CN112898165A - 薁类化合物及其制备的单分子场效应晶体管 - Google Patents
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Abstract
一种薁类化合物及其制备的单分子场效应晶体管,涉及场效应晶体管领域。单分子场效应晶体管通过以下步骤得到:1)构筑石墨烯器件,所述石墨烯器件包括源极、漏极和导电沟道,所述导电沟道为石墨烯;2)在石墨烯上用电子束光刻胶进行曝光,然后用氧等离子刻蚀,在源漏极之间得到纳米间隙,并与源漏电极垂直;3)在2)中纳米间隙间通过酰胺键引入薁类化合物制备单分子器件;4)通过不同栅压对其开关电学性质进行评估。本发明通过酰胺共价键把石墨烯纳米电极与功能材料分子直接键合在一起,可以构建单分子晶体管开关器件,与现有的光学可控的开关相比,电学可控单分子FET为真正的集成和应用奠定了基础。
Description
技术领域:
本发明属于场效应晶体管领域,特别涉及一种基于离子液体栅的单分子场效应晶体管。
背景技术
分子电子学为现有的硅基工业微小化过程中遇到的短沟道效应、器件物理尺寸限制和高能耗等问题提供了解决思路。利用功能分子材料来构建电子器件是纳米科技和分子电子学研究的最终目的之一。由于制备条件等限制,目前单分子电子学研究主要集中在构建单分子器件,测量和理解单个分子电子传输行为和原型器件开发三个方向。
前期研究中总结出来的分子电子学构效关系模型,可以通过分子工程、界面工程、材料工程等多方面设计结合发展分子电子原型器件。例如,可以通过设计非对称分子得到整流器,通过引入如声、光、电等外界刺激获得各式各样的开关、场效应晶体管,存储器,发光器等功能元件。2016年,第一个以二芳烯为功能中心完全可逆的单分子光开关被报道,其二芳烯功能中心分子通过紫外/可见光交替照射,形成开环和闭环状态对应于不同的电流水平,实现光开关功能。这种单分子二芳烯光开关有着前所未有的准确度和再现性,且具有良好的稳定性,是通过对物质进行精细控制,追求极致所取得的成果。最近,在此基础上,以偶氮苯为功能中心的完全可逆单分子光开关被开发。这两例分子电子器件的成功揭示了通过分子工程,界面工程,材料工程和分子电子构效关系模型将光致变色分子材料引入分子电子器件得到分子电子元件,展示了分子器件在集成化微纳电路开发中的巨大潜能。
然而,真正的集成化电路难以通过光刺激的方式进行调控,且光照条件可能带来额外的热效应,增加能耗,因此,光开关的实现距离真正的集成化应用仍然有一段距离。那么是否可以模仿现有的互补金属氧化物半导体硅基产业进行电控制呢?又该如何将电学控制这一思想引入分子电子器件的构建中呢?电学控制分子电子器件是否遵循现有的分子电子构效关系呢?在器件开发及应用上的表现又如何?这些都是亟待解决的关键科学问题。
发明内容
本发明拟通过合理的功能分子材料设计合成、电学可控高性能单分子晶体管开关器件构建、器件电子输运性质的探讨、新型微观分子电子学模型的建立、分子电子原型器件的开发为构建复杂的集成的分子逻辑电路,最终实现分子计算机提供理论及技术支撑。
本发明在单分子水平上通过碳基单分子异质结平台,通过酰胺共价键把石墨烯和功能材料分子键合在一起,拟设计合成薁类化合物通过底端-NH2与石墨烯电极末端-COOH酰胺化形成共价的酰胺键进行桥连,构筑石墨烯单分子晶体管开关器件。将所选功能材料分子键入石墨烯单分子电学测试平台,构建各式各样的单分子晶体管开关器件,发展单分子开关器件新模型,探索开关性能与影响要素,拓宽分子器件的研究疆域,为建立新模型提供实验基础。
所述式A中,X选自C、N、Si和C=O中的任意一种;
所述式A中,R1,R2,R3,R4选自C、N、Si和C=O中的任意一种;
