CN112823420B - 基于胶体量子点的成像装置 - Google Patents

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Abstract

成像装置(100)包括光活性层(11)的堆叠，所述光活性层(11)至少包括p型光活性层(11p)和n型光活性层(11n)。所述光活性层包括由配体封端的半导体纳米晶体形成的量子点(QD)。读出电子器件包括将所述光活性层(11)夹在中间的电极(13t,13b)。所述电极(13b)的至少一个被分成相应的像素(10p)，用于从相应部分的光活性层收集光生电荷。每个像素(10p)包括放大电路以放大光生电荷，优选使用DG‑FET。中间层(11i)可以设置在p‑型和n‑型光活性层(11p,11n)之间。

Description

基于胶体量子点的成像装置
技术领域和背景
本公开的方面涉及具有包含胶体量子点(CQD)的光活性层的成像装置。其它方面可涉及用于使用CQD和/或其它薄膜材料的光电探测器和成像传感器的结构和制造方法。
胶体量子点通常包含无机材料的纳米晶体，所述无机材料的纳米晶体由于电子在纳米粒子体积内的量子限制而具有离散的能级。由不同材料合成的CQD具有尺寸相关的带隙，其可以针对所选波长范围内的光吸收进行优化。材料的选择对于带隙的尺寸和材料的电荷传输和吸收特性可能是重要的。CQD的优点可以包括高的光吸收系数、高的电荷载流子迁移率、溶液可加工性和低的价格。使用光刻方法可以进一步处理浇铸在几乎任何衬底上的CQD膜。这些特性可以允许制造用于光电探测和/或成像的快速、高灵敏、低噪声的光电二极管。
合成时，CQD通常用长脂族配体(例如油酸(OA))封端(capped)，确保纳米粒子的均匀生长和溶液的胶体稳定性。这些配体有效地钝化CQD的表面，这可能在CQD带隙内导致低缺陷密度并因此导致低密度的陷阱态。在一些情况下，OA配体壳可以表示介电阻挡层，将电子量子点在溶液中或在膜中彼此分离，抑制量子点之间的电荷转移。这使得OA封端的CQD具有非常高的光致发光量子产率，因为在CQD内形成的激子不能被分离成自由电荷，并且它们最终在量子点内辐射复合，在这里形成激子。例如，OA封端的CQD膜的光学性质可以类似于一组单独的CQD，而在单独的纳米粒子之间没有电子相互作用。为了进行光电探测，需要有效地分离光生电荷并将它们转移到触点以获得光响应信号。
在现有技术中，使用CQD与有机材料的二元或三元共混物，其中CQD是光吸收剂，并且其它组分是用于电子和空穴的传输材料[doi.org/10.1002/adma.200801752或US2011/0095266A1]。然而，由于载流子的低迁移率和长路径以及相对低的量子效率，这些系统可能遭受较慢的操作速度。
另一种方法是使用CQD膜，其中纳米粒子是电耦合的，并且纳米粒子之间的有效电荷传输是可能的。为了允许电荷传输通过CQD膜，可以实施配体交换。本体OA配体可以在量子点的表面上被其它在尺寸上较小并且不阻止在CQD之间的载流子传输的实体交换。配体交换可以在溶液中进行(产生CQD油墨)或在膜中进行。配体交换的CQD膜中的电荷传输可以通过跳跃理论来描述，例如可变范围的Mott跳跃或最近邻跳跃。这意味着使用声子辅助隧穿，电荷可以在膜内在单个纳米粒子之间跳跃。因此，在室温下，光生激子被有效地分离成可使用内置或外加电场提取的自由载流子。
在现有技术中，CQD首先用作p型半导体。由这种p-n异质结构型的膜制成光电探测器，其中p型CQD膜是与富勒烯衍生物[US2012/0223291A1]或透明n-型金属氧化物[doi.org/10.1002/adfm.201102532]组合使用的光敏组件。
Tang等人[dx.doi.org/10.1021/nl302436r|Nano Lett.2012,12,4889-4894]描述了量子结(QJ)太阳能电池。如所描述的，胶体量子点(CQD)固体结合了溶液加工和量子尺寸效应调谐，提供了基于单一材料合成和加工平台的多结单元的途径。在所描述的量子结中，p-型和n-型层由相同的下层材料构成，确保任何尺寸的CQD的能带对齐。为了构建QJ器件，通过在惰性环境中采用以卤化物盐处理的PbS层来形成结的n侧，以产生n-型膜。在环境中的四甲基氢氧化铵与空气退火结合，用于最大化氧结合，并由此最大化p-掺杂。
US 2017/0018669 A1描述了一种复合量子点光电探测器，其包括具有形成光敏区的胶体沉积薄膜结构的衬底，所述薄膜包含至少一种类型的纳米晶体量子点，由此所述纳米晶体量子点被配体隔开以形成(规则)晶格，并且所述量子点的晶格具有形成无机基质的填充材料，所述无机基质将所述纳米晶体量子点与大气曝光隔离。使用逐层方法构建已知膜，其中沉积量子点的单层，交换原始配体，并且在反应器内进一步形成无机基质。结果，在无机基质中形成量子点的有序单层，并且重复该过程以实现必要的厚度。基质的材料原则上可以提供量子点的n型或p型掺杂，然而，量子点可能由于自由电荷的高浓度和光生电荷的快速复合而失去光敏性。因此，电荷分离通常只发生在n部分和p部分之间的界面处的耗尽区中。
