CN112820915A - 一种结合co2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统及其工作方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开的一种结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统及其工作方法，属于燃料电池技术领域。主要包括甲醇重整制氢单元、第一换热单元、气液分离单元、混合装置、CO2捕集单元、第二换热单元、第三换热单元和燃料电池单元。利用甲醇重整气作为燃料，同时利用CO2捕集技术并结合阳极尾气循环，可提高CO2分离效率以及燃料利用率，降低熔融碳酸盐燃料电池发电成本，同时可以利用尾气余热对进气进行预热，提高了熔融碳酸盐燃料电池发电系统热电综合效率，降低了熔融碳酸盐燃料电池发电成本，具有良好的应用前景。

Description

一种结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统及其工作方法
技术领域
本发明属于燃料电池技术领域，具体涉及一种结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统及其工作方法。
背景技术
熔融碳酸盐燃料电池发电是一种可以实现CO2近零排放的清洁高效发电方式，可以减少由于卡诺循环造成的能量损失，直接将燃料中的化学能转化为电能。
熔融碳酸盐燃料电池不使用铂等贵金属作为催化剂，因此，不必使用99.99％的纯氢作为燃料，具有燃料来源广的特点。比如，可以使用甲醇重整制氢的方式，然后对重整气中的氢气进行提纯来获得富氢气体，作为燃料电池阳极燃料。甲醇重整气中主要包含氢气和二氧化碳，但是目前市面上大多数正在使用的氢气分离提纯方式，都存在提纯效率偏低等问题。
发明内容
为了解决上述问题，本发明的目的在于提供一种结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统及其工作方法，提高了甲醇重整气中CO2分离效率和熔融碳酸盐燃料电池燃料利用率，降低了熔融碳酸盐燃料电池发电成本。
本发明是通过以下技术方案来实现：
本发明公开了一种结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统，包括甲醇重整制氢单元、第一换热单元、气液分离单元、混合装置、CO2捕集单元、第二换热单元、第三换热单元和燃料电池单元；
甲醇重整制氢单元的进口连接有甲醇进料管，甲醇重整制氢单元的出口与混合装置的进口连接，混合装置的出口与第一换热单元的热侧进口连接，第一换热单元的热侧出口与气液分离单元连接，气液分离单元的液相出口连接有冷凝水排出管，气液分离单元的气相出口与CO2捕集单元的连接，CO2捕集单元的CO2出口与第三换热单元的冷侧进口连接，第三换热单元的冷侧出口与空气进气管连通后共同连接至燃料电池单元的阴极燃料进料口，燃料电池单元的阴极尾气出口与第三换热单元的热侧进口连接，第三换热单元的热侧出口连接有阴极尾气排出管；CO2捕集单元的H2出口与第二换热单元的冷侧进口连接，第二换热单元的冷侧出口与燃料电池单元的阳极燃料进料口连接，燃料电池单元的阳极尾气出口连接有两条支路，一条支路连接有阳极尾气排出管，另一条支路与第二换热单元的热侧进口连接，第二换热单元的热侧出口与混合装置的进口连接。
优选地，第二换热单元的热侧出口与混合装置的进口之间的连接管路上设有压缩单元。
优选地，第一换热单元为气-液型换热器，第二换热单元和第三换热单元为气-气型换热器。
优选地，燃料电池单元的阳极尾气出口连接的两条支路上均设有流量检测及控制装置，燃料电池单元内设有压力传感器，流量检测及控制装置和压力传感器均分别与系统的控制单元连接。
优选地，燃料电池单元内设有温度检测装置和辅助加热装置，温度检测装置和辅助加热装置均分别与系统的控制单元连接。
优选地，气液分离单元的冷凝水出口与第一换热单元的冷侧入口连接，混合装置的出口与第一换热单元的热侧进口之间的连接管路上设有温度检测装置，气液分离单元的冷凝水出口与第一换热单元的冷侧入口之间的连接管路上设有流量检测及控制装置，温度检测装置和流量检测及控制装置均分别与系统的控制单元连接。
优选地，空气进气管、CO2捕集单元的CO2出口连接管路和CO2捕集单元的H2出口连接管路上均设有流量检测及控制装置，所有流量检测及控制装置均分别与系统的控制单元连接。
优选地，混合装置内的壁面为圆滑曲面，混合装置内设有扰流部件。
