CN112810319A - 声泳打印的微滴 - Google Patents
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Abstract
本申请涉及一种声泳打印的微滴，包括：合成或天然衍生的生物相容性材料；和药物或药剂。
Description
本申请是名称为“用于声泳打印的设备和方法”、国际申请日为2017年07月24日、国际申请号为PCT/US2017/043539、国家申请号为201780059622.3的发明专利申请的分案申请。
相关申请
本专利文件在35U.S.C§119(e)下要求美国临时专利申请序列号62/367,318的优先权的权益，其在2016年7月27日提交，并且通过引用整体并入本文。
技术领域
本公开总体涉及微滴生成2D和3D打印技术，更具体地涉及声泳(acoustophoretic)打印。
联邦政府资助的研究或开发
本发明是在由国家科学基金会授予的合同号DMR-1420570的政府支持下完成的。政府拥有本发明的某些权利。
背景技术
由于现有技术的2D和3D打印方法的限制，通常将墨设计成具有满足现有打印机的要求的物理特性。使材料可打印的典型方法是使用添加剂来调节墨的流变性质。在增强可打印性的同时，这些添加剂可能作为杂质，或者证明对所打印的结构有害。
在基于微滴的打印技术的领域中，喷墨技术代表了工业和研究中的标准。尽管其用途广泛，但只有具有适当的性能组合(例如，粘度和表面张力)的窄窗口材料可以成功地从喷墨打印头喷出。这种限制可归因于微滴分离机制，其基于Rayleigh-Plateau不稳定性。在喷墨技术中，可能需要对墨进行大量机械激发，以便破坏弯液面并且喷射限定体积的液体。这种动态过程意味着界面力和粘性力之间的强耦合。从物理的角度来看，限定的墨的微滴产生可以通过无量纲数来表征，奥内佐格数Oh以及其逆Z＝Oh-1＝(pσ2R)1/2/μ，其中R是微滴的特征长度，的密度，ρ是液体的密度，σ是其表面张力，以及μ是墨的粘度。不出所料，科学文献报道成功的打印要求墨的物理性质产生在狭窄的窗口中的Z值(1<Z<10)。
许多实际感兴趣的墨基于胶体或聚合物，其具有相对高的粘度并且需要用添加剂稀释以用于成功打印。真正地将打印过程的依赖性与墨的物理性质解耦合可以允许在2D和3D打印的材料的类型和复杂性方面具有前所未有的自由度。解决该问题的初步工作的描述可以在Foresti等人的“声泳打印设备和方法(Acoustophoretic Printing Apparatus andMethod)”、国际公开号WO2015/110600中找到，其通过引用整体并入本文。
发明内容
一种用于声泳打印的设备，包括：声室，其由声音反射壁完全或部分地包围，所述声音反射壁用于传输声场；发射器，其位于声室的第一端处，以用于产生声场；室出口，其位于声室的第二端处，以用于局部地增强声场并且将声场传输出声室；喷嘴，其位于声室中，具有突伸到室出口中的喷嘴开口，所述喷嘴开口用于将墨(ink，打印原料)输送到高强度声场中并且从声室输出。
一种声泳打印的方法，包括：在声室的第一端处产生声场，所述声室由声音反射壁完全或部分地包围。声场与声音反射壁相互作用并且经过声室。在声室的第二端处的室出口中增强声场。将墨输送到定位在声室内的喷嘴中。喷嘴具有突伸到室出口中的喷嘴开口。墨经过喷嘴并且暴露于喷嘴开口处的增强的声场，以及预定体积的墨从喷嘴开口喷出并且离开声室。
附图说明
图1是用于声泳打印的示例性设备的示意图。等高线图示出了示例性设备中的均方根声速Vrms的有限元方法(FEM)模拟。
图2A示出了传统的声悬浮器，其中分离的微滴可以被捕获在声场中，并且外耦合是不可能的。
图2B示出了图2A的传统的声悬浮器中的均方根声压prms的FEM模拟。
图2C示出了针对传统的悬浮器的Z/H对ga的图示。
图2D是示出声场的局部化以允许分离的微滴的外耦合和打印的示意图。
图3A示出了示例性亚波长声泳体素喷射器(subWavelength AcoustophoreticVoxel Ejector)(“subWAVE”)中的均方根声压prms的FEM模拟。
图3B示出了针对示例性subWAVE的Z/Hh对ga的图示。
图3C示出了实验数据与作为z坐标的函数的subWAVE内的数值预测的力分布一致。
图3D包括从底视图和侧视图看到的室出口(subWAVE)内的示例性喷嘴的照片。
图3E是示出来自尺寸dh和Hh的圆柱形subWAVE的微滴的外耦合和打印的示意图。
图3F示出了作为滴落体积的函数的由示例性subWAVE和传统的悬浮器产生的声力的比较。
图4A示出了基于方形腔的示例性法布里-珀罗谐振器和具有圆形截面的等效谐振器。
图4B示出了使用Christensen等人在Phys.Rev.Lett.，101(2008)中针对图4A的(方形)法布里-珀罗谐振器的结果来验证用于计算subWAVE内的声场的数值模型，其中报告了腔内Prms的峰。
图4C示出了Hh-dh参数空间，其在针对固定频率优化subWAVE时便于考虑。
图4D示出了较大的Hh-dh参数空间。
图5示出了用于声泳打印的另一示例性设备，其包括声室，所述声室包括两个室出口和两个喷嘴。