还存在对用于各种应用的成像装置在操作和制造上进行进一步改进的需要。
发明内容
本公开的各方面涉及成像装置和制造方法。通常，成像装置包括光活性层的堆叠。如本文所述，光活性层包括由配体封端的半导体纳米晶体形成的量子点。例如，这些是通过沉积具有胶体量子点(CQD)的溶液来制造的。优选地，光活性层的堆叠至少包括p型光活性层和n型光活性层以形成结。例如，不同类型的层由所使用的半导体材料的配体交换和/或性质所确定。通过包括n型和p型CQD层，可以跨结建立电场，这可有助于电荷分离。最优选地，光活性层的堆叠包括至少三种不同类型的光活性层，包括p型和n型光活性层之间的中间光活性层。例如，中间层可以是i型，其中费米能级位于层的电子带隙的中间。可以理解，本发明的方法和系统不需要任何无机基质填充或阻挡层。如本文所述，n型和p型量子点层优选不具有感应自由电荷。优选地，费米能级的相应偏移在整个p-n或p-i-n量子点膜内提供电场。有利地，如本文所述的装置可以使用(在单个加工步骤中)例如使用油墨一次沉积的p型层、i型层或n型层，其中原始配体在溶液中交换。这可以与例如使用量子点和无机基质的耗时的逐层沉积的方法形成对比。由本发明方法得到的光活性层也可以在结构上不同。例如，使用具有单层的逐层沉积会导致规则的晶格，例如重复的三维粒子排列，而其中通过施加包含胶体量子点(CQD)的相应溶液一次沉积每个光活性层(具有所有其许多粒子层)的方法可提供其中量子点为如在无定形材料中那样无序的光活性层。有利地，费米能级的偏移可以是由于适当选择的配体而不是无机基质。例如，电荷传输机制可以跳跃通过能级，如在无定形无序系统中那样。使用量子点和其它层的不同组合，可以构造例如可见光、(近)红外、甚至X射线成像装置。通常，成像装置包括具有相应读出电子器件的像素。例如，读出电子器件可以包括将光活性层夹在中间的电极。优选地，电极中的至少一个被分成相应的像素，用于收集光生电荷和/或将光生电荷与光活性层的相应部分区分开。最优选地，每个像素包括放大光生电荷的放大电路。本文描述了优选电路的实例，例如包括双栅极场效应晶体管(DG-FET)，其最优选地耦合到第二FET。
附图说明
本公开的设备、系统和方法的这些和其它特征、方面和优点将从以下描述、所附权利要求书和附图中变得更好理解，其中：
图1A至1C示出了根据一些实施方案的成像装置的横截面视图；
图2A和2B示出了根据优选实施方案的像素的横截面视图和相应的电路图；
图3A和3B示出了形成类似于图2A和2B的实施方案的像素的可能的电路布局的俯视图；
图4A和4B示出了根据反向布局的像素的横截面视图和相应的电路图；
图5A至5P示出了制造成像装置的步骤；
图6至图12B示出了根据一些实施方案的具有测量的各种图形。
具体实施方案
用于描述具体实施方案的术语不旨在限制本发明。如本文所用，单数形式“一”、“一种”和“所述”旨在也包括复数形式，除非上下文另外清楚地指示。术语“和/或”包括一个或多个相关列出的项目的任何和所有组合。应当理解，术语“包括”和/或“包含”指定所述特征的存在，但不排除一个或多个其它特征的存在或添加。还应理解，当方法的特定步骤被称为在另一个步骤之后时，其可以直接跟随所述另一个步骤，或者可以在进行特定步骤之前进行一个或多个中间步骤，除非另有说明。同样，应当理解，当描述结构或部件之间的连接时，该连接可以直接或通过中间结构或部件建立，除非另有说明。
本公开的各方面可以提供用于在各种波长范围(例如从中红外和可见光到UV、X射线和伽马光子)中的高频、低噪声光探测的成像装置。该装置的光敏部分优选地包括基于CQD的光电二极管。CQD膜优选由CQD组成，其以允许量子点之间的电子通信和电荷传输的配体封端。点间耦合的程度优选足以确保在室温下经由声子辅助隧穿在CQD膜中的有效激子离解过程。所提出的光电二极管包含例如p-n或p-i-n结用于有效的电荷提取，其通过使用具有层的n-、p-或双极性特性的分层CQD膜来制造。p-n或p-i-n结的结构可以提供内置电场，增强光电流的产生并且在反向偏置下有效地阻断暗电流。光电二极管可以包含另外的层，例如电子传输层(TiO2或ZnO膜或纳米粒子或其它)、空穴传输层(NiO、MoOx、V2O5、PbI、有机材料等)或成功的电荷传输或阻挡所需的其它层。如将说明的，光电二极管显示出非常快的上升时间和高的量子效率。如本文所述，光电二极管特别适用于成像应用，这是由于从溶液制造大面积CQD膜以及随后例如使用光刻进行图案化的可能性。
在下文中参考附图更全面地描述本发明，在附图中示出了本发明的实施方案。在附图中，为了清楚起见，可以夸大系统、部件、层和区域的绝对和相对尺寸。参考可能理想化的实施方案和本发明的中间结构的示意性和/或横截面视图示来描述实施方案。在说明书和附图中，相同的附图标记始终表示相同的元件。相关术语及其派生词应被解释为是指所描述的或如讨论中的附图所示的定向。这些相关术语是为了便于描述并且不需要以特定的定向来构造或操作系统，除非另有说明。
