值为2±0.5，废水的电导率为936μS/cm。
本实施例中，使用的装置如图1示意的处理装置，结构包括：电解槽1，设置在电解槽内的电极板2，用于电极板通电的且可实现输出换向的直流电源3，设置在电解槽上用于通入空气或氧气的曝气管道4，设置在电解槽上用于将废水通入到电解槽内的进水管道5，排出处理后废水的出水管道6。
本实施例中的废水处理装置，电解槽内部尺寸为40cm×75cm×100cm，电极板的尺寸为350mm×600mm×10mm(宽×高×厚)，电极板设置为五组等间隔放置，相邻电极板之间的间距为10cm，电极板的材料是石墨-石墨烯板，其中电极板中石墨烯掺杂的含量约50ppm，阴阳极电极材料相同，为电极板供电的是可实现输出换向的直流电源，电源采购来源为深圳市开瑞节能科技有限公司，采用恒电流法进行电解，电源设置参数为电流210A，废水处理过程中，检测到电压值约为8V。
有机废水处理的具体方法为：
步骤1，通过进水管道5将去渣的有机废水通入到电解槽1中，
步骤2，通过曝气管道4在电解槽1内通入流量为10m3/h的空气，在电解槽中连续加入10％FeSO4·7H2O水溶液，共加入458ml 10％FeSO4·7H2O水溶液，使得FeSO4的浓度为3mmol/L，
步骤3，打开直流电源3，电源设置参数为电流210A，使得电极板的电流密度为100A/m2，电极极性的转化频率为10分钟一次。
步骤4，当检测到水CODcr达到了排放标准后，将水通过出水管道6外排。
本实施例废水停留处理时间为3小时,处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为2,568.80mg/L，CODcr的去除率为92.24％，达到排放标准，将水外排。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为92.20％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为92.18％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为91.86％。
实施例1.2
本实施例与实施例1.1使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值为，含苯有机物的含量，废水的pH值与实施例1.1基本相同，本实施例与实施例1.1的不同在于电极极性转换的间隔时间为30分钟一次，电解槽中加入15.2g FeSO4，使得FeSO4的浓度为2mol/L。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为2979.2mg/L，CODcr的去除率为92.16％，达到排放标准，将水外排。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为92.16％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为92.13％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为92.03％。
实施例1.3
本实施例与实施例1.1使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，含苯有机物的含量，废水的pH值与实施例1.1基本相同，本实施例与实施例1.1的不同在于电极极性转换的间隔时间为1小时一次，电解槽中加入76g FeSO4，使得FeSO4的浓度为5mol/L。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为3097.00mg/L，CODcr的去除率为91.85％，达到排放标准，将水外排。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为91.84％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为91.56％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为91.03％。
实施例1.4
本实施例与实施例1.1使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，含苯有机物的含量，废水的pH值与实施例1.1基本相同，本实施例与实施例1.1的不同在于电极极性转换的间隔时间为3小时一次。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为3587.2mg/L，CODcr的去除率为90.56％，达到排放标准，将水外排。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为90.93％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为90.39％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为90.03％。
实施例1.5
本实施例与实施例1.1使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，含苯有机物的含量，废水的pH值与实施例1.1基本相同，本实施例与实施例1.1的不同在于有机废水的pH为4±0.5，电极的电流密度为115A/m2。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为3704.95mg/L，CODcr的去除率为90.25％，达到排放标准，将水外排。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为90.24％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为90.20％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为90.17％。
实施例1.6
本实施例与实施例1.1使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，含苯有机物的含量，废水的pH值与实施例1.1基本相同，本实施例与实施例1.1的不同在于有机废水的pH为6.5±0.5，电极的电流密度为150A/m2。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为3287mg/L，CODcr的去除率为91.35％，达到排放标准，将水外排。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为91.28％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为90.85％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为90.35％。