图6A示出了突伸到示例性声室的第二端处室出口中的喷嘴，以及定位在远离室出口的出口的距离LS处的基底。
图6B示出了突伸到另一示例性声室的第二端处的室出口中的喷嘴，其中室出口包括延伸超出声音反射底壁的出口部分，其与图6A所示的声音反射底壁相比具有减小的厚度。
图7A-7C是示出针对室出口的可能几何形状的截面示意图。图7A示出了直圆柱形几何形状，图7B和7C示出了在subWAVE出口处具有非零曲率半径的修改的圆柱形几何形状。
图8示出了subWAVE出口的曲率半径(或出口半径)对归一化的均方根速度(vrms)的影响。
图9示出了针对图7A-7C的subWAVE几何形状的微滴体积和电压之间的关系。
图10A-10C示出了通过声泳打印实现的微滴位置精度，其中喷嘴直径(喷嘴开口)d为80μm并且使用在水中包括50％甘油的墨。滴落轨迹误差表示为标准偏差，比例尺为2mm。
图11A示出了声场中微滴分离的示意图，其中辐射压力充当克服悬垂微滴和喷嘴之间的毛细管相互作用的附加力。
图11B示出了增加的声力、减小喷嘴直径d和微滴尺寸之间的关系，其中在该示例中水是墨。
图11C示出了作为geq的函数的微滴体积和最大喷射频率。
图12示出了声泳微滴产生对墨的粘度的依赖性。
图13示出了通过模拟确定的作为HR和HE的函数的以帕斯卡为单位的声压的等高线图。
图14示出了用于测量声压场并且识别HE和HR的最佳值的实验设备。
图15示出了通过实验确定的作为HR和HE的函数的以帕斯卡为单位的声压的等高线图。
图16A和16C示出了声室的示例性设计，其中声音反射底壁在图16C中具有减小的厚度。
图16B和图16D分别示出了针对图16A和16C的声室设计的作为LS的函数在基底上和在通道出口中的pRMS。
图16E和图16F示出了作为LS的函数的在基底上和在通道出口中的pRMS。
图17示出了针对喷嘴在室出口内的不同径向位置的作为电压的函数的喷射微滴的出射角的图示。
图18A-18C以不同的放大率示出了通过声泳打印制备的栅格化图片，其中流体分配与基底移动同步以允许微滴沉积的空间控制。
图19A-19D分别示出了具有宽范围内的Z值的各种墨的成功的声泳打印，包括食品、聚合物、生物材料和导电材料。
具体实施方式
声泳打印是用于2D和3D打印的创新方法，并且可以应用于广泛的领域。该技术利用亚波长超声腔的非线性效应，以通过利用作用在微滴上的声辐射压力来控制从喷嘴的微滴分离。通过利用法布里-珀罗声谐振(如下所解释的)，有可能：(1)产生声场，其本质上将分离的微滴外耦合；2)产生高度局部化的声场，其将力与下面的基底解耦；3)与现有系统相比，将声力幅度提高多于一个或两个的数量级。本公开中描述的声泳打印方法的优点可以包括：1)独立于墨的任何电磁/光学性质或组成；2)墨粘度非依赖性；3)用单个喷嘴尺寸覆盖超过两个数量级的微滴体积范围。
参照图1，用于声泳打印的设备100包括声室102，所述声室由声音反射壁104完全或部分地包围，所述声音反射壁用于与声室102一起传输声场。发射器106定位在声室102的第一端102a处，以用于产生声场，并且室出口108定位在声室102的第二端102b处，以用于将声场传输出室102。室出口108构造成局部地增强声学(如下所解释的)，并且因此可以称为亚波长声泳体素喷射器(或“subWAVE”)。室出口108在垂直于发射器106的纵向轴线L的方向上与声发射器106间隔开距离dx，其中L可以被理解为与z方向对准并且dx可以沿着x方向延伸。声室102中的喷嘴110具有突伸到室出口108中的喷嘴开口112，所述喷嘴开口用于将墨输送到局部增强的声场中。因此，非常小体积的墨滴可以从喷嘴开口112分离并且可以离开声室102。基底116可以定位在声室102的外部并且面向室出口108以接收喷射的墨。基底116可以在x方向、y方向和/或z方向上相对于喷嘴开口112移动，使得墨滴以预定的2D或3D图案沉积在基底116上。合适的墨可以包括牛顿流体和非牛顿流体、粘弹性流体、屈服应力流体、聚合物溶液、水凝胶、胶体、乳液和复杂(complex)流体，其中Z值跨越宽范围(例如，0.001≤Z≤1000)。接收墨滴的基底116可以包括固体，液体或凝胶。
如图1所示，室出口108可以是声室的声音反射壁之一中的贯穿厚度的腔。室出口或subWAVE 108构造成实现谐振条件，所述谐振条件强烈地增强声场并且提供用于微滴分离的声力。可以分离直径小于约2mm(或体积小于约4mm3)的微尺度微滴。在更高声场下，可以分离更小尺寸的微滴(例如，直径小于约200微米或体积小于约0.004mm3的微滴)。在一些情况下，可以分离直径小至约120微米、或甚至小至约50微米的微滴。针对微滴直径的下限可以是约10微米。一般而言，subWAVE可以构造成允许直径在约10微米至约2毫米范围内的微滴分离，其中更典型的是直径范围为50微米至2毫米，或200微米至2毫米。室出口或subWAVE 108可以基于法布里-珀罗腔原理展现出非凡的声场增强。
