CN112898582B - 一种基于超分子的单分子场效应晶体管及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
一种基于超分子的单分子场效应晶体管及其制备方法,属于场效应晶体管领域。是由石墨烯阵列点电极、铂栅栅极、超分子异质结和离子液体构成。其中铂栅栅极位于石墨烯阵列点电极的两侧,且与石墨烯阵列点电极无导电接触;分子异质结与石墨烯阵列点电极之间通过酰胺键连接。选取葫芦脲作为主体分子,选取紫晶类分子,苯乙烯衍生物,蒽衍生物等作为客体分子,研究表明通过主客体相互作用进行组装可以得到超分子体系。本发明的技术效果是,通过酰胺共价键把石墨烯纳米电极与功能材料分子直接键合在一起,可以构建单分子场效应晶体管,实现开关功能。
Description
技术领域
本发明属于场效应晶体管领域,特别涉及一种基于超分子的单分子场效应晶体管。
背景技术
在目前的半导体工业中,晶体管构成了电子电路的核心组成,是当代数字革命的基石。自1947年第一个关于晶体管的模型提出以来,科研工作者们发展出了多种形式的晶体管。场效应晶体管作为构建电子电路的基本单元器件,是较新型的半导体材料,其主要原理是利用第三端电极(栅极)实现源漏电极之间电流的调控。晶体管一方面可以实现开关的逻辑功能,另一方面也可以实现放大器的功能。
在单分子电子学领域,单分子场效应晶体管引起了研究者的广泛兴趣。通过在单分子异质结中施加电压,可以调控分子的静电势,从而改变分子的能级,这样不仅能够调控分子的导电性,还能得到分子的振动模式,激发态以及相关振动信息。目前单分子场效应晶体管已经得到了一定的研究,但是体系还不够成熟。在单分子水平,引入一些超分子主客体作用,可以给一些小分子提供限域环境,从而可以提高体系的开关性能。
前期研究中总结出来的分子电子学构效关系模型,可以通过分子工程、界面工程、材料工程等多方面设计结合发展分子电子原型器件。如,可以通过设计非对称分子得到整流器,通过引入如声、光、电等外界刺激获得各式各样的开关、场效应晶体管,存储器,发光器等功能元件。(Chem.Rev.2016,116,4318-4440;Nat.Nanotechnol.2013,8,399-410;Angew.Chem.Int.Ed.1988,27,89-112;Science 2011,333,755-758;Acc.Chem.Res.2015,48,2565-2575。2016年,利用冠醚作为主体分子,与客体分子紫晶形成主客体超分子体系,用于研究单分子水平的超分子动力学被报道。(Sci.Adv.2016,2,e1601113)在石墨烯电极之间连接了环糊精分子,在单分子水平研究基于环糊精分子机器的运动动力学和机制。(Small Methods 2019,3,1900464)这两个单分子电子器件揭示了通过分子工程,界面工程,材料工程和分子电子构效关系模型将超分子组装体系引入分子电子器件得到分子电子元件,展示了分子器件在集成化微纳电路开发中巨大的潜能。
目前报道的小分子开关比并不高,距离真正的集成化应用仍然有一段距离。那么利用超分子主客体的作用,给小分子创造一个限域环境,从而提高分子的导电性能,进一步提高器件的开关比。
发明内容
基于以上问题,本发明拟通过合理的功能分子材料设计合成、完成超分子的单分子场效应晶体管的构建,进行器件电子输运性质的探讨、新型微观分子电子学模型的建立、分子电子原型器件的开发为构建复杂的集成的分子逻辑电路,最终实现分子计算机提供理论及技术支撑。
为了达到以上目的,本发明采用的技术方案是:
本发明要求保护式A所示化合物中的至少一种在制备单分子异质结中的应用和式A所示化合物中的至少一种在制备单分子场效应晶体管中的应用和由式A所示化合物中的至少一种自组装而得的分子异质结和含有式A所示化合物中的至少一种的单分子场效应晶体管;
所述式A中,x1,x2表示0或正整数,优选地,0≤x1≤3,0≤x2≤3;