R1,R2,R3,R4为氢时,控制氢原子个数在1-10优选范围内;
R1,R2,R3,R4为氟时,控制氟原子个数在1-3优选范围内;
R1,R2,R3,R4为烷基时,控制碳原子与氢原子比例为n:2n+1(1≤n≤10);
R1,R2,R3,R4为含氟烷基时,控制碳原子个数在1-10优选范围内,控制氟原子个数在1-3优选范围内;
R1,R2,R3,R4为含氟烷氧基时,控制碳原子个数在1-10优选范围内,控制氟原子个数在1-3优选范围内,控制氧原子个数在1-3优选范围内;
所述式A中,Y选自以下各官能团中的任意一种:
所述式A中,Z1和Z2选自以下各化合物中任意一种:
所述式A所示化合物中Z1和Z2中的a选自NH2、NHCH2CH2NH2、NHAc、CN、SH、SMe、Sac、Py中任意一种;
所述的薁类化合物的应用或单分子异质结或单分子场效应晶体管,包括如下步骤:
1)构筑石墨烯器件,所述石墨烯器件包括源极、漏极和导电沟道,所述导电沟道为石墨烯;
2)在石墨烯上用电子束光刻胶进行曝光,然后用氧等离子刻蚀,在源漏极之间得到纳米间隙,并与源漏电极垂直;
其特征在于:所述方法还包括:
3)在2)中纳米间隙间通过酰胺键引入式A薁类化合物制备单分子器件;
4)通过不同栅压对其开关电学性质进行评估。
一种单分子场效应晶体管,由石墨烯阵列点电极、电极、分子异质结和离子液体组成;
其中,所述栅极位于所述石墨烯阵列点电极的两侧,且与所述石墨烯阵列点电极无导电接触;
所述分子异质结与所述石墨烯阵列点电极之间通过酰胺键连接;
所述离子液体覆盖所述石墨烯阵列点电极和栅极并充满所述石墨烯阵列点电极和栅极之间的沟道;
所述单分子异质结有权利要求1所述式A所示化合物中的至少一种自组装而得。
所述的单分子场效应晶体管,漏极之间的纳米间隙长度为1-10纳米,末端为悬挂羧基。
所述的单分子场效应晶体管,末端为氨基及其衍生物的基团,用于与石墨烯电极末端羧基进行化学键合。
所述的薁类化合物制备的单分子场效应晶体管,其特征在于:末端优选为氨基。
所述单分子场效应晶体管的方法,包括以下步骤:
1)制备石墨烯阵列电极;
2)在所述石墨烯阵列电极附近但非到点接触位置,引入栅极;
3)构建石墨烯纳米间隙点电极;
4)将所述式A所示或化合物中的至少一种与步骤3)所得体系接触进行自组装,即在所述石墨烯阵列点电极上通过酰胺键连接得到分子异质结;
5)添加离子液体到石墨烯阵列点电极和栅极上,使所述离子液体覆盖所述石墨烯阵列点电极和栅极并充满所述石墨烯阵列点电极和栅极之间的沟道,得到所述单分子场效应晶体管。
所述步骤4)自组装还包括,向体系中加入1-(3-二甲氨基丙基)-3-2乙基碳二亚胺盐酸盐;
所述式A所示化合物中任意一种与1-(3-二甲氨基丙基)-3-2乙基碳二亚胺盐酸盐的摩尔比范围为1:20-1:40。
所述自组装在无水吡啶中进行;
所述无水吡啶10-20毫升。
本发明的技术效果是:
1、本发明将同时采用碳基单分子器件通过具体的研究体系设计合理的组装修饰策略,赋予单分子器件场效应晶体管的功能。
2、通过酰胺共价键把石墨烯纳米电极与功能材料分子直接键合在一起,可以构建单分子晶体管开关器件。
3、与现有的光学可控的开关相比,电学可控单分子FET为真正的集成和应用奠定了基础。
附图说明
图1为本发明方法的流程示意图;
图2为实施例1中所述单分子器件的栅压响应(-3V~0V);
图3为实施例1中所述单分子器件的栅压响应(0V~+3V);
图4为实施例1中所述单分子器件的转移曲线;
图5为实施例2中所述单分子器件的栅压响应(-3V~0V);
图6为实施例2中所述单分子器件的栅压响应(0V~+3V);
图7为实施例2中所述单分子器件的转移曲线;