实施例1.7
本实施例与实施例1.1使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，含苯有机物的含量，废水的pH值与实施例1.1基本相同，本实施例与实施例1.1的不同在于有机废水的pH为8.5±0.5，电极的电流密度为100A/m2。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为4852.6mg/L，CODcr的去除率为87.23％，达到排放标准，将水外排。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为86.93％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为85.86％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为85.53％。
实施例1.8
本实施例与实施例1.1使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，含苯有机物的含量，废水的pH值与实施例1.1基本相同，本实施例与实施例1.1的不同在于有机废水的pH为11±0.5，电极的电流密度为194A/m2。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为3,765.80mg/L，CODcr的去除率为90.09％，达到排放标准，将水外排。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为89.79％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为89.44％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为87.36％。
实施例1.9
本实施例与实施例1.1使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，含苯有机物的含量，本实施例与实施例1.1的不同在于有机废水的pH为14，电极的电流密度为253A/m2。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为3788.60mg/L，CODcr的去除率为90.03％，达到排放标准，将水外排。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为89.24％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为88.03％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为85.21％。
实施例1.10
本实施例与实施例1.5使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，废水的pH值与实施例1.5基本相同，本实施例与实施例1.5的不同在于废水有机物的成分中，含苯环有机物的含量为60～80％，链状有机分子的含量20％～40％，电极的电流密度为100A/m2。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为2975.40mg/L，CODcr的去除率为92.17％，达到排放标准，将水外排。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为92.17％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为92.15％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为91.19％。
实施例1.11
本实施例与实施例1.5使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，废水的pH值与实施例1.5基本相同，本实施例与实施例1.5的不同在于废水有机物的成分中，含苯环有机物的含量为40～60％，链状有机分子的含量40％～60％，电极的电流密度为90A/m2。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为2914.60mg/L，CODcr的去除率为92.33％，达到排放标准，将水外排。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为92.25％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为92.32％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为91.19％。
实施例1.12
本实施例与实施例1.5使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，废水的pH值与实施例1.5基本相同，本实施例与实施例1.5的不同在于废水有机物的成分中，含苯环有机物的含量为＜40％，链状有机分子的含量＞60％，电极的电流密度为80A/m2。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为2880.40mg/L，CODcr的去除率为91.42％，达到排放标准，将水外排。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为91.15％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为91.14％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为91.03％。
实施例1.13