本发明要求式B所示化合物中的至少一种在制备单分子异质结中的应用和式B所示化合物中的至少一种在制备单分子场效应晶体管中的应用和由式B所示化合物中的至少一种自组装而得的分子异质结和含有式B所示化合物中的至少一种的单分子场效应晶体管;
所述式B中,x1表示0或正整数,优选地,0≤x1≤3;
所述式B中,R2分别表示氢、卤素、羟基、氨基、氰基、硝基、羧基、C1-6烷基、C1-6烷氧基、卤代C1-6烷基、卤代C1-6烷氧基、羟基C1-6烷基、羟基C1-6烷氧基或C1-6烷基氨基中的任意一种;
任一所述的应用或基于超分子化合物的单分子场效应晶体管,其特征在于,该单分子场效应晶体管包括石墨烯阵列点电极、栅极、离子液体和超分子-石墨烯分子异质结组成;
其中,所述栅极位于所述石墨烯阵列点电极的两侧,且与所述石墨烯阵列点电极无导电接触;
所述分子异质结与所述石墨烯阵列点电极之间通过酰胺键连接;
所述离子液体覆盖所述石墨烯阵列点电极和栅极并充满所述石墨烯阵列点电极和栅极之间的沟道;
所述栅极具体为铂栅电极;
所述分子异质结由权利要求1-2所述式A和式B所示化合物中的至少一种自组装而得。
所述的基于超分子的单分子场效应晶体管,其特征是:石墨烯点电极纳米间隙长度为1-10nm,通过电子束曝光(EBL)以及反应离子刻蚀(RIE)得到;
基于超分子的单分子场效应晶体管,其特征是:纳米间隙间通过酰胺键引入超分子体系的分子桥制备单分子器件,分子桥末端为氨基或其衍生物的基团,用于与石墨烯电极末端羧基进行化学键合;
基于超分子的单分子场效应晶体管,其特征是:分子桥末端为氨基;
单分子场效应晶体管,其特征在于,所述的超分子化合物通过主体分子和客体分子之间的主客体作用获得的;优选地,主体分子为葫芦脲[7]和葫芦脲[8],客体分子为紫精类、类紫精类、噻唑并噻唑类化合物,苯乙烯衍生物等;
任一所述单分子场效应晶体管的方法,包括如下步骤:
1)制备石墨烯阵列电极;
2)在所述石墨烯阵列电极附近但非导电接触位置,引入栅极;
3)构建石墨烯纳米间隙点电极,其特征在于:所述方法还包括:
4)通过主客体分子在溶剂中的自组装获得权利要求1-2中的超分子化合物;
其特征在于:所述方法还包括
5)步骤4)得到的超分子化合物与步骤3)所得体系进行接触反应,即在所述石墨烯阵列点电极上通过酰胺键连接得到分子异质结;
6)添加离子液体到石墨烯阵列点电极和栅极上,使所述离子液体覆盖所述石墨烯阵列点电极和栅极并充满所述石墨烯阵列点电极和栅极之间的沟道,得到所述单分子场效应晶体管;
所述步骤4)中的主体为葫芦脲[8]时,主体和客体分子的摩尔比为1:2;主体为葫芦脲[7]时,主体和客体分子的摩尔比为1:1,所用的溶剂为二甲基亚砜;
所述步骤4)自组装还包括,向体系中加入1-(3-二甲氨基丙基)-3-2乙基碳二亚胺盐酸盐;
所述式A所示化合物中任意一种与1-(3-二甲氨基丙基)-3-2乙基碳二亚胺盐酸盐的摩尔比范围为1:20-1:40。
所述自组装在无水吡啶中进行;所述无水吡啶10-20毫升。
本发明将同时采用碳基单分子器件通过具体的研究体系设计合理的组装修饰策略,赋予单分子器件场效应晶体管的功能。
本发明所涉及的单分子场效应晶体管是由石墨烯阵列点电极、铂栅栅极、超分子异质结和离子液体构成。其中铂栅栅极位于石墨烯阵列点电极的两侧,且与石墨烯阵列点电极无导电接触;分子异质结与石墨烯阵列点电极之间通过酰胺键连接。通过改变铂栅电极上施加电压,来对源漏电极之间的电流进行调控。选取葫芦脲作为主体分子,选取紫精类、类紫精类、噻唑并噻唑类化合物,苯乙烯衍生物等作为客体分子。研究表明通过主客体相互作用进行组装可以得到超分子体系。将所选功能材料分子键入石墨烯单分子电学测试平台,构建各式各样的单分子晶体管开关器件,发展单分子开关器件新模型,探索开关性能与影响要素,拓宽分子器件的研究疆域,为建立新模型提供实验基础。
本发明的有益效果为:通过酰胺共价键把石墨烯纳米电极与功能材料分子直接键合在一起,可以构建单分子晶体管开关器件。
附图说明
图1为本发明单分子场效应晶体管示意图;
图2为实施例1单分子场效应晶体管的栅压响应;
图3为实施例2单分子场效应晶体管的栅压响应;