图1A-1C示出了根据一些实施方案的成像装置100的横截面视图。
在一个实施方案中，成像装置100包括至少包括p型光活性层11p和n型光活性层11n的光活性层11的堆叠。术语n-型是指负电荷的电子“e-”，并且意味着电子是半导体层中的多数载流子，而空穴是少数载流子。相反地，术语p-型是指正电荷的空穴“h+”，并且意味着空穴是半导体层中的多数载流子，而电子是少数载流子。如图1A所示，具有波长λ的光可以产生激子电子空穴对，其中电荷可以被分离以流向不同的电极13t,13b。
通常，通过用施主杂质掺杂本征半导体来产生n型或p型半导体。在优选的实施方案中，一个或多个、优选全部的光活性层包括由配体封端的半导体纳米晶体形成的量子点(QD)。如本文所述，封端半导体晶体的配体可以确定量子点膜的类型。在不受理论束缚的情况下，选择适当的实体作为配体可以影响费米能级在量子点膜中的位置。例如，I-配体可以将费米能级移动到接近QD的LUMO能级，使其有效地成为n型膜，而OH-配体可以将费米能级移动到更接近HOMO能级，使膜成为p型。例如，这些配体的作用稍后参考图6进行说明。
当不同类型的膜浇铸在彼此之上时，可以产生p-n量子结。这可以减小暗电流并增强电荷分离过程。另外，使用例如SCN-配体，可以制备i-型或双极性CQD膜，其中费米能级位于带隙的中间。有利地，可以将i-型夹在p-和n-型QD膜之间以产生p-i-n光电二极管。这种膜的电荷载流子迁移率可以是在0.001至1cm2 V-1s-1的数量级，允许从光电二极管中相对快速的传输和提取电荷。
在一些实施方案中，光活性层是无定形的，例如包含量子点的无序结构。例如，当通过施加包含胶体量子点(CQD)的相应溶液来沉积相应的光活性层时，可以产生这样的层。优选地，在单个(流体)加工步骤中沉积每种类型的光活性层，例如与逐层(单层)沉积相反。在其它或进一步的实施方案中，量子点基本上被配体分开，例如在它们之间没有无机基质。备选地，可以设想使用基质，例如无机基质或其它基质。在一个实施方案中，半导体纳米晶体由相应类型的配体封端。在优选的实施方案中，相应类型的光活性层仅由或基本上由相应类型的配体来确定。在一个实施方案中，光活性层包括相同的半导体纳米晶体。例如，所述层的区别仅在于配体的类型。在其他或进一步的实施方案中，相应类型的光活性层主要或至少部分地由相应类型的配体来确定。在一些实施方案中，光活性层的类型至少部分地由添加到层中的无机掺杂剂来确定。在其它或进一步的实施方案中，光活性层的类型仅由、基本上由或主要由添加到所述层中的无机掺杂剂来确定。在一个实施方案中，所述层的区别仅在于无机掺杂剂的类型。备选地或另外地，可以设想使用有机分子/聚合物代替无机基质。
在一个实施方案中，成像装置100包括读出电子器件。例如，读出电子器件包括将光活性层11夹在中间(其间可能有其它层)的电极13t,13b。通常，电极13b中的至少一个被分成相应的像素10p，用于从光活性层的相应部分收集光生电荷。在优选的实施方案中，每个像素10p包括用于放大光生电荷的放大电路，这将在下面进一步详细描述。
在优选的实施方案中，如所示的，光活性层11的堆叠包括至少三种不同类型的光活性层，包括在p型光活性层11p和n型光活性层11n之间的中间光活性层11i。在优选的实施方案中，中间光活性层11i由i型量子点层形成。在其它实施方案中，中间层也可以是n型层或p型层，尽管与所述n型层或p型层相比优选地具有较小密度的自由电子或空穴。
在一些实施方案中，在不同类型的光活性层11p,11i,11n中的量子点被各自不同类型的配体封端。在优选的实施方案中，不同类型的配体确定不同类型的层。在一个实施方案中，通过用将量子点中的费米能级移动到接近最低未占用能级的配体(例如卤化物配体如碘负离子(I—))封端半导体纳米晶体来形成n型光活性层11n。在其他或进一步的实施方案中，通过用将量子点中的费米能级移动到接近最高占用能级的配体(例如氢氧根(OH—))封端半导体纳米晶体来形成p型光活性层11p。在其他或进一步的实施方案中，通过用表现出双极特性的配体封端半导体纳米晶体来形成i型光活性层11i。例如，硫氰酸根(SCN—)可以为电子和空穴提供几乎平衡的高迁移率。
用于半导体纳米晶体的合适材料可取决于应用。例如，PbS和PbSe纳米粒子非常适合用于可见光和近至中红外光吸收，CdSe—用于可见光，以及PbS、PbSe、CdTe—用于X-射线和γ-射线吸收。在优选的实施方案中，所有光活性层包括具有相同材料的半导体纳米晶体的量子点。备选地，两个或更多个光活性层可以包括具有不同半导体材料的量子点，可能具有相同的配体，或者也可以具有不同的配体。
任选地，如所示的，可以将另外的层添加到堆叠中。在所示的实施方案中，在电极13t中的一个和n型光活性层11n之间设置电子传输层12e。在所示的实施方案中，在其它电极13b和p型光活性层11n之间设置空穴传输层12h。通常，顶部电极13t至少对于要由探测器测量的光的波长λ是透明的。备选地，可例如使用透明衬底和底部电极(未示出)来反转堆叠。