本发明公开的上述结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统的工作方法，包括：
甲醇重整制氢单元发生甲醇重整反应，生成的混合气体经混合装置进入第一换热单元换热冷凝后，进入气液分离单元中除去水蒸汽，得到含有氢气和二氧化碳的低温混合气体，低温混合气体在CO2捕集单元中完成分离提纯；二氧化碳经第三换热单元换热升温后与空气进气管内的空气混合，进入燃料电池单元的阴极燃料进料口；氢气经第二换热单元换热升温后进入燃料电池单元的阳极燃料进料口，一部分阳极尾气进入第二换热单元换热降温后进入混合装置与来自甲醇重整制氢单元的混合气体混合。
优选地，CO2捕集单元的工艺为化学吸收法、化学吸附法、物理吸附法或膜分离法。
与现有技术相比，本发明具有以下有益的技术效果：
由于传统的质子交换膜燃料电池燃料需要的氢气纯度为99.99％，因此，该电池系统的燃料处理单元是将甲醇重整气中的氢气提纯至99.99％的纯度，而另一侧气体中仍含有大量氢气，不能作为阴极燃料使用(只能排空、催化燃烧等)
本发明公开的一种结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统，燃料电池单元所需的阳极燃料为氢气，阴极燃料为二氧化碳和空气，可以充分利用甲醇重整制氢工艺产生的氢气和二氧化碳作为燃料，甲醇重整制氢工艺成本低；结合后续的CO2捕集技术，能够提高甲醇重整气的分离效率，为熔融碳酸盐燃料电池同时提供纯度更高的燃料。综合利用了尾气的余热，提高了燃料电池发电系统综合热电效率，减少了系统能耗。采用成分组成接近的阳极尾气循环与甲醇重整气混合，重新进行氢气和二氧化碳的分离提纯，提高燃料的利用率，同时，不采用催化燃烧技术处理阳极尾气，成本较低。
进一步地，第二换热单元的热侧出口与混合装置的进口之间的连接管路上设有压缩单元，控制循环尾气的速度及流量。
进一步地，第一换热单元采用气-液型换热器，第二换热单元和第三换热单元采用气-气型换热器，具有较高的换热效率，提高余热利用率。
进一步地，通过燃料电池单元内的压力数值，对阳极尾气的循环和排空的比例进行实时调节，能够提高系统的效率和稳定性。
进一步地，温度检测装置能够对燃料电池单元内的温度进行实时监控，必要时通过辅助加热装置达到或维持燃料电池工作温度，提高系统的效率和稳定性。
进一步地，利用气液分离单元的冷凝水对混合气进行降温，提高了能源利用率，减少了系统能耗。
进一步地，通过在空气进气管、CO2捕集单元的CO2出口连接管路和CO2捕集单元的H2出口连接管路上设置流量检测及控制装置，能够根据系统的工况，实时调节进料的流量，保证系统的最大效率和安全稳定性。
进一步地，混合装置内的壁面采用圆滑曲面，保证内部气体的均匀流动无死角，同时扰流部件能够提高气体的混合程度。
本发明公开的上述结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统的工作方法，工艺流程设置合理，充分利用了系统中反应产物及其余热，系统的成本低、能耗低、综合热电效率高，具有良好的应用前景。
附图说明
图1为本发明的系统整体结构示意图。
图中：1-甲醇重整制氢单元；2-第一换热单元；3-气液分离单元；4-混合装置；5-CO2捕集单元；6-第二换热单元；7-压缩单元；8-第三换热单元；9-燃料电池单元。
具体实施方式
下面结合附图对本发明做进一步详细描述，其内容是对本发明的解释而不是限定：
如图1，为本发明的结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统，包括甲醇重整制氢单元1、第一换热单元2、气液分离单元3、混合装置4、CO2捕集单元5、第二换热单元6、第三换热单元8和燃料电池单元9。
甲醇重整制氢单元1的进口连接有甲醇进料管，甲醇重整制氢单元1的出口与混合装置4的进口连接，混合装置4的出口与第一换热单元2的热侧进口连接，第一换热单元2的热侧出口与气液分离单元3连接，气液分离单元3的液相出口连接有冷凝水排出管，气液分离单元3的气相出口与CO2捕集单元5 的连接，CO2捕集单元5的CO2出口与第三换热单元8的冷侧进口连接，第三换热单元8的冷侧出口与空气进气管连通后共同连接至燃料电池单元9的阴极燃料进料口，燃料电池单元9的阴极尾气出口与第三换热单元8的热侧进口连接，第三换热单元8的热侧出口连接有阴极尾气排出管；CO2捕集单元5的H2出口与第二换热单元6的冷侧进口连接，第二换热单元6的冷侧出口与燃料电池单元9的阳极燃料进料口连接，燃料电池单元9的阳极尾气出口连接有两条支路，一条支路连接有阳极尾气排出管，另一条支路与第二换热单元6的热侧进口连接，第二换热单元6的热侧出口与混合装置4的进口连接。