室出口108可以具有宽度或直径dh和高度Hh，如图3E所示，其中dh和Hh可以根据声场的波长λ来定义。为了实现谐振条件，根据相关的法布里-珀罗谐振，dh和Hh可以落在以下范围内：0.01λ≤dh≤0.20λ，并且0.30λ≤Hh≤0.60λ或0.80λ≤Hh≤1.0λ。由于法布里-珀罗谐振器可以具有任何截面(例如，圆柱形、方形(如图4A所报告的)或多边形、椭圆形、不规则形等)，因此更方便地参考其截面积A。为了达到谐振条件，根据相关的法布里-珀罗谐振，A和Hh可以落在以下范围内：π/4·(0.01)2/λ2≤A≤π/4·(0.2)2/λ2，并且0.30λ≤Hh≤0.60λ或0.80λ≤Hh≤1.0λ。通常，对于在约250kHz的声频下操作的系统，空气中的声场的波长λ约为1.4mm，因此，对于一些实施例，14微米≤dh≤280微米(对应于616μm2<A<0.2463mm2)，并且420微米≤Hh≤840微米或1120微米≤Hh≤1400微米。为了在更高频率和更长波长下使用，可以增加subWAVE的尺寸。例如，对于约为14mm的波长λ，dh和Hh可以落在以下范围内：0.14mm≤dh≤2.8mm(对应于0.0616mm2<A<24.63mm2)，并且4.2mm≤Hh≤8.4mm或11.2mm≤Hh≤14.0mm。更一般地说，考虑一系列可能的波长，14μm≤dh≤2.8mm(对应于616μm2<A<24.63mm2)，并且420μm≤Hh≤14.0mm。
室出口或subWAVE 108中的谐振条件的实现可以通过声压的增强来表现。图2B和3A分别示出了传统的声悬浮器(图2A)和示例性subWAVE(图3E)中的均方根声压prms的FEM模拟。在传统的悬浮器中，在发射器或振荡源与反射器之间产生的声学驻波可以具有谐振条件，其中振荡源和反射器之间的距离H是声学波长λ的一半的倍数。例如，当H≈λ/2时，在发射器和反射器之间产生压力波节，并且声场可以将小样本(R<λ/2)推向在H≈λ/4附近处的中心。在图2B中的Z/H对ga的图示中，H表示振荡源和反射器之间的距离H，ga表示声学加速度。
现在参考图3A和3E，室出口中的prms是传统的声学悬浮器中的prms的约8倍，示出谐振的证据并且导致声泳力增强近两个数量级，如图3B所示。Hh指的是室出口108的高度或长度，如图3E所示。图3B的图表示出向下的力作用在室出口108中的喷嘴开口112上，而图3C示出了确认作为z坐标的函数的室出口108内的数值预测的力分布的实验数据。图3D包括从底视图和侧视图看到的示例性室出口108内的示例性喷嘴110的示意图。应当注意，虽然附图示出室出口108具有沿着z方向或由重力限定的竖向方向定向的纵向轴线，但是不要求这种定向。由于声力可以大于重力，因此即使在喷嘴110和室出口108的非竖向(例如，水平)取向下，墨也可以从声室喷射。
与传统驻波悬浮器相比，subWAVE 108允许从声室102喷射分离的微滴，如图3E中针对尺寸为dh和Hh的示例性圆柱形subWAVE 108示意性示出的。这种独特的特性是室出口108沿着中心z轴的双端开口性质以及允许分离的微滴被喷射的所设计的轴向力梯度的结果。除了这种定性特征之外，在subWAVE 108中，与典型的悬浮器构造相比，声力被增强到两个数量级，允许超过100gVρ的力，并且因此分离和喷射亚纳米体积的墨。声谐振导致高声压放大，而subWAVE 108保持场强烈限制。一旦总声泳力和重力Fa、Fg超过毛细管力Fc(如图3E所示)，微滴可以从subWAVE 108的室出口114分离和外耦合。由subWAVE 108与传统的悬浮器产生的作为滴落体积的函数的声力的比较示出在图3F中。
由于声泳打印可以产生比重力(Fg)高多于两个数量级的声力(Fa)，所以喷射的微滴的弹道轨迹允许即使在与重力垂直的方向上也精确打印，如上所述。实际上，对于定位在距室出口108 1-3mm内的基底116，对微滴轨迹的重力影响是最小的。其中包括水-甘油混合物(50％)的墨沿着与重力方向垂直的轨迹从室出口108喷射的实验表明，当Fa>10Fg时，轨迹受重力的影响很小，达距喷嘴开口112若干毫米。由于subWAVE 108不需要定向成使得微滴的喷射在竖向(向下)方向上(如重力所定义的)发生，这里使用的术语“竖向力”可以理解为更一般地指代可以在竖向方向或其它方向上起作用以从subWAVE 108的出口114排出微滴的声学喷射力。
法布里-珀罗谐振可以理解为在一定的路径长度上的构造性或破坏性声波干扰的表现，其可以导致多个传输峰。在当前情况下，在室出口108中产生亚波长谐振(除了声室102中的主要驻波之外)可以导致声场的增强。与法布里-珀罗谐振器的最佳尺寸的小的偏离可能强烈地减小声场并且因此减小subWAVE 108内的竖向力。图4A示出了基于方形腔的示例性法布里-珀罗谐振器，其用于Christensen等人在Phys.Rev.Lett.，101(2008)的工作中。方形谐振器可以转换成具有如图所示的圆形截面的等效谐振器。图4B示出了基于Christensen等人的结果对本文所用数值模型的验证。在该工作中，计算了透射率(在腔截面积上归一化)，而在该研究中，报告了腔内Prms的峰。为了优化针对固定频率的subWAVE，考虑Hh-dh参数空间更为方便，如图4C所示。完整的Hh-dh参数空间如图4D所示。在第一法布里-珀罗谐振空间内选择Hh＝0.36λ和dh＝0.14λ。