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步阐述,但本发明并不限于以下实施例。所述方法如无特别说明均为常规方法。所述原材料如无特别说明均能从公开商业途径获得。
本发明涉及到的电学测试是在真空条件下(<1×10-4Pa)进行的。主要涉及的测试仪器有安捷伦B1500A半导体参数仪和TTPX低温探测平台(lakeshore公司)。其中,测试温度是用液氮和一个加热平台联合精确调控的。
参见附图1,以碳基单分子器件为例,首先构建石墨烯电极的分子器件。包括下述步骤:
1)构筑石墨烯器件,所述石墨烯器件包括源极、漏极和导电沟道,所述导电沟道为石墨烯。石墨烯基单分子器件可参考文献(Cao Y,Dong S,Liu S,He L,Gan L,Yu X,Steigerwald ML,Wu X,Liu Z,Guo X.Building high-throughput molecular junctionsusing indented graphene point contacts.Angew Chem Int Ed Engl.2012Dec 3;51(49):12228—32.)中记载的方法;
2)在上述器件中,在石墨烯上用电子束光刻胶进行曝光,然后用氧等离子刻蚀,在源漏极之间得到长度为1-10nm,末端为悬挂羧基的纳米间隙,并与源漏电极垂直。
3)在2)中纳米间隙间通过酰胺键引入薁类化合物制备单分子器件。此处可选择的薁类化合物分子范围较广,可以根据需要设计合成。可选的分子桥都具有两个特点,末端为氨基及其衍生物的基团,优选为氨基,用于与石墨烯电极末端羧基进行化学键合;
4)通过上述方法制备所得单分子器件的电学特性可根据外界电场变化而发生变化。通过不同栅压对其开关电学性质进行评估。
实施例1:式A的选择如下:
Y选择为None;
单分子异质结的自组装过程:
将1-(3-二甲氨基丙基)-3-2乙基碳二亚胺盐酸盐溶解于10毫升无水吡啶中;
向上述溶液中加入石墨烯纳米间隙点电极器件(含铂栅电极,300纳米二氧化硅/硅做基底);
黑暗条件下,氩气氛围内反应72小时;
待反应结束后,从溶液中取出器件,分别用丙酮和超纯水洗涤三次,干燥后制得器件;
滴加液体离子DEME-TFSI,使其覆盖石墨烯阵列点电极和栅极并充满石墨烯阵列点电极和栅极之间的沟道,制得单分子场效应晶体管;
在200K~300K的温度区间的任何温度下,改变铂栅电极上施加的电压,范围:-3V~+3V,间隔1V;在固定的某一栅压下,施加源漏偏压,范围:-1V~+1V;测得上述单分子器件受栅压调控的输出特性曲线(如图2和3所示),表现出了随栅压变化的电导特性,随着栅电压从-3V到+3V的变化,单分子异质结的电导在0V出现拐点,电导先下降后上升,说明该分子结的电导呈现双极性电导特征,该单分子场效应晶体管具有可重复的场效应行为,证明了重现性和可靠性。
实施例2:式A的选择如下:
Y选择为None;
单分子异质结的自组装过程:
将1-(3-二甲氨基丙基)-3-2乙基碳二亚胺盐酸盐溶解于15毫升无水吡啶中;
向上述溶液中加入石墨烯点纳米间隙点电极器件(含铂栅电极,300纳米二氧化硅/硅做基底);
黑暗条件下,氩气氛围内反应48小时;
待反应结束后,从溶液中取出器件,分别用丙酮和超纯水洗涤三次,干燥后制得器件;
滴加液体离子DEME-TFSI,使其覆盖石墨烯阵列点电极和栅极并充满石墨烯阵列点电极和栅极之间的沟道,制得单分子场效应晶体管;
在200K~300K的温度区间的任何温度下,改变铂栅电极上施加的电压,范围:-3V~+3V,间隔1V;在固定的某一栅压下,施加源漏偏压,范围:-1V~+1V;测得上述单分子器件受栅压调控的输出特性曲线(如图4和5所示),表现出了随栅压变化的电导特性,随着栅电压从-3V到0V的变化,该分子结的电导单调增加,说明最高占有分子轨道和最低未占分子轨道先后参与了电荷输运,从而导致了分子结的双极性特征。