本实施例与实施例1.7使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，废水的pH值与实施例1.7基本相同，本实施例与实施例1.7的不同在于废水有机物的成分中，含苯环有机物的含量为＜40％，链状有机分子的含量＞60％，电极的电流密度为100A/m2。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为5183.20mg/L，CODcr的去除率为86.36％，达到排放标准，将水外排。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为83.34％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为86.29％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为86.08％。
对比例1.1
本实施例与实施例1.1使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，废水的pH值与实施例1.1基本相同，本实施例与实施例1的不同在于电极极性不进行转化换。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为3598.6mg/L，CODcr的去除率为90.53％。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为84.54％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为73.55％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为61.78％。
对比例1.2
本实施例与实施例1.1使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，含苯有机物的含量，废水的pH值与实施例1.1基本相同，本实施例与实施例1.1的不同在于电极的电流密度为75A/m2。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为5958.40mg/L，CODcr的去除率为84.32％。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为84.28％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为83.80％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为83.27％。
对比例1.3
本实施例与实施例1.7使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，含苯有机物的含量，废水的pH值与实施例1.7基本相同，本实施例与实施例1.7的不同在于电极的电流密度为90A/m2。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为6741.20mg/L，CODcr的去除率为82.56％。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为82.43％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为82.32％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为82.18％。
对比例1.4
本实施例与实施例1.8使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，含苯有机物的含量，废水的pH值与实施例1.8基本相同，本实施例与实施例1.8的不同在于电极的电流密度为120A/m2。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为13376.00mg/L，CODcr的去除率为64.80％。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为64.80％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为64.71％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为64.39％。
对比例1.5
本实施例与实施例1.11使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，含苯有机物的含量，废水的pH值与实施例1.11基本相同，本实施例与实施例1.11的不同在于电极的电流密度为80A/m2。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为5825.40mg/L，CODcr的去除率为84.67％。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为84.61％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为84.22％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为84.17％。
对比例1.6
本实施例与实施例1.4使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，含苯有机物的含量，废水的pH值与实施例1.4基本相同，本实施例与实施例1.4的不同在于电极的电极材料为石墨碳纤维。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为3925.40mg/L，CODcr的去除率为89.67％。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为85.32％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为80.11％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为73.81％。使用300小时后，电极板上的石墨剥落较为明显。
对比例1.7