声室102可以包括在第二端处的声音反射侧壁104s，以便于在邻近室出口108的声场中形成速度波腹120a。图1提供了声室102中的示例性均方根速度场的示意图，其中红点描绘速度波腹120或高速度区域。模拟和实验表明，室出口108中的声场的强度取决于最近的速度波腹120a与出口108的接近程度。声音反射侧壁104s越靠近室出口108，在室出口108内的声场可以越高。理想地，速度波腹120a直接在室出口108上方，如图1所示。可以在其它速度波腹120附近(例如，下方)添加额外的室出口，从而提供适合与多个喷嘴一起使用的室构造。发射器106和出口108之间的距离dx可以至少部分地由要结合到声室102中的喷嘴110的数量来确定。至少，距离dx足够大(例如，至少约1mm)以容纳定位在发射器106附近的至少一个喷嘴。通常，距离dx为至少约10mm，至少约30mm，或者至少约50mm，并且距离dx可以大到约1m或大到约500mm。
图5示出了用于声泳打印的另一示例性设备200。声室102包括多个室出口108和多个喷嘴110，其中每个喷嘴110具有突伸到室出口108中的一个中的喷嘴开口112。喷嘴110和室出口108可以沿着声室102的第一端和第二端102a、102b之间的x方向间隔开。喷嘴110和室出口108可以也或替代地沿着y方向间隔开。因此，喷嘴110的2D布置可以包括在设备200中。
如上所述，声室102可以由声音反射壁104部分地或完全地包围。有利地，声室102包括在至少两个或至少三个声音反射壁和多达六个或更多的声音反射壁。例如，声室10可以包括与声发射器106相邻的声音反射顶壁104t和与声发射器106相对的声音反射底壁104b。声音反射壁可以由多种固体材料中的任何材料形成，包括金属、陶瓷、聚合物、天然纤维材料(例如，木材、纸张)、石膏等。声室可以具有长方体(rectangular parallelepiped)形状，例如如图5所示，或者室室可以具有另一种伸长的形状，例如圆柱形形状。在这种情况下，声音反射顶壁和底壁可以是单个曲面的部分。声发射器106可以包括压电换能器、机械振荡器、磁致伸缩振荡器或另一声波源。发射器的纵向轴线可以由振荡的方向限定。
在声室102中产生的声场可以高度依赖于室102的尺寸，包括发射器106和室出口108之间的距离dx，发射器106的高度(发射器高度HE)，声音反射顶壁104t的高度(反射器高度HR)，以及室出口108和声音反射侧壁104s之间的距离d壁。距离d壁在图6A和6B中示意性地示出，并且发射器高度和反射器高度HE、HR在图14中标出。发射器高度和反射器高度HE、HR可以强烈地影响声场的形状和强度并且可以影响速度和压力波腹的位置。d壁越小，在室出口108中的声场强度越高。下面讨论HR和HE的最佳值的确定。通常，HR可以在约0.3λ至约0.7λ的范围内，HE可以在约0.3λ至约0.7λ的范围内，d壁可以在约0.0λ至约0.3λ的范围内，并且dx可以为约1mm至约500mm。改变这些尺寸可以用作用于调节和选择喷射的微滴尺寸的工具，如下面“实验和计算细节”部分所讨论的。
声室可以包括流体介质，即，可以传输声波的气体或液体，例如环境空气、水或油。声室可以浸没在流体介质中。在一些情况下，可以以恒定或可变的流速迫使流体介质通过声室。
喷嘴110可以采用玻璃移液管或其它流体导管的形式，其长度足以穿过声室102的内部并且进入室出口108中。喷嘴110可以包括喷嘴开口112，其直径为约1微米至约1毫米，更通常为约10微米至约100微米。为了防止在打印期间喷嘴润湿，喷嘴110可以在喷嘴开口112处或附近包括疏水涂层。通常，喷嘴开口112基本上在室出口108内居中(例如，基本上与纵向轴线对准)(如图3D所示)，以促进具有直线轨迹的微滴的喷射。如果喷嘴开口112偏离中心，则当喷射的微滴离开室出口时，其可能沿着倾斜轨迹离轴移动。如果需要，可以通过改变喷嘴开口112在室出口108内的位置来控制喷射的微滴的轨迹，如下面详细讨论的。喷嘴110可以固定(例如，通过鲁尔锁连接器)到位于声室102外部的注射器泵或其它墨分配器。
如上所述，室出口108可以采用在声室102的声音反射壁104之一中的贯穿厚度的腔118的形式。参见图6A和6B，包含贯穿厚度的腔118的声音反射壁104可以是声音反射底壁104b。如图6B所示，贯穿厚度的腔118还可以包括延伸超出声音反射底壁104b的出口部分120，其与图6A所示的声音反射底壁104b相比具有减小的厚度。出口部分120的壁厚可以小于声音反射底壁104b的壁厚，这可以具有一些优点，包括允许subWAVE出口或开口114与基底116之间的距离LS减小，如在示例中讨论的。例如，在图6B的构造中，距离LS可以小至0.1λ。
室出口108可以具有圆柱形几何形状，如图3D的图像和图7A的纵向截面示意图所示，或者具有修改的圆柱形几何形状，例如如通过图7B和7C的纵向截面示意图所示。在图7B和7C所示的两个修改的圆柱形几何形状中，subWAVE出口或开口114具有非零曲率半径(或出口半径)(r出口)。例如，subWAVE出口114可以具有曲率半径r出口>1/20dh。图7B的几何形状(可以称为“平滑”)具有比图7C的几何形状(可以称为“凸形”)小得多的曲率半径。应该理解，术语“圆柱形几何形状”和“修改的圆柱形几何形状”并不旨在将室出口108限制为具有圆形截面的几何形状。对于圆柱形或修改的圆柱形几何形状，室出口108的给定截面可以是圆形、椭圆形、方形(例如如图4A所示)、五边形、六边形或另一对称或非对称形状。