图4为实施例3单分子场效应晶体管的栅压响应。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步阐述,但本发明并不限于以下实施例。所述方法如无特别说明均为常规方法。所述原材料如无特别说明均能从公开商业途径获得。
本发明涉及到的电学测试是在真空条件下(<1×10-4Pa)进行的。主要涉及的测试仪器有Agilent B1500A半导体参数仪和TTPX低温探测平台(lakeshore公司)。其中,测试温度是通过液氮和一个加热平台联合精确调控的。
为实现上述目的,本申请提供了一种基于超分子化合物的单分子场效应晶体管,参见附图1,该单分子场效应晶体管包括石墨烯阵列点电极、栅极、离子液体和超分子-石墨烯分子异质结组成;
首先是超分子-石墨烯单分子异质结的制备,包括下述步骤:
1)构筑石墨烯器件,所述石墨烯器件包括源极、漏极和导电沟道,所述导电沟道为石墨烯。
2)制备具有纳米间隙的二维单层石墨烯。制备过程可参考文献(Cao Y,Dong S,Liu S,He L,Gan L,Yu X,Steigerwald ML,Wu X,Liu Z,Guo X.Building high-throughput molecular junctions using indented graphene point contacts.AngewChem Int EdEngl.2012Dec 3;51(49):12228—32.)中记载的方法;
3)通过上述方法制备所得单分子器件的电学特性可根据外界电场变化而发生变化。通过不同栅压对其开关电学性质进行评估。
实施例1:
所述式B中,x1为2;
单分子异质结的自组装过程:
首先,主体分子葫芦脲[8]与客体分子实施例1所述式B(摩尔数比为1:2,主体浓度约为2x10-4 M)在二甲基亚砜溶液中混合,室温下预组装4小时。
将1-(3-二甲氨基丙基)-3-2乙基碳二亚胺盐酸盐溶解于10毫升无水吡啶中;
向上述溶液中加入石墨烯纳米间隙点电极器件(含铂栅电极,300纳米二氧化硅/硅做基底);
黑暗条件下,氩气氛围下反应48小时;
待反应结束后,从溶液中取出器件,分别用丙酮和超纯水洗涤三次,干燥后制得器件;
滴加液体离子DEME-TFSI,使其覆盖石墨烯阵列点电极和栅极并充满石墨烯阵列点电极和栅极之间的沟道,制得单分子场效应晶体管;
在200K~300K的温度区间的任何温度下,改变铂栅电极上施加的电压,范围:-1.5V~+1.5V,间隔0.5V;在固定的某一栅压下,施加源漏偏压,范围:-1V~+1V;测得上述单分子器件受栅压调控的输出特性曲线(如图2所示),表现出了随栅压变化的电导特性。
实施例2:
所述式A中,x1为2,x2为2;
单分子异质结的自组装过程:
首先,主体分子葫芦脲[7]与客体分子实施例2所述式A(摩尔数比为1:1,主体浓度约为2x10-4 M)在二甲基亚砜溶液中混合,室温下预组装4小时。
将1-(3-二甲氨基丙基)-3-2乙基碳二亚胺盐酸盐溶解于10毫升无水吡啶中;
向上述溶液中加入石墨烯纳米间隙点电极器件(含铂栅电极,300纳米二氧化硅/硅做基底);
黑暗条件下,氩气氛围下反应48小时;
待反应结束后,从溶液中取出器件,分别用丙酮和超纯水洗涤三次,干燥后制得器件;
滴加液体离子DEME-TFSI,使其覆盖石墨烯阵列点电极和栅极并充满石墨烯阵列点电极和栅极之间的沟道,制得单分子场效应晶体管;
在200K~300K的温度区间的任何温度下,改变铂栅电极上施加的电压,范围:-1.5V~+1.5V;间隔0.5V;在固定的某一栅压下,施加源漏偏压,范围:-1V~+1V;测得上述单分子器件受栅压调控的输出特性曲线(如图3所示),表现出了随栅压变化的电导特性。
实施例3:
所述式A中,x1为3,x2为3;
单分子异质结的自组装过程:
首先,主体分子葫芦脲[7]与客体分子实施例3所述式A(摩尔数比为1:1,主体浓度约为2x10-4 M)在二甲基亚砜溶液中混合,室温下预组装4小时。
将1-(3-二甲氨基丙基)-3-2乙基碳二亚胺盐酸盐溶解于10毫升无水吡啶中;