在本发明的一个较优的实施例中，第二换热单元6的热侧出口与混合装置4 的进口之间的连接管路上设有压缩单元7。
在本发明的一个较优的实施例中，第一换热单元2为气-液型换热器，第二换热单元6和第三换热单元8为气-气型换热器。
在本发明的一个较优的实施例中，燃料电池单元9的阳极尾气出口连接的两条支路上均设有流量检测及控制装置，燃料电池单元9内设有压力传感器，流量检测及控制装置和压力传感器均分别与系统的控制单元连接。
在本发明的一个较优的实施例中，燃料电池单元9内设有温度检测装置和辅助加热装置，温度检测装置和辅助加热装置均分别与系统的控制单元连接。
在本发明的一个较优的实施例中，气液分离单元3的冷凝水出口与第一换热单元2的冷侧入口连接，混合装置4的出口与第一换热单元2的热侧进口之间的连接管路上设有温度检测装置，气液分离单元3的冷凝水出口与第一换热单元2的冷侧入口之间的连接管路上设有流量检测及控制装置，温度检测装置和流量检测及控制装置均分别与系统的控制单元连接。
在本发明的一个较优的实施例中，空气进气管、CO2捕集单元5的CO2出口连接管路和CO2捕集单元5的H2出口连接管路上均设有流量检测及控制装置，所有流量检测及控制装置均分别与系统的控制单元连接。
在本发明的一个较优的实施例中，混合装置4内的壁面为圆滑曲面，混合装置4内设有扰流部件，如扰流板、扰流柱等。
上述系统的工作方法如下：
甲醇重整制氢单元1发生甲醇重整反应，生成的混合气体经混合装置4进入第一换热单元2换热冷凝后，进入气液分离单元3中除去水蒸汽，得到含有氢气和二氧化碳的低温混合气体，低温混合气体在CO2捕集单元5中完成分离提纯；二氧化碳经第三换热单元8换热升温后与空气进气管内的空气混合，进入燃料电池单元9的阴极燃料进料口；氢气经第二换热单元6换热升温后进入燃料电池单元9的阳极燃料进料口，一部分阳极尾气进入第二换热单元6换热降温后进入混合装置4与来自甲醇重整制氢单元1的混合气体混合。
本发明的工作原理如下：
甲醇重整制氢单元1发生甲醇重整反应，生成的混合气体通过换热冷凝，除去混合气体中未参与反应的过量的水蒸气，得到主要含有氢气和二氧化碳的低温混合气体。该低温混合气体再通过二氧化碳捕集技术完成二氧化碳的分离提纯，剩余气体主要成分为氢气，作为阳极燃料，经过与高温阳极尾气换热后通入熔融碳酸盐燃料电池阳极，同时，二氧化碳作为阴极燃料，与空气混合后并与高温阴极尾气完成换热后通入熔融碳酸盐燃料电池阴极。
燃料电池单元9主要包括熔融碳酸盐燃料电池堆、燃料电池进出气控制系统和燃料电池温度系统及辅助加热系统等。
熔融碳酸盐燃料电池堆工作于650℃，阳极采用氢气为燃料，阴极采用二氧化碳和氧气(来自空气)为原料，并在燃料电池内部发生电化学反应，如下式所示：
阳极反应：H2+CO3 2-→H2O+CO2+2e-
阴极反应：1/2O2+CO2+2e-→CO3 2-
总反应：H2+1/2O2→H2O
燃料电池进出气控制系统主要对熔融碳酸盐燃料电池进气参数和出气参数进行实时监控和调节。
燃料电池温度控制系统及辅助加热装置主要对熔融碳酸盐燃料电池堆本体的温度进行实时监控和调节，必要时通过辅助加热达到或维持燃料电池工作温度。
阳极尾气循环及余热回收利用系统主要包括阳极尾气循环单元和余热回收利用单元。阳极尾气循环单元将部分阳极尾气做循环处理，阳极尾气主要包括阳极反应生成的二氧化碳和高温水蒸气以及未参与反应的氢气，将该阳极尾气循环至甲醇重整制氢单元之后，与甲醇重整制氢尾气进行混合，在经过进一步水蒸气冷凝分离、二氧化碳吸收/解析分离，提纯氢气和二氧化碳，充分提高氢气的利用率并循环使用二氧化碳。同时，通过换热方式充分利用尾气中的余热。
以上所述，仅为本发明实施方式中的部分，本发明中虽然使用了部分术语，但并不排除使用其它术语的可能性。使用这些术语仅仅是为了方便的描述和解释本发明的本质，把它们解释成任何一种附加的限制都是与本发明精神相违背的。以上所述仅以实施例来进一步说明本发明的内容，以便于更容易理解，但不代表本发明的实施方式仅限于此，任何依本发明所做的技术延伸或再创造，均受本发明的保护。

Claims (10)

1.一种结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统，其特征在于，包括甲醇重整制氢单元(1)、第一换热单元(2)、气液分离单元(3)、混合装置(4)、CO2捕集单元(5)、第二换热单元(6)、第三换热单元(8)和燃料电池单元(9)；