在一些实施方案中，如图1A所示，在光活性层11的堆叠和装置100的接收光的前侧之间设置闪烁层21。例如，闪烁层可以被配置为将诸如X射线的较低波长(高频)光转换为诸如可见光或红外光的较高波长(低频)光。此外，量子点可以配置为例如具有吸收由闪烁层转换的可见光或红外光并因此允许探测较低波长的尺寸和材料。以这种方式，可以设置X射线探测器。当然，在其它实施方案中也可以省略所示的闪烁层21，以提供例如可见光传感器。例如，在这些或其它实施方案中，中间光活性层11i可以包括相对小的量子点。例如，量子点包括硫化铅(PbS)或其它材料。
如本文所述，相对小的量子点可具有小于4纳米的平均或中值直径。这可以允许例如可见光吸收。相反地，相对较大的量子点可具有大于四个半纳米的平均或中值直径。这可以允许例如红外光吸收。在一些实施方案中，可能优选的是量子点是单分散性的，例如>95％的量子点落入平均直径或中值直径的±10％内。在其它实施方案中，可能需要使用多分散量子点尺寸来覆盖波长范围。
在一些实施方案中，如图1B所示，与p型光活性层11p和n型光活性层11n中的量子点相比，中间光活性层11i包括相对大的量子点。例如，中间光活性层11i中相对较大的量子点可以大至少1.1倍、1.2倍、1.5倍或更多。例如，中间光活性层11i中的量子点可以是>4.5nm，例如包括或其它材料。这可以提供相对小的带隙以吸收(近)红外光。因此，以这种方式可以提供近红外探测器。
在一些实施方案中，中间光活性层11i仅包括较大的量子点。在其它实施方案中，相对较大的量子点可以作为添加剂与相对较小的量子点混合在相同的中间光活性层11i中。
在一些实施方案中，具有较大量子点的中间层是i型层，例如用硫氰酸根(SCN—)配体封端的>4.5nm的硫化铅(PbS)纳米晶体。注意到，由允许在中红外区域中光吸收的大纳米粒子制成的QD膜通常显示出双极性电荷传输，并且难以移动膜中的费米能级，而不会在带隙中引入高浓度的陷阱态。因此，如本文所述，大的纳米粒子层可以夹在p型层和n型层之间，将光探测范围扩展到中红外，而不会显著增加暗电流。另一种方法是使用CQD膜，其中在较小的纳米粒子中结合较大的纳米粒子。
在一些实施方案中，例如如图1A-1C中的每一个所示，中间光活性层11i具有比p型光活性层11p和n型光活性层11n两者的层厚度Dp,Dn大例如至少两倍、五倍、十倍、百倍或甚至千倍的层厚度Di。例如，n型和p型光活性层11p,11n的典型层厚度Dp和/或Dn优选为10纳米至100纳米，更优选为20纳米至50纳米。例如，在根据图1A的可见光或X射线传感器的实施方案中，或在根据图1B的(近)红外传感器的实施方案中，中间光活性层11i的典型层厚度Di优选地为100纳米至500纳米，更优选地为200纳米至300纳米。
在一些实施方案中，如图1C所示，中间层厚度可以在微米的数量级上，例如1微米至1000微米，优选10微米至100微米。例如，在相对厚的中间层中的量子点可以提供直接转换辐射传感器，其中量子点吸收电离辐射。优选地，在这样的实施方案中，量子点包括具有大带隙的相对重的原子，例如PbS或直径小于4纳米的其它材料。
图2A和2B示出了像素10p的横截面视图和相应的电路图。
CMOS类有源像素传感器通常是用于成像的像素化光电探测器，包含用于电荷放大、读出和复位每个像素中的光电二极管的光敏元件和场效应晶体管(FET)。一个结构(未示出)包含3个FET，其中光电二极管连接到FET中的一个的栅极。这里，通过选择不同的像素结构和设计，讨论了对传感器参数的各种改进。特别地，提出了一种基于双栅极(DG)场效应晶体管(FET)作为像素放大器的基于CMOS类CQD的成像传感器的新像素结构。在一些实施方案中，DG FET用作光生电荷的“读出”开关和放大器。
在优选的实施方案中，每个像素10p包括双栅极场效应晶体管DG-FET 18。例如，如所示的，DG-FET 18具有DG-FET源极18s和DG-FET漏极18d，其间具有包含半导体材料的DG-FET沟道18c。在一些实施方案中，如所示的，第一DG-FET栅极18t邻近DG-FET沟道18c的一侧，并且导电连接到像素10p的电极13b中的一个。在一些实施方案中，如所示的，第二DG-FET栅极18b邻近DG-FET沟道18c的另一侧，用于向像素10p施加读出电压“V读出”。例如，取决于通过第一和第二DG-FET栅极18t,18b的组合施加到DG-FET沟道18c的电场，半导体材料可以选择性地在DG-FET源极18s和DG-FET漏极18d之间传导电流。在优选的实施方案中，如所示的，第一DG-FET栅极18t是DG-FET 18的顶部栅极，从而允许其容易地连接到例如电极中的一个，优选地连接到底部电极13b，如所示的。