图8示出了通过使用2D轴对称模型的模拟确定的subWAVE出口114的曲率半径对归一化的均方根速度(vrms)的影响。建模数据表明，对于λ＝14mm，当出口半径(r出口)从0.1mm增加到1mm时，vrms减小。图9示出了针对图7A-7C的subWAVE几何形状的微滴体积与施加到发射器的电压之间的关系。通过分析在打印期间用高速相机获得的喷射的微滴的图像来确定微滴尺寸。可以从该图中进行一些观察。首先，与平滑设计相比，凸形和圆柱形设计都表现出较低的微滴体积，因此具有更高的声力Fa。凸形设计没有针对高于160V电压的任何数据，因为微滴分离变得不稳定，并且在该电压或高于该电压时发生堵塞。然而，在70V和160V之间，圆柱形和凸形设计都表现出相似的值。圆柱形设计由于其几何形状而在喷嘴开口处具有强的声学波腹，并且在没有喷嘴的完美居中的情况下，出射的微滴可能被强烈地吸引向侧面(即，远离室出口的中心)。在平滑设计中，随着喷嘴开口变宽，声学波腹可能更弱并且离中心更远。如图9所示，光滑设计表现出较弱的声场，但它在易用性和打印精度方面具有优势。
除了用于声泳打印的设备之外，本文还描述了声泳打印的方法。该方法可以需要在声室的第一端处产生声场，所述声室由声音反射壁完全或部分地包围。声场与声音反射壁相互作用并且经过声室，最终通过在声室的第二端处的室出口传输。如上所述，在室出口中增强声场，所述室出口用作亚波长谐振器或subWAVE，如上所解释的。将墨输送到定位在声室内的喷嘴中，所述喷嘴具有突伸到室出口中的喷嘴开口。墨通过喷嘴行进到喷嘴开口并且暴露于室出口中的增强的声场。因此，预定体积的墨可以从喷嘴开口喷出并且离开声室。室出口或subWAVE可以实现谐振条件，所述谐振条件强烈地增强声场并且提供声力以促进微滴分离和从室的喷射。声谐振可以称为法布里-珀罗谐振，如上所解释的。
有利地，声场包括在声室的第二端处与室出口相邻的速度波腹。声场还可以包括声室的第一端和第二端之间的多个速度波腹。为了利用多个速度波腹的存在，声室可以包括：多个室出口，其中每个室出口邻近(例如，在其下方)速度波腹中的一个定位；和多个喷嘴，其中每个喷嘴具有突伸到室出口中的一个中的喷嘴出口。
声场可以由发射器产生，发射器可以采用压电换能器、金属振荡器或另一声波源的形式。合适的驱动频率可以在1kHz至2MHz的范围内，更通常在20kHz至250kHz的范围内。在合适的驱动频率下，可以在室出口中实现对应于高声压的谐振条件。
声室中产生的声场可以高度依赖于声室的尺寸，如上文和示例中所述。因此，控制声室的尺寸可以提供用于调节和选择喷射的微滴的尺寸的工具。另外，对于声室的给定尺寸和/或几何形状，可以通过改变发射器振幅来控制喷射的微滴的尺寸。
微滴产生、从声室的喷射(或外耦合)和微滴轨迹控制是声泳打印的重要方面。打印精度受喷嘴开口和基底之间的距离以及声泳力的幅度的影响。通过出射角误差确认微滴的弹道喷射，所述出射角误差在不同的喷嘴-基底距离处大部分保持恒定，如图10A-10C所示。其约0.2°至约5°的值与实验喷墨设备吻合(compare well)。对于强的声泳场，本文描述的设备可以实现约100μm或更小的微滴位置误差变化。通过增加操作超声频率可以线性地减小该误差，这将允许subWAVE的尺寸线性减小(5.3mm)，因此可以减小最小的基底-喷嘴距离。实际上，本示例性系统基于25kHz的驱动频率，其允许3.15mm的最小喷嘴开口-基底距离。通过使用高于100kHz的驱动频率可以实现低于约25μm的位置精度，所述驱动频率在超声致动器中常见。通过打印尺寸为10cm×7.5cm的大栅格图像来证明声泳打印设备的鲁棒性，如图18A-18C所示。通常实现1-10mm/s范围内的打印速度，尽管可以有更宽的打印速度范围(例如，从约0.1mm/s到约1m/s)。
用于声泳打印的可能应用包括光学、微流体、生物打印、食品制造和可拉伸电子设备。凭借广泛的墨材料性能、按需喷墨(DOD)功能和坚固性，可以采用声泳打印来实现各种材料和产品。图19A-19D通过来自食品工业、光学、人体组织工程和可拉伸电子设备的示例突出了声泳打印的多功能性。
用于食品的增材制造是一个不断发展的新型市场和研究领域，而蜂蜜代表粘性流体的典型示例；能够在没有任何类型的化学、物理、热或电掺杂的情况下DOD打印这种流体代表了对该专利文献中描述的方法的试金石。图19A示出了在室温下(21℃，μ＝25Pa·s)通过声泳打印以规则图案沉积的在白巧克力上的蜂蜜滴(Z＝0.007)。微滴大小约为580微米，其中印迹(footprint)为690微米。
复眼通过其无限景深和宽视场而众所周知。然而，它们的人工对应物-微透镜阵列-的特点是制作繁琐，特别是在3D形式中。图19B示出了以螺旋方式打印的微透镜阵列，其中紫外(UV)光可固化透明粘合剂(Z＝0.5，NOA60，μ＝300mPa·s)的微滴(平均直径＝570±20μm，接触角74±4°)之间具有高度一致性。如图所示，DOD、声泳打印的非接触式打印能力允许在适形和非适形基底上任意图案化粘合剂微滴。