本实施例与实施例1.4使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，含苯有机物的含量，废水的pH值与实施例1.4基本相同，本实施例与实施例1.4的不同在于电极材料为钛网，本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为4050.80mg/L，CODcr的去除率为88.34％。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废水处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为88.31％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为88.23％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为87.93％。
对比例1.8
本实施例与实施例1.4使用的处理装置相同，处理的水量相同，有机废水中CODcr的值，含苯有机物的含量，废水的pH值与实施例1.4基本相同，本实施例与实施例1.4的不同在于电极的阳极电极材料为钛基钌铱氧化物，阴极为钛网。本实施例废水停留处理时间为3小时，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为3545.39mg/L，CODcr的去除率为90.67％。在后续使用过程中，进行电极阴阳极交换运行，钛基钌铱氧化物电极交换为阴极，电极上发生还原反应，导致钛基金属氧化物电极材料被还原，导致电极报废。
此外在其他的一些实施例中，使用的电极材料是镍基金属氧化物、316不锈钢等，使用过程中，电极会出现耐腐蚀性较差或导电性差的问题。
由上述实施例1.1～实施例1.4和对比例1.1可见，电极交换间隔时间越短，CODcr的去除率越高，原因是电极交换间隔时间越短，电极活性保持效果越好。
由上述实施例1.1，实施例1.5～实施例1.9和对比例1.2～对比例1.4可见，在不同pH下，设置不同的电流密度值，才能获得最佳的有机废水处理效果。
由上述实施例1.15，实施例1.10～实施例1.13和对比例1.5可见，废水中有机物的成分不同，要设置恰当的电流密度，否则有机废水处理效果较差。
由上述实施例1.4和对比例1.6～对比例1.8可见，使用石墨-石墨烯电极板对废水的处理效果较好，石墨-石墨烯极板具体较好的电催化活性、导电性、耐腐蚀性和抗氧化性。
实施例2.1
本实施例处理有机废气，
处理废气100L，经过检测，废气中的有机分子主要为邻硝基苯酚、甲苯等，废气中有机物的总浓度为1200mg/m3。
本实施例中，使用的装置如图3示意的处理装置，结构包括：电解槽1，设置在电解槽内的电极板2，用于电极板通电的且可实现输出换向的直流电源3，设置在电解槽上用于通入空气或氧气的曝气管道4，设置在电解槽上用于将废水通入到电解槽内的进水管道5，排出处理后废水的出水管道6，设置在电解槽上用于通入有机废气的废气管道7，填充在电极板之间的活性炭8，电解槽上设置用于吹脱干燥活性炭的吹脱气体管道9。
本实施例中的处理装置，电解槽内部尺寸为40cm×75cm×100cm，电极板设置为五组等间距放置，相邻电极板之间的间距为10cm，电极板的材料是济南某新材料有限公司生产的石墨-石墨烯板，其中电极板中石墨烯掺杂的含量约5ppm，阴阳极电极材料相同，为电极板供电的是可实现输出换向的直流电源，电源设置参数为电流210A。曝气管道4的曝气参数设置为15m3/h。
具体处理方法为：
步骤1，将有机废气通过废气管道7通入到填充有活性炭8的电解槽1中，待活性炭充分吸附有机物后，检测到电解槽中，有机物废气中有机物的浓度为1200mg/L,
步骤2，再通过进水管道5将处理后的清洁水通入到电解槽中，同时曝气管道4通入的空气流量为15m3/h，在电解槽中连续加入10％FeSO4·7H2O水溶液，共加入152ml 10％FeSO4·7H2O水溶液，使得FeSO4的浓度为1mmol/L，
步骤3，打开直流电源，电源设置参数为电流210A,使得电极板的电流密度为100A/m3，电极极性转化时间间隔为10分钟一次，处理时间为3小时，
步骤4，处理结束后，将水外排，同时向潮湿的活性炭上用热风吹脱，将活性炭中的水与CO2、干燥吹脱，待下次使用。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废气处理，第2次使用时，装置中有机废气中有机物的吸附率大于98％，第30次使用时，有机废气中有机物的吸附率大于96.5％，第100次使用时，有机废气中有机物的吸附率大于95％，第300次使用时，有机废气中有机物的吸附率达到93％。
实施例2.2
本实施例与实施例2.1使用的处理装置相同，处理的废气量相同，有机废气中有机物的浓度与实施例2.1基本相同，本实施例与实施例2.1的不同在于电极极性转换的间隔时间为1小时一次，处理时间为3小时。
将有机废气通入到填充活性炭的电解槽中，通入的有机废气被活性炭吸附后，气体中的有机物总浓度为1200mg/m3，活性炭有机废气吸附率＞98％，
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废气处理，第2次使用时，装置中有机废气中有机物的吸附率大于98％，第30次使用时，有机废气中有机物的吸附率达到大于96％，第100次使用时，有机废气中有机物的吸附率达到95％，第300次使用时，有机废气中有机物的吸附率达到92％。
实施例2.3
本实施例与实施例2.1使用的处理装置相同，处理的废气量相同，有机废气中有机物的浓度与实施例2.1基本相同，本实施例与实施例2.1的不同在于电极极性转换的间隔时间为3小时一次，处理时间为3小时。
将有机废气通入到填充活性炭的电解槽中，通入的有机废气被活性炭吸附后，气体中的有机物总浓度为1200mg/m3，活性炭有机废气吸附率＞98％，
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废气处理，第2次使用时，装置中有机废气中有机物的吸附率大于97％，第30次使用时，有机废气中有机物的吸附率大于95％，第100次使用时，有机废气中有机物的吸附率达到93％，第300次使用时，有机废气中有机物的吸附率达到90％。
本发明在处理废气时，通入的水还可以是自来水、清洁水等普通水。
对比例2.1
本实施例与实施例2.1使用的处理装置相同，处理的废气量相同，有机废气中有机物的浓度与实施例2.1基本相同，本实施例与实施例2.1的不同在于电极极性不进行转换，处理时间为3小时。
将有机废气通入到填充活性炭的电解槽中，通入的有机废气被活性炭吸附后，气体中的有机物总浓度为1200mg/m3，活性炭有机废气吸附率＞98％，
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，进行废气处理，第2次使用时，装置中有机废气中有机物的吸附率大于97％，第30次使用时，有机废气中有机物的吸附率达到82％，第100次使用时，有机废气中有机物的吸附率达到73％，第300次使用时，有机废气中有机物的吸附率达到52％。