通常，DG-FET 18配置为使第一DG-FET栅极18t累积在像素的集成周期期间、通过在邻近导电连接的电极13b的光活性层11的堆叠中的光电转换产生的电荷。累积的电荷可以产生DG FET的阈值电压漂移，并且在通过所施加的读出电压“V读出”导通DG-FET时改变在DG-FET源极18s与DG-FET漏极18d之间穿过DG-FET沟道18c的输出电流“I输出”，其中根据施加到DG-FET源极18s或DG-FET漏极18d中的一个的偏置电压“V偏置”放大输出电流“I输出”。在一些实施方案中，输出电流“I输出”可以用作由光撞击相应像素10p所产生的光电转换的量度。
常规地，电子通过其进入沟道的端子被指定为“源极”，而电子通过其离开沟道的端子被指定为“漏极”。在优选的实施方案中，如所示的，偏置电压“V偏置”被施加到DG-FET漏极18d，并且在DG-FET源极18s处测量输出电流“I输出”。备选地，偏置电压“V偏置”可施加到DG-FET源极18s，且在DG-FET漏极18d处测量输出电流“I输出”。
可以如下计算累积在顶部栅极上的增益，即漏极电流相对于电荷的变化。当FET在饱和情况下被偏置时，其漏极电流可以被定义为
其中μ是电荷载流子的场效应迁移率，CBG是每单位面积的栅极介电的电容，并且W和L是沟道宽度和长度，VBG是施加到栅极端子的电压，并且VT是阈值电压。当顶部栅极电容耦合到沟道时，其上积累的电荷ΔQ有效地改变FET的阈值电压，导致漏极电流的以下改变：
其中CTG是每单位面积的顶部栅极介电的电容，并且LOV是顶部栅极与源极触点和漏极触点之间的总重叠长度。因此，在饱和模式下，增益为
当FET以线性模式偏置时，漏极电流被定义为
其中VD为施加到漏电极的电压。线性模式中的增益与漏极电压成比例并且是
因此，DG-FET可以用作像素内放大器，在常规的3FET像素结构中结合了“读出”FET功能和放大功能，因此从像素布局中消除了1FET。另外，通过使用光电二极管上的正向偏置来进行复位，CQD光电二极管的低电压性能可以允许基于1-DGFET的像素结构。在优选的实施方案中使用的材料是薄膜和/或溶液加工的半导体，允许多层像素结构。因此，提出了基于双栅极FET的可用于成像装置的若干像素结构。双栅极FET结合了光生电荷功能的放大和读出开关。可以使用附加的FET或者通过对光电探测器施加正向偏置来实现复位功能。
在一些实施方案中，每个像素10p包括另外的晶体管，例如耦合到第一DG-FET栅极18t的单栅极FET，例如连接到底部电极13b的顶部栅极。例如，这可用于设置参考电压“V参考”和/或在读出周期之后复位像素。在优选的实施方案中，每个像素10p包括场效应晶体管，FET 19，场效应晶体管FET 19具有FET源极19s和FET漏极19d，其间具有包含半导体材料的FET沟道18c；以及邻近FET沟道18c的FET栅极19g。通常，FET源极19s或FET漏极19d中的一个导电连接到像素10p的电极13b中的一个，且另一个用于施加参考电压“V参考”，其中当将复位电压“V复位”施加到FET栅极19g时，将参考电压“V参考”施加到导电连接的电极18b。
在一些实施方案中，控制器(未示出)配置为通过将读出电压“V读出”施加到像素并测量输出电流“I输出”来读出像素10p。控制器(或单独的电压源)也可以配置为施加偏置电压“V偏置”。在其它或进一步的实施方案中，相同或其它控制器配置为在像素10p的读出循环之间施加复位电压“V复位”。控制器(或单独的电压源)也可以被配置成施加参考电压“V参考”。为了读出构成传感器100的探测器表面的像素栅格，可以通过一个或多个控制器连续地或同时地读出像素。如本文所述的一些或所有方面还可在例如存储在具有软件指令的(非瞬时性)计算机可读媒体上的其它硬件电路和/或软件中实施，所述软件指令在由控制器或通用处理器执行时致使执行本文所述的方法，例如在成像装置中读出像素。
图3A和3B示出了形成例如类似于图2A和2B的实施方案的像素10p的可能的电路布局的俯视图。根据该实例，位于同一平面中的电极由相同的阴影表示。当然，晶体管的尺寸和几何形状可以变化，例如，它们也可以被制成叉指型构型。图3B具体示出了具有灰色虚线区域的底部电极13b的图案化，其也显示在相邻像素的顶部。例如，这些可以制造在读出部分的顶部上或使用焊料凸点接合来连接。在一些实施方案中，DG-FET顶部栅极18t和FET漏极19d经由相应像素的底部电极13b导电连接。通常，如所示的，底部电极13b例如由非导电材料分开，以限定像素10p的栅格。在所示的实施方案中，DG-FET顶部栅极18t和FET漏极19d通过互连孔(ICH)连接到底部电极13b。当然，也可以连接除所示之外的其它部分以形成等效结构。
图4A和4B示出了根据替代方案(例如，单层布局)的像素10p的横截面视图和对应的电路图。在所示的实施方案中，p型光活性层11p设置在顶部，n型光活性层11n设置在底部。任选的空穴传输层12h和电子传输层12e也是相反的。例如，该实施方案示出DG-FET顶部栅极18t和FET漏极19d也可以导电连接到顶部电极13t而不是底部电极。在所示的实施方案中，顶部电极13t连接到第一DG-FET栅极18t，该第一DG-FET栅极18t优选地是顶部栅极，即在与接收光相同的一侧的栅极。在一个实施方案中，诸如InGaZnO的n型半导体材料被用作DG FET 18和FET 19的半导体。在其他或进一步的实施方案中，相同的材料用于电子传输层12e。