在人体组织工程中，人间充质干细胞(hMSC)在胶原(collagen)中的原型打印示于图19C中。胶原广泛用于组织工程，因为它是天然的细胞外基质材料(ECM)。然而，其在生物打印领域中的使用带来了多个问题，因为其粘度由于原纤维聚集而变化。图19C示出了由于声泳过程的墨粘度独立性，如何可以在长的时间段期间(1至2小时)在室温下在不会损害喷射的体积或妨碍打印过程的情况下将极高浓度的胶原溶液(5mg/ml；Z<1)和干细胞的微滴在基底上喷射和图案化。在hMSC的声泳图案化中，纯的高浓度胶原(5mg/ml)可以被中和(pH≈7)并且以106个细胞/ml与hMSC混合。制备的生物材料可以保持在约6℃并且在室温(21℃)下打印到玻璃盖玻片上。然后可以将打印的结构温育30分钟以确保胶原纤维聚集。最后，将明胶/纤维蛋白基质浇铸在它们上面。在温育后，细胞增殖，并且在3周内它们形成分支网络。hMSC的三维网络的成功生长表明，声泳打印非常温和，因此细胞仍然存活。此外，CD90的阳性染色表明它们在打印后保持其多能状态。
在高Z数范围内，可以打印低粘度和高表面张力的墨，例如液态金属。图19D示出了具有Z＝500的块状共晶镓铟(EGaln)的声泳打印特征。如图所示，使用本公开中描述的方法和设备在室温下对块状EGaln进行DOD打印，以在可拉伸织物上形成单独的微滴、自支撑结构和功能性电路。虽然EGaln广泛用于模塑，但由于它在与空气的界面处迅速形成氧化物层，因此很难挤出或喷射。在此之前，纯EGaln尚未以非接触式、逐滴的方式打印。使用声泳力，不需要中间步骤来制备液态金属，例如将其加工成纳米颗粒胶体。通过声泳打印可以容易地实现在可拉伸织物上的单滴、自支撑的三维结构和功能传导电路。
如上述示例所示，可以在宽范围的Z值(例如，0.001至1000)上成功地打印墨。在具体实施例中，墨的Z值可以为0.001至小于1，1至10，或大于10至1000。可以成功打印的大范围的墨是：合成的和天然衍生的生物相容性材料，其具有或不具有细胞(例如，人类细胞，例如干细胞、原代细胞或其它细胞类型)；导电或导离子材料，例如液体金属(例如，EGaln)；和聚合物，例如粘合剂、水凝胶、弹性体等。应当注意，一些聚合物可以是生物相容的和/或导电的。例如，诸如聚苯胺的聚合物和导离子水凝胶本质上是导电的，而其它“外在导电”聚合物可以通过诸如金属颗粒的添加剂而导电。例如，衍生自胶原、透明质酸盐、纤维蛋白、藻酸盐、琼脂糖、壳聚糖或明胶的聚合物可以是生物相容的。合适的墨可以还或替代地包括药物、药剂和/或食品。
物理原理
为了理解在2D或3D打印期间采用高强度声场的优点，这里解释了(墨)微滴分离背后的基本物理原理。参照图11A，当施加的外力Fe克服喷嘴毛细管力Fc＝πσd时，半径为R的微滴从直径为d的喷嘴分离。当仅存在重力Fg＝Vρg时，在Fc＝Fg时发生分离，其中V是微滴体积，g是重力加速度。对于给定的液体和喷嘴直径，相应的液体体积可以用V*＝πdσ/ρ表示。
在这样的系统中，通过喷嘴的流与微滴分离解耦。与喷嘴/储存器系统相比，重力用作体积力和外力。粘度在这种准静态近似中几乎起不到作用，并且它不出现在平衡等式V*＝πdσ/ρ中。当处理牛顿流体时，这种解耦允许几乎任何粘度的墨滴从喷嘴喷出。
为了减小分离时的微滴尺寸，可以有两种选择：可以作用于流体性质σ/ρ，或者可以作用于d。前一种方法可能更具限制性，因为对于大多数感兴趣的液体，σ和ρ通常具有相同的数量级，另外，它与材料无关的喷射概念不一致。喷嘴直径d可以从毫米尺寸范围变化到亚微米尺寸范围，允许V*的线性减小，如图11B-11C所示。不幸的是，在小的d，由于粘性和界面力的物理限制可能会阻碍液体喷射。实际上，当喷嘴直径减小时，拉普拉斯压力损失对于牛顿流体而言强烈增加，在某些情况下导致压降过大。另外，当处理胶体墨时，喷嘴优选地比分散颗粒直径大至少一个数量级以避免堵塞。这里介绍的概念使用非线性声力(声泳)来提供额外的变量来控制分离的微滴的大小。
微滴上的力来自辐射压力，这是声场的非线性效应。当在空气中处理液体或固体样品时，声泳力基本上与材料无关。特别地，当处理在声学驻波构造中的球形物体(即，微滴)时，声泳力按比例变化Fa∝R3p2∝Vp2，其中p是声压。这种比例变化突出了三个重要方面：1)由于力是独立于材料的，因此不需要关于样品材料的属性信息；2)声力强烈依赖于声压；3)由于重力也与V成比例，因此可以引入等效(增大的)声学加速度ga。
Fc＝πσd＝Fg+Fa＝V*ρ(g+ga)->V*＝πdσ/ρgeq (1)
等式1表明了就其简单性和能力的声泳微滴产生。由于Fa∝ga∝p2，对于任何液体或喷嘴，V*∝1/p2。图11B示出了通过作用于声压p来控制分离的微滴尺寸的水平：对于相同的喷嘴尺寸，体积超过两个数量级。在假设通过喷嘴的流量q不超过喷射极限q＜π(d3σ/2ρ)1/2时，等式1是有效的，与微流体中的共流微滴产生具有一些相似性。因此，通过声泳打印可以具有在kHz范围内的喷射频率。