由上述实施例2.1～2.3与对比例2可见，电极交换间隔时间越短，活性炭中有机物的氧化分解能力约高，并且电极交换间隔时间越短，电极活性保持效果越好，活性炭的再生效果越好。
实施例3
本实施例同时处理有机废气和有机废水，
经过检测，废气中的有机分子主要有邻硝基苯、乙醇、甲苯等，废气中的有机物总浓度为2920mg/m3，有机废气的处理量为100L，有机废水的CODcr值为5544.39mg/L，有机废水量100L，废水的pH值为4.5±0.5。
本实施例中，使用的装置如图3示意的处理装置，结构包括：电解槽1，设置在电解槽内的电极板2，用于电极板通电的且可实现输出换向的直流电源3，设置在电解槽上用于通入空气或氧气的曝气管道4，设置在电解槽上用于将废水通入到电解槽内的进水管道5，排出处理后废水的出水管道6，设置在电解槽上用于通入有机废气的废气管道7，填充在电极板之间的活性炭8，电解槽上设置用于吹脱干燥活性炭的吹脱气体管道9。
本实施例中的处理装置，电解槽内部尺寸为40cm×75cm×100cm，电极板设置为四组间隔放置，相邻电极板之间的间距为10cm，电极板的材料是济南某新材料有限公司生产的石墨-石墨烯板(其中电极板中石墨烯掺杂的含量约150ppm)，阴阳极电极材料相同，为电极板供电的是可实现输出换向的直流电源，电源设置参数为电流210A。曝气管道4的曝气参数设置为20m3/h。
具体处理方法为：
步骤1，将有机废气通过废气管道7通入到填充有活性炭8的电解槽1中，待活性炭充分吸附有机物后，检测到电解槽中，有机物废气中有机物的浓度为5544.39mg/L,再通过进水管道5将有机废水通入到电解槽中，
步骤2，通过曝气管道4通入流量为20m3/h的空气，在电解槽中连续加入10％FeSO4·7H2O水溶液，共加入764ml 10％FeSO4·7H2O水溶液，使得水中FeSO4的浓度为5mmol/L，
步骤3，打开直流电源，电源设置参数为电流210A，使得电极板的电流密度为100A/m3，电极极性转化时间间隔为10分钟一次，处理时间为3小时，
步骤4，处理后的废水，经过检测，水中CODcr的值为544.46mg/L，CODcr的去除率为90.18％，达到排放标准，将水外排。
利用与本实施例中相同处理方法，同一装置，相同的参数设置，同时进行废水和废气处理，累计使用90小时后，水中CODcr的去除率为90.11％，累计使用300小时后，CODcr的去除率为89.73％，累计使用900小时后，CODcr的去除率为89.43％。
第2次使用时，装置中有机废气中有机物的吸附率达到98％，第30次使用时，有机废气中有机物的吸附率达到96.7％，第100次使用时，有机废气中有机物的吸附率达到94.11％，第300次使用时，有机废气中有机物的吸附率达到92.7％。
本发明中，曝气管道设置在顶部或底部，对有机废气和废水的处理效果没有影响，将曝气管道设置在顶部的目的是防止冬季电解槽停止使用后，电解槽低结冰影响曝气。
最后应说明的是：以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明实施例技术方案的范围。

Claims (10)

1.一种难降解有机物废水废气的处理装置，其特征在于，装置结构包括电解槽(1)，设置在电解槽内的电极板(2)，电极板(2)包括阴极和阳极，用于电极板通电且可输出换向的直流电源(3)，设置在电解槽上向电解槽内通入空气或氧气的曝气管道(4)，设置在电解槽上方用于将废水通入到电解槽内的进水管道(5)，设置在电解槽下部用于将处理后废水外排的出水管道(6)。
2.如权利要求1所述的一种难降解有机物废水废气的处理装置，其特征在于，处理废气时，或同时处理废气与废水时，所述处理装置的结构还包括设置在电解槽上用于通入有机废气的废气管道(7)，填充在电极板之间用于吸附有机物的活性炭(8)。
3.如权利要求1或2所述的一种难降解有机物废水废气的处理装置，其特征在于，所述电极板(2)至少设置为一组，阴极板和阳极板的材料相同，所述电极板(2)的材料是石墨中掺杂石墨烯的石墨-石墨烯板，电极板中石墨烯的含量为5ppm～150ppm。
4.如权利要求2所述的一种难降解有机物废水废气的处理装置，其特征在于，所述电解槽上设置用于吹脱干燥活性炭的吹脱气体管道(9)。
5.如权利要求1或2所述的一种难降解有机物废水废气的处理装置，其特征在于，所述曝气管道设置在电解槽顶部或底部，所述曝气管道(4)的数量与电极板的组数相同。
6.一种难降解有机物废水的处理方法，其特征在于，具体方法是：
步骤1，将去渣的有机废水通过进水管道(5)通入到电解槽(1)中，
步骤2，利用曝气管道(4)在电解槽(1)的阴极板附近通入空气或氧气，并在电解槽(1)内持续加入一定量10％FeSO4·7H2O水溶液，使Fe2+在水中的浓度为1～5mmol/L，
步骤3，利用直流电源(3)在电解槽(1)的电极板(2)上通直流电，并根据水质情况设置电流密度，
步骤4，当检测到水CODcr达到了排放标准后，利用出水管道(6)将水外排。
7.一种难降解有机物废气的处理方法，其特征在于，处理方法是：
步骤1，利用废气管道(7)将有机废气通入到填充活性炭(8)的电解槽(1)中，利用活性炭(8)吸附有机废气，
步骤2，通过进水管道(5)将水通入到电解槽(1)中，
步骤3，利用曝气管道(4)在电解槽(1)的阴极板附近通入空气或氧气，并在电解槽(1)内加入一定量的FeSO4，使Fe2+在水中的浓度为1～5mmol/L，
步骤4，利用直流电源(3)在电解槽(1)的电极板(2)上通上直流电，并根据水质情况设置电流密度，
步骤5，当吸附在活性炭(8)内的有机废气分解完成后，利用出水管道(6)将水外排，并利用吹脱气体管道(9)吹出的热风将活性炭内的水和二氧化碳吹脱。
8.如权利要求6或7所述的一种难降解有机物废水的处理方法，其特征在于，当电解槽(1)内水的pH＞7时，所述电极板的电流密度设置为100～300A/m2，当电解槽(1)内水的pH≤7时，所述电极板的电流密度设置为80～150A/m2。
9.如权利要求6或7所述的一种难降解有机物废水的处理方法，其特征在于，当降解废水中芳香族化合物(含苯环的有机污染物)的含量大于40％的有机废水时，所述电极板的电流密度设置为不小于90A/m2，当降解废水中链状化合物的含量大于60％的有机废水时，所述电极板的电流密度设置为不小于80A/m2。
10.如权利要求6或7所述的一种难降解有机物废水的处理方法，其特征在于，至多间隔3小时对电极板的极性进行一次交换。
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