本文所述的方面也可通过制造成像装置100的方法来体现，如例如参考图1A至1C、2A、4A等中的任一个所描述的。在一些实施方案中，该方法包括提供具有包括底部电极13b的读出电子器件的衬底17。在其它或进一步的实施方案中，该方法包括将光活性层11的堆叠沉积到衬底上。在其他或进一步的实施方案中，该方法包括沉积顶部电极13t。因此，底部和顶部电极13t,13b将光活性层11夹在中间。如前所述，电极13b中的至少一个优选地被分成相应的像素10p，用于从相应部分的光活性层11收集光生电荷。
在优选的实施方案中，通过施加包含胶体量子点的相应溶液来沉积光活性层。例如，沉积包含具有胶体量子点的溶剂的层，其中在沉积之后除去(例如蒸发)溶剂。最优选地，通过单个流体加工步骤沉积每个(类型的)光活性层。例如，通过旋涂、刮涂、喷涂或其它技术形成QD层。在优选的实施方案中，配体交换在溶液中进行，产生不同的CQD油墨。备选地或另外地，可在沉积后在膜中进行配体交换。在一些实施方案中，光活性层可以是连续的。在其它实施方案中，可以例如根据读出电子器件的像素图案来图案化光活性层。
现在将参考图5A至5P描述可能的制造方法的详细示例。当然，可以设想许多具有类似结果的变化，具有本教导的益处。
图5A示出了沉积在衬底17上的金属层。
图5B示出了例如使用湿法蚀刻或任何其它工艺进行图案化的金属层，以形成用于DG FET和FET的栅极触点18b,19b。
图5C示出了例如使用原子层沉积ALD或任何其它工艺沉积的底部栅极绝缘体，例如Al2O3或HfO或其它。
图5D示出了使用ALD、溅射、旋涂、喷涂或任何其它工艺沉积的半导体，例如ZnO、InGaZnO、InO、碳纳米管、有机物或用于FET和DG FET的任何其它沟道材料。
图5E示出了例如使用湿法/干法蚀刻或任何其它工艺进行图案化以形成FET/沟道18c,19c的半导体。
图5F示出了例如使用剥离或任何其它工艺形成的源极18s,19s和漏极18d,19d顶部触点。
图5G示出了例如使用ALD或任何其它工艺沉积的顶部栅极介电层14，例如Al2O3或HfO或其它。介电层也可以用作半导体的封装/钝化层。
图5H示出了例如通过剥离或湿法蚀刻或任何其它工艺形成的顶栅金属触点18t。
图5I示出了任选沉积的另外的封装层14，例如，基于环氧树脂的光致抗蚀剂SU-8或其它。
图5J示出了互连孔(ICH)的制造。例如，当使用SU-8时，封装层14中的孔可以例如通过光刻形成，并且介电层14可以被进一步湿法蚀刻。
图5K示出了金属层被沉积并图案化为光电探测器的底部电极13b，覆盖像素区域。利用该步骤，可以完成读出部分的制造。
图5L示出了重复的图案，其中虚线区域对应于如图5K所示的像素的读出部分。
图5M示出了沉积在底部电极上方的任选的空穴传输层12h，例如包含NiO。例如，通过溅射或其它工艺制造该层。
图5N示出了所沉积的光活性层11的堆叠。虽然原则上可以使用单个光活性层来制造如本文所述的具有像素的成像装置，但是优选地使用至少两个、更优选地至少三个不同的光活性层。最优选地，i-型光活性层由n-型和p-型光活性层夹在中间。
图5O示出了所制造的任选的电子传输层12e，例如ALD生长的ZnO或TiO。
图5P示出了在堆叠的顶部上制造的(透明)顶部电极13t，例如包括ITO或Al掺杂的ZnO。
应当注意，形成本文所描述的所需结构不需要图5A至5P的实施方案中所描述的所有层或结构。例如，一些层例如电子/空穴传输层可以被省略，或者分别被空穴/电子阻挡层代替。替代地或另外地，也可以添加其它层，例如振荡或闪烁层(未示出)，以将X射线转换成用于辐射成像的可见光。另外地或替代地，如果QD层足够厚，则直接X射线转换是可能的。一个或多个层和结构的沉积也可以组合或分解成一个或多个等效的步骤。例如，还可以通过重复施加较薄层的步骤来制造量子点的厚层。例如，各种栅极和其它触点也可以设置在除所示之外的其它层中。
可以观察到，常规的CQD在光刻过程之后可能表现出稳定性问题和分解。为了改进这些和其它方面，可以提供光刻程序以对CQD膜进行图案化，并如下在CQD膜的顶部上沉积图案化的触点。
在一些实施方案中，可以使用衬底的特殊表面处理来防止光刻期间膜的分层和破裂。在其它或进一步的实施方案中，使用粘合促进剂(如“Ti Prime”)或自组装单层(APTES、HMDS或其它)调整表面能并有利于CQD的粘合。在一些实施方案中，CQD膜可以使用标准光致抗蚀剂和蚀刻工艺(即使用HCl的湿法蚀刻、使用氩等离子体的干法蚀刻等)进行蚀刻。实现光致抗蚀剂除去的优选方式是在丙酮/异丙醇中对装置进行声处理，因为CQD膜不溶于那些溶剂，并且在工艺过程中不会损坏。