由于其对粘性材料特性的固有独立性，声泳打印能够从不同类别的墨产生微滴。声泳打印可以在超过现有技术多于四个数量级的Z范围内产生微滴；这种能力可以允许以非接触式基于微滴的方式打印更宽范围的材料，从而在功能打印领域实现新的可能性。由于微滴分离不依赖于界面破裂，因此声泳打印确实几乎不受墨粘度的影响。为了展示这种特性，将去离子水和聚合物溶液(聚乙二醇，PEG分子量8000)连续混合以跨越三个数量级的墨粘度，从μ＝1mPas到1000mPas。图12示出了声泳微滴产生对墨粘度的依赖性。geq的值相对于滴落模式(1g)取平均值，红色误差棒表示测量误差(1像素＝9μm)；d＝100μm。对于确定的声泳激发，流体粘度对喷射的微滴体积V*几乎没有影响。
实验和计算细节
声室设计
如上所述，声室中产生的声场高度依赖于声室的尺寸。一旦基于发射器的尺寸和喷嘴所需的空间设定声室的尺寸，就可以考虑发射器高度HE和反射器高度HR。
为了表征声室并且识别HE和HR的最佳值，d壁设置为1.2mm并且对于所有测量保持恒定，对应于d壁＝0.9λ(这里，λ＝14mm)。在两个尺寸都变化的情况下进行模拟。结果是作为HR和HE的函数的以帕斯卡为单位的声压的矩阵，其在图13中以等高线图示出。HE和HR分别在0.48λ-0.56λ和0.5λ-0.58λ之间变化，增量为0.005λ。高度HE和HR通过声场的波长λ≈14mm归一化。在P1＝(HR，HE)＝(0.55λ，0.505λ)和P2＝(HR，HE)＝(0.565λ，0.525λ)处可以看到两个峰，其代表最高声力Fa的区域，因此其中喷射的微滴最小。有趣的是，对于不相等的HE和HR的值(即，HR≠HE)，获得最高压力，并且声场示出为对HE和HR非常敏感。
声场的建模识别可以导致subWAVE中的最佳声场的HE和HR的值。为了通过实验研究HE和HR对声场的影响，用麦克风进行声压场的测量。麦克风放置在声室外部，与室出口(subWAVE)同轴，距离subWAVE出口8mm。使用的实验设备如图14所示。麦克风放置在声场强度最大(即，麦克风输出最大)的位置的水平面上。
HE和HR分别在0.48λ-0.56λ和0.5λ-0.58λ之间变化，增量为0.07λ。测量重复三次，并且在每组测量之间拆卸和重新组装部件。最终结果是12×12矩阵，它是HE和HR的函数，并且在图15中以等高线图示出。图15的麦克风测量与图13所示的模拟之间存在非常好的一致性。两个图都示出以帕斯卡为单位的压力与HE和HR的函数关系。在图15中，在P1＝(HR，HE)＝(0.515λ，0.523λ)和P2＝(0.575λ，0.537λ)处可以看到两个良好限定的峰。实验等高线图具有与模拟得到的非常相似的声场分布。在两种情况下，在所选择的发射器和反射器高度范围内可以看到两个清晰的声压峰。实验数据示出两个峰之间的水平间距略大：针对麦克风测量，ΔHR/λ＝0.06，与之相比，对于模拟，ΔHR/λ＝0.015。另一方面，两个图在两个峰之间呈现相似竖向间距，大致ΔHE/λ＝0.015。在实验结果和数值模型之间观察到HE中的约0.015λ(λ的1.5％)的偏移。这种偏移可能是由于发射器高度校准的不确定性。调查表明麦克风测量和模拟之间的良好一致性。
改变HE和HR的提供了强大的工具来调整和选择喷射的微滴的大小。在这项研究中，发现最高声场强度-据信在打印过程中导致最小可能的微滴尺寸-在HE和HR设定为P2＝(0.575λ，0.537λ)时发生。P2具有比P1更宽的峰，从而提供更多的机动空间并且使发射器和反射器高度调节更容易。给定峰P2的宽度，HE和HR的最佳值可以落在以下范围内：0.57λ≤HE≤0.58λ，和0.53λ≤HR≤0.54λ。
图16A示出了声室的示例性设计，其中声音反射底壁具有平坦设计(其中subWAVE的长度或高度对应于底壁的厚度)。LS对subWAVE谐振的影响如图16B所示。图16E示出，在0.5λ≈7mm以下，对于平坦设计，声场强烈恶化。在0.5λ、λ和1.5λ处的峰表明存在谐振波长和波干涉。
图16C中示出了替代设计，其允许厚度减小的反射表面。在这种“窄”设计中，通道出口包括延伸超出声音反射底壁的出口部分。因此，subWAVE的长度或高度超过声音反射底壁的厚度。在这种构造中，即使在低距离LS<0.1λ时也可以解耦subWAVE和基底。图16B和图16D示出了对于给定距离LS的平坦和窄设计的模拟。用于打印的LS的典型值在6-8mm的范围内。绘制均方根压力pRMS，并且在通道出口中可以看到最大强度(分别为6.2kPa和22.3kPa)的显著差异。图16C的窄设计表现出的pRMS值是图16A的平坦设计的几乎四倍。
图16E和图16F示出了作为LS的函数的在基底上和在通道出口中的pRMS。薄壁窄设计在两个图中呈现出比平坦设计更平滑的曲线，其中可以观察到谐振峰。在两个图中，对于LS≤0.5λ，可以看到明显的差异。在使用的实验设备中，声频f约为25kHz，波长约为14mm。对于平坦设计，模拟示出在LS＝7mm以下的声场恶化。另一方面，如上所述，窄设计可以在低至LS＝0.1λ＝1.4mm的距离处成功使用。