以上所述仅为本发明的实施方式,并不用于限制本发明,对于本领域技术人员来说,本发明可以有各种变化。因此,凡在本发明的原理内所作的任何修改,仍包括在本发明的权利要求范围之内。
Claims (10)
1.薁类化合物,其特征是,通式为式A所示
所述式A中,X选自C、N、Si和CO中的任意一种;
所述式A中,R1,R2,R3,R4选自C、N、Si和CO中的任意一种;
R1,R2,R3,R4为氢时,控制氢原子个数在1-10优选范围内;
R1,R2,R3,R4为氟时,控制氟原子个数在1-10优选范围内;
R1,R2,R3,R4为烷基时,控制碳原子与氢原子比例为n:2n-1(1≤n≤10);
R1,R2,R3,R4为含氟烷基时,控制碳原子个数在1-10优选范围内,控制氟原子个数在1-3优选范围内;
R1,R2,R3,R4为含氟烷氧基时,控制碳原子个数在1-10优选范围内,控制氟原子个数在1-3优选范围内,控制氧原子个数在1-3优选范围内;
所述式A中,Y选自以下各官能团中的任意一种:
所述式A中,Z1和Z2选自以下各化合物中任意一种:
3.权利要求1或2所述的薁类化合物的应用,其特征是:用于制备单分子异质结或单分子场效应晶体管,包括如下步骤:
1)构筑石墨烯器件,所述石墨烯器件包括源极、漏极和导电沟道,所述导电沟道为石墨烯;
2)在石墨烯上用电子束光刻胶进行曝光,然后用氧等离子刻蚀,在源漏极之间得到纳米间隙,并与源漏电极垂直;
其特征在于:所述方法还包括:
3)在2)中纳米间隙间通过酰胺键引入式A薁类化合物制备单分子器件;
4)通过不同栅压对其开关电学性质进行评估。
4.一种单分子场效应晶体管,由石墨烯阵列点电极、电极、分子异质结和离子液体组成;
其中,所述栅极位于所述石墨烯阵列点电极的两侧,且与所述石墨烯阵列点电极无导电接触;
所述分子异质结与所述石墨烯阵列点电极之间同各国酰胺键连接;
所述离子液体覆盖所述石墨烯阵列点电极和栅极并充满所述石墨烯阵列点电极和栅极之间的沟道;
所述单分子异质结有权利要求1所述式A所示化合物中的至少一种自组装而得。
5.根据权利要求4所述的单分子场效应晶体管,其特征在于:漏极之间的纳米间隙长度为1-10纳米,末端为悬挂羧基。
6.根据权利要求4或5所述的单分子场效应晶体管,其特征在于:包括权利要求2中的薁类化合物,末端为氨基及其衍生物的基团,用于与石墨烯电极末端羧基进行化学键合。
7.根据权利要求6所述的单分子场效应晶体管,其特征在于:末端优选为氨基。
8.一种制备权利要求4或5所述单分子场效应晶体管的方法,包括以下步骤:
1)制备石墨烯阵列电极;
2)在所述石墨烯阵列电极附近但非到店接触位置,引入栅极;
3)构建石墨烯纳米间隙点电极;
4)将所述式A所示或核武中的至少一种与步骤3)所得体系接触进行自组装,即在所述石墨烯阵列点电极上通过酰胺键连接得到分子异质结;
5)添加离子液体到石墨烯阵列点电极和栅极上,使所述离子液体覆盖所述石墨烯阵列点电极和栅极并充满所述石墨烯阵列点电极和栅极之间的沟道,得到所述单分子场效应晶体管。
9.根据权利要求8所述的制备单分子场效应晶体管的方法,其特征在于:所述步骤4)自组装还包括,向体系中加入1-(3-二甲氨基丙基)-3-2乙基碳二亚胺盐酸盐;
所述式A所示化合物中任意一种与1-(3-二甲氨基丙基)-3-2乙基碳二亚胺盐酸盐的摩尔比范围为1:20-1:40。
10.根据权利要求8所述的制备单分子场效应晶体管的方法,其特征在于:所述自组装在无水吡啶中进行;所述无水吡啶10-20毫升。
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