在一些实施方案中，用于顶部电极的剥离沉积的图案化光致抗蚀剂可包括将CQD暴露于显影剂，通常是基于四甲基氢氧化铵(TMAOH)的2.38％水溶液(TMAOH)。TMAOH是一种强碱，能够用OH基团取代CQD膜中的配体，产生接近CQD膜表面的p型层。因此，在光电二极管的优选配置中，通过为沉积在n-型层(或i-型层)顶部上的p-型层选择OH-配体，可以避免显影剂的不希望的影响，因为CQD膜的顶层已经包含OH-封端的CQD。对于其它配体，以及对于倒置装置的配置，优选避免膜暴露于碱性显影剂。因此，在这样的实施方案中，可以使用正交光刻(例如基于氟化光致抗蚀剂)来图案化电极。
在一些实施方案中，当装置完成时，可以使用温和的热退火(110℃至130℃)来恢复通过CQD膜的电荷传输。退火会导致量子点之间的电子耦合的增加和陷阱态的浓度的降低。
现在将简要讨论各种结果以说明如本文所述的实施方案的特征和优点。
图6示出了对于由n型CQD膜(I-配体)、p型CQD膜(OH-配体)和双极性CQD膜(SCN-配体)制成的三个不同示例的FET，作为栅极电压“V栅极”的函数的漏极电流“I漏极”的测量。
图7示出了CQD p-n结光电探测器的光子电流转换的外部量子效率(EQE)的示例。
图8示出了在黑暗(D)中和在AM1.5阳光(Lsol,sim)照明下的CQD p-n结光电探测器的电流-电压曲线的示例。
图9示出了具有9mm2面积的CQD p-n结光电二极管对通过机械斩波器调制的800nm激光的光响应。
图10示出了对脉冲激光P的光响应，其中“L”是亮的而“D”是暗的。
图11示出了InGaZnO薄膜双栅极FET的转移曲线，示出了通过将电压偏置施加到底部栅极的阈值电压漂移。通过扫描顶部栅极(Al2O3栅极介电)处的电压并向底部栅极(SiO2)施加偏置电压(0V，5V，10V，15V和20V)来测量曲线。
图12A示出了具有连接到顶部栅极的无偏置的CQD p-n结光电二极管的DG FET(其如图12B中的示意图所示)的漏极电流响应。顶部栅极上的电荷随着对斩波器调制的800nm激光的光响应而产生。绘制晶体管处于截止状态(底部栅极上的负偏置-20V)和处于导通状态(底部栅极上的正偏置+60V)时的漏极电流。
为了清楚和简明描述的目的，在此将特征描述为相同或单独实施方案的一部分，然而，应当理解，本发明的范围可以包括具有所描述的所有或一些特征的组合的实施方案。例如，尽管示出了包括三种不同类型的QD膜的光活性层的实施方案，但是本领域的技术人员也可以设想备选的方式，其具有本公开的益处以实现类似的功能和结果。例如，光活性或电组件或层可以被组合或拆分成一个或多个备选组件。所讨论和示出的实施方案的各种元件提供了某些优点，例如在各种波长范围内的图像检测。当然，应当理解，上述实施方案或过程中的任何一个可以与一个或多个其它实施方案或过程相结合，以在发现和匹配设计和优点方面提供甚至进一步的改进。应当理解，本公开为高效成像传感器的制造提供了特别的优点，并且通常可以应用于其中在一个、两个、三个或更多个不同层中使用胶体量子点的任何应用。
在解释所附权利要求时，应当理解的是，词语“包括”不排除在给定权利要求中列出的元素或动作之外的其它元件或动作的存在；在元素之前的词语“一”或“一个”不排除多个这样的元件的存在；权利要求中的任何附图标记不限制其范围；几个“装置”可以由相同或不同的项目或实现的结构或功能来表示；除非另有具体说明，否则所公开的装置或其部分中的任一个可以组合在一起或分开成另外的部分。当一个权利要求引用另一个权利要求时，这可以表明通过组合它们各自的特征实现的协同优势。但是，在相互不同的权利要求中陈述某些措施的事实并不表示这些措施的组合也不能被有利地使用。因此，本实施方案可以包括权利要求的所有可行的组合，其中每个权利要求原则上可以引用前述权利要求中任一项，除非上下文清楚地排除。

Claims (19)

1.成像装置(100)，包括
-至少包括p型光活性层(11p)和n型光活性层(11n)的光活性层(11)的堆叠，其中所述光活性层包括由配体封端的半导体纳米晶体形成的量子点(QD)；以及
-读出电子器件，包括将所述光活性层(11)夹在中间的电极(13t,13b)，其中所述电极(13b)中的至少一个被分成相应的像素(10p)，用于从相应部分的所述光活性层收集光生电荷，其中每个像素(10p)包括放大所述光生电荷的放大电路；
其中所述光活性层是无定形的，包括通过施加包括胶体量子点(CQD)的相应溶液由沉积产生的量子点的无序结构。
2.根据权利要求1所述的成像装置，其中所述量子点基本上由所述配体隔开。
3.根据权利要求1所述的成像装置，其中所述半导体纳米晶体由相应类型的配体封端，其中相应类型的所述光活性层由相应类型的所述配体来确定。
4.根据权利要求1所述的成像装置，其中所述光活性层的相应类型至少部分地由添加到所述光活性层中的无机掺杂剂来确定。
5.根据权利要求1所述的成像装置，其中所述光活性层(11)的堆叠包括至少三种不同类型的光活性层，所述至少三种不同类型的光活性层包括在所述p型光活性层(11p)与所述n型光活性层(11n)之间的中间光活性层(11i)。