甲醇重整制氢单元(1)的进口连接有甲醇进料管，甲醇重整制氢单元(1)的出口与混合装置(4)的进口连接，混合装置(4)的出口与第一换热单元(2)的热侧进口连接，第一换热单元(2)的热侧出口与气液分离单元(3)连接，气液分离单元(3)的液相出口连接有冷凝水排出管，气液分离单元(3)的气相出口与CO2捕集单元(5)的连接，CO2捕集单元(5)的CO2出口与第三换热单元(8)的冷侧进口连接，第三换热单元(8)的冷侧出口与空气进气管连通后共同连接至燃料电池单元(9)的阴极燃料进料口，燃料电池单元(9)的阴极尾气出口与第三换热单元(8)的热侧进口连接，第三换热单元(8)的热侧出口连接有阴极尾气排出管；CO2捕集单元(5)的H2出口与第二换热单元(6)的冷侧进口连接，第二换热单元(6)的冷侧出口与燃料电池单元(9)的阳极燃料进料口连接，燃料电池单元(9)的阳极尾气出口连接有两条支路，一条支路连接有阳极尾气排出管，另一条支路与第二换热单元(6)的热侧进口连接，第二换热单元(6)的热侧出口与混合装置(4)的进口连接。
2.根据权利要求1所述的结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统，其特征在于，第二换热单元(6)的热侧出口与混合装置(4)的进口之间的连接管路上设有压缩单元(7)。
3.根据权利要求1所述的结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统，其特征在于，第一换热单元(2)为气-液型换热器，第二换热单元(6)和第三换热单元(8)为气-气型换热器。
4.根据权利要求1所述的结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统，其特征在于，燃料电池单元(9)的阳极尾气出口连接的两条支路上均设有流量检测及控制装置，燃料电池单元(9)内设有压力传感器，流量检测及控制装置和压力传感器均分别与系统的控制单元连接。
5.根据权利要求1所述的结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统，其特征在于，燃料电池单元(9)内设有温度检测装置和辅助加热装置，温度检测装置和辅助加热装置均分别与系统的控制单元连接。
6.根据权利要求1所述的结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统，其特征在于，气液分离单元(3)的冷凝水出口与第一换热单元(2)的冷侧入口连接，混合装置(4)的出口与第一换热单元(2)的热侧进口之间的连接管路上设有温度检测装置，气液分离单元(3)的冷凝水出口与第一换热单元(2)的冷侧入口之间的连接管路上设有流量检测及控制装置，温度检测装置和流量检测及控制装置均分别与系统的控制单元连接。
7.根据权利要求1所述的结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统，其特征在于，空气进气管、CO2捕集单元(5)的CO2出口连接管路和CO2捕集单元(5)的H2出口连接管路上均设有流量检测及控制装置，所有流量检测及控制装置均分别与系统的控制单元连接。
8.根据权利要求1所述的结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统，其特征在于，混合装置(4)内的壁面为圆滑曲面，混合装置(4)内设有扰流部件。
9.根据权利要求1～8任意一项所述的结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统的工作方法，其特征在于，包括：
甲醇重整制氢单元(1)发生甲醇重整反应，生成的混合气体经混合装置(4)进入第一换热单元(2)换热冷凝后，进入气液分离单元(3)中除去水蒸汽，得到含有氢气和二氧化碳的低温混合气体，低温混合气体在CO2捕集单元(5)中完成分离提纯；二氧化碳经第三换热单元(8)换热升温后与空气进气管内的空气混合，进入燃料电池单元(9)的阴极燃料进料口；氢气经第二换热单元(6)换热升温后进入燃料电池单元(9)的阳极燃料进料口，一部分阳极尾气进入第二换热单元(6)换热降温后进入混合装置(4)与来自甲醇重整制氢单元(1)的混合气体混合。
10.根据权利要求9所述的结合CO2捕集的熔融碳酸盐燃料电池系统的工作方法，其特征在于，CO2捕集单元(5)的工艺为化学吸收法、化学吸附法、物理吸附法或膜分离法。
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