向上述溶液中加入石墨烯纳米间隙点电极器件(含铂栅电极,300纳米二氧化硅/硅做基底);
黑暗条件下,氩气氛围内反应48小时;
待反应结束后,从溶液中取出器件,分别用丙酮和超纯水洗涤三次,干燥后制得器件;
滴加液体离子DEME-TFSI,使其覆盖石墨烯阵列点电极和栅极并充满石墨烯阵列点电极和栅极之间的沟道,制得单分子场效应晶体管;
在200K~300K的温度区间的任何温度下,改变铂栅电极上施加的电压,范围:-1.5V~+1.5V;间隔0.5V;在固定的某一栅压下,施加源漏偏压,范围:-1V~+1V;测得上述单分子器件受栅压调控的输出特性曲线(如图4所示),表现出了随栅压变化的电导特性。
以上所述仅为本发明的实施方式,并不用于限制本发明,对于本领域技术人员来说,本发明可以有各种变化。因此,凡在本发明的原理内所作的任何修改,仍包括在本发明的权利要求范围之内。
Claims (8)
1.一种基于超分子的单分子场效应晶体管,其特征是,该单分子场效应晶体管包括石墨烯阵列点电极、栅极、离子液体和超分子-石墨烯分子异质结组成;
其中,所述栅极位于所述石墨烯阵列点电极的两侧,且与所述石墨烯阵列点电极无导电接触;
所述超分子化合物与所述石墨烯阵列点电极之间通过酰胺键连接;
所述离子液体覆盖所述石墨烯阵列点电极和栅极并充满所述石墨烯阵列点电极和栅极之间的沟道;
所述栅极具体为铂栅电极;
所述分子异质结由式A和式B所示化合物中的至少一种制备得到;
所述式A中,x1,x2表示0或正整数;
所述式B中,x1表示0或正整数;
所述式B中,R2分别表示氢、卤素、羟基、氨基、氰基、硝基、羧基、C1-6烷基、C1-6烷氧基、卤代C1-6烷基、卤代C1-6烷氧基、羟基C1-6烷基、羟基C1-6烷氧基或C1-6烷基氨基中的任意一种。
2.根据权利要求1所述的基于超分子的单分子场效应晶体管,其特征是:石墨烯点电极纳米间隙长度为1-10nm,通过电子束曝光(EBL)以及反应离子刻蚀(RIE)得到。
3.根据权利要求1所述的基于超分子的单分子场效应晶体管,其特征是:石墨烯纳米间隙间通过酰胺键引入超分子体系的分子桥制备单分子器件,分子桥末端为氨基,用于与石墨烯电极末端羧基进行化学键合。
4.根据权利要求1所述的基于超分子的单分子场效应晶体管,其特征是,所述的超分子化合物是通过主体分子和客体分子之间的主客体作用获得的;主体分子为葫芦脲[7]和葫芦脲[8],客体分子为紫精类、类紫精类。
5.一种制备权利要求1-4任一项所述基于超分子的单分子场效应晶体管的方法,包括如下步骤:
1)制备石墨烯阵列电极;
2)在所述石墨烯阵列电极附近但非导电接触位置,引入栅极;
3)构建石墨烯纳米间隙点电极;
4)通过主客体分子在溶剂中的自组装获得式A或式B所示的超分子化合物;
5)步骤4)得到的超分子化合物与步骤3)所得体系进行接触反应,即在所述石墨烯阵列点电极上通过酰胺键连接得到分子异质结;
6)添加离子液体到石墨烯阵列点电极和栅极上,使所述离子液体覆盖所述石墨烯阵列点电极和栅极并充满所述石墨烯阵列点电极和栅极之间的沟道,得到所述单分子场效应晶体管。
6.根据权利要求5所述的方法,其特征是:所述步骤4)中的主体为葫芦脲[8]时,主体和客体分子的摩尔比为1:2;主体为葫芦脲[7]时,主体和客体分子的摩尔比为1:1,所用的溶剂为二甲基亚砜。
7.根据权利要求5所述的方法,其特征是:所述步骤4)自组装还包括,向体系中加入1-(3-二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亚胺盐酸盐;
式A所示化合物中任意一种与1-(3-二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亚胺盐酸盐的摩尔比范围为1:20-1:40。
8.根据权利要求5所述的方法,其特征是:所述自组装在无水吡啶中进行;所述无水吡啶10-20毫升。
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