6.根据权利要求5所述的成像装置，其中所述中间光活性层(11i)由双极性量子点层形成。
7.根据权利要求5所述的成像装置，其中所述中间光活性层(11i)包括与所述p型光活性层(11p)和所述n型光活性层(11n)中的量子点相比相对大的量子点。
8.根据权利要求5所述的成像装置，其中所述中间光活性层(11i)具有比所述p型光活性层(11p)和所述n型光活性层(11n)两者的层厚度(Dp,Dn)大至少5倍的层厚度(Di)。
9.根据权利要求8所述的成像装置，其中所述中间光活性层(11i)的层厚度(Di)为10微米至100微米。
10.根据权利要求1所述的成像装置，其中不同类型的光活性层(11p,11i,11n)中的所述量子点被相应的不同类型的配体封端。
11.根据权利要求1所述的成像装置，其中在所述光活性层(11)的堆叠与所述装置(100)的接收光的前侧之间设置闪烁层(21)。
12.根据权利要求1所述的成像装置，其中每个像素(10p)包括双栅场效应晶体管DG-FET(18)，所述双栅场效应晶体管DG-FET(18)具有
-DG-FET源极(18s)和DG-FET漏极(18d)，在其间具有包含半导体材料的DG-FET沟道(18c)
-第一DG-FET栅极(18t)，其邻近所述DG-FET沟道(18c)的一侧并且导电连接到所述像素(10p)的所述电极(13b)中的一个；和
-第二DG-FET栅极(18b)，其邻近所述DG-FET沟道(18c)的另一侧，用于向所述像素(10p)施加读出电压(V读出)；
-其中所述DG-FET(18)配置为使所述第一DG-FET栅极(18t)累积在所述像素的集成周期期间、通过在邻近所述导电连接的电极(13b)的所述光活性层(11)的堆叠中的光电转换产生的电荷，其中所述累积的电荷产生所述DG-FET(18)的阈值电压漂移，并且当通过所述施加的读出电压(V读出)导通所述DG-FET(18)时改变在所述DG-FET源极(18s)与所述DG-FET漏极(18d)之间穿过所述DG-FET沟道(18c)的输出电流(I输出)，其中根据施加到所述DG-FET源极(18s)或所述DG-FET漏极(18d)中的一个的偏置电压(V偏置)放大所述输出电流(I输出)，其中所述输出电流(I输出)是由光撞击所述像素(10p)产生的所述光电转换的量度。
13.根据权利要求12所述的成像装置，其中每个像素(10p)包括场效应晶体管FET(19)，所述场效应晶体管FET(19)具有
-FET源极(19s)和FET漏极(19d)，其间具有包含半导体材料的FET沟道(18c)；以及
-邻近所述FET沟道(18c)的FET栅极(19g)；
-其中所述FET源极(19s)或FET漏极(19d)中的一个导电连接到所述像素(10p)的所述电极(13b)中的一个，并且另一个用于施加参考电压(V参考)，其中当向所述FET栅极(19g)施加复位电压(V复位)时向所述导电连接的电极(18b)施加所述参考电压(V参考)。
14.根据权利要求13所述的成像装置，其中所述第一DG-FET栅极(18t)和所述FET漏极(19d)经由相应像素的底部电极(13b)导电连接。
15.根据权利要求14所述的成像装置，其包括控制器，所述控制器配置为通过将所述读出电压(V读出)施加到所述第一DG-FET栅极(18t)来读出像素(10p)并测量所述输出电流(I输出)，并且其中所述控制器配置为在所述像素(10p)的读出循环之间施加所述复位电压(V复位)。
16.制造成像装置(100)的方法，所述方法包括
-提供具有包括底部电极(13b)的读出电子器件的衬底(17)；
-将至少包括p型光活性层(11p)和n型光活性层(11n)的光活性层(11)的堆叠沉积到所述衬底上，其中所述光活性层包括由配体封端的半导体纳米晶体形成的量子点(QD)；以及
-沉积顶部电极(13t)，使得所述底部电极和所述顶部电极(13t,13b)将所述光活性层(11)夹在中间，其中所述电极(13b)中的至少一个被分成相应的像素(10p)，用于从相应部分的所述光活性层收集光生电荷，其中每个像素(10p)包括放大所述光生电荷的放大电路；
其中所述光活性层是无定形的，包括通过施加包括胶体量子点(CQD)的相应溶液由沉积产生的量子点的无序结构。
17.根据权利要求16所述的方法，其中通过单个流体加工步骤沉积每种类型的光活性层。
18.根据权利要求16所述的方法，其中在将所述光活性层沉积到所述读出电子器件的表面上之前，通过调整表面能并有利于所述胶体量子点(CQD)的粘附的粘附促进剂或自组装单层来处理所述表面。
19.根据权利要求18所述的方法，其中使用光致抗蚀剂和蚀刻来蚀刻具有胶体量子点(CQD)的所述光活性层，其中通过对浸没在所述胶体量子点(CQD)不溶于其中的溶剂中的层进行声处理来除去所述光致抗蚀剂。
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