实验表明，喷嘴开口在室出口内的位置可以影响喷射的微滴的轨迹。在一系列实验中，将喷嘴(d＝1mm)放置在subWAVE(dh＝2mm)的中心，距离出口114 2mm的高度处并且在径向方向上平移。喷嘴采用三个径向位置：中心(0μm)，距中心100μm，距中心200μm。最大喷嘴移位为500μm，此时喷嘴接触SUBWAVE的壁。对于高于300μm的移位，偶尔会观察到堵塞。拍摄喷射的微滴，然后使用自定义
代码分析影片，所述代码提取诸如微滴直径和位置的信息。图17示出了针对上述位置和针对不同电压的微滴的角度。每个数据点包括角度的标准偏差，这对于打印精度很重要。
如通过模拟所预期的，数据示出当喷嘴移动远离室出口的中心时，微滴的轨迹被声场改变。例如，如果喷嘴向右移位，则微滴的轨迹向右移动。还应当注意，随着喷嘴靠近壁，喷射的角度增加。这非常对应于模拟，因为vRMS在更接近壁时增加。有趣的是，角度随着直到100V的电压而增加，但在150V时减小。在150V时，微滴的速度变得足够大以抵消vRMS的影响，并且微滴具有更竖向的轨迹。
理想地，每个微滴具有相同的出射角，并且如果基底直线移动，则打印的微滴形成完美的直线。然而，相继的微滴的出射角不一定是恒定的。在一些情况下，可能有利的是具有尽可能小的出射角变化，换句话说，减小出射角的变化。图17示出，在一些情况下，角度的方差随角度增加而减小。以100V为例，可以看出随着喷嘴移位，方差减小。该效果可用于在某些中间电压(例如，100V)下提高打印精度。
喷嘴(以及因此喷嘴开口)在室出口内的移位可以是用于控制微滴轨迹的非常强大的工具。使用微测量平台进行喷嘴移位，可以精确地选择出口角度，从而精确选择冲击位置。图17示出了0°-17°之间的角度范围。室出口的几何形状和喷嘴的位置在微滴接触壁之前施加最大出口角度。取喷嘴移位为200μm，微滴直径为300μm并且考虑直线轨迹，最大角度为αmax≈26°。对于200μm的移位和100V的电压，观察到17°的角度。对于大于200μm的移位，该值可以增加。对于大移位(约300μm)观察到高达35°的角度。
实验设备
实验设备包括声源、声室和流体(墨)分配系统。
声音系统：磁致伸缩换能器(Etrema C18A)激发发射器(内部设计)的谐振模式。系统的谐振频率为26.460kHz。换能器由为26.460kHz的系统的谐振频率下的正弦信号驱动，并且放大至最大值115V(Peavy CS4080)。
声室：声泳打印设备在内部使用多个丙烯酸部件设计和制造。为了便于插入喷嘴，声室是矩形的，尺寸为15mm x 65mm x 7.5mm。发射器位于一端，室出口位于另一端。亚波长室出口采用直径为2mm、长度或高度为5.5mm的圆柱形孔。
流体分配系统：用两个正排量系统进行实验，包括注射器泵(Harvard设备)和Nordson EDF2800 Ultra。两个系统都使用与喷嘴的鲁尔锁连接。锥形玻璃喷嘴在内部使用移液器拉拔器(Sutter P-1000)制造，并且利用环氧胶连接到鲁尔锁连接器。喷嘴末端利用疏水涂层处理以减少润湿。
数值模型
使用FEM求解器实现轴对称线性声学模型以计算subWAVE内的声场。利用Gor'kov势模型和辐射压力在球体上的表面积分来计算声学力。
尽管已经参考本发明的某些实施例相当详细地描述了本发明，但是在不脱离本发明的情况下，其它实施例也是可能的。因此，所附权利要求的精神和范围不应限于本文包含的优选实施例的描述。在字面上或通过等同的方式落入权利要求的含义内的所有实施例都旨在包含在其中。此外，上述优点不一定是本发明的仅有的优点，并且不一定预期所有描述的优点将通过本发明的每个实施例实现。
Claims (14)
1.一种声泳打印的微滴，包括：
合成或天然衍生的生物相容性材料；和
药物或药剂。
2.根据权利要求1所述的声泳打印的微滴，其中所述合成或天然衍生的生物相容性材料包括水凝胶。
3.根据权利要求1所述的声泳打印的微滴，其中所述合成或天然衍生的生物相容性材料包括衍生自胶原、透明质酸盐、纤维蛋白、藻酸盐、琼脂糖、壳聚糖或明胶的聚合物。
4.根据权利要求1所述的声泳打印的微滴，还包括细胞。
5.根据权利要求4所述的声泳打印的微滴，其中所述细胞包括选自由以下构成的组的人细胞：干细胞、原代细胞或其它细胞类型。
6.根据权利要求1所述的声泳打印的微滴，包括小于约4mm3的体积。
7.根据权利要求6所述的声泳打印的微滴，其中所述体积小于约0.004mm3。
8.根据权利要求1所述的声泳打印的微滴，具有在约10微米至约2毫米的范围内的直径。
9.根据权利要求8所述的声泳打印的微滴，其中所述直径在约200微米至约2毫米的范围内。
10.根据权利要求1所述的声泳打印的微滴，包括0.001至1000的Z值。
11.根据权利要求10所述的声泳打印的微滴，其中Z值在大于10至1000的范围内。
12.根据权利要求10所述的声泳打印的微滴，其中Z值在0.001至小于10的范围内。
13.根据权利要求1所述的声泳打印的微滴，由包括所述合成或天然衍生的生物相容性材料和所述药物或药剂的墨打印；其中所述墨包括在1mPa·s至1000mPa·s的范围内的粘度。
14.根据权利要求1所述的声泳打印的微滴，设置在基底上或基底中，所述基底包括液体、凝胶或固体。
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